单原子Pd促进的Cu催化剂用于乙醇脱氢

1

作者 冯乐乐 白雪莹 +6 位作者 庞纪峰 曹宏晨 刘晓艳 罗文豪 杨小峰 吴鹏飞 郑明远 《物理化学学报》 北大核心 2025年第9期97-108,共12页

乙醇脱氢是乙醇催化转化过程中的关键基元步骤,铜(Cu)基合金催化剂是该反应最具前景的候选材料。然而,由于合金催化剂在反应条件下固有的结构复杂性和动态演变特性,阐明合金组分与主体金属间协同效应的内在机制仍具挑战性。本研究设计... 乙醇脱氢是乙醇催化转化过程中的关键基元步骤,铜(Cu)基合金催化剂是该反应最具前景的候选材料。然而,由于合金催化剂在反应条件下固有的结构复杂性和动态演变特性,阐明合金组分与主体金属间协同效应的内在机制仍具挑战性。本研究设计了结构明确的单原子钯(Pd)修饰Cu-MFI催化剂用于乙醇脱氢制乙醛和氢气。通过球差校正高角环形暗场扫描透射电子显微镜(AC-HAADF-STEM)、X射线吸收光谱(XAS)、X射线光电子能谱(XPS)等系统表征结合密度泛函理论(DFT)计算表明,Pd原子被均匀分散在Cu催化剂表面并被Cu原子隔离,该单原子位点配位数为9–10、带-0.36e电荷。在乙醇脱氢反应中,新生成的Pd^(δ-)和Cu^(δ+)位点协同作用降低了乙醇中C―H键断裂的活化能垒,同时增强了氢吸附和H―H键耦合能力,使得Pd/Cu-MFI催化剂获得更高的乙醇转化率和乙醛产率。 展开更多

关键词 乙醇 脱氢 pd-cu单原子催化剂 电子转移 氢

在线阅读 下载PDF 职称材料

CuPd-TiO_(2)/Ti金属丝网催化剂CO-SCR性能及其反应机理

2

作者 刘婷婷 杨柳 +4 位作者 刘付浩 李馨宇 何函泽 李晶 刘宝丹 《表面技术》 北大核心 2025年第15期134-144,155,共12页

目的构建具有优异低温活性的CO-SCR催化体系,探索Cu引入对Pd基催化剂电子结构与催化性能的影响机制。通过调控Cu与Pd之间的协同作用,优化催化剂对CO和NO的吸附行为,从而提升NOx转化效率及N2选择性等,为高效低温脱硝催化剂的设计提供理... 目的构建具有优异低温活性的CO-SCR催化体系,探索Cu引入对Pd基催化剂电子结构与催化性能的影响机制。通过调控Cu与Pd之间的协同作用,优化催化剂对CO和NO的吸附行为,从而提升NOx转化效率及N2选择性等,为高效低温脱硝催化剂的设计提供理论依据与实践指导。方法通过微弧氧化、碱热处理、水热反应、离子交换和共沉淀等方法,成功制备了一种基于钛网支撑的CuPd-TiO_(2)/Ti整体式催化剂,并用于低温CO选择性催化还原NO_(x)。结果测试结果表明,该催化剂展示出了卓越的低温催化性能,主要得益于其较高的比表面积、优良的分散性以及Cu-Pd合金的催化活性。与单一Pd催化剂相比,CuPd-TiO_(2)/Ti催化剂表现出更强的NO吸附能力和更高的N2选择性。在120℃时,该催化剂实现了100%的NO_(x)转化率,并在200℃时达到100%的N_(2)选择性。此外,该催化剂在长期反应中表现出优异的稳定性和抗硫能力。结论基于XPS、H_(2)-TPR和原位DRIFTS等表征技术,探讨了Cu-Pd合金的形成机制及其在反应过程中的催化机理。研究发现,Cu的引入通过电子转移促进Pd0物种的形成,提高其在TiO_(2)表面的分散性,并优化CO与NO的吸附行为,从而协同提升了催化剂的氧化还原能力和整体催化性能。 展开更多

关键词 cu-pd合金催化剂 金属丝网 CO-SCR 低温活性 氮氧化物 原位生长

在线阅读 下载PDF 职称材料

Pd掺杂方式对Cu/ZnO低温催化CO_(2)加氢制甲醇性能的影响

3

作者 张培培 辛靖 +5 位作者 李思漩 米晓彤 杨国明 刘影 陈新国 夏林 《低碳化学与化工》 北大核心 2025年第6期16-24,共9页

CO_(2)加氢制甲醇是CO_(2)资源化利用的重要途径之一,Cu/ZnO催化剂因具有独特的催化性能而备受关注。采用共沉淀法、浸渍法和机械混合法制备了一系列掺杂Pd的Cu/ZnO催化剂,利用ICP-OES、N_(2)物理吸/脱附和XRD等方法对催化剂进行了表征... CO_(2)加氢制甲醇是CO_(2)资源化利用的重要途径之一,Cu/ZnO催化剂因具有独特的催化性能而备受关注。采用共沉淀法、浸渍法和机械混合法制备了一系列掺杂Pd的Cu/ZnO催化剂,利用ICP-OES、N_(2)物理吸/脱附和XRD等方法对催化剂进行了表征,并在温度为170~250℃、压力为5.0 MPa和气体空速为4000 mL/(g·h)的条件下对各催化剂催化性能进行了测试,深入研究了不同Pd掺杂方式对催化剂结构、形貌和催化性能的影响。结果表明,相对于未掺杂的Cu/ZnO催化剂,共沉淀法制备的Pd-Cu/ZnO-C催化剂具有更高的CO_(2)转化率、甲醇选择性和甲醇时空收率。共沉淀法促使Pd在催化剂中均匀分布且高度分散,贵金属Pd与Cu的协同催化作用有效增强了氢解离和溢流性能。此外,Pd-Cu/ZnO-C催化剂的粒径较小、比表面积较大且还原性能较为优异,从而有效降低了反应活化能。在170℃和190℃的低温下,Pd-Cu/ZnO-C催化剂的CO_(2)转化率分别为5.5%和8.9%,甲醇选择性分别为82.2%和74.9%,甲醇时空收率分别为0.058 g/(g·h)和0.088 g/(g·h)。 展开更多

关键词 CO_(2)加氢 pd掺杂 cu/ZnO催化剂 低温甲醇合成

在线阅读 下载PDF 职称材料

多孔钛板负载Pd-Cu催化还原水中硝酸盐氮的研究 被引量：9

4

作者 周丽 邓慧萍 桑松表 《环境化学》 CAS CSCD 北大核心 2008年第2期172-176,共5页

研究了多孔钛板负载Pd-Cu(1∶1)催化剂作为阴极,利用电化学反应器脱除水中的硝酸盐氮,在pH值为6.4,电极板的电流密度为2.3mA·cm-2的条件下,以0.1g·l-1无水硫酸钠作为支持电解质,反应4h后,硝酸盐氮的去除率可以达到36%,出水浓... 研究了多孔钛板负载Pd-Cu(1∶1)催化剂作为阴极,利用电化学反应器脱除水中的硝酸盐氮,在pH值为6.4,电极板的电流密度为2.3mA·cm-2的条件下,以0.1g·l-1无水硫酸钠作为支持电解质,反应4h后,硝酸盐氮的去除率可以达到36%,出水浓度已接近饮用水标准,然而在此催化剂负载比例下对副产物氨氮的选择率非常高.反应在300mA,pH值为6.4时脱硝效果最高.在合适的浓度下,NO3-占优势地位,受竞争吸附影响小,同时电极板吸附位未达到饱和时,电催化反硝化反应符合表观一级反应动力学.另外,溶液的传质对反硝化没有显著影响;进水口的外露形成的水流跌落有利于NH3的逸出,反应溶液中的NH4+-N副产物减少,但是硝酸盐氮的去除效果受到影响. 展开更多

关键词 多孔钛板 pd-cu催化剂 硝酸盐

在线阅读 下载PDF 职称材料

Pd－Cu／Al_2O_3双金属及其单金属催化剂的TPR特性 被引量：6

5

作者 施介华 徐慧珍 过中儒 《石油化工》 CAS CSCD 北大核心 1994年第7期426-431,共6页

采用程序升温还原技术研究Ｐｄ－Ｃｕ／Ａｌ＿２Ｏ＿３双金属及其单金属催化剂的还原特性以及热处理气氛和温度对Ｐｄ－Ｃｕ／Ａｌ＿２Ｏ＿３双金属催化剂还原性能的影响。发现不同金属负载量的Ｐｄ／Ａｌ＿２Ｏ＿３和Ｃｕ／Ａｌ＿２Ｏ... 采用程序升温还原技术研究Ｐｄ－Ｃｕ／Ａｌ＿２Ｏ＿３双金属及其单金属催化剂的还原特性以及热处理气氛和温度对Ｐｄ－Ｃｕ／Ａｌ＿２Ｏ＿３双金属催化剂还原性能的影响。发现不同金属负载量的Ｐｄ／Ａｌ＿２Ｏ＿３和Ｃｕ／Ａｌ＿２Ｏ＿３催化剂的还原性能有明显的差异，Ｐｄ－Ｃｕ／Ａｌ＿２Ｏ＿３催化剂的ＴＰＲ峰形和峰位与相应的单金属催化剂的ＴＰＲ曲线亦有明显的差异，其还原峰位发生位移。同时还发现热处理气氛对Ｐｄ－Ｃｕ／Ａｌ＿２Ｏ＿３催化剂的还原性能有明显的影响。讨论了负载于Ａｌ＿２Ｏ＿３载体上的Ｐｄ－Ｃｕ双金属及其单金属催化剂在还原过程中金属与载体、金属与金属间的相互作用以及热处理条件对其还原性能的影响。 展开更多

关键词 催化剂 金属催化剂 还原性 钯 铜

在线阅读 下载PDF 职称材料

金属蒸气法制备聚合物固载双金属催化剂 Ⅱ.聚合物比表面对Pd-Cu催化剂分散度和活性的影响 被引量：3

6

作者 吴世华 朱常英 +2 位作者 黄唯平 解勤兴 吴文艳 《高分子学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 1998年第1期49-53,共5页

利用金属蒸气法制备了四种比表面不同的树脂固载ＰｄＣｕ双金属催化剂．Ｘ射线衍射和透射电镜结果表明，随着树脂比表面积增大，固载量相同的ＰｄＣｕ催化剂，ＰｄＣｕ合金的颗粒减小，因而在甲苯，４甲基４羟基２戊... 利用金属蒸气法制备了四种比表面不同的树脂固载ＰｄＣｕ双金属催化剂．Ｘ射线衍射和透射电镜结果表明，随着树脂比表面积增大，固载量相同的ＰｄＣｕ催化剂，ＰｄＣｕ合金的颗粒减小，因而在甲苯，４甲基４羟基２戊酮加氢和电催化反应中活性增大． 展开更多

关键词 加氢 燃料电池电极 SMAI 双金属催化剂 铜 钯

在线阅读 下载PDF 职称材料

微量吸附量热技术研究Pd-Cu/SiO_2的表面吸附 被引量：7

7

作者 李明时 葛欣 +1 位作者 邹琥 沈俭一 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2000年第12期1896-1899,共4页

应用微量吸附量热技术研究了室温下 H2 ,CO,O2 和 C2 H4 在 m( Pd) /m( Si O2 ) =2 % ,m( Pd,Cu) /m( Si O2 ) [n( Pd) /n( Cu) =1 /1 ]=2 % ,m( Pd,Cu) /m( Si O2 ) [n( Pd) /n( Cu) =1 /4]=2 %和 m( Cu) /m( Si O2 ) =8%催化剂表面的... 应用微量吸附量热技术研究了室温下 H2 ,CO,O2 和 C2 H4 在 m( Pd) /m( Si O2 ) =2 % ,m( Pd,Cu) /m( Si O2 ) [n( Pd) /n( Cu) =1 /1 ]=2 % ,m( Pd,Cu) /m( Si O2 ) [n( Pd) /n( Cu) =1 /4]=2 %和 m( Cu) /m( Si O2 ) =8%催化剂表面的吸附性能 ,并考察了 O2 对 C2 H4 吸附性能的影响 .结果表明 ,Pd-Cu/Si O2 具有与 Pd/Si O2数量相近的表面 Pd原子 .加入 Cu可使 Pd对 H2 和 CO的强吸附位数目相对减少 ,弱吸附位数目相对增加 .Pd增加了 H2 在 Cu/Si O2 催化剂表面的吸附量 ,加速了 O2 在 Cu表面的吸附速率 .Pd原子和 Cu原子在Pd-Cu/Si O2 中混合均匀且分散良好 .乙烯在 Pd/Si O2 表面吸附有乙川、 di-σ和π吸附态 .Cu的加入可抑制乙烯在 Pd表面解离吸附为乙川 ,促进了非解离的 di-σ和 π吸附态形成 .乙烯在室温下可与 Pd表面吸附氧发生氧化反应 ,加入 Cu可降低 Pd表面吸附氧的氧化活性 ,使乙烯在 展开更多

关键词 乙烯 pd-cu/SiO2催化剂 表面吸附 微量吸附量热

在线阅读 下载PDF 职称材料

用溶剂化金属原子浸渍法制备的高分散负载型催化剂Pd－Cu／C的结构与性质 被引量：3

8

作者 吴世华 黄唯平 +2 位作者 朱常英 赵维君 张书笈 《化学工业与工程》 CAS 1995年第3期15-19,共5页

应用溶剂化金属原子浸渍（ＳＭＡＩ）法制备了三种金属含量比不同的Ｐｄ－Ｃｕ／Ｃ双金属催化剂。经ＸＲＤ和ＴＥＭ测定结果表明，催化剂中Ｐｄ和Ｃｕ已形成合金，合金颗粒平均直径小于５ｎｍ。ＸＰＳ和Ａｕｇｅｒ谱说明Ｐｄ和Ｃｕ均以... 应用溶剂化金属原子浸渍（ＳＭＡＩ）法制备了三种金属含量比不同的Ｐｄ－Ｃｕ／Ｃ双金属催化剂。经ＸＲＤ和ＴＥＭ测定结果表明，催化剂中Ｐｄ和Ｃｕ已形成合金，合金颗粒平均直径小于５ｎｍ。ＸＰＳ和Ａｕｇｅｒ谱说明Ｐｄ和Ｃｕ均以零价态存在。在亚异丙基丙酮（ＣＨ＿３）＿２Ｃ＝ＣＨＣＯＣＨ＿３加氢反应中，随着催化剂中Ｃｕ比例增加，催化活性增大，而生成六碳酮的选择性基本不变。 展开更多

关键词 合成 催化剂 活性炭 金属原子浸渍 金属催化剂

在线阅读 下载PDF 职称材料

Pd-Cu/Fe_3O_4@C催化1,4-丁炔二醇选择性加氢的研究 被引量：6

9

作者 任勇 袁涛 +4 位作者 刘德蓉 熊伟 吴小海 衣飞 孟晓静 《化学研究与应用》 CSCD 北大核心 2017年第11期1686-1692,共7页

1,4-丁烯二醇是一种高经济价值的精细化学品,1,4-丁炔二醇选择性加氢是制备1,4-丁烯二醇的有效途径。本文采用浸渍法制备了双金属磁性催化剂Pd-Cu/Fe_3O_4@C,利用X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)及透射电子显微镜(TEM)等技术手段... 1,4-丁烯二醇是一种高经济价值的精细化学品,1,4-丁炔二醇选择性加氢是制备1,4-丁烯二醇的有效途径。本文采用浸渍法制备了双金属磁性催化剂Pd-Cu/Fe_3O_4@C,利用X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)及透射电子显微镜(TEM)等技术手段对催化剂进行了表征,考察了Pd/Cu物质的量比、反应温度、H2压力、反应时间和催化剂用量等因素对催化剂性能的影响。结果表明,在Pd/Cu物质的量之比1∶1、催化剂/底物为1∶90000、反应温度为50℃、H_2压力为4MPa、时间为25min的条件下,1,4-丁炔二醇选择性加氢的转化率和选择性分别达到了95.2%和98.3%。该催化剂不仅具有高催化活性和选择性,而且易与反应产物实现磁性分离,为该过程的工业化应用奠定了基础。 展开更多

关键词 Fe3O4@C载体 pd-cu双金属催化剂 1 4-丁炔二醇 1 4-丁烯二醇

在线阅读 下载PDF 职称材料

CO_2氧化丙烷脱氢制丙烯Pd-Cu/MoO_3-SiO_2催化剂研究 被引量：3

10

作者 郭俊宝 钟顺和 邵怀启 《天然气化工—C1化学与化工》 CAS CSCD 北大核心 2003年第5期1-5,9,共6页

以MoO3 SiO2复合物作载体,采用等体积浸渍法制得了Pd Cu催化剂,采用BET、TPR、IR对催化剂结构及CO2、C3H8在催化剂上的吸附位、吸附态进行了分析。实验结果证明,CO2在催化剂上存在卧式吸附态,丙烷以亚甲基和其中一个甲基上的氢吸附在Mo=... 以MoO3 SiO2复合物作载体,采用等体积浸渍法制得了Pd Cu催化剂,采用BET、TPR、IR对催化剂结构及CO2、C3H8在催化剂上的吸附位、吸附态进行了分析。实验结果证明,CO2在催化剂上存在卧式吸附态,丙烷以亚甲基和其中一个甲基上的氢吸附在Mo=O双键的端基氧上。在微型反应装置上测试了催化剂在CO2氧化丙烷脱氢制丙烯反应中的催化性能,常压和600℃条件下,C3H8转化率达26 94%,C3H6选择性达78 34%。通过催化剂的物化性质、化学吸附性质与反应性能的关联,讨论了反应机理和影响催化剂性能的基本因素。 展开更多

关键词 丙烷 CO2 氧化脱氢 MoO3-SiO2载体 pd-cu催化剂

在线阅读 下载PDF 职称材料

乙醇在双功能Pd－Cu／分子筛催化剂上气相氧化酯化一步合成乙酸乙酯 被引量：5

11

作者 伏再辉 奚红霞 龚健 《Chinese Journal of Catalysis》 SCIE CAS CSCD 北大核心 1994年第4期262-267,共6页

研究了乙醇在双功能Ｐｄ－Ｃｕ／分子筛催化剂上一步合成乙酸乙酯的反应，发现Ｐｄ是氧化活性中心的主组分，ＣＵ主要对Ｐｄ的氧化功能起调变作用，以减少乙醇深度氧化副反应，提高酯化选择性．分子筛的酸性强弱对活性，特别是对酯化选... 研究了乙醇在双功能Ｐｄ－Ｃｕ／分子筛催化剂上一步合成乙酸乙酯的反应，发现Ｐｄ是氧化活性中心的主组分，ＣＵ主要对Ｐｄ的氧化功能起调变作用，以减少乙醇深度氧化副反应，提高酯化选择性．分子筛的酸性强弱对活性，特别是对酯化选择性有明显的影响，酯化要求在较强的酸中心上进行．探讨了氧化活性中心和酸中心的匹配关系以及ＣＵ对Ｐｄ的调变作用，提出了乙醇氧化酯化机理． 展开更多

关键词 乙醇 酯化 钯铜分子筛 乙酸乙酯

在线阅读 下载PDF 职称材料

气相法合成碳酸二甲酯Pd-Cu/C催化剂失活及再生研究 被引量：2

12

作者 李朝恒 王秀珍 +2 位作者 吴之仁 孟凡东 王绍领 《天然气化工—C1化学与化工》 CAS CSCD 北大核心 2004年第6期24-27,共4页

对气相羰化法合成碳酸二甲酯反应过程中失活前后催化剂性质进行了对比分析,得出Pd Cu/C双金属催化剂失活的原因是:Pd的迁移,氯离子的流失和催化剂表面吸附大分子物质。研究了反应过程中催化剂上氯离子的变化规律,探讨了反应过程中催化... 对气相羰化法合成碳酸二甲酯反应过程中失活前后催化剂性质进行了对比分析,得出Pd Cu/C双金属催化剂失活的原因是:Pd的迁移,氯离子的流失和催化剂表面吸附大分子物质。研究了反应过程中催化剂上氯离子的变化规律,探讨了反应过程中催化作用机理。 展开更多

关键词 碳酸二甲酯 DMC 甲醇 羰基化 pd—cu/C催化剂 失活 再生

在线阅读 下载PDF 职称材料

金属蒸气法制备聚合物固载双金属催化剂———Pd-Cu催化剂的价态,分散度与活性 被引量：1

13

作者 吴世华 朱常英 +2 位作者 黄唯平 赵维君 张书芨 《高分子学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 1997年第1期49-54,共6页

利用金属蒸气法制备了三种不同金属重量比的树脂固载及活性炭负载ＰｄＣｕ双金属催化剂．透射电镜（ＴＥＭ）和Ｘ射线衍射（ＸＲＤ）测定结果表明催化剂中ＰｄＣｕ已形成合金．合金粒度极小，平均直径小于５ｎｍ．树脂固载催化剂... 利用金属蒸气法制备了三种不同金属重量比的树脂固载及活性炭负载ＰｄＣｕ双金属催化剂．透射电镜（ＴＥＭ）和Ｘ射线衍射（ＸＲＤ）测定结果表明催化剂中ＰｄＣｕ已形成合金．合金粒度极小，平均直径小于５ｎｍ．树脂固载催化剂金属粒度远小于活性炭负载催化剂的金属粒度．Ｘ射线光电子能谱（ＸＰＳ）结果表明Ｐｄ和Ｃｕ均以零价态存在．在４甲基３戊烯２酮加氢反应中。 展开更多

关键词 金属蒸气法 聚合物 双金属催化剂 钯-铜催化剂

在线阅读 下载PDF 职称材料

Cu改性直接甲醇燃料电池Pd/C阴极催化剂的电催化性能 被引量：1

14

作者 张娜 贾梦秋 +2 位作者 王要武 郭建伟 谢晓峰 《北京化工大学学报（自然科学版）》 CAS CSCD 北大核心 2010年第1期68-72,共5页

用铜做掺杂元素,采用浸渍法以活性炭为载体制备了贵金属载量为20%的Pd-Cu/C系列直接甲醇燃料电池阴极催化剂,比较了4种不同Cu含量催化剂的电催化性能。采用ICP和X射线衍射分析了催化剂中金属元素的比例以及Cu掺杂对Pd/C催化剂晶体结构... 用铜做掺杂元素,采用浸渍法以活性炭为载体制备了贵金属载量为20%的Pd-Cu/C系列直接甲醇燃料电池阴极催化剂,比较了4种不同Cu含量催化剂的电催化性能。采用ICP和X射线衍射分析了催化剂中金属元素的比例以及Cu掺杂对Pd/C催化剂晶体结构的影响。结果表明:催化剂中Pd与Cu的物质的量之比与预设值相近,Pd和Cu基本被全部还原;Pd-Cu/C催化剂为面心立方结构,元素铜的加入使催化剂的Pd-Pd间距缩小,从而HO2 ads和OO键能更好地吸附在催化剂金属表面;当采用NaBH4为还原剂,Pd与Cu物质的量比为3∶1时,催化剂(Pd3Cu/C)的平均粒径为3.4 nm,催化剂的催化性能最好,电化学活性表面积EAS达到38.9m2/gPd,电化学性能较Pd/C催化剂有很大提高,接近Pt/C商用催化剂。 展开更多

关键词 直接甲醇燃料电池 pd—cu/C催化剂 电催化

在线阅读 下载PDF 职称材料

沉积-沉淀法制备Pd-Cu/凹凸棒土催化剂及其常温潮湿环境下CO催化氧化性能 被引量：5

15

作者 徐亚琳 李潇 +3 位作者 吕婷婷 张晋熙 王永钊 赵永祥 《工业催化》 CAS 2017年第5期28-32,共5页

采用沉积-沉淀法制备Pd-Cu/凹凸棒土(PC/APT)催化剂,以CO氧化为探针反应,在连续流动微反装置上考察其常温潮湿环境下CO催化氧化性能。作为对比,同时采用常规浸渍法制备催化剂。通过N2物理吸附-脱附、XRD、FT-IR和TPR等对催化剂结构和性... 采用沉积-沉淀法制备Pd-Cu/凹凸棒土(PC/APT)催化剂,以CO氧化为探针反应,在连续流动微反装置上考察其常温潮湿环境下CO催化氧化性能。作为对比,同时采用常规浸渍法制备催化剂。通过N2物理吸附-脱附、XRD、FT-IR和TPR等对催化剂结构和性质进行表征。结果表明,与浸渍法制备的催化剂不同,采用沉积-沉淀法制备的PC/APT催化剂上Cu物种分别以Cu_2Cl(OH)_3和CuO形式存在,其中,Cu_2Cl(OH)_3物种与Pd物种间相互作用较强,催化剂还原性能显著提高,表现出良好的CO催化氧化活性。在空速6 000 h^(-1)、CO体积分数0.5%和水蒸汽体积分数3.3%条件下,采用沉积-沉淀法制备的PC/APT催化剂上CO转化率大于84%的时间不低于160 min。 展开更多

关键词 催化化学 pd-cu/凹凸棒土 沉积-沉淀法 CO催化氧化

在线阅读 下载PDF 职称材料

Pd-Cu/γ-Al_2O_3双金属催化剂脱除水中硝酸盐 被引量：4

16

作者 李婉君 房德仁 赵金波 《工业催化》 CAS 2015年第5期390-395,共6页

采用分步浸渍法和共浸渍法制备系列Pd负载质量分数为1%的Pd-Cu/γ-Al2O3双金属催化剂,以氢气为还原剂研究其对水中硝酸盐催化脱除的性能。结果表明,催化剂中Cu与Pd物质的量比以及Cu、Pd的浸渍顺序对催化剂性能有重要影响,硝酸根转化率随... 采用分步浸渍法和共浸渍法制备系列Pd负载质量分数为1%的Pd-Cu/γ-Al2O3双金属催化剂,以氢气为还原剂研究其对水中硝酸盐催化脱除的性能。结果表明,催化剂中Cu与Pd物质的量比以及Cu、Pd的浸渍顺序对催化剂性能有重要影响,硝酸根转化率随着Cu与Pd物质的量比的增大而增大;硝酸根转化活性以Cu与Pd物质的量比为5∶1、先浸渍Pd再浸渍Cu所得催化剂较优;从氨氮选择性方面看,以先浸渍Cu后浸渍Pd制备的催化剂选择性较低,在Cu与Pd物质的量比为1∶1、先浸渍Cu再浸渍Pd所得催化剂较优。 展开更多

关键词 催化剂工程 pd—cu/1-Al2O3 双金属催化剂 浸渍顺序 脱氮

在线阅读 下载PDF 职称材料

Pd-Cu/凹凸棒石黏土催化剂催化CO氧化性能 被引量：4

17

作者 王永钊 张卓 +1 位作者 李凤梅 赵永祥 《工业催化》 CAS 2011年第11期75-79,共5页

以凹凸棒石黏土(APT)作载体,采用浸渍法制备双金属催化剂Pd-Cu/APT、单金属催化剂Pd/APT和Cu/APT,在连续流动微反装置上考察催化剂的CO催化氧化活性,采用N_2物理吸附/脱附、X射线粉末衍射和程序升温还原/脱附等手段对催化剂进行表征。... 以凹凸棒石黏土(APT)作载体,采用浸渍法制备双金属催化剂Pd-Cu/APT、单金属催化剂Pd/APT和Cu/APT,在连续流动微反装置上考察催化剂的CO催化氧化活性,采用N_2物理吸附/脱附、X射线粉末衍射和程序升温还原/脱附等手段对催化剂进行表征。结果表明,Pd-Cu/APT催化剂中Cu主要以CuCl形式存在,Pd高度分散与Cu之间产生了明显的相互作用,使Cu物种的还原温度大幅降低;经水蒸汽预处理增强了Pd-Cu/APT催化剂表面酸性,促进了催化活性的提高。在CO体积分数为0.5%、水蒸汽体积分数3.3%、空速6 000h^(-1)和常温反应条件下,CO转化率可达90%以上。 展开更多

关键词 催化化学 凹凸棒石黏土 pd—cu/APT催化剂 CO催化氧化

在线阅读 下载PDF 职称材料

用于降低卷烟烟气中CO含量的Pd-Cu/活性炭催化剂 被引量：2

18

作者 周国俊 沈凯 +2 位作者 储国海 詹望成 郭杨龙 《工业催化》 CAS 2011年第3期45-48,共4页

用浸渍法制备用于降低卷烟烟气中CO含量的Pd-Cu/活性炭催化剂,考察该催化剂对模拟卷烟烟气[4.4%CO-4.2%H_2O-19.2%O_2-72.2%N_2(体积分数)]中的CO常温催化氧化性能,研究催化剂活性组分及其负载量、催化剂载体、原料气中CO浓度和气体空... 用浸渍法制备用于降低卷烟烟气中CO含量的Pd-Cu/活性炭催化剂,考察该催化剂对模拟卷烟烟气[4.4%CO-4.2%H_2O-19.2%O_2-72.2%N_2(体积分数)]中的CO常温催化氧化性能,研究催化剂活性组分及其负载量、催化剂载体、原料气中CO浓度和气体空速对催化剂的CO常温氧化活性的影响。研究表明,生产成本较低的1.4%Pd-3.9%Cu/活性炭催化剂的CO常温氧化活性较好,在气体空速20 000 h^(-1)和反应温度30℃条件下,对模拟卷烟烟气中的CO转化率可达46.8%。Pd-Cu/活性炭催化剂对CO的常温氧化活性随着Pd负载量的增加而增加,当Pd负载质量分数大于1.7%时,催化剂活性趋于稳定,如果同时改变Pd和Cu的负载量,对催化活性产生的影响比单一活性组分改变时产生的影响大。活性炭载体种类和原料气中CO浓度对CO常温催化氧化活性影响较大,以进口活性炭为载体制备的催化剂活性最好,气体空速和活性炭颗粒尺寸对催化剂活性影响较小。 展开更多

关键词 催化剂工程 卷烟烟气 CO常温催化氧化 pd—cu/活性炭催化剂

在线阅读 下载PDF 职称材料

Pd(OAc)_2/Cu(OTf)_2在离子液体BMImPF_6中催化苯乙烯二聚反应的研究 被引量：2

19

作者 彭家建 厉嘉云 +3 位作者 邱化玉 蒋剑雄 蒋可志 来国桥 《化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2006年第16期1749-1751,共3页

在离子液体BMImPF6中,用不同的钯催化剂和Lewis酸三氟甲磺酸铜Cu(OTf)2共催化苯乙烯二聚反应,发现用Pd(OAc)2/Cu(OTf)2作催化剂,Pd/Cu物质的量之比为1～4时,可高产率高选择性地获得苯乙烯二聚产物1,3-二苯基-1-丁烯.BMImPF6对催化剂有... 在离子液体BMImPF6中,用不同的钯催化剂和Lewis酸三氟甲磺酸铜Cu(OTf)2共催化苯乙烯二聚反应,发现用Pd(OAc)2/Cu(OTf)2作催化剂,Pd/Cu物质的量之比为1～4时,可高产率高选择性地获得苯乙烯二聚产物1,3-二苯基-1-丁烯.BMImPF6对催化剂有较好的溶解性,可固定催化剂体系,使催化剂有效地与产品分离.同时,α-甲基苯乙烯的二聚反应表明,室温下不发生反应,提高温度有利于反应进行. 展开更多

关键词 苯乙烯二聚 室温离子液体 pd(OAc)2/cu(OTf)2催化剂

在线阅读 下载PDF 职称材料

负载型Pd-Cu催化剂的制备及富氢气氛下CO优先氧化性能 被引量：3

20

作者 赵婉君 李潇 +2 位作者 党慧 王永钊 赵永祥 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2022年第3期112-123,共12页

分别以Al_(2)O_(3),SiO_(2)和C_(3)N_(4)为载体,通过简单浸渍法制备了3种负载型Pd-Cu催化剂(PC-Al_(2)O_(3),PC-SiO_(2),PC-C_(3)N_(4)),考察了其在室温下富氢气氛中CO优先氧化反应性能.采用X射线衍射(XRD)、傅里叶变换红外光谱(FTIR)... 分别以Al_(2)O_(3),SiO_(2)和C_(3)N_(4)为载体,通过简单浸渍法制备了3种负载型Pd-Cu催化剂(PC-Al_(2)O_(3),PC-SiO_(2),PC-C_(3)N_(4)),考察了其在室温下富氢气氛中CO优先氧化反应性能.采用X射线衍射(XRD)、傅里叶变换红外光谱(FTIR)、氮气物理吸附仪(N_(2)-physisorption)、氢气程序升温还原(H_(2)-TPR)、二氧化碳程序升温脱附(CO_(2)-TPD)、X射线光电子能谱(XPS)和原位漫反射傅里叶变换红外光谱(In situ DRIFTS)等手段对其进行了表征.结果表明,与PC-SiO_(2)和PC-C_(3)N_(4)相比,PC-Al_(2)O_(3)具有更高的CO优先氧化性能.这是由于PC-Al_(2)O_(3)上形成了大量与Pd物种具有强相互作用的Cu_(2)Cl(OH)_(3)物种;而PC-SiO_(2)中仅有少量的Cu_(2)Cl(OH)_(3),且与Pd物种相互作用较弱;PC-C_(3)N_(4)中Cu物种则更易与C_(3)N_(4)基质配位,由此削弱了Pd,Cu之间的相互作用.在反应气氛下PC-Al_(2)O_(3)表面还易形成具有更强CO活化能力的Pd+物种,通过与大量Cu^(+)物种紧密相互作用,在一定程度上抑制Pd^(+)被过度还原为Pd^(0),从而维持了其催化活性.与SiO_(2)和C_(3)N_(4)相比,Al_(2)O_(3)更适合负载Pd-Cu用于富氢气氛下CO优先氧化反应. 展开更多

关键词 Wacker型催化剂 pd-cu催化剂 CO优先氧化 载体效应

在线阅读 下载PDF 职称材料