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SO_4^(2-)/ZrO_2上异丁烷重构化反应机理的原位核磁共振研究 被引量:1

In Situ ^(13)C MAS NMR Study on Reaction Mechanism of Isobutane Rearrangement over Sulfated Zirconia
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摘要 采用原位魔角旋转固体核磁共振技术研究了2-13C-异丁烷在SO42-/ZrO2上的重构化反应机理,考察了反应温度和H2气氛对反应的影响.结果表明,反应初期,异丁烷在SO42-/ZrO2上的重构化反应以单分子机理为主,之后向双分子机理转变;反应温度的升高有利于单分子机理向双分子机理的转变;H2的存在抑制了异丁烷的重构化反应,特别对其双分子机理的反应有较强的抑制作用. In situ 13C MAS NMR was employed to study the reaction mechanism of isobutane rearrangement over sulfated zirconia using 2-13C-isobutane as a reactant. The effects of temperature and hydrogen atmosphere on the reaction were investigated. The results showed that the reaction of isobutane proceeded mainly via a monomolecular mechanism in its early stage, and then a bimolecular mechanism became dominant. Increasing temperature also led to the reaction from monomolecular to bimolecular mechanism. In the presence of hydrogen, the reaction of isobutane rearrangement, in particular that through the bimolecular pathway, was significantly inhibited.
机构地区 复旦大学化学系
出处 《催化学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2010年第1期61-67,共7页
基金 国家自然科学基金(20633030 20721063 20873027) 国家重点基础研究发展计划(973计划 2009CB623506) 国家高技术研究发展计划(863计划 2009AA033701) 上海市重点学科建设项目(B108) 上海市科学技术委员会重点实验室项目(09DZ2271500)
关键词 硫酸氧化锆 核磁共振 异丁烷 重构化 sulfated zirconia nuclear magnetic resonance isobutane skeletal rearrangement
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