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铝源种类对ZSM-5分子筛铝原子分布及丁烯裂解反应性能的影响
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作者 段绘州 刘鑫辉 +2 位作者 吴一鹏 熊小念 吴韬 《石油炼制与化工》 北大核心 2026年第2期158-165,共8页
采用水热合成法分别以偏铝酸钠、拟薄水铝石、氢氧化铝和异丙醇铝为铝源制备了ZSM-5分子筛,结合理化性质表征与丁烯裂解催化性能测试,探究了铝源种类对分子筛骨架铝原子落位及丁烯裂解性能的影响。结果表明:铝源种类对分子筛晶体结构、... 采用水热合成法分别以偏铝酸钠、拟薄水铝石、氢氧化铝和异丙醇铝为铝源制备了ZSM-5分子筛,结合理化性质表征与丁烯裂解催化性能测试,探究了铝源种类对分子筛骨架铝原子落位及丁烯裂解性能的影响。结果表明:铝源种类对分子筛晶体结构、孔道结构、表面形貌和总酸量影响较小,但对骨架铝原子分布影响显著,在合成体系中,与水解速率较慢的铝源(如拟薄水铝石和异丙醇铝)合成的分子筛相比,溶解较快的铝源(如偏铝酸钠)落位于直通形孔道(α位)的铝原子占比提高。丁烯催化裂解反应中,由于空间限制作用,骨架铝原子落位在α位占比高的分子筛的丙烯选择性高。进一步地,验证了ZSM-5分子筛酸中心分布与丁烯裂解催化性能的构效关系,为定向合成高性能催化剂提供了依据。 展开更多
关键词 分子筛 酸性质 骨架铝原子 丙烯选择性 水热合成法
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乙烷氨氧化反应:分子筛骨架铝分布调变Sn/H-ZSM-5的金属路易斯酸性及其催化性能
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作者 乔石磊 梁庭钰 +6 位作者 陈佳玲 史爱华 王波 夏中科 王森 金放 周晓霞 《燃料化学学报(中英文)》 北大核心 2025年第10期1458-1469,I0001-I0012,共24页
分别采用正硅酸四乙酯(T系)、硅溶胶(S系)和白炭黑(G系)作为硅源,水热合成了三个系列不同Si/Al比的H-ZSM-5分子筛,以调变其骨架铝的分布。随后利用原位原子移植法负载Sn金属,并在固定床中评价了三个系列的Sn/H-ZSM-5催化剂在乙烷氨氧化... 分别采用正硅酸四乙酯(T系)、硅溶胶(S系)和白炭黑(G系)作为硅源,水热合成了三个系列不同Si/Al比的H-ZSM-5分子筛,以调变其骨架铝的分布。随后利用原位原子移植法负载Sn金属,并在固定床中评价了三个系列的Sn/H-ZSM-5催化剂在乙烷氨氧化反应中性能。结果显示,T系的Sn/H-ZSM-5对乙烷氨氧化表现出优异的催化效果,在Si/Al比为10时,乙烷转化率为10%,乙腈的选择性高达70%–90%(收率为7%–9%)。对应的Co-ZSM-5的UV-vis-DRS和Sn/HZSM-5的探针红外分析发现,随着Si/Al比的增加,三个系列分子筛直孔道中的骨架铝占比逐渐增加,而孔道交叉位中的骨架铝占比则相应减少,Sn路易斯酸量也随之减少,推断Sn路易斯酸分布与骨架铝落位情况相似,Sn主要落位于孔道交叉位中的骨架铝的邻近位置。乙腈选择性与Sn/H-ZSM-5催化剂中的Sn-L酸含量呈正比例关系,较高的L/B酸量比(比值>1时)有利于乙腈的生成,说明Sn-L酸位可能是乙腈生成的催化活性中心。 展开更多
关键词 乙烷氨氧化 原位原子移植 金属路易斯酸 骨架铝分布
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硅铝源对Ni-Pd-La/Hβ催化苯制环己基苯的影响 被引量：1
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作者 王维 单玉华 +3 位作者 刘平 李芙蓉 王继元 汪洋 《精细化工》 EI CAS CSCD 北大核心 2021年第9期1853-1859,共7页
用不同的硅、铝原料,通过水热晶化法合成Hβ分子筛,再以Hβ分子筛为载体,用浸渍法制备了Ni、Pd、La负载型多功能催化剂。采用XRD、BET、NH_(3)-TPD、HR-TEM等手段对催化剂进行了表征,并将其用于催化苯(BZ)加氢烷基化制备环己基苯(CHB)... 用不同的硅、铝原料,通过水热晶化法合成Hβ分子筛,再以Hβ分子筛为载体,用浸渍法制备了Ni、Pd、La负载型多功能催化剂。采用XRD、BET、NH_(3)-TPD、HR-TEM等手段对催化剂进行了表征,并将其用于催化苯(BZ)加氢烷基化制备环己基苯(CHB)。结果表明:相比于用硅溶胶和NaAlO_(2)为硅、铝源经典方法所合成Hβ-3(25)(25代表Si/Al物质的量比为25,下同)制备的催化剂4%Ni-0.2%Pd-3%La/Hβ-3(25)(HAC-3,其中,百分数为金属单质质量与Hβ质量之比,下同),以正硅酸四乙酯和金属铝粉为硅、铝源,所合成Hβ分子筛[Hβ-2(25)]制备的催化剂4%Ni-0.2%Pd-3%La/Hβ-2(25)(HAC-2)对BZ加氢烷基化制备CHB反应具有较高活性和CHB选择性。重复使用过程中HAC-2(25)呈现较好的稳定性。表征分析发现:HAC-2(25)优越性能源自Hβ-2(25)有着较高的比表面积,且铝原子在Hβ-2(25)骨架中分布更均匀。以HAC-2(25)为催化剂、在210℃、2.0 MPa H_(2)条件下反应90 min,BZ转化率可达46.8%,CHB的选择性可达79.6%。催化剂重复使用10次后,活性下降2.0%,表面积炭率只有0.21%。 展开更多
关键词 Hβ分子筛合成 硅、铝原料 骨架铝原子分布 加氢烷基化 环己基苯 催化技术
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