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CeO_2-supported vanadium oxide catalysts for soot oxidation:the roles of molecular structure and nanometer effect 被引量:5
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作者 刘坚 赵震 +2 位作者 徐春明 段爱军 姜桂元 《Journal of Rare Earths》 SCIE EI CAS CSCD 2010年第2期198-204,共7页
The nanometer CeO2 powder was prepared by the method of microwave-assisted heating hydrolysis,and the nanometer CeO2-supported or ordinary CeO2-supported vanadia catalysts with different vanadium loadings(atomic ratio... The nanometer CeO2 powder was prepared by the method of microwave-assisted heating hydrolysis,and the nanometer CeO2-supported or ordinary CeO2-supported vanadia catalysts with different vanadium loadings(atomic ratios:100V/Ce=0.1,1,4,10,and 20) were prepared by an incipient-wetness impregnation method.Spectroscopic techniques(XRD,FT-IR,Raman and UV-Vis DRS) were utilized to characterize the structures of VOx/CeO2 catalysts.The results showed that the structures of CeO2-supported vanadium oxide catalysts de... 展开更多
关键词 vanadium oxide catalyst CEO2 nanometer SOOT combustion rare earths
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碳包覆CeO_(2)-Co_(3)O_(4)复合材料制备及其亚甲基蓝降解效能的研究与优化
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作者 孟庆男 梁香灵 +2 位作者 田娜 汤玉斐 赵康 《实验技术与管理》 北大核心 2025年第6期90-97,共8页
围绕污水处理领域的前沿技术,设计了碳包覆CeO_(2)-Co_(3)O_(4)复合材料制备及其催化性能优化综合实验。实验融合了溶剂热反应、溶胶凝胶反应和模板法,制备出具有“核壳”及“摇铃”结构的复合材料;借助XRD、TEM、SEM、FTIR、N_(2)吸附... 围绕污水处理领域的前沿技术,设计了碳包覆CeO_(2)-Co_(3)O_(4)复合材料制备及其催化性能优化综合实验。实验融合了溶剂热反应、溶胶凝胶反应和模板法,制备出具有“核壳”及“摇铃”结构的复合材料;借助XRD、TEM、SEM、FTIR、N_(2)吸附-解吸附测试等表征手段剖析了材料的结构特性。研究了材料催化活化过一硫酸盐(PMS)降解亚甲基蓝(MB)的性能;建立了材料结构与性能间的联系,并基于最优材料,提出了其催化机制。该实验训练了学生对化学及材料学科知识的理解和综合运用能力,有助于培养他们的实践能力、自主创新意识和科学思维能力。 展开更多
关键词 CeO_(2)-Co_(3)O_(4) 核壳及摇铃结构 亚甲基蓝 PMS活化 实验设计
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高分散性CeO_(2)抛光液的制备及其化学机械抛光性能研究
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作者 许宁 林雨 +6 位作者 雒玉欣 马家辉 习世龙 霍宇 高凯龙 高梓恒 王卓 《中国稀土学报》 北大核心 2025年第6期1292-1302,共11页
采用两步法(化学共沉淀法+熔盐法)制备了CeO_(2)纳米磨粒,探讨了陈化温度对CeO_(2)磨粒的粒径尺寸和分布的影响。将CeO_(2)磨粒通过球磨配制成固含量为1.0%的抛光液,重点研究了pH及表面活性剂种类和含量对抛光液分散稳定性及抛光性能的... 采用两步法(化学共沉淀法+熔盐法)制备了CeO_(2)纳米磨粒,探讨了陈化温度对CeO_(2)磨粒的粒径尺寸和分布的影响。将CeO_(2)磨粒通过球磨配制成固含量为1.0%的抛光液,重点研究了pH及表面活性剂种类和含量对抛光液分散稳定性及抛光性能的影响,探讨了表面活性剂对抛光液的分散机理。结果表明:在陈化温度为60℃时,CeO_(2)磨粒粒径分布均匀,粒径尺寸为100 nm,颗粒存在一定的团聚现象。采用有机酸PAA(聚丙烯酸)和无机盐SHMP(六偏磷酸钠)作为表面活性剂,当pH=6,PAA的添加量为2.0%时,吸光度最大、Zeta电位绝对值为25.1 mV;SHMP的添加量为0.5%时,Zeta电位绝对值为14.3 mV,对比发现PAA对CeO_(2)抛光液分散稳定性的提升较SHMP更明显。其次,加入表面活性剂后,CeO_(2)抛光液对石英玻璃的去除率和表面粗糙度均有提升,添加2.0%PAA的抛光液对石英玻璃的材料去除率为723.43 nm·min-1,表面粗糙度为0.1076 nm,较无表面活性剂CeO_(2)抛光液对石英玻璃的材料去除率提升了15.39%,表面粗糙度降低了59.99%。本工作认为PAA作为有机酸表面活性剂含有-COOH基团,在水中易电离,形成-COO-基团,一部分会吸附在CeO_(2)表面形成静电吸附作用,一部分会与铈离子发生化学反应,形成空间位阻效应,阻碍纳米磨料之间的团聚,提高抛光液的分散稳定性,这对促进抛光液抛光性能提升具有重要意义。 展开更多
关键词 CeO_(2) 表面活性剂 抛光液 分散性 化学机械抛光
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Co-Mo-P/CeO_(2)纳米复合镀层的制备及性能研究
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作者 郑立辉 杜博奥 +1 位作者 冯薪宇 郭富斌 《电镀与精饰》 北大核心 2025年第7期74-81,共8页
选用CeO_(2)颗粒作为增强相添加到镀液中,采用电沉积工艺制备Co-Mo-P/CeO_(2)纳米复合镀层,并探讨CeO_(2)颗粒添加量对复合镀层的成分、物相结构、形貌、耐腐蚀性能与高温抗氧化性能的影响。结果表明:随着CeO_(2)颗粒添加量从4 g/L增加... 选用CeO_(2)颗粒作为增强相添加到镀液中,采用电沉积工艺制备Co-Mo-P/CeO_(2)纳米复合镀层,并探讨CeO_(2)颗粒添加量对复合镀层的成分、物相结构、形貌、耐腐蚀性能与高温抗氧化性能的影响。结果表明:随着CeO_(2)颗粒添加量从4 g/L增加至12 g/L,复合镀层表面缺陷减少,致密性改善,CeO_(2)颗粒含量由1.52%升高到3.41%,耐腐蚀性能与高温抗氧化性能逐步提高,但物相结构未发生改变。当CeO_(2)颗粒添加量为12 g/L,采用电沉积工艺制备出平均晶粒尺寸为48.2 nm且成分为Co、Mo、P、Ce和O元素、表面无明显缺陷、致密性良好的Co-Mo-P/CeO_(2)纳米复合镀层,其腐蚀电流密度和腐蚀速率仅为6.58×10^(‒7)A/cm^(2)、1.06 g/(cm^(2)·d),并且在高温环境中表面氧化程度最轻,表现出良好的耐腐蚀性能和高温抗氧化性能,优于Co-Mo-P合金镀层以及CeO_(2)颗粒添加量较低或过高情况下制备的Co-Mo-P/CeO_(2)复合镀层。 展开更多
关键词 Co-Mo-P/CeO_(2)纳米复合镀层 CeO_(2)颗粒 电沉积 耐腐蚀性能 高温抗氧化性能
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CeO_(2)添加量对激光熔覆Ni60A/TC4复合层质量的影响
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作者 尹燕 赵奎安 +3 位作者 李辉 何明明 刘颖波 张瑞华 《热加工工艺》 北大核心 2025年第8期119-124,共6页
由于以往对添加CeO_(2)对TC4表面镍基/钛基熔覆层影响的研究较少,为解决TC4钛合金硬度低、耐磨性差的问题,通过同轴激光送粉熔覆技术在TC4表面制备了CeO_(2)/(70%Ni60A+30%TC4)复合熔覆层。利用光学显微镜和SEM对熔覆层组织形貌和晶粒... 由于以往对添加CeO_(2)对TC4表面镍基/钛基熔覆层影响的研究较少,为解决TC4钛合金硬度低、耐磨性差的问题,通过同轴激光送粉熔覆技术在TC4表面制备了CeO_(2)/(70%Ni60A+30%TC4)复合熔覆层。利用光学显微镜和SEM对熔覆层组织形貌和晶粒大小进行了分析对比,用XRD和EDS分析了熔覆层相组成。分析了CeO_(2)不同添加量对熔覆层成型质量和显微组织的影响。结果表明,CeO_(2)的加入抑制了熔覆层裂纹的产生,且添加量为0.3%时,熔覆层无裂纹,成型质量最好。CeO_(2)的添加并未改变熔覆层的基本相组成。随着添加量增加,熔覆层组织呈现先细化后又变粗大的规律,当添加量为0.3%时,组织最细小。熔覆层显微硬度明显高于基体,当添加量为0.3%时效果最显著,为883 HV左右,约为基材的3倍。 展开更多
关键词 激光熔覆 CeO_(2) TC4 NI60A TIC 微观组织
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Ce/Dol催化松木与聚乙烯类废塑料共气化试验研究
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作者 牛永红 杨曼 张晓锋 《应用化工》 北大核心 2025年第3期593-598,共6页
针对化石能源枯竭和废塑料难以降解且污染环境等问题,利用固定床反应器平台,以松木屑为生物质原料,配比聚乙烯类废塑料进行掺混,将稀土元素Ce负载到煅烧后白云石(Dol)上进行改性,改性后的催化剂(Ce/Dol)用于催化松木棒与聚乙烯类废塑料... 针对化石能源枯竭和废塑料难以降解且污染环境等问题,利用固定床反应器平台,以松木屑为生物质原料,配比聚乙烯类废塑料进行掺混,将稀土元素Ce负载到煅烧后白云石(Dol)上进行改性,改性后的催化剂(Ce/Dol)用于催化松木棒与聚乙烯类废塑料共气化。探索了载Ce量、气化重整温度、松木棒与聚乙烯类废塑料掺混比和气化剂水蒸气量对气态和液态产物影响规律。结果表明,Ce改性白云石催化剂显著提高了H_(2)体积分数。当载Ce量为6%,气化重整温度为850℃,松木棒与废塑料比为1∶2,水蒸气供给量为3 mL/min时,H_(2)的体积分数达到43.06%,此时脂肪族裂解,小分子基团脱除,酮类、醚类、羧酸类等断键重组,芳香类化合物减少,焦油的含氧量降低,裂解较为完全。 展开更多
关键词 生物质 聚乙烯类废塑料 白云石 CeO_(2) 催化共气化
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Ru/M_(x)O_(y)催化甲醇水蒸气重整反应的载体效应
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作者 张磊 刘明新 +4 位作者 郑亦凇 安国超 韩蛟 张财顺 高志贤 《燃料化学学报(中英文)》 北大核心 2025年第8期1233-1242,共10页
以CeO_(2)、ZrO_(2)、γ-Al_(2)O_(3)、AlO(OH)为载体,RuCl_(3)为钌源,采用沉积-沉淀法制备Ru/M_(x)O_(y)催化剂。通过XRD、BET、H_2-TPR、XPS等表征手段,结合高通量甲醇水蒸气重整制氢反应评价,探究了不同载体对Ru/M_(x)O_(y)催化剂催... 以CeO_(2)、ZrO_(2)、γ-Al_(2)O_(3)、AlO(OH)为载体,RuCl_(3)为钌源,采用沉积-沉淀法制备Ru/M_(x)O_(y)催化剂。通过XRD、BET、H_2-TPR、XPS等表征手段,结合高通量甲醇水蒸气重整制氢反应评价,探究了不同载体对Ru/M_(x)O_(y)催化剂催化性能的影响。实验结果表明,RuO_(x)和载体之间相互作用的差异,以及是否存在氧空位,呈现出明显的载体效应。以CeO_(2)为载体制备的Ru/CeO_(2)催化剂,RuO_(x)分散性较好,RuO_(x)和载体之间的相互作用较强,存在氧空位,催化活性较好。在反应温度为420℃,水醇物质的量比为1.2,甲醇水质量空速为6 h^(-1)的条件下,甲醇转化率为88.64%,在高通量下表现出较好的催化活性。 展开更多
关键词 Ru基催化剂 甲醇水蒸气重整 载体 CeO_(2)
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CeO_(2)对CoCrCuFeNiTi高熵合金熔覆层组织及性能的影响
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作者 牛海云 刘炜 +5 位作者 肖靖惟 谢紫提 张敬逸 刘晨鑫 马鹏飞 王开明 《材料工程》 北大核心 2025年第10期154-164,共11页
采用激光熔覆技术在Q550钢表面分别制备添加2%(质量分数)CeO_(2)与未添加CeO_(2)的CoCrCuFeNiTi高熵合金熔覆层,利用XRD、SEM、EDS等表征方法对两种熔覆层的相组成、微观组织和元素分布进行分析,并使用维氏硬度计、摩擦磨损试验机和电... 采用激光熔覆技术在Q550钢表面分别制备添加2%(质量分数)CeO_(2)与未添加CeO_(2)的CoCrCuFeNiTi高熵合金熔覆层,利用XRD、SEM、EDS等表征方法对两种熔覆层的相组成、微观组织和元素分布进行分析,并使用维氏硬度计、摩擦磨损试验机和电化学工作站对熔覆层的显微硬度、耐磨性能和耐腐蚀性能进行检测。结果表明:添加CeO_(2)未改变熔覆层FCC+BCC双相结构,但会引起晶格畸变,导致衍射峰向低角度移动;添加CeO_(2)使熔覆层晶粒尺寸细化,元素分布更加均匀,熔覆层的平均显微硬度从451.94HV_(0.5)提升至533.50HV_(0.5),磨损量由0.0031 g降低至0.0029 g,磨损机制由黏着磨损主导转变为磨粒磨损为主;添加CeO_(2)后,熔覆层的腐蚀电流密度由9.336μA·cm^(-2)下降至2.137μA·cm^(-2),电荷转移电阻由0.332×10^(4)Ω·cm^(2)增加至1.771×10^(4)Ω·cm^(2),耐腐蚀性能得到增强。 展开更多
关键词 激光熔覆 高熵合金 CeO_(2) 显微硬度 耐磨性能 耐腐蚀性能
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载体形貌对于Ru/CeO_(2)催化剂合成氨性能影响的研究
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作者 王鹏 张江涛 +2 位作者 徐永平 李淑英 王爽 《太原理工大学学报》 北大核心 2025年第4期621-630,共10页
【目的】钌纳米粒子(Ru nanoparticles,Ru NPs)在反应过程中易团聚,导致其在合成氨中的催化性能显著降低,选取合适的载体分散Ru NPs是一种行之有效的解决策略。【方法】采用OH-调控策略,通过改变OH-的浓度合成了三种不同形貌的CeO_(2)(... 【目的】钌纳米粒子(Ru nanoparticles,Ru NPs)在反应过程中易团聚,导致其在合成氨中的催化性能显著降低,选取合适的载体分散Ru NPs是一种行之有效的解决策略。【方法】采用OH-调控策略,通过改变OH-的浓度合成了三种不同形貌的CeO_(2)(纳米颗粒(CeO_(2)-NP)、纳米棒(CeO_(2)-NR)和纳米立方体(CeO_(2)-NC)),随后利用浸渍还原法在CeO_(2)上负载Ru NPs,获得了Ru/CeO_(2)催化剂,借助于XRD、XPS、SEM、TEM、H_(2)-TPR等仪器对催化剂物化性质进行了详细表征,并在温和条件下考察了三种催化剂的氨合成活性。【结果】结果显示,当Ru NPs的负载量为2.5%时,得到的2.5%Ru/CeO_(2)-NR催化剂具有适宜尺寸的Ru NPs、更多的氧空位、Ru—O—Ce键和Ru^(n+)物种,在1 MPa、450℃的条件下,表现出高的氨合成速率。另外,2.5%Ru/CeO_(2)-NR没有发生氢中毒,并能维持120 h的热稳定性,显示了潜在的实际应用前景。 展开更多
关键词 OH-调控策略 不同形貌的二氧化铈 钌纳米粒子 负载型催化剂 合成氨
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CeO_(2)纳米生物燃油在高压共轨柴油机的燃烧与排放特性 被引量:1
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作者 黄烨 梅德清 +2 位作者 闫一维 赵卫东 张占鹏 《石油学报(石油加工)》 北大核心 2025年第1期274-285,共12页
通过物理与化学相结合的方法,以柴油或柴油-生物柴油-乙醇含氧生物燃油为基液,配制CeO_(2)纳米燃油。采用4B28V16型高压共轨柴油机开展不同燃油的经济性、燃烧性能和排放性能的试验研究。结果表明,CeO_(2)-柴油的燃烧与排放特性均比柴... 通过物理与化学相结合的方法,以柴油或柴油-生物柴油-乙醇含氧生物燃油为基液,配制CeO_(2)纳米燃油。采用4B28V16型高压共轨柴油机开展不同燃油的经济性、燃烧性能和排放性能的试验研究。结果表明,CeO_(2)-柴油的燃烧与排放特性均比柴油得到改善,且随着CeO_(2)纳米粒子浓度的增加,改善作用更明显;Ce_(50)纳米燃油的燃油经济性、燃烧性能及CO、NO_(x)和碳烟排放性能优于Ce_(20)纳米燃油。其中Ce_(50)^(200)的比油耗较柴油降低8.2%,有效热效率比柴油升高5.5%,HC、CO、NO_(x)和碳烟排放比柴油分别减少10.1%、21.2%、4.1%和20.8%。与CeO_(2)-柴油相比,CeO_(2)-生物燃油的燃烧与排放特性得到进一步改善,HC、CO和碳烟排放进一步减少,Ce_(20)^(100) B5E5的HC、CO和碳烟排放比柴油分别减少24.1%、18.2%和19.9%;CeO_(2)-生物燃油的NO_(x)排放低于柴油,CeO_(2)纳米粒子有效弥补了含氧燃油经济性较低的缺陷。尽管CeO_(2)纳米粒子略提高了燃油成本,但无论用于柴油或含氧生物燃油,都是一种值得研究并推广应用的燃油添加剂。 展开更多
关键词 CeO_(2) 生物燃油 纳米燃油 柴油机 燃烧 排放
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微波焙烧对CeO_(2)/TiO_(2)催化剂结构及其脱硝性能的影响 被引量:1
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作者 赵明 李红霞 +4 位作者 赵然 包金小 王青春 尚炜翔 马雨威 《稀有金属与硬质合金》 北大核心 2025年第4期48-57,共10页
以改性的TiO_(2)为催化剂载体,采用硝酸铈溶液浸渍-微波焙烧获得一系列不同CeO_(2)负载量的CeO_(2)/TiO_(2)催化剂,利用XRD、SEM、H2-TPR、NH3-TPD、XPS和原位DRIFTS等手段对CeO_(2)/TiO_(2)催化剂进行表征,并系统研究了微波焙烧温度、... 以改性的TiO_(2)为催化剂载体,采用硝酸铈溶液浸渍-微波焙烧获得一系列不同CeO_(2)负载量的CeO_(2)/TiO_(2)催化剂,利用XRD、SEM、H2-TPR、NH3-TPD、XPS和原位DRIFTS等手段对CeO_(2)/TiO_(2)催化剂进行表征,并系统研究了微波焙烧温度、微波功率和CeO_(2)负载量等制备条件对催化剂脱硝性能的影响。结果表明,微波焙烧温度为500℃、功率为2000 W时,CeO_(2)负载量为15%的CeO_(2)/TiO_(2)催化剂脱硝性能最优异,300~450℃下的脱硝效率保持在80%以上,其中,350℃的脱硝效率最大,超过90%。15%CeO_(2)/TiO_(2)催化剂具有疏松多孔的表面结构、丰富的酸性位点、良好的氧化还原能力和高占比的Ce^(3+)和Oα,从而使其具有良好的脱硝活性。15%CeO_(2)/TiO_(2)催化剂在NH3-SCR反应过程中遵循E-R机理和L-H机理。 展开更多
关键词 CeO_(2)/TiO_(2)催化剂 微波焙烧 浸渍 脱硝活性 NH3-SCR 催化机理
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纳米TiO_(2)改性低温相变材料对沥青胶结料流变性与感温性的影响研究
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作者 郭猛 魏思爽 +1 位作者 管明阳 王静雨 《市政技术》 2025年第7期280-286,293,共8页
为了改善沥青在低温环境下的温度敏感性,缓解沥青路面在低温环境下产生的开裂等温度病害,制备了一种以石蜡(PW)为低温相变芯材、膨胀蛭石(EVM)为载体基质、纳米TiO_(2)为导热剂的低温改性复合相变材料PW-TiO_(2)/EVM,并将其分别以5%、10... 为了改善沥青在低温环境下的温度敏感性,缓解沥青路面在低温环境下产生的开裂等温度病害,制备了一种以石蜡(PW)为低温相变芯材、膨胀蛭石(EVM)为载体基质、纳米TiO_(2)为导热剂的低温改性复合相变材料PW-TiO_(2)/EVM,并将其分别以5%、10%、15%的掺量掺入沥青中制得低温相变沥青,对低温相变沥青的调温性能和流变性能进行了研究。试验结果表明:PWTiO_(2)/EVM的掺入可以显著减小沥青在低温环境下的降温速率和升温速率,且随着其掺量的增加,调温效果越明显,最高可以将低温相变沥青的低温极值提高3.0℃、降温速率减小8.1%;在流变性能方面,PW-TiO_(2)/EVM的掺入虽略微降低了沥青的高温抗车辙性能,但显著提升了其中温抗疲劳性能和低温抗裂性能,最高可使得低温相变沥青的G-R参数和S值分别减小84.0%和48.0%;综合性能分析结果表明,15%低温相变沥青在低温环境下表现最优。该研究成果可为改善寒冷地区沥青路面的温度敏感性提供有效的解决方案。 展开更多
关键词 纳米TiO_(2) 低温相变材料 沥青 调温性能 流变性能 导热性能
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CeO_(2)的一步溶剂热合成及物相分析 被引量:1
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作者 徐要辉 刘静 +3 位作者 夏文钰 刘灵羽 张静 夏灿 《乐山师范学院学报》 2025年第4期100-106,共7页
溶剂热法是合成CeO_(2)的主要工艺之一,目前采用乙醇作为溶剂存在较大安全隐患,为了提升CeO_(2)合成工艺的安全性,同时能简化操作流程和节约研发成本,利用沸点较高的乙二醇作为单一有机溶剂,采用溶剂热工艺一步合成单相纯净的CeO_(2)。... 溶剂热法是合成CeO_(2)的主要工艺之一,目前采用乙醇作为溶剂存在较大安全隐患,为了提升CeO_(2)合成工艺的安全性,同时能简化操作流程和节约研发成本,利用沸点较高的乙二醇作为单一有机溶剂,采用溶剂热工艺一步合成单相纯净的CeO_(2)。通过改变溶剂热反应温度(120~200℃)和反应时间(1~12 h),分析物相成分并计算CeO_(2)产率,以优化合成单一CeO_(2)物相的工艺参数。结果表明,当溶剂热条件为180℃、2 h时,可以得到单相CeO_(2)且产率最高(93.14%)。研究结果对于建立安全环保、节能低碳的CeO_(2)生产工艺具有参考价值。 展开更多
关键词 CeO_(2) 稀土 溶剂热法 乙二醇 合成
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具有高效析氧性能的CeO_(2)/Fe-NiO异质纳米催化剂的制备
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作者 孙豪杰 郭瑞华 +3 位作者 王瑞芬 王丽 张国芳 刘媛媛 《功能材料》 北大核心 2025年第10期10171-10181,共11页
电解水制氢因为在实际应用过程中无碳排放,可持续等优点而被重视。然而在阳极的析氧反应(OER)能垒高和反应动力学缓慢,限制了高效电解水制氢的发展。设计出具有低成本,高效率和稳定耐用的OER催化剂的重要性日益凸显。研究采用共沉淀法... 电解水制氢因为在实际应用过程中无碳排放,可持续等优点而被重视。然而在阳极的析氧反应(OER)能垒高和反应动力学缓慢,限制了高效电解水制氢的发展。设计出具有低成本,高效率和稳定耐用的OER催化剂的重要性日益凸显。研究采用共沉淀法和煅烧法制备出以Fe掺杂NiO固溶体为基底,CeO_(2)为第二相的异质纳米催化剂,即CeO_(2)/Fe-NiO。CeO_(2)与Fe-NiO之间具有良好的协同效应,能够优化活性中间体的吸附,降低了反应过程中电子转移需要的能量,在碱性条件下表现出优异的催化性能,OER的过电势η10、塔菲尔斜率和双层电容(C dl)分别为198.7 mV、63.48 mV/dec和2.76 mF/cm^(2)。研究所制备的催化剂具有成分多样、基体元素地球储量丰富和催化性能好等优势,为探索开发高效廉价且在碱性环境中稳定耐用的OER催化剂提供了理论支撑。 展开更多
关键词 析氧反应 共沉淀法和煅烧法 CeO_(2) 异质结构
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Au/CeO_(2)(111)表面吸附的电荷转移特性
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作者 田馨 舒鹏丽 +13 位作者 张珂童 曾德超 姚志飞 赵波慧 任晓森 秦丽 朱强 魏久焱 温焕飞 李艳君 菅原康弘 唐军 马宗敏 刘俊 《物理学报》 北大核心 2025年第5期39-50,共12页
Au/CeO_(2)(111)作为一种重要的催化剂体系,在催化氧化、水气转换反应等多个领域展现出优异的催化性能.为了深入揭示其催化机理,特别是在原子尺度上理解活性组分的相互作用.本文采用密度泛函理论(DFT+U)计算方法,构建了Au/CeO_(2)(111)... Au/CeO_(2)(111)作为一种重要的催化剂体系,在催化氧化、水气转换反应等多个领域展现出优异的催化性能.为了深入揭示其催化机理,特别是在原子尺度上理解活性组分的相互作用.本文采用密度泛函理论(DFT+U)计算方法,构建了Au/CeO_(2)(111)体系的原子尺度模型,通过计算该模型的吸附能、差分电荷密度、巴德电荷以及态密度,揭示了Au/CeO_(2)(111)的表面吸附行为.在CeO_(2)(111)的平面区域内,经过结构弛豫与优化,确定了5个Au吸附位点.其中最为稳定的吸附位点并非传统上认为的氧顶位,而是氧-氧桥位.在这种吸附构型下,电荷从Au向Ce4+转移,导致Ce^(4+)被还原为Ce^(3+),伴随着显著的电荷转移现象.过去的研究更多地关注了平面区域的吸附行为,而忽视了台阶边缘区域在催化过程中的重要性.因此,本研究进一步扩展了研究范围,深入探讨了4种不同台阶结构对Au吸附的影响,其中,Type II*和Type III台阶因高度欠配位的Ce原子增强了对Au原子的吸附,特别是Type III台阶通过显著的电荷转移成为Au的首选吸附位点.本研究通过构建更全面的Au/CeO_(2)模型,突破了以往仅关注平面吸附的局限性,揭示了Au/CeO2在台阶边缘的吸附机制,为深入理解Au/CeO_(2)(111)的催化机理提供了新的视角. 展开更多
关键词 Au/CeO_(2)(111) 电荷转移 吸附能 第一性原理计算
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Pd/Pr-CeO_(2)催化剂载体氧空位调控CO酯化制碳酸二甲酯选择性
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作者 徐梦鑫 杨智健 +3 位作者 孙径 邹文强 徐忠宁 郭国聪 《化学学报》 北大核心 2025年第7期655-660,共6页
我国“缺油少气煤炭相对丰富”的资源特点决定了煤基CO酯化制碳酸二甲酯(DMC)具有重要价值.Pd(Ⅱ)/NaY已被证明是该反应的有效催化剂,但由于NaY分子筛的酸性造成原料亚硝酸甲酯部分分解,因此研发非分子筛体系的催化剂具有重要意义.CeO_... 我国“缺油少气煤炭相对丰富”的资源特点决定了煤基CO酯化制碳酸二甲酯(DMC)具有重要价值.Pd(Ⅱ)/NaY已被证明是该反应的有效催化剂,但由于NaY分子筛的酸性造成原料亚硝酸甲酯部分分解,因此研发非分子筛体系的催化剂具有重要意义.CeO_(2)是一种常用的氧化物载体,由于其酸性较弱,原料亚硝酸甲酯分解问题几乎不存在,然而Pd/CeO_(2)催化剂的DMC选择性却较低.为了提升DMC选择性,本工作在CeO_(2)载体中引入不同比例的Pr,以期增大CeO_(2)的氧空位浓度,进而提升DMC选择性.合成了Pd/Pr-CeO_(2)-2.5,Pd/Pr-CeO_(2)-5,Pd/Pr-CeO_(2)-7.5,Pd/Pr-CeO_(2)-10四种不同Pr掺杂比例的催化剂,发现其DMC选择性有显著差异,Pd/Pr-CeO_(2)-5催化剂表现出最佳的DMC选择性(77%).通过拉曼光谱(Raman)和X-射线光电子能谱(XPS)分析,结合催化性能,发现DMC选择性与氧空位浓度成正比关系.通过氢气程序升温还原(H_(2)-TPR)表征发现,Pd/Pr-CeO_(2)-5催化剂的还原温度最高,说明具有最高氧空位浓度的Pd/Pr-CeO_(2)-5催化剂,其金属-载体相互作用也最强,可以稳定Pd(Ⅱ)活性物种,因而表现出最高的DMC选择性.本工作的研究结果揭示了氧化物载体的氧空位浓度与DMC选择性之间的构-效关系,对于研发非分子筛体系的高性能DMC催化剂具有重要指导意义. 展开更多
关键词 CeO_(2) 稀土掺杂 氧空位 CO酯化反应 碳酸二甲酯
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CeO_(2)添加对CP-Ti选区激光熔化成形性的影响
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作者 王浩祺 计云萍 +3 位作者 白慧怡 李一鸣 康学良 任慧平 《中国稀土学报》 北大核心 2025年第3期642-648,共7页
针对工业纯钛(CP-Ti)粉,设计质量分数为0,0.5%,1%,1.5%和2%不同的纳米CeO_(2)加入量,制备SLM成形试样,测定致密度,采用三维X射线显微镜分析试样内部缺陷,研究CeO_(2)添加对CP-Ti粉末SLM成形性的影响。结果表明,不同CeO_(2)添加量的SLM... 针对工业纯钛(CP-Ti)粉,设计质量分数为0,0.5%,1%,1.5%和2%不同的纳米CeO_(2)加入量,制备SLM成形试样,测定致密度,采用三维X射线显微镜分析试样内部缺陷,研究CeO_(2)添加对CP-Ti粉末SLM成形性的影响。结果表明,不同CeO_(2)添加量的SLM成形试样的致密度均达99.5%以上,且没有观察到裂纹形成,0.5%~2%的纳米CeO_(2)添加不会恶化CP-Ti粉末的SLM成形性。纳米CeO_(2)添加使SLM成形CP-Ti试样中不规则形状孔隙减少,大多是形状较为圆整的气孔。但纳米CeO_(2)添加量为2%时,试样的致密度有下降的倾向,大尺寸孔隙有增加的倾向。研究工作为后续纳米CeO_(2)添加对SLM成形CP-Ti微观组织和力学性能的调控提供了重要的实验基础。 展开更多
关键词 选区激光熔化 CP-Ti CeO_(2) 致密度 孔隙
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纳米CeO_(2)的制备及其在CO_(2)合成聚碳酸酯中的活性
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作者 马俊杰 杨钰莹 +4 位作者 高名扬 齐冰杰 吴玉龙 黄雪莉 黄河 《无机材料学报》 北大核心 2025年第1期70-76,I0008,共8页
CO_(2)和二醇直接聚合制备碳酸酯是一种绿色高效的CO_(2)应用途径,CeO_(2)在该反应体系中表现出良好的催化性能。本研究以NaOH为沉淀剂,采用水热法制备纳米CeO_(2)催化剂,探究了焙烧温度(500、600、700℃)和不同类型表面活性剂(阳离子... CO_(2)和二醇直接聚合制备碳酸酯是一种绿色高效的CO_(2)应用途径,CeO_(2)在该反应体系中表现出良好的催化性能。本研究以NaOH为沉淀剂,采用水热法制备纳米CeO_(2)催化剂,探究了焙烧温度(500、600、700℃)和不同类型表面活性剂(阳离子、阴离子和非离子型)对CeO_(2)结构和性质的影响规律。当焙烧温度为600℃时,CeO_(2)结晶度良好且缺陷位点数量超过其他焙烧温度制得样品。各类表面活性剂(阳离子、阴离子和非离子型)能有效提高CeO_(2)表面氧空位浓度,25℃下的CO_(2)吸收量最高可达0.532mmol/g。基于以上研究,将制备的一系列CeO_(2)催化剂应用于CO_(2)和二醇一步法合成聚碳酸酯的反应中,可有效提高反应体系的转化率和选择性。结果表明,不同焙烧温度和表面活性剂制备的CeO_(2)的催化活性存在显著差异。以十六烷基三甲基溴化铵(CTAB)作为表面活性剂,在600℃下焙烧得到的CeO_(2)显示出最高的催化活性和选择性(1,6-己二醇转化率为91.0%,聚(6-羟基己基)碳酸酯选择性为76.6%)。CeO_(2)优异的催化活性以及高产率主要归因于其良好的结构、丰富的缺陷位点和高的CO_(2)吸收能力。 展开更多
关键词 纳米CeO_(2) 缺陷位点 表面活性剂 CO_(2)转化 二醇 聚碳酸酯
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SCR气氛条件下Ce基催化剂汞氧化性能与机制
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作者 张庚 何川 +9 位作者 吴迅 唐荣富 兰小洪 张丹平 赵丽娟 吴国勋 李乐田 陈兴 李昂 李国良 《环境工程学报》 北大核心 2025年第2期491-499,共9页
燃煤电厂和工业锅炉为我国最大的大气汞固定排放源,我国采用多种污控措施协同控制技术降低燃煤行业烟气汞排放。该控制技术的关键是通过协同脱硝脱汞催化剂将Hg^(0)氧化为Hg^(2+),继而被湿法脱硫技术吸收捕集。针对Ce基催化剂在SCR组分... 燃煤电厂和工业锅炉为我国最大的大气汞固定排放源,我国采用多种污控措施协同控制技术降低燃煤行业烟气汞排放。该控制技术的关键是通过协同脱硝脱汞催化剂将Hg^(0)氧化为Hg^(2+),继而被湿法脱硫技术吸收捕集。针对Ce基催化剂在SCR组分下汞氧化率低和抗硫性差的问题,本研究采用浸渍方法以CeO_(2)为活性位点、TiO_(2)为载体、WO_(3)和CuO为改性剂,制备了Ce5Ti、Ce5W9Ti、Cu5Ce5W9Ti 3种Ce基催化剂,并探究了各种催化剂在不同烟气条件下汞氧化性能。Ce5Ti和Ce5W9Ti催化剂在中温(250~400℃)条件下表现出较高的汞催化氧化效率,分别达到58.4%~69.1%和68.8%~81.3%,但在低温(100~200℃)条件下的汞氧化率较低(低于53.1%和62.5%)。CuO的掺杂提高了Cu5Ce5W9Ti催化剂在低温区间(100~200℃)的汞氧化率,可达到76.3%~85.5%。WO_(3)的掺杂提高了Ce5W9Ti催化剂在SCR烟气组分下的汞氧化率,依然可达到62.4%以上;CuO的掺杂提高了Cu5Ce5W9Ti催化剂在SCR和SCR+SO_(2)烟气组分下汞氧化率,分别达到81.3%和78.8%。CuO、WO_(3)引入使Cu5Ce5W9Ti表面形成强弱碱性多反应活性区域,分离NH3、SO_(2)和Hg^(0)吸附反应区域,降低NH3、SO_(2)和Hg^(0)的竞争吸附,提高催化剂Hg^(0)氧化能力和抗硫性能,为多污控措施协同控制汞排放提供关键催化理论。 展开更多
关键词 催化剂 CeO_(2) 汞氧化 酸碱性 协同控制
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CeO_(2)掺杂对Bi_(2)O_(3)-B_(2)O_(3)-ZnO系玻璃涂层结构及光学、力学性能的影响
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作者 邵铭渌 施王明 +2 位作者 张亮 罗理达 汪庆卫 《硅酸盐通报》 北大核心 2025年第7期2638-2646,共9页
为了提升Bi2O_(3)-B_(2)O_(3)-ZnO系玻璃涂层在长波紫外的屏蔽范围,同时增加其表面硬度与模量以达到更好的防护效果,制备了CeO_(2)掺杂的Bi2O_(3)-B_(2)O_(3)-ZnO系玻璃涂层。通过DSC、SEM、Raman、FTIR、XPS等测试方法,评估了涂层的表... 为了提升Bi2O_(3)-B_(2)O_(3)-ZnO系玻璃涂层在长波紫外的屏蔽范围,同时增加其表面硬度与模量以达到更好的防护效果,制备了CeO_(2)掺杂的Bi2O_(3)-B_(2)O_(3)-ZnO系玻璃涂层。通过DSC、SEM、Raman、FTIR、XPS等测试方法,评估了涂层的表面形貌,研究了不同CeO_(2)掺杂浓度对Bi2O_(3)-B_(2)O_(3)-ZnO系玻璃涂层结构及光学、力学性能的影响。结果表明:当CeO_(2)掺杂浓度在0%~1.0%(摩尔分数)时,涂层显微硬度最大达到6.9 GPa,模量达到84.0 GPa;当CeO_(2)掺杂浓度在1.0%~2.5%时,CeO_(2)中含有的Ce^(4+)、Ce^(3+)的极化作用使涂层显微硬度和模量降低。由于玻璃结构变化促进了Ce^(4+)与Ce^(3+)相互转换,不同CeO_(2)掺杂浓度下涂层的紫外屏蔽波段具有显著差异。 展开更多
关键词 CeO_(2) Bi_(2)O_(3)-B_(2)O_(3)-ZnO 玻璃涂层 紫外防护 硬度 模量
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