本文采用完全活性空间自洽场(complete active space self-consistent field,CASSCF)和加戴维森校正的多参考组态相互作用(multireference configuration interaction with Davidson correction,MRCI+Q)方法,研究了超氧阴离子(O_(2)^(-)...本文采用完全活性空间自洽场(complete active space self-consistent field,CASSCF)和加戴维森校正的多参考组态相互作用(multireference configuration interaction with Davidson correction,MRCI+Q)方法,研究了超氧阴离子(O_(2)^(-))的低激发电子态及自旋-轨道耦合(spin-orbit coupling,SOC)效应对电子态的影响.使用aug-cc-pV5Z-dk基组,计算了O_(2)^(-)第一和第二解离极限对应的42个Λ-S态的势能曲线(potential energy curves,PECs)以及束缚态的光谱常数.同时考虑SOC效应,计算了这42个Λ-S态分裂形成的84个Ω态的PECs和部分束缚态的光谱常数.其中第一解离极限结果与已有文献高度一致,第二解离极限结果为本文计算提供.这些结果为研究O_(2)^(-)的电子结构和光谱性质提供了重要的理论依据.针对a^(4)Σ_(4)^(-)态的双势阱现象,本文通过比较不同基组下的计算结果,证实了a^(4)Σ_(4)^(-)态的双势阱形成源于与a^(4)Σ_(4)^(-)态的避免交叉影响.此外,研究发现基组大小直接影响a^(4)Σ_(4)^(-)态的首个势阱深度,这进一步表明基组选择对光谱常数计算的精确性至关重要.本文数据集可在科学数据银行https://doi.org/10.57760/sciencedb.j00213.00076中访问获取.展开更多
钙钛矿氧化物异质界面中二维电子气(two-dimensional electron gas,2DEG)与界面超导性的发现使其成为研究热点之一.近年来,氧化物界面研究取得突破性进展,除了传统的LaAlO_(3)/SrTiO_(3)(LAO/STO)界面,2021年在KTaO_(3)(KTO)界面也发现...钙钛矿氧化物异质界面中二维电子气(two-dimensional electron gas,2DEG)与界面超导性的发现使其成为研究热点之一.近年来,氧化物界面研究取得突破性进展,除了传统的LaAlO_(3)/SrTiO_(3)(LAO/STO)界面,2021年在KTaO_(3)(KTO)界面也发现超导性,其超导转变温度(Tc)较LAO/STO高出一个数量级,约为2 K,引起广泛关注.与STO界面体系相比,KTO氧化物界面显现出高载流子迁移率、强自旋轨道耦合(spin-orbit coupling,SOC)等特点,为理解非常规超导机制和构建新物理特性的研究提供了新途径,使KTO异质界面成为未来电子和自旋电子应用的有力候选者.本文旨在总结近5年KTO界面的最新进展,概述多种氧化物与KTO界面超导的新奇物理现象,并讨论目前研究中尚未解决的问题,为未来研究提供参考.展开更多
文摘本文采用完全活性空间自洽场(complete active space self-consistent field,CASSCF)和加戴维森校正的多参考组态相互作用(multireference configuration interaction with Davidson correction,MRCI+Q)方法,研究了超氧阴离子(O_(2)^(-))的低激发电子态及自旋-轨道耦合(spin-orbit coupling,SOC)效应对电子态的影响.使用aug-cc-pV5Z-dk基组,计算了O_(2)^(-)第一和第二解离极限对应的42个Λ-S态的势能曲线(potential energy curves,PECs)以及束缚态的光谱常数.同时考虑SOC效应,计算了这42个Λ-S态分裂形成的84个Ω态的PECs和部分束缚态的光谱常数.其中第一解离极限结果与已有文献高度一致,第二解离极限结果为本文计算提供.这些结果为研究O_(2)^(-)的电子结构和光谱性质提供了重要的理论依据.针对a^(4)Σ_(4)^(-)态的双势阱现象,本文通过比较不同基组下的计算结果,证实了a^(4)Σ_(4)^(-)态的双势阱形成源于与a^(4)Σ_(4)^(-)态的避免交叉影响.此外,研究发现基组大小直接影响a^(4)Σ_(4)^(-)态的首个势阱深度,这进一步表明基组选择对光谱常数计算的精确性至关重要.本文数据集可在科学数据银行https://doi.org/10.57760/sciencedb.j00213.00076中访问获取.
文摘钙钛矿氧化物异质界面中二维电子气(two-dimensional electron gas,2DEG)与界面超导性的发现使其成为研究热点之一.近年来,氧化物界面研究取得突破性进展,除了传统的LaAlO_(3)/SrTiO_(3)(LAO/STO)界面,2021年在KTaO_(3)(KTO)界面也发现超导性,其超导转变温度(Tc)较LAO/STO高出一个数量级,约为2 K,引起广泛关注.与STO界面体系相比,KTO氧化物界面显现出高载流子迁移率、强自旋轨道耦合(spin-orbit coupling,SOC)等特点,为理解非常规超导机制和构建新物理特性的研究提供了新途径,使KTO异质界面成为未来电子和自旋电子应用的有力候选者.本文旨在总结近5年KTO界面的最新进展,概述多种氧化物与KTO界面超导的新奇物理现象,并讨论目前研究中尚未解决的问题,为未来研究提供参考.
