Co-MCM-41催化剂上临CO_2-乙烷脱氢反应的研究 被引量：11

1

作者 李亚男 郭晓红 +5 位作者 周广栋 毕颖丽 李文兴 程铁欣 吴通好 甄开吉 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2005年第6期1122-1125,共4页

合成了不同Co掺杂量的Co-MCM-41分子筛.用XRD,FTIR和TG-DTA等技术对所制样品进行表征.在常压连续流动固定床反应器上考察了它们对临CO2-乙烷脱氢制乙烯反应的性能,结果表明,3%Co-MCM-41在973K可使乙烷的转化率达到39.54%,乙烯的选择性达... 合成了不同Co掺杂量的Co-MCM-41分子筛.用XRD,FTIR和TG-DTA等技术对所制样品进行表征.在常压连续流动固定床反应器上考察了它们对临CO2-乙烷脱氢制乙烯反应的性能,结果表明,3%Co-MCM-41在973K可使乙烷的转化率达到39.54%,乙烯的选择性达到98.59%,收率达到38.98%.Co的掺杂量和反应温度等条件对该反应均有一定影响.Co-MCM-41对乙烷催化脱氢制乙烯同样也有很高的活性.引入CO2可消除积炭对催化剂活性的影响,更有利于催化反应的进行. 展开更多

关键词 co-mcm-41分子筛 乙烷 CO2 乙烯 临CO2-乙烷脱氢

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Co-MCM-41介孔分子筛的水热合成与稳定性 被引量：8

2

作者 赵谦 胡晓笑 +2 位作者 张蓉仙 李梅 姜廷顺 《中国有色金属学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2009年第1期189-194,共6页

以硅酸钠、氯化钴等无机盐为原料，通过水热法合成含有不同Co含量的六方介孔分子筛Co-MCM-41。采用X射线粉末衍射、红外光谱、等离子发射光谱、程序升温还原、透射电子显微镜和N2吸附-脱附等技术对样品的物化性能进行表征，研究所合成... 以硅酸钠、氯化钴等无机盐为原料，通过水热法合成含有不同Co含量的六方介孔分子筛Co-MCM-41。采用X射线粉末衍射、红外光谱、等离子发射光谱、程序升温还原、透射电子显微镜和N2吸附-脱附等技术对样品的物化性能进行表征，研究所合成的Co—MCM-41的稳定性。研究结果表明：在水热条件下合成4种不同Co含量的Co-MCM-41介孔分子筛，其比表面积为809．8～1257．2m2／g，平均孔径为2．7～2．8nm。随着介孔分子筛中Co含量的增加，介孔分子筛的比表面积、孔体积变小，介孔有序性变差。所合成的含Co介孔分子筛经750℃焙烧3h后介孔结构被破坏，经100℃水热处理5d后样品虽然具有介孔结构，但介孔有序性荠。 展开更多

关键词 co-mcm-41介孔分子筛 水热法 合成 稳定性 表征

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微波法合成Co-MCM-41介孔分子筛 被引量：11

3

作者 陶涛 姜廷顺 +1 位作者 王忠华 殷恒波 《非金属矿》 CAS CSCD 北大核心 2006年第1期37-39,共3页

采用微波辐射技术合成了Co-MCM-41介孔分子筛,并用N2低温吸附、FT-IR、XRD和TEM等表征手段考察了其比表面积、孔径分布、晶体形貌等特性。结果表明:微波辐射法合成的Co-MCM-41分子筛诱导期极短,晶化速度很快,样品的比表面积大于1000m2/g... 采用微波辐射技术合成了Co-MCM-41介孔分子筛,并用N2低温吸附、FT-IR、XRD和TEM等表征手段考察了其比表面积、孔径分布、晶体形貌等特性。结果表明:微波辐射法合成的Co-MCM-41分子筛诱导期极短,晶化速度很快,样品的比表面积大于1000m2/g,热稳定性高于1000K,但水热稳定性有待提高。 展开更多

关键词 co-mcm-41 微波 合成 稳定性

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介孔材料Co-MCM-41的合成及其吸附脱除各种碱性氮化物 被引量：9

4

作者 洪新 李云赫 +1 位作者 赵永华 唐克 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2018年第2期243-250,共8页

采用水热法合成了MCM-41和不同Co/Si物质的量比的Co-MCM-41介孔材料,并采用XRD、FT-IR和低温氮气吸附-脱附方法对样品进行了表征。FT-IR及XRD表征结果说明,Co原子已经进入了介孔材料的孔壁。合成的MCM-41及Co/Si(物质的量比)为0.18以下... 采用水热法合成了MCM-41和不同Co/Si物质的量比的Co-MCM-41介孔材料,并采用XRD、FT-IR和低温氮气吸附-脱附方法对样品进行了表征。FT-IR及XRD表征结果说明,Co原子已经进入了介孔材料的孔壁。合成的MCM-41及Co/Si(物质的量比)为0.18以下的Co-M CM-41都具有六方有序排列的介孔结构。当加入的Co/Si(物质的量比)为0.22时,样品的(100)峰完全消失,不具备六方有序排列的介孔结构,说明以硝酸钴为钴源合成Co-MCM-41的最大Co加入量为Co/Si(物质的量比)为0.18左右。与MCM-41相比,各Co-MCM-41样品的XRD(100)峰随着Co加入量的增加逐渐变宽变弱,比表面积和孔容变小,平均孔径增大。当加入的Co/Si物质的量比大于0.06时,Co-MCM-41的介孔孔道中存在少量聚集态的Co3O4。利用合成的Co-MCM-41吸附脱除氮含量为1737.35μg/g模拟燃料中的碱性氮化物喹啉、苯胺或吡啶,结果表明,所有样品的吸附脱氮效果顺序为苯胺>吡啶>喹啉。Co-MCM-41(0.06)的吸附容量和氮脱除率明显要高于其他样品,对苯胺、吡啶和喹啉的吸附容量分别为42.17、35.66和29.18 mg(N)/g,去除率分别为82.38%、73.53%和61.11%。添加到模拟燃料中的芳烃化合物萘、苯或甲苯对其吸附脱氮没有影响,表明介孔材料Co-MCM-41对各种含氮化合物的吸附主要是N原子与Co的配位络合吸附,而不是π-π络合作用。采用焙烧或乙醇溶剂洗涤再生后的Co-MCM-41(0.06)恢复了吸附脱氮能力,说明其具有较好的再生性能。 展开更多

关键词 介孔材料 co-mcm-41 合成 表征 吸附脱氮

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杂原子介孔Co-MCM-41分子筛的制备及其吸附脱氮性能 被引量：20

5

作者 洪新 唐克 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2015年第6期720-727,共8页

采用水热法合成了介孔MCM-41和Co-MCM-41分子筛,并利用XRD、FT-IR、低温N2吸附-脱附和NH3-TPD等方法对合成的分子筛进行了表征。考察了晶化时间、晶化温度、陈化时间对合成介孔Co-MCM-41分子筛的影响,确定较适宜的合成条件为陈化时间1 h... 采用水热法合成了介孔MCM-41和Co-MCM-41分子筛,并利用XRD、FT-IR、低温N2吸附-脱附和NH3-TPD等方法对合成的分子筛进行了表征。考察了晶化时间、晶化温度、陈化时间对合成介孔Co-MCM-41分子筛的影响,确定较适宜的合成条件为陈化时间1 h,晶化温度110℃,晶化时间2 d。XRD和FT-IR表征结果说明,Co原子已经进入MCM-41的骨架。M CM-41和Co-M CM-41的平均孔径均为2.82 nm,BET比表面积分别为986.42和637.69 m2/g,孔容分别为0.762 1和0.537 2 m3/g。NH3-TPD的表征结果表明,M CM-41和Co-M CM-41的酸性都较弱,但Co-M CM-41的酸性明显强于M CM-41。在此基础上,利用合成的MCM-41和Co-MCM-41吸附脱除氮含量为1 737.35μg/g的模拟燃料中的喹啉。喹啉分子尺寸的模拟结果为0.711 6 nm×0.500 2 nm,说明其可以很容易地进入MCM-41和Co-MCM-41的介孔孔道中。Co-MCM-41分子筛的氮脱除率明显高于MCM-41,这是由于其较强的酸性及与喹啉之间的化学吸附,而且,Co-MCM-41吸附脱氮具有较好的再生性能。 展开更多

关键词 co-mcm-41 合成 表征 脱氮

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杂原子介孔Co-MCM-41分子筛的制备及其柴油深度吸附脱碱氮性能 被引量：12

6

作者 洪新 唐克 丁世洪 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2016年第1期99-105,共7页

以硝酸钴为钴源,采用水热法合成了MCM-41和不同Co含量的Co-MCM-41分子筛,并利用XRD、FT-IR和低温N2吸附-脱附等方法对合成的分子筛进行表征。当加入的Co/Si物质的量比达到0.1时,依然能够成功合成具有规整有序的介孔结构的Co-MCM-41。MCM... 以硝酸钴为钴源,采用水热法合成了MCM-41和不同Co含量的Co-MCM-41分子筛,并利用XRD、FT-IR和低温N2吸附-脱附等方法对合成的分子筛进行表征。当加入的Co/Si物质的量比达到0.1时,依然能够成功合成具有规整有序的介孔结构的Co-MCM-41。MCM-41和Co-MCM-41静态吸附脱除0#柴油中碱氮的实验结果表明,Co/Si物质的量比为0.06的Co-MCM-41(2)分子筛的吸附容量最大,达到5.324 mg(N)/g分子筛,明显高于MCM-41分子筛的吸附容量2.532 mg(N)/g,说明Co进入MCM-41分子筛骨架后显著提高了分子筛的吸附脱除碱氮能力。当加入的Co/Si物质的量比大于0.06时,分子筛吸附脱除柴油中碱氮的能力反而下降,这是由于加入过多Co会使其以Co3O4形式高度分散在分子筛孔道中,堵塞了吸附活性位,使其无法与碱性氮化物接触造成吸附脱氮能力下降。动态吸附脱除0#柴油中碱性氮化物的结果表明,每克CoM CM-41(2)分子筛可将35 m L柴油的碱氮从147.54μg/g吸附脱除到10μg/g以下,吸附容量为4.2 mg(N)/g(吸附剂),由于动态吸附的接触时间较短使MCM-41失去了吸附脱氮能力,说明Co-MCM-41(2)对柴油中的碱氮具有较好的选择性。 展开更多

关键词 co-mcm-41 合成 表征 柴油 脱氮

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Co-MCM-41分子筛的制备、表征及催化性能 被引量：2

7

作者 李亚男 郭晓红 +3 位作者 周广栋 毕颖丽 程铁欣 吴通好 《石油化工》 CAS CSCD 北大核心 2004年第z1期390-392,共3页

研究合成掺杂不同Co含量的Co-MCM-41分子筛.并在常压连续流动固定床微反应器上考察它们对CO2催化氧化乙烷脱氢制乙烯反应的性能.结果表明,3%Co-MCM-41活性最高.Co的掺杂量、反应温度等条件对该催化反应均有一定影响.引入CO2可消除积碳... 研究合成掺杂不同Co含量的Co-MCM-41分子筛.并在常压连续流动固定床微反应器上考察它们对CO2催化氧化乙烷脱氢制乙烯反应的性能.结果表明,3%Co-MCM-41活性最高.Co的掺杂量、反应温度等条件对该催化反应均有一定影响.引入CO2可消除积碳对催化剂活性的影响,有利于催化反应的进行.利用XRD和IR技术对催化剂进行表征. 展开更多

关键词 co-mcm-41分子筛 乙烷 CO2 乙烯

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微波法合成有序Co-MCM-41介孔分子筛 被引量：6

8

作者 张燕 李湘祁 +1 位作者 陈琼霞 汤德平 《化工时刊》 CAS 2008年第2期12-15,共4页

微波法合成了Co-MCM-41有序介孔分子筛,采用XRD、N2吸附-脱附、TEM、FT-IR和UV-Vis进行表征。UV-Vis结果表明Co掺杂进入MCM-41分子筛骨架,并以Co(Ⅱ)态存在。TEM和FT-IR结果表明孔道表面存在Co3O4形态聚集的钴原子。

关键词 微波法 合成 co-mcm-41有序介孔分子筛 表征

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介孔Co-MCM-41分子筛吸附脱除FCC柴油中的碱性氮化物 被引量：1

9

作者 洪新 李云赫 +2 位作者 高畅 赵永华 唐克 《精细石油化工》 CAS CSCD 北大核心 2018年第1期16-21,共6页

研究了不同Co掺杂量介孔Co-MCM-41分子筛吸附脱除FCC柴油中的碱性氮化物。静态吸附实验结果表明,各Co-MCM-41分子筛的吸附脱碱氮能力均优于MCM-41,其中Co-MCM-41(0.06)的吸附容量最大为9.11mg/g,优于MCM-41的7.36mg/g。但当掺杂Co/Si比... 研究了不同Co掺杂量介孔Co-MCM-41分子筛吸附脱除FCC柴油中的碱性氮化物。静态吸附实验结果表明,各Co-MCM-41分子筛的吸附脱碱氮能力均优于MCM-41,其中Co-MCM-41(0.06)的吸附容量最大为9.11mg/g,优于MCM-41的7.36mg/g。但当掺杂Co/Si比大于0.06时,过多的Co会以Co_(3)O_(4)形式高度分散在分子筛孔道中,堵塞了吸附活性位,使其吸附脱除FCC柴油中碱性氮化物的能力反而有所下降。Co-MCM-41(0.06)静态实验时FCC柴油的GC-NCD结果表明,脱除了82.21%苯胺类碱性氮化物,44.68%的弱碱性吲哚类氮化物及24.43%的非碱性的咔唑类氮化物,说明Co-MCM-41(0.06)对碱性氮化物具有较好的选择性。动态实验结果表明,每克Co-MCM-41(0.06)可将15.2mL的FCC柴油的碱氮从235.95μg/g脱除到10μg/g以下,吸附容量为3.09mg/g,动态实验时MCM-41吸附脱碱氮能力几乎完全消失了。采用焙烧或乙醇溶剂洗涤再生处理模拟柴油的Co-MCM-41(0.06)几乎完全恢复了吸附脱氮能力,但处理FCC柴油试样的再生效果较差。 展开更多

关键词 co-mcm-41 分子筛 催化裂化柴油 碱性氮化物 吸附脱氮

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Co-MCM-41催化以氧气为氧化剂的烯烃环氧化反应 被引量：1

10

作者 汤清虎 吴红丽 +1 位作者 张庆红 王野 《石油化工》 CAS CSCD 北大核心 2004年第z1期1442-1444,共3页

通过模板剂离子交换(TIE)法合成了Co-MCM-41.反应性能测定表明,该试样能够有效催化以氧气为氧化剂的多种烯烃的环氧化反应,且不需共还原剂活化氧气.XRD、XPS、Raman和H2-TPR表征结果表明,TIE法合成试样中的钴是以高分散的单态(Single-Si... 通过模板剂离子交换(TIE)法合成了Co-MCM-41.反应性能测定表明,该试样能够有效催化以氧气为氧化剂的多种烯烃的环氧化反应,且不需共还原剂活化氧气.XRD、XPS、Raman和H2-TPR表征结果表明,TIE法合成试样中的钴是以高分散的单态(Single-Site)Co(Ⅱ)形式存在的,该高分散的Co(Ⅱ)在烯烃环氧化反应中起关键作用. 展开更多

关键词 烯烃 分子氧 环氧化 co-mcm-41

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杂原子介孔分子筛Co-MCM-41的合成及表征 被引量：1

11

作者 洪新 赵欢 +1 位作者 曹宇 唐克 《辽宁工业大学学报（自然科学版）》 2015年第3期192-195,共4页

采用水热法成功合成了介孔分子筛Co-MCM-41,并考察了晶化时间、晶化温度、p H值、陈化时间对合成介孔分子筛Co-MCM-41的影响。确定较适宜的合成条件为晶化温度110℃,晶化时间48 h,p H值10-11,陈化时间1 h,Co-MCM-41热稳定性研究表明,当... 采用水热法成功合成了介孔分子筛Co-MCM-41,并考察了晶化时间、晶化温度、p H值、陈化时间对合成介孔分子筛Co-MCM-41的影响。确定较适宜的合成条件为晶化温度110℃,晶化时间48 h,p H值10-11,陈化时间1 h,Co-MCM-41热稳定性研究表明,当焙烧温度增加到900℃,介孔结构出现坍塌。 展开更多

关键词 杂原子介孔分子筛 水热合成 co-mcm-41

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含钴介孔分子筛Co-MCM-41耦合溴化四丁基铵协同催化苯乙烯直接氧化碳酰化制备苯乙烯环状碳酸酯 被引量：1

12

作者 王芳霄 朱前程 +2 位作者 向丹 梁林 孙建敏 《应用化学》 CAS CSCD 北大核心 2014年第3期268-273,共6页

以苯乙烯为起始物,经催化环氧化然后环氧化物与二氧化碳环加成反应"串联一锅"制备苯乙烯环状碳酸酯,反应工艺简单(避免了中间体环氧化物的事先合成与分离)且绿色经济(原料苯乙烯比苯乙烯环氧化物价格低廉且毒性小),工艺具有... 以苯乙烯为起始物,经催化环氧化然后环氧化物与二氧化碳环加成反应"串联一锅"制备苯乙烯环状碳酸酯,反应工艺简单(避免了中间体环氧化物的事先合成与分离)且绿色经济(原料苯乙烯比苯乙烯环氧化物价格低廉且毒性小),工艺具有潜在的工业应用前景。探讨了掺杂不同金属(Co,Fe,Ni,Mn,Cu,Ti)的MCM-41介孔分子筛催化剂对苯乙烯环氧化的转化率和选择性,研究表明以含钴介孔分子筛Co-MCM-41为最佳,并以Co-MCM-41耦合溴化四丁基铵(TBAB)为催化剂,考察了苯乙烯直接氧化碳酰化制苯乙烯环状碳酸酯反应。从影响反应活性和产物选择性的因素来优化反应,在80℃、4 MPa、CO2压力下,反应7 h,碳酸酯的收率达到46.1%。Co-MCM-41催化第一步苯乙烯环氧化反应,溴化四丁基铵催化第二步环加成反应。 展开更多

关键词 co-mcm-41 溴化四丁基铵 苯乙烯 二氧化碳 苯乙烯环状碳酸酯

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Co-MCM-41催化H_2O_2氧化4-甲基吡啶生成4-吡啶甲酸的反应条件及机理 被引量：1

13

作者 缪应纯 翟忠标 +1 位作者 杨盛春 王家强 《应用化学》 CAS CSCD 北大核心 2011年第2期188-193,共6页

研究了乙酸溶剂中无引发剂条件下,Co掺杂MCM-41催化过氧化氢(30%)氧化4-甲基吡啶的反应,催化剂表现出高底物转化率和产物吡啶甲酸选择性以及良好的再生性。探讨了不同溶剂、反应时间、反应温度、催化剂用量等对H2O2氧化4-甲基吡啶反应... 研究了乙酸溶剂中无引发剂条件下,Co掺杂MCM-41催化过氧化氢(30%)氧化4-甲基吡啶的反应,催化剂表现出高底物转化率和产物吡啶甲酸选择性以及良好的再生性。探讨了不同溶剂、反应时间、反应温度、催化剂用量等对H2O2氧化4-甲基吡啶反应的影响,确定较优反应条件为m(4-甲基吡啶)∶m(催化剂)=10∶1,V(4-甲基吡啶)∶V(冰醋酸)=1∶10,温度363 K,时间6 h。该条件下4-甲基吡啶的转化率为96.5%,4-吡啶甲酸的选择性为91.4%。探讨了可能的反应机理。 展开更多

关键词 介孔材料 催化氧化 甲基吡啶 吡啶甲酸

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Co-MCM-48和Co-MCM-41介孔分子筛对青霉素酰化酶的固定化作用 被引量：1

14

作者 薛屏 《宁夏大学学报（自然科学版）》 CAS 北大核心 2006年第3期243-247,共5页

制备了含钴MCM-48和MCM-41的介孔分子筛,用作酶生物催化剂固定化的载体.采用XRD、低温N2吸附及FT-IR等方法研究了介孔载体的结构特征、表面酸性和对青霉素酰化酶(Penicillin G Acylase,PGA)的固定化作用.结果表明,Co-MCM-48与Co-MCM-41... 制备了含钴MCM-48和MCM-41的介孔分子筛,用作酶生物催化剂固定化的载体.采用XRD、低温N2吸附及FT-IR等方法研究了介孔载体的结构特征、表面酸性和对青霉素酰化酶(Penicillin G Acylase,PGA)的固定化作用.结果表明,Co-MCM-48与Co-MCM-41介孔分子筛表面存在着弱酸性高浓度的自由羟基,为酶的固定化提供了功能性基团和适宜的微环境.固定化酶PGA/Co-MCM-48水解青霉素G的表观活性为1 682 IU/g,约是PGA/Co-MCM-41水解青霉素G表观活性的2.4倍.经6次连续操作使用,PGA/Co-MCM-48的水解活性降至1 375 IU/g,保持其初始活性的81%,而PGA/Co-MCM-41保持其初始活性的42%.Co-MCM-48固定化青霉素酰化酶的活性和操作稳定性显著好于Co-MCM-41固定化酶. 展开更多

关键词 co-mcm-48 Co—MCM-41 青霉素酰化酶 固定化 载体

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Co-MCM-41催化氧化二苯甲烷制备二苯甲酮的反应条件 被引量：4

15

作者 常芳 李晚谊 +2 位作者 杨盛春 彭丽 王家强 《应用化学》 CAS CSCD 北大核心 2007年第7期757-760,共4页

系统地研究了Co掺杂MCM-41用于液相催化氧化二苯甲烷的反应,并探讨了不同溶剂及溶剂用量、反应时间、反应温度、催化剂用量等对二苯甲烷氧化反应的影响;并得出较优的反应条件:m(二苯甲烷)∶m(催化剂)=10∶1;V(二苯甲烷)∶V(冰醋酸)=1∶... 系统地研究了Co掺杂MCM-41用于液相催化氧化二苯甲烷的反应,并探讨了不同溶剂及溶剂用量、反应时间、反应温度、催化剂用量等对二苯甲烷氧化反应的影响;并得出较优的反应条件:m(二苯甲烷)∶m(催化剂)=10∶1;V(二苯甲烷)∶V(冰醋酸)=1∶10;温度为100℃,时间为10 h,二苯甲烷的转化率21%,二苯甲酮的选择性95.8%。 展开更多

关键词 介孔材料 催化氧化 二苯甲烷 二苯甲酮

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高钴含量MCM-41合成、催化性能及钴形态的化学分析方法 被引量：5

16

作者 孙庆林 杨渊 +3 位作者 张颖杰 李莎 孙鹏 孔岩 《无机化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2011年第12期2346-2352,共7页

加入还原剂抗坏血酸合成了一系列高钴含量Co-MCM-41,通过XRD、低温氮吸附-脱附等方法对其介孔结构进行了详细表征。采用以稀硫酸溶解骨架外钴氧化物、再以浓硫酸处理骨架内钴物种,经化学分析方法成功确定了骨架内外钴离子含量和价态,并... 加入还原剂抗坏血酸合成了一系列高钴含量Co-MCM-41,通过XRD、低温氮吸附-脱附等方法对其介孔结构进行了详细表征。采用以稀硫酸溶解骨架外钴氧化物、再以浓硫酸处理骨架内钴物种,经化学分析方法成功确定了骨架内外钴离子含量和价态,并辅以H2-TPR和ICP方法加以评估。还原剂的加入能够增加Co-MCM-41介孔结构规整度并大幅度提高其在苯羟基化制备苯酚反应中的催化性能。 展开更多

关键词 co-mcm-41 化学分析 催化性能

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Co-Mo/MCM-41上二苯并噻吩加氢脱硫反应动力学研究 被引量：10

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作者 王瑶 孙仲超 +5 位作者 王安杰 阮立峰 鲁墨弘 任靖 李翔 姚平经 《大连理工大学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2004年第2期206-211,共6页

以二苯并噻吩(DBT)为模型化合物,在高压滴流床反应器上考察了以MCM-41担载不同原子物质的量比的Co-Mo催化剂的加氢脱硫(HDS)活性,并在总压5.0MPa、温度280～340℃和液时空速30～90h-1条件下,研究了HDS的反应动力学.利用假1级平推流反应... 以二苯并噻吩(DBT)为模型化合物,在高压滴流床反应器上考察了以MCM-41担载不同原子物质的量比的Co-Mo催化剂的加氢脱硫(HDS)活性,并在总压5.0MPa、温度280～340℃和液时空速30～90h-1条件下,研究了HDS的反应动力学.利用假1级平推流反应模型求得了DBT加氢脱硫反应的表观反应速率常数和表观反应活化能.根据DBT加氢脱硫反应网络中氢解路径的速率常数和加氢反应路径的速率常数随Co和Mo原子物质的量比的变化关系可以看出,氢解反应和加氢反应在不同的活性中心上进行,Co的引入强化了催化剂的氢解反应活性.在不同Co和Mo原子物质的量比的催化剂上进行反应时,DBT加氢脱硫反应的表观活化能不同.Co和Mo原子物质的量比为0.25、0.50、0.75和1.0时的表观活化能分别为111.0、92.9、82.1和101.4kJ.mol-1.研究结果表明,表观活化能与反应活性有很好的相关性. 展开更多

关键词 加氢脱硫 反应动力学 二苯并噻吩 HDS 钴-钼催化剂

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Co掺杂ZnO/MCM-41分子筛的制备及对异戊醇的催化氧化性能 被引量：7

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作者 高虎飞 赵彬侠 +5 位作者 刘卫娟 刘林学 叶维 高晗 章毅 张小里 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2013年第7期1723-1730,共8页

以Co掺杂的介孔分子筛MCM-41为载体,采用等体积浸渍法制备了系列5%ZnO/xCo-MCM-41催化剂,并用于催化分子氧氧化异戊醇合成异戊醛的反应.通过X射线衍射(XRD)、傅里叶变换红外光谱(FTIR)、紫外-可见漫反射光谱(UV-Vis DRS)、扫描电子显微... 以Co掺杂的介孔分子筛MCM-41为载体,采用等体积浸渍法制备了系列5%ZnO/xCo-MCM-41催化剂,并用于催化分子氧氧化异戊醇合成异戊醛的反应.通过X射线衍射(XRD)、傅里叶变换红外光谱(FTIR)、紫外-可见漫反射光谱(UV-Vis DRS)、扫描电子显微镜(SEM)、氨气程序升温脱附(NH3-TPD)、氢气程序升温还原(H2-TPR)和氮气吸附-脱附等手段对样品进行表征,并考察了Co掺杂量对分子筛结构和催化性能的影响.结果表明,随着Co掺杂量的增大,样品的比表面积和孔体积均减小,而其平均孔径呈先增大后减小的趋势.当Co掺杂量为0.05时,5%ZnO/0.05Co-MCM-41仍保持了MCM-41高度有序的六方介孔结构,具有高比表面积(989 m2/g)、较大孔径(2.88 nm)和孔体积(0.88 cm3/g),引入的Co主要以孤立态钴离子[Single-site Co(Ⅱ)]形式存在于MCM-41骨架,MCM-41骨架中的Co可以有效提高ZnO微粒的分散度,适度降低5%ZnO/MCM-41的表面酸性,并大幅度提高5%ZnO/MCM-41的氧化还原性.与5%ZnO/MCM-41相比,5%ZnO/0.05Co-MCM-41可使异戊醛的选择性提高28.3%. 展开更多

关键词 ZNO Co—MCM-41分子筛 催化氧化 异戊醛 选择性

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Na^+、K^+离子交换对Co-Mo/MCM-41加氢脱硫催化剂的影响 被引量：3

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作者 李翔 王安杰 +2 位作者 张生 鲁墨弘 胡永康 《石油学报（石油加工）》 EI CAS CSCD 北大核心 2006年第5期1-6,共6页

用偏硅酸钠和正硅酸乙酯作硅源制备了MCM-41(分别记作MCM-41(S)和MCM-41(T))分子筛,并用Na2C2O4和K2C2O4对MCM-41(S)进行了碱金属离子交换改性。以质量分数0.8%的二苯并噻吩(DBT)的十氢萘溶液为模型化合物,考察了不同MCM-41担载的Co-Mo... 用偏硅酸钠和正硅酸乙酯作硅源制备了MCM-41(分别记作MCM-41(S)和MCM-41(T))分子筛,并用Na2C2O4和K2C2O4对MCM-41(S)进行了碱金属离子交换改性。以质量分数0.8%的二苯并噻吩(DBT)的十氢萘溶液为模型化合物,考察了不同MCM-41担载的Co-Mo硫化物催化剂对DBT的加氢脱硫反应性能。结果表明,MCM-41担载的Co-Mo催化剂加氢活性较低,DBT主要通过直接脱硫反应路径脱硫。其活性顺序为:Co-Mo/MCM-41(T)>Co-Mo/MCM-41(S)>Co-Mo/MCM-41(K)>Co-Mo/MCM-41(Na)。UV-Vis结果表明,部分Co与MCM-41(S)中少量Al发生相互作用,生成了CoAl2O4,是造成Co-Mo/MCM-41(S)活性降低的重要因素。而在Co-Mo/MCM-41(K)和Co-Mo/MCM-41(Na)中,除CoAl2O4物种之外,碱金属的引入还促进了Co3O4物种的形成,使其活性进一步降低。 展开更多

关键词 加氢脱硫 MCM-41 CO-MO 碱金属 离子交换

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五乙烯六胺(PEHA)改性MCM-41的制备及其CO_2吸附性能 被引量：4

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作者 韦力 蓝任凯 +2 位作者 靖宇 高正明 王运东 《化工进展》 EI CAS CSCD 北大核心 2011年第S2期143-148,共6页

采用浸渍方法将有机胺五乙烯六胺(PEHA)负载在介孔分子筛MCM-41的孔道表面进行改性,合成一种新型CO_2吸附剂MCM-41-PEHA。运用X射线粉末衍射法(XRD)、低温N_2吸附/脱附法(BET)和热重分析法(TGA)等手段表征了吸附剂改性前后样品的结构特... 采用浸渍方法将有机胺五乙烯六胺(PEHA)负载在介孔分子筛MCM-41的孔道表面进行改性,合成一种新型CO_2吸附剂MCM-41-PEHA。运用X射线粉末衍射法(XRD)、低温N_2吸附/脱附法(BET)和热重分析法(TGA)等手段表征了吸附剂改性前后样品的结构特征及其热物理性质,并通过固定床吸附实验,对MCM-41-PEHA吸附CO_2的性能进行研究。结果表明:经过PEHA改性后,MCM-41-PEHA吸附剂仍具有MCM-41规则均一的孔道结构;随着PEHA负载量在孔道内的增加,吸附剂的比表面积和孔体积随之相应下降。在75℃下,MCM-41-PEHA的吸附量随PEHA负载量的增加而显著上升,其中当PEHA负载量为60%(质量分数)时,吸附剂在75℃和100 kPa(CO_2分压)下吸附量最高。吸附/脱附循环稳定性实验表明:PEHA改性的MCM-41分子筛吸附剂在5次吸附/脱附循环吸附操作下,CO_2吸附量基本保持不变,吸附剂性能稳定。 展开更多

关键词 吸附 五乙烯六胺 MCM-41 CO₂

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