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高氯酸盐生物还原过程及其微生物群落结构研究
1
作者 钟宇 张萬达 +5 位作者 田石强 付广义 周霜 姚福兵 王宏洋 陈颖 《生态毒理学报》 北大核心 2025年第6期209-221,共13页
高氯酸盐(ClO_(4)^(-))作为一种新兴污染物,因其高水溶性和难降解性,进入自然水体后通过饮用水或食物摄入在人体内富集,干扰甲状腺对碘的吸收,进而诱发甲状腺功能减退、内分泌紊乱及发育异常等病症。本研究针对烟花爆竹企业高氯酸盐废水... 高氯酸盐(ClO_(4)^(-))作为一种新兴污染物,因其高水溶性和难降解性,进入自然水体后通过饮用水或食物摄入在人体内富集,干扰甲状腺对碘的吸收,进而诱发甲状腺功能减退、内分泌紊乱及发育异常等病症。本研究针对烟花爆竹企业高氯酸盐废水,采用企业沉淀池底泥和市政污水处理厂污泥作为接种污泥,通过浓度逐级升高的驯化方式,在驯化48 d内获得了高氯酸盐还原菌(PRB),其对ClO_(4)^(-)降解能力最高达1200 g·m^(-3)·d^(-1)。通过高通量测序发现,不同ClO_(4)^(-)进水浓度对微生物的群落组成和活性影响很大,在门分类水平上,PRB主要以变形菌门(Proteobacteria,58.24%)为主;属分类水平上,随着ClO_(4)^(-)进水浓度升高,微生物群落主要以硫化螺旋菌属(Sulfurospirillum)、固氮螺菌属(Azonexus)、不动杆菌属(Acinetobacter)、三氯杆菌属(Trichlorobacter)和陶厄氏菌属(Thauera)为主。利用PRB开展高氯酸盐废水处理实验,研究了温度、pH及不同电子供体对ClO_(4)^(-)的降解效果,发现在废水pH值为7、温度30℃,采用乙酸钠作为电子供体的条件下,PRB对浓度600 mg·L^(-1)的高氯酸盐废水去除率接近100%,氯离子浓度逐渐增加到723.67 mg·L^(-1),表明乙酸钠作为PRB电子供体的优越性。动力学拟合结果表明4种电子供体R 2均大于0.9,一级动力学模型能较好地描述生物还原过程,其中乙酸钠的反应速率常数k值显著高于其他电子供体,选用乙酸钠作为电子供体降解ClO_(4)^(-)反应速率最快,它不仅可以作为碳源,还可以作为电子供体在ClO_(4)^(-)还原过程中发挥重要作用。本研究为PRB的快速驯化和高氯酸盐废水生物还原处理提供了可行的路径选择。 展开更多
关键词 高氯酸盐 微生物群落 生态毒理 环境因子 电子供体
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短时曝气对反硝化除磷中亚硝酸盐积累的影响
2
作者 李冬 吕恒康 +2 位作者 蔡奕锋 郭可欢 张杰 《中国环境科学》 北大核心 2025年第7期3704-3713,共10页
为精确控制反硝化过程中NO_(3)^(-)-N只被还原为NO_(2)^(-)-N,而不进一步还原为N_(2),通过短时曝气来提高反硝化聚磷菌(DPAOs)的亚硝酸盐积累率(NTR).结果表明,增加曝气后,反应器的除磷效果有所提升(从84.62%上升至88.34%).当曝气时间... 为精确控制反硝化过程中NO_(3)^(-)-N只被还原为NO_(2)^(-)-N,而不进一步还原为N_(2),通过短时曝气来提高反硝化聚磷菌(DPAOs)的亚硝酸盐积累率(NTR).结果表明,增加曝气后,反应器的除磷效果有所提升(从84.62%上升至88.34%).当曝气时间分别为5,10和15min时,NTR分别为36.09%,89.14%和91.86%,但当曝气时间延长至20min,出水硝酸盐浓度升高(10.11mg/L).随着曝气时间的增加,缺氧前电子供体(PHBs)含量逐渐减少,这是亚硝酸盐积累的主要原因.此外,曝气还导致DPAOs菌属的丰度上升,而内源反硝化菌(DGAOs)菌属的丰度则有所下降.基于PDPR的成果,讨论了N-PDPR-Anammox工艺在实际工程中应用的可行性. 展开更多
关键词 部分反硝化聚磷 曝气 电子供体 内碳源
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不同电子供体底物对自养型硫氧化菌同步厌氧除硫脱氮过程的影响
3
作者 吴新世 朱广斌 张万良 《天津师范大学学报(自然科学版)》 北大核心 2025年第1期34-43,共10页
采用分段递进式废水除硫工艺(SPWSRP)研究不同电子供体底物对自养型硫氧化菌同步厌氧除硫脱氮过程的影响.控制不同反应体系的硫氮比(S/N)和pH值,可使反应朝着预定方向进行.以S^(2-)为电子供体底物时,设定硫氮比为3∶2和pH值为6.9±0... 采用分段递进式废水除硫工艺(SPWSRP)研究不同电子供体底物对自养型硫氧化菌同步厌氧除硫脱氮过程的影响.控制不同反应体系的硫氮比(S/N)和pH值,可使反应朝着预定方向进行.以S^(2-)为电子供体底物时,设定硫氮比为3∶2和pH值为6.9±0.1,S^(2-)和NO_(3)^(-)对应的最大去除率分别为99.5%和99.9%,对应的最大容积载荷分别为4.32 kg/(m^(3)·d)和1.11 kg/(m^(3)·d);代谢途径长且复杂多样化,相应代谢产物种类也呈多样性,包括多种中间产物如S0、S_(2)O_(3)^(2-)、NO_(2)^(-)和终产物SO_(4)^(2-)、N_(2);同时对实验过程中的典型现象如铵盐出水浓度变化、反应停滞机理等进行了分析.以S_(2)O_(3)^(2-)为电子供体底物时,设定硫氮比为5:8和pH值为7.1±0.1,S_(2)O_(3)^(2-)和NO_(3)^(-)对应的最大去除率分别为99.8%和99.9%,最大容积载荷分别为8.66 kg/(m^(3)·d)和3.04 kg/(m^(3)·d);代谢途径短且简单,生成的中间产物和终产物相对较少,中间产物仅检测有NO_(2)^(-),终产物则包括SO_(4)^(2-)、N_(2)等,单质硫(S0)或其他氮氧类化合物未检出.对比发现,以S_(2)O_(3)^(2-)为底物的代谢产物与以S^(2-)为底物的产物既有相似性,又有很大差异.电子供体不同的两种体系反应路径不同、反应机理不同、反应停滞原因也不同.从代谢过程看,S_(2)O_(3)^(2-)代谢途径并非S^(2-)代谢途径的缩短化.基于此,废水处理中选择合适的电子供体底物,既能达到除硫脱氮目的,又能防止副反应的发生. 展开更多
关键词 同步厌氧除硫脱氮 废水除硫工艺 电子供体底物 硫氮比 代谢途径 代谢产物
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电子供体-受体(EDA)复合物驱动的N-α位C—H键活化 被引量：1
4
作者 杨俊峰 赵艳秋 时磊 《有机化学》 北大核心 2025年第2期559-573,共15页
由电子供体-电子受体(EDA)形成的EDA复合物正在引发一个又一个神奇的光化学反应.在可见光照射下, EDA复合物会发生单电子转移(SET)过程,电子从供体转移向电子受体产生自由基阴阳离子对并引发后续反应.除了光作为外部能量来源,这一策略... 由电子供体-电子受体(EDA)形成的EDA复合物正在引发一个又一个神奇的光化学反应.在可见光照射下, EDA复合物会发生单电子转移(SET)过程,电子从供体转移向电子受体产生自由基阴阳离子对并引发后续反应.除了光作为外部能量来源,这一策略无需额外的光催化剂,反应条件温和,使得这一体系能够兼容大多数底物.胺类化合物特别是氮杂芳烃和脂肪胺作为富电子底物,在近年来已被广泛用于EDA复合物中的电子供体.并且,这类EDA复合物引发的反应中间体具有可预测性和位点选择性,在形成EDA复合物后N-α位具有独特的反应性质,并被用于合成复杂的含氮有机分子.综述了含氮化合物及烷基胺作为EDA电子供体来构建N-α位C—X键(X=C, N)的光化学反应,并对该领域的发展进行了展望. 展开更多
关键词 电子供体-电子受体(EDA)复合物 光化学 自由基 胺类化合物 C—H键活化
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电子供体-受体复合物(EDA)介导N-芳基丙烯酰胺与芳基硫鎓盐的自由基环化反应
5
作者 解人杰 谢复开 +4 位作者 孙然 王欣 王钰佳 李蕾 王贺 《有机化学》 北大核心 2025年第8期2913-2922,共10页
在无光催化剂的条件下,利用芳基硫鎓盐与N-芳基丙烯酰胺类化合物所形成的电子供体-受体(EDA)复合物,在光诱导下合成了一系列具有潜在生物活性的吲哚酮类化合物.该反应通过光激发EDA复合物形成芳基自由基,分别经历自由基加成和分子内环... 在无光催化剂的条件下,利用芳基硫鎓盐与N-芳基丙烯酰胺类化合物所形成的电子供体-受体(EDA)复合物,在光诱导下合成了一系列具有潜在生物活性的吲哚酮类化合物.该反应通过光激发EDA复合物形成芳基自由基,分别经历自由基加成和分子内环化等历程得到目标产物,该反应表现出较高的区域选择性.最后,通过反应机理的初步研究,提出了自由基串联反应可能的催化循环机理. 展开更多
关键词 电子供体-受体复合物 无光催化剂 芳基硫鎓盐 N-芳基丙烯酰胺 吲哚酮类化合物
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复合电子供体强化地下水硝酸盐生物处理效能及微生物协同作用
6
作者 吕育锋 李斌 +9 位作者 冯婷娟 陈禹杭 聂鑫 刘庆玉 孟凡彬 魏欢欢 孙毅 王伟奇 秦艳松 王加蕙 《化工进展》 北大核心 2025年第12期7226-7237,共12页
生物反硝化法除硝酸盐因低能耗、无二次污染,得到了广泛应用。电子供体在生物反硝化过程中对硝酸盐处理效率有重要影响,目前外加电子供体主要有碳源、硫代硫酸盐以及二者复合。为了探究不同电子供体对地下水硝酸盐生物处理效能及微生物... 生物反硝化法除硝酸盐因低能耗、无二次污染,得到了广泛应用。电子供体在生物反硝化过程中对硝酸盐处理效率有重要影响,目前外加电子供体主要有碳源、硫代硫酸盐以及二者复合。为了探究不同电子供体对地下水硝酸盐生物处理效能及微生物间协同作用的影响,本文构建了葡萄糖、硫代硫酸钠、复合电子供体(葡萄糖-硫代硫酸钠)3个系统。3个系统分别运行,当水力停留时间(HRT)降低至1.1h时,仅复合电子供体系统的NO_(x)--N去除率可维持在90%以上且无亚硝酸盐氮产生;在同硫氮比条件下,复合电子供体系统比硫代硫酸钠电子供体系统产生的SO_(4)^(2-)更少,且比葡萄糖电子供体系统产生的污泥浓度更小。微生物群落结构分析发现,在复合电子供体系统中,主要功能菌为Sulfurimonas和Saccharimonadales,分别占41.0%和20.6%,总占比远高于单一电子供体系统,表明复合电子供体可以提高功能菌丰度从而提升硝酸盐去除效果。复合电子供体系统中与菌间协同作用相关的功能代谢丰度高于单一电子供体系统,菌间能量传递和代谢耦合等与协同作用相关功能基因丰度更高,提升了系统的脱氮性能和稳定性。 展开更多
关键词 地下水 硝酸盐 电子供体 微生物群落 协同作用
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生物滞留设施协同处理雨水径流与合流制溢流强化脱氮研究
7
作者 李雨霖 成宇 +3 位作者 柴宏祥 简美鹏 谭朝洪 李海燕 《环境科学学报》 北大核心 2025年第7期181-189,共9页
为应对传统生物滞留设施处理雨水径流时氮素控制效果不稳定的情况,通常在设施内部投加电子供体强化脱氮,但其效能会随着电子供体的损耗逐渐减弱.本研究提出利用合流制溢流污水(CSOs)作为碳源替代在设施内投加的电子供体,对比其与雨水径... 为应对传统生物滞留设施处理雨水径流时氮素控制效果不稳定的情况,通常在设施内部投加电子供体强化脱氮,但其效能会随着电子供体的损耗逐渐减弱.本研究提出利用合流制溢流污水(CSOs)作为碳源替代在设施内投加的电子供体,对比其与雨水径流不同引入配比条件下的污染物去除效能并分析脱氮机理.结果表明,在雨水径流与CSOs配比为1∶1时,氮和碳的去除率分别达到81.7%和78.5%,表现出最佳综合控制效能.CSOs引入显著提升设施微生物量(67.6%)和胞外聚合物浓度(71.7%),并驱动微生物热点从淹没区迁移至土壤层.在土壤层中,碳源消耗导致溶解氧浓度下降29.2%,形成更大范围的缺氧环境,促进了反硝化等氮还原反应,显著提升了脱氮效率和稳定性.本研究为生物滞留设施对雨水径流的氮污染控制提供了新的解决方案. 展开更多
关键词 雨水径流 合流制溢流 电子供体 微生物热点 氮污染
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分子光谱在Ziegler-Natta催化剂结构表征中的应用进展
8
作者 苏鹏祖 王斌 +3 位作者 胡潇雨 施展 曹雪君 姜健准 《石油化工》 北大核心 2025年第12期1834-1845,共12页
Ziegler-Natta(Z-N)催化剂的结构表征对催化剂的结构设计、性能评价具有重要意义,但它的多组分、多活性中心、高环境敏感性使传统的表征方法面临挑战。分子光谱技术因高灵敏度、快速响应及非破坏性的优点适用于Z-N催化剂的结构表征。通... Ziegler-Natta(Z-N)催化剂的结构表征对催化剂的结构设计、性能评价具有重要意义,但它的多组分、多活性中心、高环境敏感性使传统的表征方法面临挑战。分子光谱技术因高灵敏度、快速响应及非破坏性的优点适用于Z-N催化剂的结构表征。通过采用多波段分子光谱协同技术与原位表征、探针分子吸附、多尺度理论计算联用的策略可实现Ti物种、给电子体、MgCl_(2)载体的特异性识别及相互作用的无损、动态监测。介绍了近年来漫反射紫外可见光光谱、FTIR、Far-IR和Raman光谱等技术在Z-N催化剂结构表征中的应用进展,总结了Ti物种、给电子体、MgCl2载体的谱学特征及其在制备、活化过程中的演化规律,展望了分子光谱技术在Z-N催化剂结构表征中的应用前景。 展开更多
关键词 ZIEGLER-NATTA催化剂 分子光谱 Ti物种 给电子体 MgCl_(2)载体
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聚丙烯催化剂中二醇酯类内给电子体含量分析
9
作者 曹雪君 刘静 姜健准 《石油化工》 北大核心 2025年第12期1766-1771,共6页
利用GC-MS联用法、液相色谱法和1H NMR法建立了聚丙烯催化剂中二醇酯内给电子体含量的分析方法,并对三种分析方法的灵敏度、准确度和便捷性进行比较。实验结果表明,液相色谱法二醇酯内给电子体的最低检出限为0.1μg/mL,较GC-MS和^(1)H ... 利用GC-MS联用法、液相色谱法和1H NMR法建立了聚丙烯催化剂中二醇酯内给电子体含量的分析方法,并对三种分析方法的灵敏度、准确度和便捷性进行比较。实验结果表明,液相色谱法二醇酯内给电子体的最低检出限为0.1μg/mL,较GC-MS和^(1)H NMR法有更高的灵敏度;且液相色谱法中二醇酯的回收率均大于97.96%,相较于GC-MS法具有更好的准确度。GC-MS法需要将催化剂酸解萃取后进样,^(1)H NMR法需要选择合适的内标物和氘代溶剂,而液相色谱法溶解催化剂直接进样,方法最便捷。 展开更多
关键词 聚丙烯催化剂 内给电子体 气相色谱法 液相色谱法 核磁共振法
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给/受体比例可调的呋喃基D-π-A型共轭微孔聚合物光催化产氢性能研究
10
作者 晋圣林 韩昌志 +2 位作者 张崇 胡道道 蒋加兴 《高分子学报》 北大核心 2025年第10期1841-1849,共9页
光催化分解水制取氢气对于实现避免环境污染、减缓能源危机等问题具有重要意义,开发制备简单、活性高且价格低廉的光催化剂是目前光催化制氢领域的热点研究课题之一.本研究以具有给电子特性的芘作为电子给体单元,具有吸电子特性的二苯... 光催化分解水制取氢气对于实现避免环境污染、减缓能源危机等问题具有重要意义,开发制备简单、活性高且价格低廉的光催化剂是目前光催化制氢领域的热点研究课题之一.本研究以具有给电子特性的芘作为电子给体单元,具有吸电子特性的二苯并噻吩砜作为电子受体单元,呋喃单元为π桥,通过三元共聚的方法,调控聚合物中受体和给体的比例,制备了一系列给体-π-受体型共轭聚合物光催化剂.对比研究表明,聚合物中π单元的引入,可以有效地提高聚合物的共平面度,进而促进光生载流子的传输.此外,高的共平面程度有利于提高聚合物的光吸收范围.再者,优化电子受体和给体之间的相对比例,可以调控聚合物微结构变化,进而影响提升聚合物光催化产氢的活性.当光催化剂给体与受体比例为1:10时,制备的Py-F-BTDO-3表现出较强的光吸收能力,在紫外-可见光照射下表现出最高的光催化产氢活性,为32.53 mmol·h^(-1)·g^(-1). 展开更多
关键词 呋喃基共轭聚合物 窄带隙 电子给体与受体单元比例 光催化产氢 光催化剂
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酒糟废液关键电子供体组分驱动Cr(Ⅵ)还原的性能与转化机制
11
作者 周丽婷 夏伊静 +2 位作者 陈儒雅 厉炯慧 冯华军 《环境科学学报》 北大核心 2025年第11期243-252,共10页
本研究聚焦富含厌氧发酵产物的酒糟废液,探究其对Cr(Ⅵ)污染废水的修复效能及作用机制,重点阐明酒糟废液中驱动Cr(Ⅵ)还原的关键电子供体组分及其转化规律.结果表明,溶液初始pH显著影响Cr(Ⅵ)还原效率,当pH值由3增至6时,Cr(Ⅵ)还原速率... 本研究聚焦富含厌氧发酵产物的酒糟废液,探究其对Cr(Ⅵ)污染废水的修复效能及作用机制,重点阐明酒糟废液中驱动Cr(Ⅵ)还原的关键电子供体组分及其转化规律.结果表明,溶液初始pH显著影响Cr(Ⅵ)还原效率,当pH值由3增至6时,Cr(Ⅵ)还原速率常数从0.3628 h^(-1)降至0.0154 h^(-1);Cr(Ⅵ)初始浓度由50 mg·L^(-1)提升至200 mg·L^(-1)时,还原速率常数从0.0908 h^(-1)降至0.0286 h^(-1).组分分析揭示,多酚类物质是Cr(Ⅵ)还原的关键电子供体,其次为有机羧酸和醇类.基于FT-ICR-MS分析,反应后酒糟废液中有机分子发生显著氧化转化,从未饱和烃等低氧化态区域向芳香结构、单宁类等高氧化态区域迁移.本研究从分子水平阐明了酒糟废液中关键电子供体组分驱动Cr(Ⅵ)还原的转化机制,为其工程化应用提供科学依据. 展开更多
关键词 六价铬 酒糟废液 有机分子 还原 电子供体
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三芳胺在光催化反应中的研究进展
12
作者 吴昊岩 赫明月 +1 位作者 马军安 张发光 《有机化学》 北大核心 2025年第5期1634-1643,共10页
光化学反应不仅利用可再生的光能作为能源,而且可以发现一些传统热化学反应难以实现的反应历程,成为近年来合成化学领域研究的热点.光化学反应往往需要加入光催化剂吸收光子的能量,进而与底物发生电子转移或能量转移来完成后续化学转化... 光化学反应不仅利用可再生的光能作为能源,而且可以发现一些传统热化学反应难以实现的反应历程,成为近年来合成化学领域研究的热点.光化学反应往往需要加入光催化剂吸收光子的能量,进而与底物发生电子转移或能量转移来完成后续化学转化,因此设计发展廉价易得、转化效率高和稳定性好的光敏剂是有机光化学反应的一项重要研究内容,其中三芳胺在光催化反应中逐渐引起关注.此综述对近年来通过三芳胺介导/催化的光化学反应研究进展进行了归纳总结,阐述了可见光条件下三芳胺促进的芳烃碳氢键官能团化反应、烯烃官能团化反应和环加成反应.最后对三芳胺在光催化反应中的应用进行了总结与展望. 展开更多
关键词 电子供体-受体复合物 三芳胺 自由基反应 光化学反应 三氟甲基
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硫自养反硝化技术及应用研究进展 被引量：1
13
作者 陈秀娟 陈鹏 +3 位作者 李东 黄青飞 张江灵 周凯 《中国给水排水》 北大核心 2025年第8期22-31,共10页
硫自养反硝化技术利用低价态硫作为电子供体,将硝酸盐氮或亚硝酸盐氮还原为氮气从而去除污水中的氮素,反应过程中无需额外添加有机碳源,同时具有污泥及温室气体产生量少等优势。综述了影响硫自养反硝化脱氮效果的因素,具体包括电子供体... 硫自养反硝化技术利用低价态硫作为电子供体,将硝酸盐氮或亚硝酸盐氮还原为氮气从而去除污水中的氮素,反应过程中无需额外添加有机碳源,同时具有污泥及温室气体产生量少等优势。综述了影响硫自养反硝化脱氮效果的因素,具体包括电子供体类型、温度、pH、水力停留时间(HRT)和硫氮比(S/N)等。引用部分案例对硫自养反硝化及其耦合工艺在各类废水处理中的应用情况进行说明,在此基础上对比了各类耦合工艺在实际应用中的优缺点。根据目前存在的问题对未来技术的发展进行了展望,指出了工艺参数的控制、优势菌种的富集以及新型生物载体硫源材料的开发是实现硫自养反硝化工艺高效且稳定运行的关键。 展开更多
关键词 硫自养反硝化 电子供体 水力停留时间 耦合工艺
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基于围隔实验探究无机电子供体对好氧反硝化菌群脱氮效能的强化
14
作者 贾俊杰 颜慈航 +2 位作者 黄廷林 邢振焱 龚慧 《人民珠江》 2025年第5期85-99,共15页
水库在长期运行过程中,大量污染物在静态环境下积累,对水体中的氮、磷、有机物等污染物的分布产生显著影响。针对黑河金盆水库的氮素污染问题,采用海绵铁活性炭作为无机电子供体,聚氨酯海绵作为微生物载体进行好氧反硝化脱氮实验研究。... 水库在长期运行过程中,大量污染物在静态环境下积累,对水体中的氮、磷、有机物等污染物的分布产生显著影响。针对黑河金盆水库的氮素污染问题,采用海绵铁活性炭作为无机电子供体,聚氨酯海绵作为微生物载体进行好氧反硝化脱氮实验研究。进一步分析微生物群落结构和Q-PCR定量检测等变化,以探究无机电子供体驱动好氧反硝化脱氮的特性。结果表明,在围隔中试系统的运行下,水体污染物持续减少。第一周期实验持续40 d,总氮浓度从1.39 mg/L降至0.847 mg/L,去除率为39.06%;NO_(3)^(−)-N浓度由1.077 mg/L降至0.761 mg/L,去除率为29.34%。在第二周期中,总氮浓度从2.591 mg/L降至1.895 mg/L,相较于反应前降低了0.696 mg/L,去除率为26.86%;NO_(3)^(−)-N浓度从2.559 mg/L降至1.849 mg/L,去除率为27.74%。这表明中试系统的运行能有效去除水体中的污染物。此外,高通量测序及绝对定量分析显示,系统的运行改变了微生物的分布和协同作用,刺激了相关功能酶的表达,有利于污染物的削减。研究为水体原位修复提供了一条切实可行的途径。 展开更多
关键词 好氧反硝化 无机电子供体 水源水库 微生物群落结构 原位修复
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基于联二萘酚的手性有机发光分子合成与性能研究
15
作者 张妞 韩书冉 +1 位作者 马宏伟 陈磅宽 《化学学报》 北大核心 2025年第1期10-16,共7页
集手性与发光性能于一体的手性光电材料是手性科学前沿研究领域之一.本工作中,设计并合成了三个具有手性发光特性的新型有机小分子化合物M1,M2和M3,这些分子的手性均来源于轴手性的联二萘酚骨架.在联二萘酚手性单元的7,7'-位点进行... 集手性与发光性能于一体的手性光电材料是手性科学前沿研究领域之一.本工作中,设计并合成了三个具有手性发光特性的新型有机小分子化合物M1,M2和M3,这些分子的手性均来源于轴手性的联二萘酚骨架.在联二萘酚手性单元的7,7'-位点进行结构修饰,分别引入了二苯胺、对叔丁基二苯胺及叔丁基咔唑等电子给体(D)取代基.三个手性分子的另一特征是它们都含有一个电子受体(A)基团,即对苯二腈中心核结构.通过核磁、高分辨质谱等手段对M1,M2和M3进行了结构确认,并通过吸收光谱、荧光发射光谱、电化学和密度泛函理论(DFT)计算的方法对其电子结构进行表征.采用手性高效液相色谱法对它们的外消旋体进行手性拆分,并通过圆二色光谱(CD)和圆偏振发光光谱(CPL)表征了光学对映体的手性光学性能.由于分子内推拉电子结构的存在,以上目标分子均展现出可逆的变温荧光响应性能. 展开更多
关键词 手性光学 联二萘酚 电子给/受体 三芳基胺 咔唑
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结构可调控的酚醛树脂分子及其光催化生产H_(2)O_(2)研究
16
作者 王瑞宇 《功能材料》 北大核心 2025年第6期6100-6109,共10页
H_(2)O_(2)作为一种优良的氧化剂,在许多领域有着广泛的应用。利用由阳光驱动的氧气和水的反应,被认为是应用价值最广的、绿色的H_(2)O_(2)制造方法。通过在水热聚合反应中选用不同共轭程度的酚化合物作为原料,将部分具备给电子性质的... H_(2)O_(2)作为一种优良的氧化剂,在许多领域有着广泛的应用。利用由阳光驱动的氧气和水的反应,被认为是应用价值最广的、绿色的H_(2)O_(2)制造方法。通过在水热聚合反应中选用不同共轭程度的酚化合物作为原料,将部分具备给电子性质的羟基转化为具有吸电子性质的羰基,从而得到不同D-A结构特征的酚醛树脂,进而调节平面共轭结构,优化光生电子与空穴的分离效率。结果表明,酚醛树脂中类苯型的酚单元作为电子供体,类醌型的酚单元作为电子受体,通过分子结构的设计与调变,形成含有不同电子供体与电子受体的树脂材料,从而改变了材料的吸光性、载流子分离特性和氧化还原性等。随着类醌型酚结构中C=O含量的提升,光催化H_(2)O_(2)生成速率升高。其中间苯二酚-甲醛树脂(RF)具备最佳的催化效率,在全光谱照射下,RF523产过氧化氢的速率高达598μmol/h。从分子水平上对树脂材料的结构调控提升其光催化性能的研究,可作为有机半导体光催化性能提升的有效手段。 展开更多
关键词 光催化 树脂 电子供体-受体对 过氧化氢
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1,2,4-三氯苯厌氧降解菌剂强化实验研究
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作者 张俊 吕良华 +3 位作者 王栋 乔文静 吴吉春 叶淑君 《环境科学学报》 北大核心 2025年第9期137-144,共8页
1,2,4-三氯苯(1,2,4-TCB)是土壤和地下水,尤其是深层地下水中常见的有机污染物,修复其污染对环境安全具有重要意义.厌氧微生物降解是一种适用于深层地下水污染修复的绿色经济方法,而降解速率和持续降解能力是影响降解效果的关键要素.本... 1,2,4-三氯苯(1,2,4-TCB)是土壤和地下水,尤其是深层地下水中常见的有机污染物,修复其污染对环境安全具有重要意义.厌氧微生物降解是一种适用于深层地下水污染修复的绿色经济方法,而降解速率和持续降解能力是影响降解效果的关键要素.本文以1,2,4-TCB厌氧还原脱氯菌剂为研究对象,针对降解速率问题开展人工补强生物法促进1,2,4-TCB还原脱氯微宇宙实验,使用乳酸钠、丁酸、钼酸钠尝试提高菌剂的降解速率;针对1,2,4-TCB降解不持续问题,开展补充电子供体和清除累积降解产物微宇宙实验,尝试提升菌剂降解稳定性.结果表明:(1)乳酸钠、丁酸和钼酸钠均能提高1,2,4-TCB降解速率,其中,乳酸钠效果最优;乳酸钠和丁酸能够促进脱氯功能菌Dehalobacter生长,而钼酸钠不具备该功能;(2)1,2,4-TCB脱氯过程中产生的二氯苯和一氯苯累积产生毒性作用导致1,2,4-TCB脱氯陷入迟缓或停滞.研究结果对实际污染场地原位厌氧微生物修复具有一定的指导意义. 展开更多
关键词 1 2 4-三氯苯 厌氧微生物修复 电子供体 脱氯产物
原文传递
含磷/氮给电子体铁系催化剂催化1,3-双烯烃定向聚合
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作者 徐世亮 赵英男 +5 位作者 余尧 那丽华 房梁 刘恒 张春雨 张学全 《高等学校化学学报》 北大核心 2025年第5期149-156,共8页
考察了不同含磷/氮化合物对乙酰丙酮铁(Ⅲ)/烷基铝[Fe(acac)_(3)/AlR_(3)]体系催化1,3-丁二烯和异戊二烯聚合的影响.研究结果表明,采用异氰亚氨基三苯基膦(IITP)作为给电子体的铁系催化剂可在己烷溶剂中高活性地合成间同1,2-聚丁二烯(P... 考察了不同含磷/氮化合物对乙酰丙酮铁(Ⅲ)/烷基铝[Fe(acac)_(3)/AlR_(3)]体系催化1,3-丁二烯和异戊二烯聚合的影响.研究结果表明,采用异氰亚氨基三苯基膦(IITP)作为给电子体的铁系催化剂可在己烷溶剂中高活性地合成间同1,2-聚丁二烯(PBd)和3,4-聚异戊二烯(PIp),催化活性最高可达1.52×10^(6)gPBd/molFe和1.47×10^(6)gPIp/molFe.所得聚丁二烯具有较低的熔点(Tm,64.0~115.0℃),1,2-单元摩尔分数最高可达80.2%;而聚异戊二烯则呈现中等的3,4-单元摩尔分数(48.8%~52.4%),玻璃化转变温度(Tg)在−18.5℃~−15.8℃之间.聚合物的高温凝胶渗透色谱(HTGPC)曲线呈单峰分布,证明催化剂为单活性中心.此外,通过异戊二烯的动力学实验和种子聚合实验证明该催化体系具备准活性聚合特征. 展开更多
关键词 配位聚合 共轭双烯烃 铁催化剂 给电子体
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微生物法同时去除水中高氯酸盐及其共存污染物(氮素)的研究进展
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作者 刘吴子霄 谢宇轩 《煤炭与化工》 2025年第5期130-132,136,共4页
高氯酸盐是扩散速度快、稳定性高、难降解的内分泌干扰物,以一种超常的速度进入到饮用水和饮食中,进入水体后,高氯酸盐经常与氨氮等污染物在水体中共存。基于高氯酸盐混合污染问题,介绍了高氯酸盐的污染现状、来源以及对人体的危害。阐... 高氯酸盐是扩散速度快、稳定性高、难降解的内分泌干扰物,以一种超常的速度进入到饮用水和饮食中,进入水体后,高氯酸盐经常与氨氮等污染物在水体中共存。基于高氯酸盐混合污染问题,介绍了高氯酸盐的污染现状、来源以及对人体的危害。阐述了同时降解高氯酸盐及其氮素污染物的途径方法,包括还原菌种类、电子供体、影响降解的因素等。综述了多种体系下降解高氯酸盐及其复合污染物的应用进展,进一步分析了高氯酸盐和复合污染的降解机理,为以后处理高氯酸盐及其复合污染物提供了方法和参考。 展开更多
关键词 高氯酸盐 复合污染 生物降解 电子供体 影响因素 降解机理
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硫自氧反硝化在硝基氯苯含氮废水处理中的应用研究
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作者 杨正刚 《能源化工》 2025年第2期61-68,共8页
硫自养反硝化技术是污水处理领域的重要突破,该技术以硫为电子供体,在特定微生物作用下实现脱氮,其中填料作为生物载体,为微生物提供了适宜微环境,有助于脱氮反应的高效进行。针对硫自养反硝化技术展开深入试验,设计并制备了多种不同配... 硫自养反硝化技术是污水处理领域的重要突破,该技术以硫为电子供体,在特定微生物作用下实现脱氮,其中填料作为生物载体,为微生物提供了适宜微环境,有助于脱氮反应的高效进行。针对硫自养反硝化技术展开深入试验,设计并制备了多种不同配方的硫自养反硝化脱氮复合填料,通过比较各种填料的总氮去除能力,确定最佳载体填料,并通过设计自养反硝化生物滤池,结合实际废水处理进行了中试研究、工艺设计,成功应用于南化公司硝基氯苯的工业废水处理中。结果表明,基于开发的复合填料和自养反硝化生物滤池,该技术在中试试验和工程应用上均表现出较优的脱氮效果,其平均总氮去除率高达95%以上,处理后的废水菌满足当地的排放标准。 展开更多
关键词 硫自养反硝化 脱氮 电子供体 载体填料 工业废水
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