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Pd/Cu(111)双金属表面催化糠醛脱碳及加氢的反应机理 被引量:3
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作者 钱梦丹 薛继龙 +3 位作者 夏盛杰 倪哲明 蒋军辉 曹勇勇 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2017年第1期34-42,共9页
采用密度泛函理论(DFT)研究糠醛在最稳定Pd/Cu(111)双金属表面上的吸附构型和糠醛脱碳及加氢的反应机理。结果表明,当糠醛初始吸附于O_3-Pd-top、O_7-Cu-hcp位时,吸附构型最稳定,其吸附能为73.4 kJ/mol。糠醛在Pd/Cu(111)双金属表面上... 采用密度泛函理论(DFT)研究糠醛在最稳定Pd/Cu(111)双金属表面上的吸附构型和糠醛脱碳及加氢的反应机理。结果表明,当糠醛初始吸附于O_3-Pd-top、O_7-Cu-hcp位时,吸附构型最稳定,其吸附能为73.4 kJ/mol。糠醛在Pd/Cu(111)双金属表面上更易发生脱碳反应。对于糠醛脱碳反应,所需活化能较低,各个基元反应均为放热反应,糠醛更易先失去支链上的H形成(C_4H_3O)CO,然后中间体脱碳加氢得到呋喃,其中,C_4H_3O加氢生成呋喃所需活化能(72.6 kJ/mol)最高,是反应的控速步骤。对于加氢反应,糠醛与首个氢原子的反应需要最大的活化能(290.4 kJ/mol),是反应的限速步骤。 展开更多
关键词 糠醛 密度泛函理论 pd/cu(111)双金属表面 吸附 脱碳 加氢
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Pd/Cu双金属协同催化的氨基酸和寡肽的不对称烯丙基化反应
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《有机化学》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2017年第9期2454-2454,共1页
非编码光学活性的α,α-二取代α-氨基酸是有机合成和药物研发中一类非常重要的有机合成中间体,而对醛亚胺席夫碱进行直接不对称烯丙基化反应是制备非天然氨基酸的最有效和简单的方法之一.尽管该方法原料易得,操作简单,易于衍生,但由于... 非编码光学活性的α,α-二取代α-氨基酸是有机合成和药物研发中一类非常重要的有机合成中间体,而对醛亚胺席夫碱进行直接不对称烯丙基化反应是制备非天然氨基酸的最有效和简单的方法之一.尽管该方法原料易得,操作简单,易于衍生,但由于拥挤的立体空间和前手性亲核试剂的立体选择性难以控制等因素限制了该反应的发展.此外,对多肽结构的后期修饰已经成为一种必要且灵活的方法,用于开发和研究新型的多肽药物. 展开更多
关键词 协同催化 不对称反应 pd/cu 烯丙基 过渡金属催化 Α-氨基酸 多肽药物 光学活性 席夫碱 双金属
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Cu^(2+)促进Pd/SBA-15液相加氢还原双酚A
3
作者 向婷 郭彬钰 +2 位作者 施丽瑜 周娟 陈泉源 《东华大学学报(自然科学版)》 北大核心 2026年第1期40-48,共9页
双酚A(BPA)是一种典型的环境内分泌干扰物(EDC),Cu^(2+)与BPA共存可能对BPA的去除产生促进或抑制作用。采用浸渍法制备不同载体SBA-15、SiO_(2)和中性Al_(2)O_(3)的负载型钯(Pd)基催化剂用于BPA的还原去除,同时研究共存Cu^(2+)对BPA加... 双酚A(BPA)是一种典型的环境内分泌干扰物(EDC),Cu^(2+)与BPA共存可能对BPA的去除产生促进或抑制作用。采用浸渍法制备不同载体SBA-15、SiO_(2)和中性Al_(2)O_(3)的负载型钯(Pd)基催化剂用于BPA的还原去除,同时研究共存Cu^(2+)对BPA加氢还原的影响。Zeta电位、透射电子显微镜和X射线衍射仪等表征表明成功合成Pd/SBA-15催化剂。不同催化剂对BPA的加氢还原研究结果表明,仅Pd/SBA-15具有单独还原BPA的能力,引入Cu^(2+)后,240 min时Pd/SBA-15对BPA的还原去除率显著提高约70%,这归因于Cu^(2+)材料表面聚集-还原生成的Cu^(0)/Cu^(+)能够吸附含有苯环的BPA,Pd0活化H2生成的活性氢溢流经Cu^(0)/Cu^(+)表面,选择性加氢还原苯环,最终显著提高BPA的还原效率。此外,该体系中Pd/SBA-15催化剂最适投加量为0.20 g/L,反应最适pH为5.3,Pd/SBA-15催化剂中Pd负载量为2.0%时催化效果最佳。 展开更多
关键词 液相加氢还原 pd/SBA-15 cu^(2+) 双酚A
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单原子Pd促进的Cu催化剂用于乙醇脱氢
4
作者 冯乐乐 白雪莹 +6 位作者 庞纪峰 曹宏晨 刘晓艳 罗文豪 杨小峰 吴鹏飞 郑明远 《物理化学学报》 北大核心 2025年第9期97-108,共12页
乙醇脱氢是乙醇催化转化过程中的关键基元步骤,铜(Cu)基合金催化剂是该反应最具前景的候选材料。然而,由于合金催化剂在反应条件下固有的结构复杂性和动态演变特性,阐明合金组分与主体金属间协同效应的内在机制仍具挑战性。本研究设计... 乙醇脱氢是乙醇催化转化过程中的关键基元步骤,铜(Cu)基合金催化剂是该反应最具前景的候选材料。然而,由于合金催化剂在反应条件下固有的结构复杂性和动态演变特性,阐明合金组分与主体金属间协同效应的内在机制仍具挑战性。本研究设计了结构明确的单原子钯(Pd)修饰Cu-MFI催化剂用于乙醇脱氢制乙醛和氢气。通过球差校正高角环形暗场扫描透射电子显微镜(AC-HAADF-STEM)、X射线吸收光谱(XAS)、X射线光电子能谱(XPS)等系统表征结合密度泛函理论(DFT)计算表明,Pd原子被均匀分散在Cu催化剂表面并被Cu原子隔离,该单原子位点配位数为9–10、带-0.36e电荷。在乙醇脱氢反应中,新生成的Pd^(δ-)和Cu^(δ+)位点协同作用降低了乙醇中C―H键断裂的活化能垒,同时增强了氢吸附和H―H键耦合能力,使得Pd/Cu-MFI催化剂获得更高的乙醇转化率和乙醛产率。 展开更多
关键词 乙醇 脱氢 pd-cu单原子催化剂 电子转移
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CuPd-TiO_(2)/Ti金属丝网催化剂CO-SCR性能及其反应机理
5
作者 刘婷婷 杨柳 +4 位作者 刘付浩 李馨宇 何函泽 李晶 刘宝丹 《表面技术》 北大核心 2025年第15期134-144,155,共12页
目的构建具有优异低温活性的CO-SCR催化体系,探索Cu引入对Pd基催化剂电子结构与催化性能的影响机制。通过调控Cu与Pd之间的协同作用,优化催化剂对CO和NO的吸附行为,从而提升NOx转化效率及N2选择性等,为高效低温脱硝催化剂的设计提供理... 目的构建具有优异低温活性的CO-SCR催化体系,探索Cu引入对Pd基催化剂电子结构与催化性能的影响机制。通过调控Cu与Pd之间的协同作用,优化催化剂对CO和NO的吸附行为,从而提升NOx转化效率及N2选择性等,为高效低温脱硝催化剂的设计提供理论依据与实践指导。方法通过微弧氧化、碱热处理、水热反应、离子交换和共沉淀等方法,成功制备了一种基于钛网支撑的CuPd-TiO_(2)/Ti整体式催化剂,并用于低温CO选择性催化还原NO_(x)。结果测试结果表明,该催化剂展示出了卓越的低温催化性能,主要得益于其较高的比表面积、优良的分散性以及Cu-Pd合金的催化活性。与单一Pd催化剂相比,CuPd-TiO_(2)/Ti催化剂表现出更强的NO吸附能力和更高的N2选择性。在120℃时,该催化剂实现了100%的NO_(x)转化率,并在200℃时达到100%的N_(2)选择性。此外,该催化剂在长期反应中表现出优异的稳定性和抗硫能力。结论基于XPS、H_(2)-TPR和原位DRIFTS等表征技术,探讨了Cu-Pd合金的形成机制及其在反应过程中的催化机理。研究发现,Cu的引入通过电子转移促进Pd0物种的形成,提高其在TiO_(2)表面的分散性,并优化CO与NO的吸附行为,从而协同提升了催化剂的氧化还原能力和整体催化性能。 展开更多
关键词 cu-pd合金催化剂 金属丝网 CO-SCR 低温活性 氮氧化物 原位生长
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Pd掺杂方式对Cu/ZnO低温催化CO_(2)加氢制甲醇性能的影响
6
作者 张培培 辛靖 +5 位作者 李思漩 米晓彤 杨国明 刘影 陈新国 夏林 《低碳化学与化工》 北大核心 2025年第6期16-24,共9页
CO_(2)加氢制甲醇是CO_(2)资源化利用的重要途径之一,Cu/ZnO催化剂因具有独特的催化性能而备受关注。采用共沉淀法、浸渍法和机械混合法制备了一系列掺杂Pd的Cu/ZnO催化剂,利用ICP-OES、N_(2)物理吸/脱附和XRD等方法对催化剂进行了表征... CO_(2)加氢制甲醇是CO_(2)资源化利用的重要途径之一,Cu/ZnO催化剂因具有独特的催化性能而备受关注。采用共沉淀法、浸渍法和机械混合法制备了一系列掺杂Pd的Cu/ZnO催化剂,利用ICP-OES、N_(2)物理吸/脱附和XRD等方法对催化剂进行了表征,并在温度为170~250℃、压力为5.0 MPa和气体空速为4000 mL/(g·h)的条件下对各催化剂催化性能进行了测试,深入研究了不同Pd掺杂方式对催化剂结构、形貌和催化性能的影响。结果表明,相对于未掺杂的Cu/ZnO催化剂,共沉淀法制备的Pd-Cu/ZnO-C催化剂具有更高的CO_(2)转化率、甲醇选择性和甲醇时空收率。共沉淀法促使Pd在催化剂中均匀分布且高度分散,贵金属Pd与Cu的协同催化作用有效增强了氢解离和溢流性能。此外,Pd-Cu/ZnO-C催化剂的粒径较小、比表面积较大且还原性能较为优异,从而有效降低了反应活化能。在170℃和190℃的低温下,Pd-Cu/ZnO-C催化剂的CO_(2)转化率分别为5.5%和8.9%,甲醇选择性分别为82.2%和74.9%,甲醇时空收率分别为0.058 g/(g·h)和0.088 g/(g·h)。 展开更多
关键词 CO_(2)加氢 pd掺杂 cu/ZnO催化剂 低温甲醇合成
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Pd-Cu-Ti-PILC上丙烯选择催化还原NO的活性研究
7
作者 陆光 马国辉 +1 位作者 曲振平 李新勇 《应用化工》 CAS CSCD 北大核心 2015年第11期2085-2087,共3页
采用浸渍法制备Cu-Ti-PILC和Pd/Cu-Ti-PILC催化剂,结合X射线衍射谱(XRD)、程序升温还原(TPR)、NO程序升温脱附(NO-TPD)、丙烯选择催化还原NO(C3H6-SCR)研究Pd组分对Cu-Ti-PILC催化剂结构和催化还原NO能力的影响。XRD结果表明,Pd物种破... 采用浸渍法制备Cu-Ti-PILC和Pd/Cu-Ti-PILC催化剂,结合X射线衍射谱(XRD)、程序升温还原(TPR)、NO程序升温脱附(NO-TPD)、丙烯选择催化还原NO(C3H6-SCR)研究Pd组分对Cu-Ti-PILC催化剂结构和催化还原NO能力的影响。XRD结果表明,Pd物种破坏了蒙脱土的层间排列但未改变Ti-PILC的层间距;TPR结果表明,Pd改变Cu-Ti-PILC催化剂表面上铜物种的还原性能;NO-TPD结果表明,Pd组分提高催化剂化学吸附NO;C3H6-SCR结果显示Pd物种能够提高Cu-Ti-PILC催化效果。 展开更多
关键词 C3H6-SCR NO-Tpd pd/cu-Ti-PILC
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多孔钛板负载Pd-Cu阴极电催化还原饮用水中硝酸盐的研究 被引量:16
8
作者 范经华 范彬 +2 位作者 鹿道强 曲丹 栾兆坤 《环境科学》 EI CAS CSCD 北大核心 2006年第6期1117-1122,共6页
研究了以多孔钛板负载钯-铜(4∶1)合金作为阴极,通过电催化还原脱除饮用水中硝酸盐氮的效果和主要影响因素.试验表明,电催化反硝化的主要产物为氮气,钯-铜合金的电催化活性可达到16.69 mg/(g.h)、选择性可达96.9%.在低硝酸盐氮浓度下,... 研究了以多孔钛板负载钯-铜(4∶1)合金作为阴极,通过电催化还原脱除饮用水中硝酸盐氮的效果和主要影响因素.试验表明,电催化反硝化的主要产物为氮气,钯-铜合金的电催化活性可达到16.69 mg/(g.h)、选择性可达96.9%.在低硝酸盐氮浓度下,电催化反硝化反应符合表观一级反应动力学,高浓度时符合零级反应动力学.当槽压低于1.5V或电流强度小于5mA时,阴极几乎不会发生硝酸盐氮的还原反应;而当槽压大于4.2V时或电流强度大于30mA时,阴极生成氨氮的副反应显著增加.中性条件下电催化反硝化的活性和选择性都能达到较好的效果,酸性条件下反应活性增加但选择性降低.溶液中的传质对反硝化没有显著影响.溶液中存在的其它阴离子对反硝化不利,不同阴离子对反硝化反应的影响次序为ClO4-<HCO3-<Cl-. 展开更多
关键词 多孔钛 钯铜合金 电催化脱硝 饮用水
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滇东Pt-Pd-Cu含矿建造地球化学特征及其含矿性分析 被引量:14
9
作者 陈永清 夏庆霖 刘红光 《中国地质》 CAS CSCD 2003年第3期225-234,共10页
滇东Pt-Pd-Cu含矿建造包括黑色页岩建造和玄武岩建造,黑色页岩建造由不同层位的黑色岩系组成。作者重点对元古宙昆阳群、下寒武统黑色岩系和二叠纪峨眉山玄武岩的地球化学特征进行了系统研究。研究表明:昆阳群黑色岩系以As、B(K≥5)显... 滇东Pt-Pd-Cu含矿建造包括黑色页岩建造和玄武岩建造,黑色页岩建造由不同层位的黑色岩系组成。作者重点对元古宙昆阳群、下寒武统黑色岩系和二叠纪峨眉山玄武岩的地球化学特征进行了系统研究。研究表明:昆阳群黑色岩系以As、B(K≥5)显著富集,Sb、Pd、Mo、Ag、U、Pt、V、Zn、W、Cu(K≥1.2)富集为特征;滇东下寒武统黑色岩系以Mo、Ag、U、As、V、B、Pd、Sb(K≥5)显著富集,Pt、Pb、Zn、W、Cu、Ni(K≥1.2)富集为特征;峨眉山玄武岩则以Pt、Pd(K≥5)显著富集,Au、Ag、Cu、Zn、Sb、B、U、V(K≥1.2)富集为特征。总之,分布于研究区不同层位的黑色岩系和二叠纪峨眉山玄武岩建造构成了该区贵金属(Pt、Pd、Ag、Au等)和有色金属(Cu、Mo、V等)元素成矿的初始矿源层,上述区域成矿要素最佳匹配地段是可能产出非传统贵金属(Pt、Pd、Ag、Au等)和有色金属(Cu、Mo、V等)矿床的潜在地段。 展开更多
关键词 非传统Pt-pd-cu矿床 黑色页岩建造 峨眉山玄武岩 滇东 地球化学 矿性
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微量吸附量热技术研究Pd-Cu/SiO_2的表面吸附 被引量:7
10
作者 李明时 葛欣 +1 位作者 邹琥 沈俭一 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2000年第12期1896-1899,共4页
应用微量吸附量热技术研究了室温下 H2 ,CO,O2 和 C2 H4 在 m( Pd) /m( Si O2 ) =2 % ,m( Pd,Cu) /m( Si O2 ) [n( Pd) /n( Cu) =1 /1 ]=2 % ,m( Pd,Cu) /m( Si O2 ) [n( Pd) /n( Cu) =1 /4]=2 %和 m( Cu) /m( Si O2 ) =8%催化剂表面的... 应用微量吸附量热技术研究了室温下 H2 ,CO,O2 和 C2 H4 在 m( Pd) /m( Si O2 ) =2 % ,m( Pd,Cu) /m( Si O2 ) [n( Pd) /n( Cu) =1 /1 ]=2 % ,m( Pd,Cu) /m( Si O2 ) [n( Pd) /n( Cu) =1 /4]=2 %和 m( Cu) /m( Si O2 ) =8%催化剂表面的吸附性能 ,并考察了 O2 对 C2 H4 吸附性能的影响 .结果表明 ,Pd-Cu/Si O2 具有与 Pd/Si O2数量相近的表面 Pd原子 .加入 Cu可使 Pd对 H2 和 CO的强吸附位数目相对减少 ,弱吸附位数目相对增加 .Pd增加了 H2 在 Cu/Si O2 催化剂表面的吸附量 ,加速了 O2 在 Cu表面的吸附速率 .Pd原子和 Cu原子在Pd-Cu/Si O2 中混合均匀且分散良好 .乙烯在 Pd/Si O2 表面吸附有乙川、 di-σ和π吸附态 .Cu的加入可抑制乙烯在 Pd表面解离吸附为乙川 ,促进了非解离的 di-σ和 π吸附态形成 .乙烯在室温下可与 Pd表面吸附氧发生氧化反应 ,加入 Cu可降低 Pd表面吸附氧的氧化活性 ,使乙烯在 展开更多
关键词 乙烯 pd-cu/SiO2催化剂 表面吸附 微量吸附量热
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焙烧温度对Pd-Cu/凹凸棒土CO常温催化氧化性能的影响 被引量:4
11
作者 王永钊 程慧敏 +2 位作者 范莉渊 石晶 赵永祥 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2014年第5期597-602,共6页
以凹凸棒土(APT)作载体,采用等体积浸渍法制备了Pd-Cu/APT催化剂,以CO氧化为探针反应,在连续流动微反装置上,考察了焙烧温度对催化剂CO常温催化氧化性能的影响。通过N2-物理吸附、XRD、TG、FT-IR和H2-TPR等手段对催化剂的结构和性质进... 以凹凸棒土(APT)作载体,采用等体积浸渍法制备了Pd-Cu/APT催化剂,以CO氧化为探针反应,在连续流动微反装置上,考察了焙烧温度对催化剂CO常温催化氧化性能的影响。通过N2-物理吸附、XRD、TG、FT-IR和H2-TPR等手段对催化剂的结构和性质进行了表征。结果表明,随焙烧温度升高,Pd-Cu/APT中载体逐步脱水,进而引起催化剂结构和织构变化,其中,Cu物种由Cu(OH)Cl逐渐向CuO转变,同时,高分散的Pd物种与Cu物种间相互作用先增强后减弱。经300℃焙烧的催化剂比表面积大,Cu物种以Cu(OH)Cl形式存在,且具有良好的分散状态,与Pd物种之间产生较强的相互作用,显著提高了其还原性能。在空速6 000 h-1、CO体积分数0.5%、水蒸气体积分数3.3%的反应条件下,常温可将CO完全转化800 min以上。焙烧温度高于或低于300℃均引起CO常温催化氧化性能的下降。 展开更多
关键词 pd-cu APT 凹凸棒土 焙烧温度 CO常温催化氧化
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多孔钛板负载Pd-Cu催化还原水中硝酸盐氮的研究 被引量:9
12
作者 周丽 邓慧萍 桑松表 《环境化学》 CAS CSCD 北大核心 2008年第2期172-176,共5页
研究了多孔钛板负载Pd-Cu(1∶1)催化剂作为阴极,利用电化学反应器脱除水中的硝酸盐氮,在pH值为6.4,电极板的电流密度为2.3mA·cm-2的条件下,以0.1g·l-1无水硫酸钠作为支持电解质,反应4h后,硝酸盐氮的去除率可以达到36%,出水浓... 研究了多孔钛板负载Pd-Cu(1∶1)催化剂作为阴极,利用电化学反应器脱除水中的硝酸盐氮,在pH值为6.4,电极板的电流密度为2.3mA·cm-2的条件下,以0.1g·l-1无水硫酸钠作为支持电解质,反应4h后,硝酸盐氮的去除率可以达到36%,出水浓度已接近饮用水标准,然而在此催化剂负载比例下对副产物氨氮的选择率非常高.反应在300mA,pH值为6.4时脱硝效果最高.在合适的浓度下,NO3-占优势地位,受竞争吸附影响小,同时电极板吸附位未达到饱和时,电催化反硝化反应符合表观一级反应动力学.另外,溶液的传质对反硝化没有显著影响;进水口的外露形成的水流跌落有利于NH3的逸出,反应溶液中的NH4+-N副产物减少,但是硝酸盐氮的去除效果受到影响. 展开更多
关键词 多孔钛板 pd-cu催化剂 硝酸盐
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金属蒸气法制备聚合物固载双金属催化剂 Ⅱ.聚合物比表面对Pd-Cu催化剂分散度和活性的影响 被引量:3
13
作者 吴世华 朱常英 +2 位作者 黄唯平 解勤兴 吴文艳 《高分子学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 1998年第1期49-53,共5页
利用金属蒸气法制备了四种比表面不同的树脂固载PdCu双金属催化剂.X射线衍射和透射电镜结果表明,随着树脂比表面积增大,固载量相同的PdCu催化剂,PdCu合金的颗粒减小,因而在甲苯,4甲基4羟基2戊... 利用金属蒸气法制备了四种比表面不同的树脂固载PdCu双金属催化剂.X射线衍射和透射电镜结果表明,随着树脂比表面积增大,固载量相同的PdCu催化剂,PdCu合金的颗粒减小,因而在甲苯,4甲基4羟基2戊酮加氢和电催化反应中活性增大. 展开更多
关键词 加氢 燃料电池电极 SMAI 双金属催化剂
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Pd-Cu合金复合膜的制备及表征 被引量:7
14
作者 高会元 李永丹 林跃生 《材料工程》 EI CAS CSCD 北大核心 2006年第2期41-45,共5页
采用无电化学镀技术制备了Pd-Cu合金复合薄膜。复合膜的初始基体是0.2pm等级的316L多孔不锈钢圆片(PSS),经过改性的(含Pd)溶胶-凝胶ZrO2成膜技术对PSS表面进行了修饰。修饰后的PSS表面首先进行无电镀金属Pd膜,然后在Pd膜表面再... 采用无电化学镀技术制备了Pd-Cu合金复合薄膜。复合膜的初始基体是0.2pm等级的316L多孔不锈钢圆片(PSS),经过改性的(含Pd)溶胶-凝胶ZrO2成膜技术对PSS表面进行了修饰。修饰后的PSS表面首先进行无电镀金属Pd膜,然后在Pd膜表面再镀金属Cu膜。最后把具有双金属镀层的膜片在773K,H2气氛(101kPa)下保持5~10h进行退火热处理,通过金属间分子热扩散把不锈钢基体上的金属Pd膜和金属Cu膜合金化为均匀的Pd-Cu合金复合薄膜。XPS确定表面组成为Pd90Cu10(质量分数/%)合金薄膜,经过XRD分析结合确定为单相无序fcc结构;而Pd59Cu41合金膜是由平衡fcc相和有序bcc相组成。通过SEM观察到Pd90Cu10合金薄膜(厚度5 μm)表面存在一些针孔;而Pd59Cu41合金膜(厚度10μm)没有针孔存在,这种合金复合膜应该具有极高的透H2选择性。 展开更多
关键词 pd-cu合金复合薄膜 渗透氢 多孔不锈钢 化学镀
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Pd-Cu/Al_2O_3双金属及其单金属催化剂的TPR特性 被引量:6
15
作者 施介华 徐慧珍 过中儒 《石油化工》 CAS CSCD 北大核心 1994年第7期426-431,共6页
采用程序升温还原技术研究Pd-Cu/Al_2O_3双金属及其单金属催化剂的还原特性以及热处理气氛和温度对Pd-Cu/Al_2O_3双金属催化剂还原性能的影响。发现不同金属负载量的Pd/Al_2O_3和Cu/Al_2O... 采用程序升温还原技术研究Pd-Cu/Al_2O_3双金属及其单金属催化剂的还原特性以及热处理气氛和温度对Pd-Cu/Al_2O_3双金属催化剂还原性能的影响。发现不同金属负载量的Pd/Al_2O_3和Cu/Al_2O_3催化剂的还原性能有明显的差异,Pd-Cu/Al_2O_3催化剂的TPR峰形和峰位与相应的单金属催化剂的TPR曲线亦有明显的差异,其还原峰位发生位移。同时还发现热处理气氛对Pd-Cu/Al_2O_3催化剂的还原性能有明显的影响。讨论了负载于Al_2O_3载体上的Pd-Cu双金属及其单金属催化剂在还原过程中金属与载体、金属与金属间的相互作用以及热处理条件对其还原性能的影响。 展开更多
关键词 催化剂 金属催化剂 还原性
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氨浓度对氨蒸发法制备Pd-Cu/凹凸棒土催化剂常温CO氧化性能的影响 被引量:3
16
作者 王永钊 范莉渊 +3 位作者 武瑞芳 石晶 李潇 赵永祥 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2015年第9期1076-1082,共7页
以凹凸棒土(APT)作载体,采用氨蒸发法制备了Pd-Cu/APT催化剂,以CO氧化为探针反应,在连续流动微反应装置上,考察了初始氨浓度对催化剂CO常温催化氧化性能的影响。通过N2-physisorption、XRD、FT-IR、TEM和H2-TPR等手段对催化剂的结构和... 以凹凸棒土(APT)作载体,采用氨蒸发法制备了Pd-Cu/APT催化剂,以CO氧化为探针反应,在连续流动微反应装置上,考察了初始氨浓度对催化剂CO常温催化氧化性能的影响。通过N2-physisorption、XRD、FT-IR、TEM和H2-TPR等手段对催化剂的结构和性质进行了表征。结果表明,在较低或过高氨浓度条件下,制备的PdCu/APT中Cu物种均主要以Cu O为主,仅有少量Cu2(OH)3Cl;适宜的氨浓度有利于稳定Cu2(OH)3Cl物相的形成,其薄片状的形貌特征、良好的分散状态以及与Pd物种间较强的相互作用,显著提高了CO催化氧化性能。在空速6 000 h-1、CO体积分数1.5%、水蒸气体积分数3.3%的反应条件下,Pd-Cu/APT催化剂表现出优异的CO室温催化氧化活性和稳定性。 展开更多
关键词 pd-cu/APT 凹凸棒土 氨蒸发法 氨浓度 CO常温催化氧化
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乙醇在双功能Pd-Cu/分子筛催化剂上气相氧化酯化一步合成乙酸乙酯 被引量:5
17
作者 伏再辉 奚红霞 龚健 《Chinese Journal of Catalysis》 SCIE CAS CSCD 北大核心 1994年第4期262-267,共6页
研究了乙醇在双功能Pd-Cu/分子筛催化剂上一步合成乙酸乙酯的反应,发现Pd是氧化活性中心的主组分,CU主要对Pd的氧化功能起调变作用,以减少乙醇深度氧化副反应,提高酯化选择性.分子筛的酸性强弱对活性,特别是对酯化选... 研究了乙醇在双功能Pd-Cu/分子筛催化剂上一步合成乙酸乙酯的反应,发现Pd是氧化活性中心的主组分,CU主要对Pd的氧化功能起调变作用,以减少乙醇深度氧化副反应,提高酯化选择性.分子筛的酸性强弱对活性,特别是对酯化选择性有明显的影响,酯化要求在较强的酸中心上进行.探讨了氧化活性中心和酸中心的匹配关系以及CU对Pd的调变作用,提出了乙醇氧化酯化机理. 展开更多
关键词 乙醇 酯化 钯铜分子筛 乙酸乙酯
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用溶剂化金属原子浸渍法制备的高分散负载型催化剂Pd-Cu/C的结构与性质 被引量:3
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作者 吴世华 黄唯平 +2 位作者 朱常英 赵维君 张书笈 《化学工业与工程》 CAS 1995年第3期15-19,共5页
应用溶剂化金属原子浸渍(SMAI)法制备了三种金属含量比不同的Pd-Cu/C双金属催化剂。经XRD和TEM测定结果表明,催化剂中Pd和Cu已形成合金,合金颗粒平均直径小于5nm。XPS和Auger谱说明Pd和Cu均以... 应用溶剂化金属原子浸渍(SMAI)法制备了三种金属含量比不同的Pd-Cu/C双金属催化剂。经XRD和TEM测定结果表明,催化剂中Pd和Cu已形成合金,合金颗粒平均直径小于5nm。XPS和Auger谱说明Pd和Cu均以零价态存在。在亚异丙基丙酮(CH_3)_2C=CHCOCH_3加氢反应中,随着催化剂中Cu比例增加,催化活性增大,而生成六碳酮的选择性基本不变。 展开更多
关键词 合成 催化剂 活性炭 金属原子浸渍 金属催化剂
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Pd-Cu/Fe_3O_4@C催化1,4-丁炔二醇选择性加氢的研究 被引量:6
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作者 任勇 袁涛 +4 位作者 刘德蓉 熊伟 吴小海 衣飞 孟晓静 《化学研究与应用》 CSCD 北大核心 2017年第11期1686-1692,共7页
1,4-丁烯二醇是一种高经济价值的精细化学品,1,4-丁炔二醇选择性加氢是制备1,4-丁烯二醇的有效途径。本文采用浸渍法制备了双金属磁性催化剂Pd-Cu/Fe_3O_4@C,利用X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)及透射电子显微镜(TEM)等技术手段... 1,4-丁烯二醇是一种高经济价值的精细化学品,1,4-丁炔二醇选择性加氢是制备1,4-丁烯二醇的有效途径。本文采用浸渍法制备了双金属磁性催化剂Pd-Cu/Fe_3O_4@C,利用X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)及透射电子显微镜(TEM)等技术手段对催化剂进行了表征,考察了Pd/Cu物质的量比、反应温度、H2压力、反应时间和催化剂用量等因素对催化剂性能的影响。结果表明,在Pd/Cu物质的量之比1∶1、催化剂/底物为1∶90000、反应温度为50℃、H_2压力为4MPa、时间为25min的条件下,1,4-丁炔二醇选择性加氢的转化率和选择性分别达到了95.2%和98.3%。该催化剂不仅具有高催化活性和选择性,而且易与反应产物实现磁性分离,为该过程的工业化应用奠定了基础。 展开更多
关键词 Fe3O4@C载体 pd-cu双金属催化剂 1 4-丁炔二醇 1 4-丁烯二醇
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Pd(OAc)_2/Cu(OTf)_2在离子液体BMImPF_6中催化苯乙烯二聚反应的研究 被引量:2
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作者 彭家建 厉嘉云 +3 位作者 邱化玉 蒋剑雄 蒋可志 来国桥 《化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2006年第16期1749-1751,共3页
在离子液体BMImPF6中,用不同的钯催化剂和Lewis酸三氟甲磺酸铜Cu(OTf)2共催化苯乙烯二聚反应,发现用Pd(OAc)2/Cu(OTf)2作催化剂,Pd/Cu物质的量之比为1~4时,可高产率高选择性地获得苯乙烯二聚产物1,3-二苯基-1-丁烯.BMImPF6对催化剂有... 在离子液体BMImPF6中,用不同的钯催化剂和Lewis酸三氟甲磺酸铜Cu(OTf)2共催化苯乙烯二聚反应,发现用Pd(OAc)2/Cu(OTf)2作催化剂,Pd/Cu物质的量之比为1~4时,可高产率高选择性地获得苯乙烯二聚产物1,3-二苯基-1-丁烯.BMImPF6对催化剂有较好的溶解性,可固定催化剂体系,使催化剂有效地与产品分离.同时,α-甲基苯乙烯的二聚反应表明,室温下不发生反应,提高温度有利于反应进行. 展开更多
关键词 苯乙烯二聚 室温离子液体 pd(OAc)2/cu(OTf)2催化剂
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