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吡啶功能化的亚胺类共价有机框架材料在光合成H_(2)O_(2)中的潜在活性 被引量：1
1
作者 周诗健 胡浩 +6 位作者 胡会康 蒋其超 谢浩然 李常来 高树英 孔岩 胡应杰 《Science China Materials》 SCIE EI CAS CSCD 2023年第5期1837-1846,共10页
探究氧还原反应(ORR)进行的位点是了解和提高亚胺类共价有机框架(COFs)材料光催化H_(2)O_(2)演化活性的关键.然而,与亚胺COFs中其他具有亲电或光捕获能力的基团相比,亚胺键在光化学反应中的作用往往被忽视.因此,本文提出了一种通过在亚... 探究氧还原反应(ORR)进行的位点是了解和提高亚胺类共价有机框架(COFs)材料光催化H_(2)O_(2)演化活性的关键.然而,与亚胺COFs中其他具有亲电或光捕获能力的基团相比,亚胺键在光化学反应中的作用往往被忽视.因此,本文提出了一种通过在亚胺键周围引入电子受体结构(吡啶单元)来激发亚胺潜在光反应性的策略,以增强亚胺在光催化ORR制备H_(2)O_(2)的动力学和热力学优势.实验和理论模拟结果表明,吡啶N的引入显著改善了TAPT-PA-COF中由弱电荷离域引起的光谱吸收和载流子分离的不足,并在TAPT-PDA-COF上表现出全光谱吸收和快速电荷转移特性.同时,吡啶N与亚胺N原子共同作为活性位点可提高O_(2)吸附和活化,增强光生电子在TAPT-PDA-COF表面与反应物分子间的转移.在可见光照射下,TAPT-PDA-COF的H_(2)O_(2)产率高达706.2μmol g^(-1)h^(-1),约为TAPT-PA-COF(372.7μmol g^(-1)h^(-1))的1.9倍.该工作为亚胺类COFs在高级光催化应用中的设计和改性提供了新思路. 展开更多
关键词 covalent organic frameworks pyridine-functionalized ORR active site charge separation photocatalytic H_(2)O_(2)evolution
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