摘要
应用 UBI- QEP方法 ,估算了 CO2 -在金属表面的吸附热 ,并计算了 CO2 在 Cu(111)、Pd(111)、Fe(111)、Ni(111)表面的各种反应途径的活化能垒 .结果表明 ,CO2 - 在 4种过渡金属表面相对的稳定性和 CO2 解离吸附的活性顺序一致 ,均为 Fe>Ni>Cu>Pd.说明 CO2 -可能是 CO2 解离吸附的关键中间体 .在 Cu、Pd、Ni表面上 ,CO2 解离吸附的最终产物是 CO,而在 Fe表面其最终会解离成 C和 O.在 Cu、Fe、Ni表面 ,CO2 加氢活化是一种有效模式 ,而在 Pd上则不容易进行 .在 Cu和 Pd表面 ,碳酸盐物种也可能是 CO2
The adsorption energy of CO 2 - and the energy barrier of various pathways of CO 2 activation on Cu(111), Pd(111), Fe(111) surfaces were predicted using UBI QEP energetics method. The theoretical results show that the stability of adsorbed CO 2 and the reactivity of CO 2 toward dissociation on the above four transition metal surfaces follow the same order: Fe(111)>Ni(111)>Cu(111)>Pd(111). This suggests that CO 2\+- is a pivotal intermediate in the process of CO 2 dissociation. The final products of CO 2 dissociation are CO(a) and O(a) on the Cu, Pd, Ni surfaces and C(a) and O(a) on Fe surface, respectively. The hydrogenation of CO 2 is an effective mode for CO 2 activation on Cu, Ni, and Fe surfaces, but is unfavorable on Pd surface. On Cu and Pd surfaces, carbonate species would also be a important intermediate for CO 2 activation.
出处
《分子催化》
EI
CAS
CSCD
北大核心
2001年第6期484-486,共3页
Journal of Molecular Catalysis(China)
基金
国家自然科学基金 ( 2 0 9730 31)
国家重点基础研究发展规划 ( G19990 2 2 40 8)资助项目
