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客体溶剂导向策略构筑异构的金属有机框架材料实现二氧化碳和甲烷的动力学分离
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作者 赖丹 陈富强 +7 位作者 郭立东 陈俐吭 陈洁 杨启炜 张治国 杨亦文 任其龙 鲍宗必 《Engineering》 SCIE EI CAS CSCD 2023年第4期64-72,M0004,共10页
利用吸附分离技术实现二氧化碳和甲烷的分离是提高天然气品质的一种有效手段。然而,基于热力学分离的吸附剂对二氧化碳往往表现出很强的亲和力,因此再生过程会产生巨大的能耗。相较而言,尽管精准调控吸附剂孔径以实现吸附质扩散速率的... 利用吸附分离技术实现二氧化碳和甲烷的分离是提高天然气品质的一种有效手段。然而,基于热力学分离的吸附剂对二氧化碳往往表现出很强的亲和力,因此再生过程会产生巨大的能耗。相较而言,尽管精准调控吸附剂孔径以实现吸附质扩散速率的巨大差异仍具有巨大挑战,动力学分离技术仍是变压吸附(PSA)过程的首选。本文报道了一种用于在亚埃尺度精准调控吸附剂孔径的客体溶剂导向策略,实现了二氧化碳和甲烷的高效动力学分离。基于4,4-(六氟异丙基亚甲基)-双(苯甲酸)和双核铜的轮桨型结构单元,我们构筑了一系列异构的金属有机框架材料。结果表明,得益于周期性扩张和收缩的孔道以及理想的孔径尺寸,CuFMOF·CH_(3)OH(CuFMOF-c)能够有效地捕获二氧化碳并阻碍甲烷的扩散,从而表现出优异的动力学分离性能,其具有极高的动力学选择性(273.5)和平衡-动力学综合选择性(64.2)。分子动力学(MD)模拟阐明了分离机制,固定床穿透实验验证了材料优异的分离性能。 展开更多
关键词 vip solvent-directed strategy Metal-organic frameworks Carbon dioxide METHANE Kinetic separation
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Solvent-and metal-directed lanthanide-organic frameworks based on pamoic acid:observation of slow magnetization relaxation,magnetocaloric effect and luminescent sensing 被引量:3
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作者 Suna Wang Ranran Ma +4 位作者 Zhiwei Chen Yunwu Li Tingting Cao Changhui Zhou Junfeng Bai 《Science China Chemistry》 SCIE EI CAS CSCD 2016年第8期948-958,共11页
Two types of lanthanide coordination polymers, namely, [Ln(PA)(NO3)(DMA)3]n (Ln=Gd (1), Dy (2), Eu (3), Tb (4)) (type I), and {[Ln2(PA)3(DMF)4]'2DMF} (Ln=Eu (5), Tb (6)) (type II) (PA=P... Two types of lanthanide coordination polymers, namely, [Ln(PA)(NO3)(DMA)3]n (Ln=Gd (1), Dy (2), Eu (3), Tb (4)) (type I), and {[Ln2(PA)3(DMF)4]'2DMF} (Ln=Eu (5), Tb (6)) (type II) (PA=Pamoic acid, DMA=dimethylacetamide, DMF=N,N-dimethylformamide), have been synthesized by the reaction of Ln(NO3)a-6H20 with pamoic acid through layer diffusion method. These complexes were characterized by single crystal X-ray diffraction, infrared spectroscopy (IR), thermogravimetric analysis (TGA), fluorescence and magnetic measurements. Solvents and lanthanide atoms in the reaction play an important role in controlling different structures. Type I demonstrated 1-D linear chain structure connected by Ln atoms and PA ligands. Type II exhibited non-interpenetrating 3-D 6-connected 43612 nets based on binuclear [Ln2(CO2)6(DMF)4] cores. Magnetic properties of complexes 1-4 were investigated in details. Complex 1 shows significant magnetocaloric effect with -△Sm=20.37 J kg^-1 K^-1 at 3.0 K and 7 T. Complex 2 exhibits slow relaxation of the magnetization. Complexes 3-6 exhibit both ligand- and metal-centered fluorescent properties. Complex 6 demonstrates fluorescent sensing of DMF and Cu^2+ ion. 展开更多
关键词 lanthanide-organic frameworks solvent-directed magnetization relaxation magnetocaloric effect fluorescence sensing
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