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邻苯二甲酰亚胺仿生催化空气氧化1-丁烯的催化性能和机理
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作者 刘金成 李琛 +3 位作者 高萌 熊超 赵光辉 纪红兵 《精细化工》 北大核心 2025年第11期2543-2552,共10页
为实现1-丁烯高效、绿色环氧化制备1,2-环氧丁烷(BO),结合仿生催化氧气活化的反应思路,以1-丁烯为原料、邻苯二甲酰亚胺(PI)为催化剂、空气为氧化剂,经催化环氧化反应制备了BO。通过单因素实验,考察了递氢体类型和用量、1-丁烯用量、PI... 为实现1-丁烯高效、绿色环氧化制备1,2-环氧丁烷(BO),结合仿生催化氧气活化的反应思路,以1-丁烯为原料、邻苯二甲酰亚胺(PI)为催化剂、空气为氧化剂,经催化环氧化反应制备了BO。通过单因素实验,考察了递氢体类型和用量、1-丁烯用量、PI用量、溶剂种类、空气压力、反应时间、反应温度对1-丁烯转化率和BO选择性的影响。对优化后反应体系的底物普适性进行了分析,并通过自由基检测和识别实验,探究了反应机理。结果表明,在1-丁烯8 mmol、递氢体正丁醛8 mmol、溶剂乙腈20 mL、催化剂PI 5 mg、氧化剂空气压力1.6 MPa、反应温度75℃、反应时间3.0 h的最优条件下,1-丁烯转化率可达到50.0%,BO选择性达到96.0%。PI/正丁醛环氧化体系对正构烯烃、线型内烯烃、卤代烯烃等多种类型烯烃具有较好的普适性。在PI催化作用下,递氢体正丁醛脱氢原位产生高活性酰基自由基,其与空气中的O_(2)结合形成高活性的过氧自由基物种,过氧自由基辅助过氧酸是促进烯烃环氧化的途径。 展开更多
关键词 仿生催化 空气氧化 轻质烯烃 环氧化 氧化机理 精细化工中间体
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