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利用飞秒泵浦-受激亏蚀-探测瞬态吸收光谱调控1122C分子超快光异构化动力学
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作者 徐卉琳 黄程 魏政荣 《物理学报》 北大核心 2025年第19期164-171,共8页
光致异构化是分子光物理与光化学反应的核心,其量子产率与激发态动力学演化路径相关.改变分子激发态演化路径以实现对光化学反应的精准操控是物理学家、化学家长期以来追求的梦想.本文采用飞秒泵浦-受激亏蚀-探测(pump-dump-probe)光谱... 光致异构化是分子光物理与光化学反应的核心,其量子产率与激发态动力学演化路径相关.改变分子激发态演化路径以实现对光化学反应的精准操控是物理学家、化学家长期以来追求的梦想.本文采用飞秒泵浦-受激亏蚀-探测(pump-dump-probe)光谱技术,研究了受激亏蚀光脉冲对1,1'-二乙基-2,2'-碘化菁(1,1'-diethyl-2,2'-cyanine iodide,1122C)分子光异构化动力学的影响.在泵浦-探测(pump-probe)实验中,1122C分子被泵浦光激发之后,处于激发态的分子以5.6 ps的时间常数沿扭转反应坐标发生结构变化,从反式(trans-)构型转变为顺式(cis-)构型.为了对该反应进行人为调控,本文在传统泵浦-探测光谱的基础上,引入第3束波长为1030 nm的飞秒受激亏蚀光.受激亏蚀光脉冲成功使部分处于激发态的反式构型分子通过受激跃迁直接返回基态,绕过了原本通向顺式产物的异构化通道.通过比较顺式产物吸收信号的变化,计算得出受激亏蚀光作用下顺式构型的产率降低了约12.1%.本文研究实现了利用飞秒激光对超快光化学反应路径的主动干预,展示了飞秒多脉冲光谱技术在调控分子激发态演化路径、优化光异构化反应产率的潜力.该研究为将来对复杂光化学反应精准操控提供了理论和技术支持. 展开更多
关键词 飞秒瞬态吸收光谱 光异构化 激发态动力学 泵浦-受激亏蚀-探测
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