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模板剂回用合成ZSM-5薄层沸石对正己烷裂解的催化性能研究
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作者 朱小春 梅博翔 +5 位作者 张腾跃 王久江 赵红娟 张磊 刘宏海 申宝剑 《分子催化(中英文)》 北大核心 2026年第1期22-33,I0002,共13页
以碱性硅溶胶为硅源,双季铵盐表面活性剂(C18-6-3)为模板剂,通过对模板剂的高效洗脱和重复利用,成功合成了高结晶度、低成本的ZSM-5薄层沸石.利用XRD、XRF、SEM、TEM、NH3-TPD、27Al MAS NMR及低温氮气物理吸脱附等分析表征手段探究了... 以碱性硅溶胶为硅源,双季铵盐表面活性剂(C18-6-3)为模板剂,通过对模板剂的高效洗脱和重复利用,成功合成了高结晶度、低成本的ZSM-5薄层沸石.利用XRD、XRF、SEM、TEM、NH3-TPD、27Al MAS NMR及低温氮气物理吸脱附等分析表征手段探究了沸石样品的形貌、孔结构与酸性等性质,并评价其正己烷催化裂解反应性能.结果表明,模板剂洗脱过程未对ZSM-5纳米薄层沸石的结构性质等产生明显影响,洗脱的双季铵盐表面活性剂能够合成形貌较好、结晶度高、介孔孔容高的纳米薄层沸石,其催化性能优异,并且合成成本大幅降低,有利于其在工业化生产中的实际应用. 展开更多
关键词 ZSM-5沸石 纳米薄层 模板剂洗脱 低成本合成 催化裂解
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扩孔方法对纳米梯级孔β分子筛催化剂烷基化性能的影响
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作者 时雅滨 李翠钦 +1 位作者 田明 王瑞雨 《分子催化(中英文)》 北大核心 2026年第1期34-43,I0002,共11页
C4烃类和FCC汽油进行烷基化反应是生产高辛烷值清洁汽油的有效途径.纳米梯级孔β分子筛可明显提升催化剂的活性,增强反应物的扩散能力,延长催化剂使用寿命,但是制备过程中却存在结晶度低、工艺条件不稳定、易产生杂峰等问题.因此如何制... C4烃类和FCC汽油进行烷基化反应是生产高辛烷值清洁汽油的有效途径.纳米梯级孔β分子筛可明显提升催化剂的活性,增强反应物的扩散能力,延长催化剂使用寿命,但是制备过程中却存在结晶度低、工艺条件不稳定、易产生杂峰等问题.因此如何制备介孔尺寸较大且热稳定性高的纳米梯级孔β分子筛成为研究热点.为了解决上述问题,本文采用融硅法、物理扩孔法和化学扩孔法制备纳米梯级孔β分子筛,在设定条件(90℃、2 MPa、氢油体积比为10、空速为2h^(-1))下对催化剂烷基化反应性能完成系统评估,并采用低温氮气吸附-脱附测试、扫描电子显微镜(SEM)和X射线衍射(XRD)等技术手段,系统的对样品的物理化学特性进行了考察.结果表明,β分子筛晶型在融硅法过程中受到损害,物理扩孔法未能对催化剂的催化性能进行改善,而经过化学扩孔法处理的β分子筛在XRD谱图中形成特征峰,且具有良好的晶型,颗粒尺寸一致性高,扩孔效果提升显著,烷基化性能优异,因此化学扩孔法更适用于制备纳米梯级孔β分子筛. 展开更多
关键词 Β分子筛 烷基化 融硅法 物理扩孔法 化学扩孔法
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贵金属催化剂在甲醇蒸汽重整制氢中的构效关系与性能优化策略
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作者 王宏赏 糜基 +1 位作者 郭永胜 方文军 《分子催化(中英文)》 北大核心 2026年第1期53-67,I0003,共16页
甲醇蒸汽重整是实现分布式氢能供给的关键技术,其商业化进程长期受制于催化剂低温活性不足、CO选择性过高及贵金属依赖性强的瓶颈.Pt、Pd、Ru等贵金属催化剂凭借优异的C-H键活化与水分子解离能力,成为其高性能体系的核心材料.然而,其规... 甲醇蒸汽重整是实现分布式氢能供给的关键技术,其商业化进程长期受制于催化剂低温活性不足、CO选择性过高及贵金属依赖性强的瓶颈.Pt、Pd、Ru等贵金属催化剂凭借优异的C-H键活化与水分子解离能力,成为其高性能体系的核心材料.然而,其规模化应用亟需克服高成本、易烧结积碳及因CO分子强吸附导致的催化剂中毒等固有缺陷.针对上述挑战,本文综述了贵金属催化剂在MSR反应中的最新研究进展,重点聚焦合金电子结构调控、多维形貌构建与载体界面工程优化三大策略.研究表明:通过构筑PdZn、PdCu、PtPb等合金及金属间化合物,可精准优化活性位点d带中心,协同调控H与含氧中间体(CH3O,HCOO^(*))的吸附能,从而在降低贵金属用量的同时抑制CO路径并促进甲酸盐主反应通道以缓解CO中毒;设计核壳结构、一维纳米棒等特定形貌,利用限域效应、应变效应增加活性位点分散度与稳定性,有效提升抗烧结能力;采用尖晶石、CeO2基复合载体及有机金属框架衍生材料,可强化金属-载体相互作用,丰富氧空位浓度,提升H2O活化与抗积碳能力.本综述旨在通过明晰上述策略中的电子结构与催化性能之间的构效关系,为高效、稳定、低CO选择性甲醇蒸汽重整贵金属催化剂的设计提供理论依据. 展开更多
关键词 甲醇蒸汽重整 贵金属催化剂 合金化调控 CO选择性 析氢反应
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三维有序大孔VOCs催化燃烧催化剂研究进展
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作者 刘莎 董芳 +1 位作者 唐志诚 张继义 《分子催化(中英文)》 北大核心 2026年第1期110-122,I0006,共14页
挥发性有机污染物(VOCs)因其毒性大严重威胁环境和人类健康,迫切需要治理.催化氧化技术是一种有效去除VOCs的方法,其关键难点在于高效经济实用型催化剂的研发.三维有序大孔(3DOM)催化剂因其独特丰富的孔道结构、高的比表面积、高效的传... 挥发性有机污染物(VOCs)因其毒性大严重威胁环境和人类健康,迫切需要治理.催化氧化技术是一种有效去除VOCs的方法,其关键难点在于高效经济实用型催化剂的研发.三维有序大孔(3DOM)催化剂因其独特丰富的孔道结构、高的比表面积、高效的传质效率、优异的结构稳定性、结构可精准调控等优点,在环境催化领域备受关注.本文综述了3DOM催化剂的种类、制备方法及其在VOCs催化燃烧反应中的应用进展,并深入探讨了其作用机理和抗中毒策略.最后,对3DOM催化剂在VOCs催化燃烧领域的发展前景和挑战进行了展望. 展开更多
关键词 VOCS 催化氧化 三维有序大孔催化剂 作用机制
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Pd阴极上电位调控的苯甲醛不同加氢路径选择性
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作者 石韵茹 夏春谷 +1 位作者 黄洋 何林 《分子催化(中英文)》 北大核心 2026年第1期1-9,I0001,共10页
苯甲醛作为重要的生物质平台分子,可通过电还原方法制备苯甲醇和氢化安息香等高附加值产物,然而关于苯甲醛选择性还原过程中的电化学动力学行为以及催化剂表面关键吸附活性物种衍变却鲜有报道.我们采用焦耳热冲击方法制备了Pd/C催化剂,... 苯甲醛作为重要的生物质平台分子,可通过电还原方法制备苯甲醇和氢化安息香等高附加值产物,然而关于苯甲醛选择性还原过程中的电化学动力学行为以及催化剂表面关键吸附活性物种衍变却鲜有报道.我们采用焦耳热冲击方法制备了Pd/C催化剂,实现了低电位下高效还原苯甲醛至苯甲醇(-1.3 V电压,苯甲醇选择性为75%),而高电位选择性生成C-C偶联产物氢化安息香(-1.6 V,氢化安息香选择性为53%).通过追踪两电位下的EIS图谱、表面吸附氢覆盖度以及定量关键中间体——苯甲酰基自由基,结合电化学测试结果表明,低电位由于较低的苯甲酰基自由基和较高的表面氢覆盖度,易直接加氢生成苯甲醇;而高电位时苯甲醛易活化生成苯甲酰基自由基富集在催化剂表面以及催化剂表面较低水平的吸附氢,苯甲醛倾向C-C偶联生成氢化安息香路径. 展开更多
关键词 苯甲醛 电还原 加氢 C-C偶联 苯甲酰基自由基
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双金属纳米酶的酶模拟催化活性和生物医学应用研究进展
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作者 余安安 王宏赏 陈洪宇 《分子催化(中英文)》 北大核心 2026年第1期83-96,I0004,I0005,共16页
双金属纳米酶的研究标志着纳米酶从单一组分迈向多元协同的新阶段,相较于单金属纳米酶,双金属体系通过组分间电子协调与几何效应,在催化效率与反应特异性方面展现了显著优势.本综述系统性梳理了双金属纳米酶的最新研究进展,重点探讨了... 双金属纳米酶的研究标志着纳米酶从单一组分迈向多元协同的新阶段,相较于单金属纳米酶,双金属体系通过组分间电子协调与几何效应,在催化效率与反应特异性方面展现了显著优势.本综述系统性梳理了双金属纳米酶的最新研究进展,重点探讨了其催化活性的协同调控机制.在催化机制层面,组分设计优化借助d带中心优化反应路径;尺寸效应诱导表面原子配位重构;形貌调控凭借暴露特定的晶面与界面工程增强底物选择性.这些调控策略赋予了双金属纳米酶模拟过氧化物酶、氧化酶等天然酶催化活性的能力,促成多酶级联的高效协同.在生物医学应用方面,抗感染治疗中通过产生活性氧破坏细菌生物膜结构,针对肿瘤环境特点进行靶向治疗,借助氧化还原系统调节实现创面快速修复.本综述旨在通过明晰上述策略中组分协同、尺寸效应与形貌工程之间的构效关系,揭示双金属纳米酶的电子结构调控规律与界面效应协同机制,为面向抗感染治疗、肿瘤催化治疗及组织修复等生物医学应用的高性能双金属纳米酶的高效、稳定及生物相容性设计提供理论依据. 展开更多
关键词 双金属纳米酶 酶模拟催化 构效关系 生物医学应用 催化治疗
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镥掺杂碱式硝酸铜用于电催化二氧化碳还原为乙醇
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作者 袁豪俊 舒敏兴 王红明 《南昌大学学报(工科版)》 2026年第1期44-52,共9页
为开发新型、高效的二氧化碳还原反应(carbon dioxide reduction reaction,CO_(2)RR)电催化剂,本研究采用溶剂热法合成了镥(Lu)掺杂碱式硝酸铜纳米棒[Lu_(x)/Cu_(2)(OH)_(3)NO_(3)],并详细评估了其电催化二氧化碳还原性能,进而揭示了其... 为开发新型、高效的二氧化碳还原反应(carbon dioxide reduction reaction,CO_(2)RR)电催化剂,本研究采用溶剂热法合成了镥(Lu)掺杂碱式硝酸铜纳米棒[Lu_(x)/Cu_(2)(OH)_(3)NO_(3)],并详细评估了其电催化二氧化碳还原性能,进而揭示了其反应机理。结果表明:在最佳掺杂比的条件下,Lu0.05/Cu_(2)(OH)_(3)NO_(3)在-1.4 V(相对于可逆氢电极)的电位下,采用1 mol/L的氢氧化钾作为电解液时,乙醇的法拉第效率最高为46.0%,乙醇的选择性相较于未掺杂Lu的碱式硝酸铜提高了将近1倍,并且稳定性可达10 h以上。通过分析原位拉曼光谱对催化剂的反应过程发现,掺杂适量的镥可以促进一氧化碳中间体的形成和水的解离,提高在多碳产物中乙醇的选择性。 展开更多
关键词 电催化二氧化碳还原 镥掺杂 法拉第效率 乙醇
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Cu纳米线上共价锚定四联吡啶Co促进电催化还原CO_(2)为C_(2+)产物
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作者 赵小杰 倪玟玟 +2 位作者 马凯丽 张根磊 郭振国 《现代化工》 北大核心 2026年第2期138-143,共6页
电催化还原CO_(2)为高附加值化学品是实现碳中和的有效手段。构筑CO_(2)电还原串联催化体系可以促进C_(2+)产物的生成,但依然存在稳定性差、C_(2+)的选择性低等不足。通过Cu—S键将巯苯基取代的四联吡啶钴配合物(CoQPSH)锚定在Cu纳米线... 电催化还原CO_(2)为高附加值化学品是实现碳中和的有效手段。构筑CO_(2)电还原串联催化体系可以促进C_(2+)产物的生成,但依然存在稳定性差、C_(2+)的选择性低等不足。通过Cu—S键将巯苯基取代的四联吡啶钴配合物(CoQPSH)锚定在Cu纳米线表面构建新型CO_(2)还原串联催化剂CoQPS-Cu NWs。该催化剂在-1.4~-1.8 V(相对于可逆氢电极)电位窗口下得到C_(2+)产物的法拉第效率(FE)在60%以上(最大值为66%),最大分电流密度为132 mA/cm^(2),以上性能均优于Cu纳米线。同时该催化剂在-1.4 V电解20 h后,C_(2+)产物的分电流密度保持90%,体现了优异的稳定性。 展开更多
关键词 串联催化 电催化 CO_(2)还原 Cu纳米线 配合物
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《Chinese Journal of Chemical Physics》 2026年第1期I0044-I0044,共1页
ABOUT THIS JOURNALLaunched in 1988,the Chinese Journal of Chemical Physics(CJCP)is devoted to reporting new and original experimental and theoret-ical research on interdisciplinary areas,with chemistry and physics gro... ABOUT THIS JOURNALLaunched in 1988,the Chinese Journal of Chemical Physics(CJCP)is devoted to reporting new and original experimental and theoret-ical research on interdisciplinary areas,with chemistry and physics groundwork of interest to researchers,faculty and students domestic and abroad in the fields of chemistry,physics,material and biologi-cal sciences and their interdisciplinary areas.As one of the 24 peer-reviewed journals under the Chinese Physical Society(CPS). 展开更多
关键词 chemistry PHYSICS materials science biological sciences Chinese Physical Society peer reviewed journals interdisciplinary research
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催化剂的级配对柴油加氢反应产物分布的影响
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作者 刘文洁 穆福军 +1 位作者 隋宝宽 李雪婧 《精细石油化工》 2026年第1期34-38,共5页
制备了两种孔道结构差异较为明显的柴油加氢催化剂,考察了催化剂的体积比分别为7∶3和3∶7时对柴油加氢反应产物分布的影响。结果表明,体积比为3∶7时,两种催化剂的平均脱硫率、脱氮率比体积比为7∶3时分别高出1.50%、0.92%。从柴油加... 制备了两种孔道结构差异较为明显的柴油加氢催化剂,考察了催化剂的体积比分别为7∶3和3∶7时对柴油加氢反应产物分布的影响。结果表明,体积比为3∶7时,两种催化剂的平均脱硫率、脱氮率比体积比为7∶3时分别高出1.50%、0.92%。从柴油加氢反应产物分布来看,体积比为3∶7时,催化剂的加氢深度更深:产物中一环烷烃减少1.50%,二环烷烃和三环烷烃则分别增加了5.57%、2.53%,且四氢萘、茚满趋向于进一步加氢生成烷基苯,更进一步加氢生成饱和烃。产品的总饱和烃含量增加,总环烷烃含量增加,总芳烃、总双环芳烃、总单环芳烃含量均减少。尤其是体积比为3∶7时,柴油加氢反应所得产物的总饱和烃含量及总环烷烃含量增加较为明显,表现出较好的多环芳烃加氢饱和能力,加氢产物中的总饱和烃、总环烷烃增加量较体积比为7∶3时分别高1.23%、1.03%。 展开更多
关键词 孔道 催化剂 级配 柴油加氢 产物分布
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CO催化氧化催化剂的研究及应用进展 被引量:1
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作者 朱繁 吴林彦 +3 位作者 喻瑞 任乐 史光 李加旺 《分子催化(中英文)》 北大核心 2025年第4期365-381,I0005,共18页
一氧化碳(CO)的过度排放对地区空气质量和人体健康造成严重威胁.因此,CO的治理迫在眉睫,目前CO催化氧化技术是治理CO最有效的方法.CO氧化催化剂可分为两类:贵金属催化剂和非贵金属催化剂.贵金属催化剂因其催化效率高、耐水抗硫性能好,... 一氧化碳(CO)的过度排放对地区空气质量和人体健康造成严重威胁.因此,CO的治理迫在眉睫,目前CO催化氧化技术是治理CO最有效的方法.CO氧化催化剂可分为两类:贵金属催化剂和非贵金属催化剂.贵金属催化剂因其催化效率高、耐水抗硫性能好,在CO催化净化中受到了广泛的关注.然而,贵金属的稀缺性和昂贵的价格以及复杂的烟气组分,限制了其在工业烟气治理领域中的应用.非贵金属催化剂(如Mn、Cu、Co、Ce等过渡金属氧化物)因其成本低廉,储量丰富,被研究人员视为贵金属催化剂的替代,也逐渐成为研究热点.此外,随着环保标准的日益严格,推动CO氧化催化剂的工业化应用也是当前阶段研究的重点和难点.本综述系统地总结了近年来CO氧化催化剂的研究和应用进展,并展望了未来该类催化剂的研究和应用发展前景. 展开更多
关键词 一氧化碳 催化氧化 贵金属催化剂 非贵金属催化剂 工业应用
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Ce-Ti-O复合氧化物催化环己烯氧化反应性能
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作者 唐林 刘剑昇 +1 位作者 杨佳乐 郝剑敏 《石油学报(石油加工)》 北大核心 2026年第1期43-53,共11页
环己烯氧化可生成多种具有应用价值的石油化工产品及有机合成中间体,开发绿色高效的环己烯氧化催化体系符合节能减排的低碳战略需求。通过柠檬酸络合法制备了一系列Ce-Ti-O复合氧化物催化剂,并采用ICP-OES、SEM-EDS、XRD、XPS等表征手... 环己烯氧化可生成多种具有应用价值的石油化工产品及有机合成中间体,开发绿色高效的环己烯氧化催化体系符合节能减排的低碳战略需求。通过柠檬酸络合法制备了一系列Ce-Ti-O复合氧化物催化剂,并采用ICP-OES、SEM-EDS、XRD、XPS等表征手段分析其组成、形貌、晶相及表面元素状态。在无引发剂和无溶剂条件下,以O_(2)为氧化剂,考察Ce-Ti-O复合氧化物催化环己烯氧化反应性能。研究表明,当少量Ti掺杂CeO_(2)形成Ce_(0.86)Ti_(0.14)O_(2)复合氧化物时,材料仍保持萤石晶系CeO_(2)体相结构,但晶粒尺寸减小至6.4 nm,比表面积增至17.8 m^(2)/g,表面Ce^(3+)相对含量较高(19.39%),且表面氧相对含量最高(41.22%)。CeO_(2)与TiO_(2)之间的强相互作用对环己烯氧化表现出显著的协同催化效应。在优化反应条件下,环己烯转化率达到40.1%,2-环己烯-1-醇、2-环己烯-1-酮、2-环己烯-1-过氧化氢和环氧环己烷的总选择性为85.7%,且催化剂具有良好的循环稳定性。该反应为自由基反应,推测其反应路径由Ce介导,活性氧物种来源于表面氧。 展开更多
关键词 复合金属氧化物 催化氧化 环己烯氧化 氧气
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镍族单原子催化剂在低温催化氧化一氧化碳中的应用
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作者 张巍 周昭仪 +8 位作者 宋权斌 尹艳山 成珊 宣艳妮 阮敏 刘涛 张凯凯 姚志豪 李丹聪 《化学进展》 北大核心 2025年第10期1525-1539,共15页
单原子催化剂因其极高的原子利用率和可调的高活性位点,在CO低温氧化反应中表现出优异的催化性能。其中载体至关重要,它们不仅为单原子提供了稳定的锚定位点,防止原子团聚,由此提高了金属的分散性和隔离性,还通过金属-载体相互作用改变... 单原子催化剂因其极高的原子利用率和可调的高活性位点,在CO低温氧化反应中表现出优异的催化性能。其中载体至关重要,它们不仅为单原子提供了稳定的锚定位点,防止原子团聚,由此提高了金属的分散性和隔离性,还通过金属-载体相互作用改变了界面电子结构,从而影响催化剂的活性、选择性和稳定性。本文综述了近年来镍族金属锚定在不同载体上的研究进展,包括碳材料、金属氧化物材料和(非)金属框架材料,探讨了催化剂对CO低温催化氧化的促进机制以及过程中的影响因素,并总结了通过引入杂原子、优化界面结构、构筑缺陷以及构建空间限域四种强化策略来提高催化活性,最后对镍族单原子催化剂的发展前景作出了展望。 展开更多
关键词 镍族单原子 一氧化碳氧化 促进机制 强化策略 低温
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钙钛矿型LaCoO_(3)/g-C_(3)N_(4)异质结的构建及其光催化降解性能 被引量:4
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作者 白颖琪 赵华 +2 位作者 李会鹏 任欣然 李军 《无机化学学报》 北大核心 2025年第3期480-490,共11页
首先采用柠檬酸辅助溶胶-凝胶法制备钴酸镧(LaCoO_(3),LCO),并利用水热法制备LaCoO_(3)/g-C_(3)N_(4)(LCO/CN)p-n型异质结复合光催化剂。通过X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、X射线光电子能谱(XPS)、紫外可见漫反射光谱(UV-Vis D... 首先采用柠檬酸辅助溶胶-凝胶法制备钴酸镧(LaCoO_(3),LCO),并利用水热法制备LaCoO_(3)/g-C_(3)N_(4)(LCO/CN)p-n型异质结复合光催化剂。通过X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、X射线光电子能谱(XPS)、紫外可见漫反射光谱(UV-Vis DRS)和光致发光(PL)光谱对LCO/CN进行了表征,评价了其对盐酸四环素(TC)的光催化降解性能,同时使用自由基捕获剂验证了光催化反应中起作用的活性基团,并推测了反应机理。结果表明,LCO和CN的复合显著增强了CN的光催化活性,当二者质量比为10%时制备的10%LCO/CN呈现出最佳的光催化性能,在120 min内对10 mg·L^(-1)TC的降解率高达96.2%,反应速率常数达到0.01893 min^(-1),分别是CN和LCO的3.04倍和1.93倍。3次循环回收实验结果显示,10%LCO/CN对TC的降解率下降得较少,表明该催化剂具有良好的稳定性和实用性。 展开更多
关键词 g-C_(3)N_(4) LaCoO_(3) 盐酸四环素 异质结 光催化
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沉淀剂对Ni-Ce催化剂催化四氢糠醇选择性加氢开环性能的影响 被引量:2
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作者 刘琪 李福伟 +4 位作者 孙鹏 高广 席永杰 赵泽伦 黄志威 《分子催化(中英文)》 北大核心 2025年第1期14-22,I0001,共10页
生物基呋喃化合物制备高值含羟基聚酯单体是绿色化学领域的研究热点,其中非贵金属催化剂对C—O键断裂的选择性和稳定性仍亟待提高.本文分别以草酸钠(Na_(2|)C_(2)O_(4))、碳酸钠(Na2CO3)、氢氧化钠(NaOH)和草酸(H_(2)C_(2)O_(4))为沉淀... 生物基呋喃化合物制备高值含羟基聚酯单体是绿色化学领域的研究热点,其中非贵金属催化剂对C—O键断裂的选择性和稳定性仍亟待提高.本文分别以草酸钠(Na_(2|)C_(2)O_(4))、碳酸钠(Na2CO3)、氢氧化钠(NaOH)和草酸(H_(2)C_(2)O_(4))为沉淀剂,采用共沉淀法制备了一系列Ni-Ce催化剂,考察了其在四氢糠醇(THFA)氢解开环制1,5-戊二醇反应中的催化性能.利用SEM、XRD、BET、准原位XPS、Raman等表征手段,研究了沉淀剂对催化剂结构的影响,探究了催化剂结构与氢解性能之间的关系.结果表明,以H_(2)C_(2)O_(4)为沉淀剂的催化剂由于具有较小的粒径尺寸和较高浓度的Ni-VO-Ce物种,明显优于其他催化剂的催化性能.在170℃,4 MPa H_(2),反应20 h条件下,该催化剂在THFA氢解反应中对1,5-戊二醇的选择性和收率分别为92.8%和90.4%.该催化剂表现出良好的稳定性,循环套用5次未见明显失活. 展开更多
关键词 Ni-Ce催化剂 C—O键氢解 四氢糠醇 1 5-戊二醇
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甲醇在Cu_(4)-C_(5)N_(2)H_(2)表面吸附和裂解机理的DFT研究 被引量:2
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作者 王婉楠 任瑞鹏 吕永康 《分子催化(中英文)》 北大核心 2025年第1期34-40,I0002,共8页
开发高效稳定的甲醇制甲醛催化剂意义重大,但催化剂稳定性差和甲醛选择性低的问题仍然存在.以嵌入氮化碳中的铜四原子团簇(Cu_(4)-C_(5)N_(2)H_(2))催化剂作为模型,基于DFT-D3探索了甲醇在催化剂表面吸附和裂解反应机理.结果表明,Cu_(4)... 开发高效稳定的甲醇制甲醛催化剂意义重大,但催化剂稳定性差和甲醛选择性低的问题仍然存在.以嵌入氮化碳中的铜四原子团簇(Cu_(4)-C_(5)N_(2)H_(2))催化剂作为模型,基于DFT-D3探索了甲醇在催化剂表面吸附和裂解反应机理.结果表明,Cu_(4)-C_(5)N_(2)H_(2)具有优异的稳定性和高的甲醛选择性,甲醇在Cu_(4)-C_(5)N_(2)H_(2)表面裂解的最优路径为CH_(3)OH→CH_(3)O→CH_(2)O,电荷分析结果显示催化剂与甲醇之间的电子转移使得甲醇得以活化.这些结果为合理设计高效甲醇制甲醛催化剂提供了理论指导. 展开更多
关键词 甲醇 甲醛 DFT Cu_(4)-C_(5)N_(2)H_(2) 裂解机理
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Fe物种对NiMo基催化剂的调控及加氢脱硫性能的影响 被引量:1
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作者 李晓倩 任申勇 +3 位作者 刘璐 杨驰 申宝剑 徐春明 《化工进展》 北大核心 2025年第2期867-878,共12页
以不同浓度的硝酸铁溶液处理的Y分子筛作为载体,以硝酸镍和钼酸铵为活性金属前体,采用等体积浸渍法制备催化剂。利用X射线衍射(XRD)、低温氮气吸附(BET)、扫描电子显微镜(SEM)、氨气程序升温脱附(NH_(3)-TPD)、氢气程序升温还原(H_(2)-T... 以不同浓度的硝酸铁溶液处理的Y分子筛作为载体,以硝酸镍和钼酸铵为活性金属前体,采用等体积浸渍法制备催化剂。利用X射线衍射(XRD)、低温氮气吸附(BET)、扫描电子显微镜(SEM)、氨气程序升温脱附(NH_(3)-TPD)、氢气程序升温还原(H_(2)-TPR)、透射电子显微镜(TEM)、X射线光电子能谱(XPS)等分析方法对Y分子筛及催化剂进行了物化性质表征。以二苯并噻吩为探针在固定床反应器上评价催化剂的加氢脱硫(HDS)性能。结果表明,Fe物种的引入提高了Y分子筛比表面积和孔体积,改善了Y分子筛的酸性,减弱了NiMo金属和载体间的相互作用,调变了NiMo的电子结构,从而使硫化态催化剂具有更短的MoS_(2)平均片晶长度和更高的平均堆垛层数、更高的金属Ni和Mo硫化度及NiMoS活性相比例,显著提高了催化剂的加氢脱硫活性。NiMo/0.12MFe-Y催化剂在260℃时的加氢脱硫转化率达81%,比NiMo/USY催化剂提高了18百分点,并且具有更高的直接脱硫路径选择性。 展开更多
关键词 分子筛 催化剂 电子转移 活性相 加氢脱硫
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稻草基碳硅材料固载硅钨酸催化制备月桂酸单甘酯工艺的研究 被引量:1
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作者 蒋佳睿 王佳佳 +5 位作者 王真 朱冰心 王涵 赵孙超 韩晓祥 唐秀娟 《中国粮油学报》 北大核心 2025年第1期104-111,共8页
以可再生资源稻草为原料,经碳化、氨基功能化后通过化学键与硅钨酸结合制备稻草基碳硅材料固载硅钨酸催化剂,并借助XRD、FE-SEM、BET、FT-IR、XPS和正丁胺电位滴定等技术手段对催化剂各项性能进行表征。利用月桂酸(LA)与甘油(GL)选择性... 以可再生资源稻草为原料,经碳化、氨基功能化后通过化学键与硅钨酸结合制备稻草基碳硅材料固载硅钨酸催化剂,并借助XRD、FE-SEM、BET、FT-IR、XPS和正丁胺电位滴定等技术手段对催化剂各项性能进行表征。利用月桂酸(LA)与甘油(GL)选择性酯化反应为模型考察稻草基碳硅材料固载硅钨酸催化剂的催化性能。研究表明,973 K煅烧的载体固载硅钨酸催化剂(C—Si—NH_(2)—STA)表现出最佳催化性能,载体大比表面积和丰富的孔隙结构及适宜的BrΦnsted酸性是其具有高活性的原因。在GL/LA物质的量比5∶1,催化剂质量分数5%,反应时间2 h,反应温度423 K条件下,C—Si—NH_(2)—STA催化制备月桂酸单甘脂(GML)平均产率为80.7%。 展开更多
关键词 稻草 硅钨酸 月桂酸单甘酯
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辣根过氧化物酶在有机合成中应用的研究进展 被引量:2
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作者 韩小峰 苏力德 李娜 《分子催化(中英文)》 北大核心 2025年第2期166-177,I0003,共13页
生物催化氧化反应以其高度的选择性、温和的反应条件以及对环境的友好性,近年来在有机合成领域逐渐崭露头角,成为化学合成法的有力替代技术.辣根过氧化物酶(horseradish peroxidase,HRP)是一种源自植物辣根的氧化酶,作为一种多功能生物... 生物催化氧化反应以其高度的选择性、温和的反应条件以及对环境的友好性,近年来在有机合成领域逐渐崭露头角,成为化学合成法的有力替代技术.辣根过氧化物酶(horseradish peroxidase,HRP)是一种源自植物辣根的氧化酶,作为一种多功能生物催化剂,它在烷基过氧化物或过氧化氢的作用下,能催化有机物的氧传递反应,表现出高效的催化活性,为绿色合成工艺提供了一种高效的催化剂选择.我们旨在对HRP的最新研究进展进行总结分析,并对HRP的发展趋势进行展望,以期为HRP在有机合成领域的进一步开发利用提供参考. 展开更多
关键词 辣根过氧化物酶 生物催化 有机合成 催化机制
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光酶催化不对称自由基加成反应研究进展 被引量:2
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作者 蒋晨阳 尹艳丽 江智勇 《有机化学》 北大核心 2025年第5期1614-1633,共20页
光催化能够在温和的反应条件下生成高活性自由基物种,从而参与多种化学反应.然而,光催化在化学选择性和对映选择性的控制方面始终面临挑战.酶催化作为一种绿色且高选择性的催化方式,与光催化相结合形成的光酶催化模式已被证明能够有效... 光催化能够在温和的反应条件下生成高活性自由基物种,从而参与多种化学反应.然而,光催化在化学选择性和对映选择性的控制方面始终面临挑战.酶催化作为一种绿色且高选择性的催化方式,与光催化相结合形成的光酶催化模式已被证明能够有效控制自由基反应的选择性,因此,这一领域引起了广泛关注并迅速发展.总结了近年来光酶催化在不对称自由基加成反应中的应用,并根据反应类型分为分子内自由基加成和分子间自由基加成,每一种反应类型再按照自由基的生成方式分为单电子还原途径和单电子氧化途径两个方面进行详细阐述和讨论.希望本综述能为研究人员提供有价值的参考,推动该领域的进一步发展. 展开更多
关键词 光催化 酶催化 自由基加成 不对称催化
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