摘要
研究了一系列单膦配体(P(L))对NiBr2-CuBr2-P(L)催化乙炔羰基化制丙烯酸(AA)性能的影响。结果表明,以三叔丁基膦(P(tBu)3)作配体时催化剂NiBr2-CuBr2-P(L)的性能最好。以P(t-Bu)3为配体、CH3SO3H为酸助剂,溴化镍NiBr2用量为0.001 mol,nNiBr2∶nCuBr2∶nP(t-Bu3)∶nCH3SO3H为1∶0.5∶1.5∶0.5,水用量VH2O=5 mL,在反应温度200℃、压力8.0 MPa、时间60 min时,乙炔的转化率为75.8%、丙烯酸的选择性达到98.6%。NiBr2-CuBr2-P(L)-CH3SO3H催化剂与NiBr2-CuBr2相比具有较高的丙烯酸选择性和收率,解决了传统催化剂选择性低、反应过程产生积碳等问题。
The effect of a series of monodentate phosphine ligands （P （L）） on the properties of the NiBr2-CuBr2-P（L） for catalyzing acetylene carbonylation to acrylic acid （AA） was studied. The results show that the catalyst NiBr2- CuBr2-P （L） with tri-tert-butylphosphine （P（t-Bu）3） as ligand has the best performance. After 60 min, 75.8 % conversion of acetylene and 98.6% selectivity of acrylic acid are achieved at 200 ℃ under 8.0 MPa using P（t-Bu）3 as ligand, CH3SO3H as acid auxiliary with NiBr2 of 0.001 mol, nNiBr2 ：nCuBr2 ：np（t-Bu3）：nCH3SO3H of 1：0.5：1.5：0.5 and 5 mL water. Compared with NiBr2-CuBr2, the NiBr2-CuBr2-P（L）-CH3SO3H catalyst has higher selectivity and yield to acrylic acid, thus solving the problem of low selectivity and carbon generation in reaction process with the traditional catalysts.
出处
《无机化学学报》
SCIE
CAS
CSCD
北大核心
2014年第7期1600-1608,共9页
Chinese Journal of Inorganic Chemistry
基金
四川省青年科技创新研究团队专项计划(2013 TD0010)
中国科学院“西部之光”人才培养计划“西部博士”资助项目
关键词
丙烯酸
乙炔
羰基化
均相配合催化
三叔丁基膦
acrylic acid
acetylene
carbonylation
homogeneous complex catalysis
tri-tert-butylphosphine
