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稀土改性CuO-ZnO-ZrO_2/SAPO-34分子筛催化CO_2加氢合成低碳烯烃 被引量:7
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作者 刘蓉 查飞 +1 位作者 杨爱梅 常玥 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2016年第5期964-971,共8页
采用共沉淀法分别制备了Y_2O_3,La_2O_3和Ce O_2改性的Cu O-Zn O-Zr O_2,表征结果表明,稀土改性的Cu O-Zn O-Zr O_2分散性良好,比表面积增大.将稀土改性的Cu O-Zn O-Zr O_2与SAPO-34分子筛机械混合用于催化CO_2加氢一步法合成了低碳烯烃... 采用共沉淀法分别制备了Y_2O_3,La_2O_3和Ce O_2改性的Cu O-Zn O-Zr O_2,表征结果表明,稀土改性的Cu O-Zn O-Zr O_2分散性良好,比表面积增大.将稀土改性的Cu O-Zn O-Zr O_2与SAPO-34分子筛机械混合用于催化CO_2加氢一步法合成了低碳烯烃,在反应温度400℃,压力3 MPa,空速为1800 m L·g^(-1)_(cat)·h^(-1),氢碳体积比为3∶1,Ce O_2改性Cu O-Zn O-Zr O_2与SAPO-34质量比为1∶1,催化剂用量为1.0 g时,CO_2的单程转化率为54.6%,低碳烯烃的选择性和产率分别为51.1%和27.9%. 展开更多
关键词 稀土改性CuO-ZnO-zro2催化剂 sapo-34分子筛 低碳烯烃 CO2加氢反应
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ZrO_2预处理方式对ZrO_2/SAPO-34复合催化剂物化性质及MTO催化性能的影响 被引量:1
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作者 王乐 李小涛 +1 位作者 曹建新 刘飞 《人工晶体学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2018年第1期43-50,共8页
采用水热包覆法制备了Zr O_2/SAPO-34复合催化剂,研究了Zr O_2预处理方式对复合催化剂物化性质和MTO催化性能的影响。采用XRD、FT-IR、SEM、NH_3-TPD和BET等手段对不同复合催化剂的晶相组成、骨架结构、微观形貌、表面酸性质及孔结构进... 采用水热包覆法制备了Zr O_2/SAPO-34复合催化剂,研究了Zr O_2预处理方式对复合催化剂物化性质和MTO催化性能的影响。采用XRD、FT-IR、SEM、NH_3-TPD和BET等手段对不同复合催化剂的晶相组成、骨架结构、微观形貌、表面酸性质及孔结构进行分析表征。结果表明,Zr O_2预处理方式对复合催化剂物化性质和MTO催化性能影响较大。未焙烧和焙烧经聚电解质改性Zr O_2制得复合催化剂未形成连续复合相,比表面积小,表现出较短的催化寿命,仅为410 min和530 min;450℃焙烧Zr O_2制得复合催化剂形成了均匀连续复合相和层级结构孔特征(微孔比表面积112.91 m^2·g^(-1),介孔比表面积176.02 m^2·g^(-1),总比表面积为288.93 m^2·g^(-1),总孔容0.19 cm^3·g^(-1)),总酸量较大(0.344 mmol/g);在常压、反应温度380℃、N_2流速20 m L·min^(-1)、进料空速2 h^(-1)MTO反应条件下,复合催化剂表现出优越催化性能、稳定性及反应寿命,甲醇转化率和低碳烯烃选择性分别达100%和90.54%,催化寿命达1130 min,与单一SAPO-34分子筛相比,催化寿命延长了768 min。 展开更多
关键词 ZR O2/sapo-34 复合催化剂 ZR O2预处理 MTO反应 层级结构
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ZnGaMnO_(x)/SAPO-34的制备及催化CO_(2)性能研究
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作者 李一梅 许海涛 《应用化工》 CAS CSCD 北大核心 2024年第1期21-24,30,共5页
采用溶胶-凝胶法制备了不同Zn/Ga/Mn摩尔比的ZnGaMnO_(x),通过种子辅助法合成尺寸约为250 nm,分散程度好的SAPO-34纳米晶。将ZnGaMnO_(x)和SAPO-34物理研磨组成ZnGaMnO_(x)/SAPO-34双功能催化剂,考察了其CO_(2)加氢性能,探究了氧化物制... 采用溶胶-凝胶法制备了不同Zn/Ga/Mn摩尔比的ZnGaMnO_(x),通过种子辅助法合成尺寸约为250 nm,分散程度好的SAPO-34纳米晶。将ZnGaMnO_(x)和SAPO-34物理研磨组成ZnGaMnO_(x)/SAPO-34双功能催化剂,考察了其CO_(2)加氢性能,探究了氧化物制备方法和Zn/Ga/Mn 3种元素的摩尔比对ZnGaMnO_(x)/SAPO-34催化性能的影响。结果表明,当Zn/Ga/Mn=5∶14∶6时,ZnGaMnO_(x)/SAPO-34的CO_(2)转化率为17.1%,CO选择性为67.7%,低碳烯烃选择性为66.2%。 展开更多
关键词 双功能催化剂 CO_(2) 低碳烯烃 sapo-34
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制备方法对InZr复合氧化物/SAPO-34催化剂CO_(2)加氢制备低碳烯烃性能的影响
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作者 郭帅 冯礼奎 +7 位作者 于志勇 许狄 刘凯迪 宋小宁 程一杰 曹求洋 王光辉 定明月 《燃料化学学报(中英文)》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第6期790-799,共10页
低碳烯烃是重要的化工原料,乙烯更是作为衡量一个国家石油化工发展水平的重要标志,使用CO_(2)催化加氢制备低碳烯烃是实现CO_(2)高值化利用的重要途径。在众多催化剂中,InZr复合氧化物/SAPO-34催化剂因其高低碳烯烃选择性和高稳定性展... 低碳烯烃是重要的化工原料,乙烯更是作为衡量一个国家石油化工发展水平的重要标志,使用CO_(2)催化加氢制备低碳烯烃是实现CO_(2)高值化利用的重要途径。在众多催化剂中,InZr复合氧化物/SAPO-34催化剂因其高低碳烯烃选择性和高稳定性展现出潜在的研究和应用前景。本工作研究了不同制备方法对InZr复合氧化物/SAPO-34催化剂CO_(2)加氢制备低碳烯烃的影响,结果表明,共沉淀法制备的催化剂具有最高的催化活性,溶胶凝胶-沉积法制备的催化剂具有最高的低碳烯烃选择性,并结合多种表征手段揭示了InZr复合氧化物/SAPO-34催化剂内在构效关系。 展开更多
关键词 CO_(2)催化加氢 低碳烯烃 InZr复合氧化物 sapo-34 构效关系
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ZnZrGaO_(x)/SAPO-34@UiO-66的制备及催化CO_(2)转化低碳烯烃性能研究
5
作者 赵爱勤 李阔 +2 位作者 地里巴尔·玉苏甫 曹珩声 许海涛 《现代化工》 CAS CSCD 北大核心 2024年第12期95-100,共6页
为构筑用于高效活化CO_(2)并兼具较高低碳烯烃选择性的双功能催化剂,采用MOF膜控沸石核壳复合催化剂的组装策略制备了ZnZrGaO_(x)/SAPO-34@UiO-66双功能催化剂,并将其用于催化CO_(2)加氢。探究了不同摩尔比ZnZrGaO_(x)与SAPO-34及SAPO-3... 为构筑用于高效活化CO_(2)并兼具较高低碳烯烃选择性的双功能催化剂,采用MOF膜控沸石核壳复合催化剂的组装策略制备了ZnZrGaO_(x)/SAPO-34@UiO-66双功能催化剂,并将其用于催化CO_(2)加氢。探究了不同摩尔比ZnZrGaO_(x)与SAPO-34及SAPO-34@UiO-66的协同作用。结果表明,ZnZrGaO_(x)/SAPO-34对于低碳烯烃(C_(2)^(=)~C_(4)^(=))的选择性只有62.38%,而ZnZrGaO_(x)/SAPO-34@UiO-66对C_(2)^(=)~C_(4)^(=)的选择性达到81.57%。证明UiO-66在SAPO-34的表面均匀包覆能调节沸石的酸性及表面笼数量,进而影响产物的分布,促进烷烃向烯烃转变。 展开更多
关键词 MOF sapo-34@UiO-66 CO_(2)加氢 低碳烯烃 双功能催化剂
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稀土改性SAPO-34分子筛的制备及其在CO_2加氢合成低碳烯烃中的催化性能 被引量:16
6
作者 刘蓉 王鹏飞 +2 位作者 查飞 田海锋 常玥 《精细化工》 EI CAS CSCD 北大核心 2016年第4期413-418,424,共7页
采用水热合成法分别制备了氧化钇、氧化镧和氧化铈改性SAPO-34分子筛(M-SAPO-34,M=Y、La、Ce),用XRD、SEM、FTIR、BET、NH3-TPD和TG进行了表征,结果表明,稀土金属成功地引入到了分子筛骨架中,改性后的催化剂比表面积增大,粒径减小,孔径... 采用水热合成法分别制备了氧化钇、氧化镧和氧化铈改性SAPO-34分子筛(M-SAPO-34,M=Y、La、Ce),用XRD、SEM、FTIR、BET、NH3-TPD和TG进行了表征,结果表明,稀土金属成功地引入到了分子筛骨架中,改性后的催化剂比表面积增大,粒径减小,孔径和酸性强度均有所改变。将CuO-ZnO-ZrO_2与稀土改性的SAPO-34分子筛按质量比1∶1机械混合制备了复合催化剂CuO-ZnO-ZrO_2/M-SAPO-34,用于催化二氧化碳加氢合成低碳烯烃,在反应温度为400℃、压强为3.0 MPa、碳氢摩尔比为1∶3、空速(SV)为1 800 m L/(gcat·h)、复合催化剂用量为1.0 g时,CuO-ZnO-ZrO_2/La-SAPO-34显示了良好的催化活性,二氧化碳的单程转化率为49.7%,低碳烯烃的选择性和产率分别为54.5%和27.1%。 展开更多
关键词 稀土改性sapo-34 CuO-ZnO-zro_2 低碳烯烃 二氧化碳加氢 催化技术
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NO_2对Cu/SAPO-34分子筛催化剂上NH_3选择性催化还原NO性能的影响 被引量:6
7
作者 郝腾 王军 +2 位作者 于铁 王建强 沈美庆 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2014年第8期1567-1574,共8页
主要考察了NO2对Cu/SAPO-34分子筛催化剂在整个温度范围内(100-500°C)NH3选择性催化还原(SCR)NO性能的影响.研究所使用样品为新鲜Cu/SAPO-34催化剂在750°C下水热处理4 h的稳定期样品.通过X射线衍射(XRD)和扫描电子显微镜(SEM... 主要考察了NO2对Cu/SAPO-34分子筛催化剂在整个温度范围内(100-500°C)NH3选择性催化还原(SCR)NO性能的影响.研究所使用样品为新鲜Cu/SAPO-34催化剂在750°C下水热处理4 h的稳定期样品.通过X射线衍射(XRD)和扫描电子显微镜(SEM)对样品的结构以及形貌进行表征,采用SCR活性评价、动力学实验以及原位漫反射傅里叶变换红外光谱(in situ-DRIFTS)表征催化剂的性能以及催化剂表面物种的变化.活性评价实验结果表明,NO2会抑制催化剂的低温(100-280°C)活性,但其存在会提高催化剂的高温(280°C以上)活性.与此同时,随着反应物中NO/NO2的摩尔比例减少,由于NH4NO3物种的分解,副产物(N2O)的浓度增大.动力学结果表明,Cu/SAPO-34催化剂上快速SCR反应的表观活化能(Ea=64.02 kJ?mol-1)比标准SCR反应的表观活化能(Ea=48.00 kJ?mol-1)更大.In situ-DRIFTS实验结果表明NO比NO2更容易在催化剂表面形成硝酸盐,并且NO2更容易与吸附在Br?nsted酸性位上的NH3物种反应生成NH4NO3.低温下,催化剂表面的NH4NO3物种会覆盖SCR反应的活性位,造成活性降低,但在高温时,形成的NH4NO3物种一部分会被NO还原为N2,而另一部分会直接热分解为N2O,造成催化剂的选择性降低. 展开更多
关键词 NH3选择性催化还原 NOx(NO和NO2) CU sapo-34 漫反射傅里叶变换红外光谱 硝酸铵
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浓凝胶转换法制备纳米SAPO-34及其CH4/N2吸附分离性能研究 被引量:2
8
作者 刘佳奇 唐轩 +3 位作者 吴罗钢 杨江峰 李立博 李晋平 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2020年第11期2511-2518,共8页
通过浓凝胶转换法合成了一种厚度约为50 nm,大小约为200 nm的纳米片状SAPO-34分子筛,经XRD,SEM,ICP和氮气(77 K)吸附-脱附等方法对其进行了表征,结果显示,相比于微米级立方体形的SAPO-34(2μm),本文合成的纳米片状SAPO-34表现出更高的... 通过浓凝胶转换法合成了一种厚度约为50 nm,大小约为200 nm的纳米片状SAPO-34分子筛,经XRD,SEM,ICP和氮气(77 K)吸附-脱附等方法对其进行了表征,结果显示,相比于微米级立方体形的SAPO-34(2μm),本文合成的纳米片状SAPO-34表现出更高的比表面积(818.68 m^2/g)和孔容(0.57 cm^3/g).比表面和孔容积的增大使其气体吸附容量得到较大的提升,其中CH4的吸附容量达到25.74 cm^3/g,提升了60%,高于绝大多数分子筛吸附剂,同时CH4/N2的吸附选择性未出现明显下降(3.1),且达到商用吸附剂水平(>3.0).通过CH4/N2(体积比1∶1,298 K)混合气体穿透测试证明所合成的纳米SAPO-34是一种有效的CH4/N2分离吸附剂,在煤层气富集脱氮工业中具有极大的应用潜力. 展开更多
关键词 sapo-34 纳米分子筛 浓凝胶 CH4/N2分离
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γ-Al2O3/SAPO-34复合催化剂及其对MTO反应的催化性能 被引量:2
9
作者 陈莎 刘飞 +1 位作者 罗兰 曹建新 《石油学报(石油加工)》 EI CAS CSCD 北大核心 2019年第4期644-652,共9页
采用介孔γ-Al2O3对微孔SAPO-34分子筛进行复合改性,利用水热包覆技术制备了γ-Al2O3/SAPO-34复合催化剂,研究了复合催化剂物化性质及其对甲醇制低碳烯烃(MTO)反应的催化性能。采用X射线衍射仪(XRD)、傅里叶红外光谱仪(FT-IR)、扫描电... 采用介孔γ-Al2O3对微孔SAPO-34分子筛进行复合改性,利用水热包覆技术制备了γ-Al2O3/SAPO-34复合催化剂,研究了复合催化剂物化性质及其对甲醇制低碳烯烃(MTO)反应的催化性能。采用X射线衍射仪(XRD)、傅里叶红外光谱仪(FT-IR)、扫描电子显微镜(SEM)、氨气程序升温脱附法(NH3-TPD)和物理吸附仪(BET)等手段对不同γ-Al2O3/SAPO-34复合催化剂的晶相组成、骨架结构、微观形貌、表面酸性及孔结构进行分析表征。结果表明,与物理共混催化剂相比,水热包覆法制得γ-Al2O3/SAPO-34复合催化剂形成了包覆相和微-介孔结构(微孔比表面积123m^2/g,介孔比表面积95m^2/g)。在常压、催化剂装载量1g、水/醇摩尔比2/1、原料进料体积空速2h-1、N2流速20mL/min、反应温度380℃条件下,复合催化剂表现出优越的催化性能和反应寿命,甲醇转化率和低碳烯烃选择性分别达到100%和88%,催化剂寿命达到990min,与物理共混催化剂相比,复合催化剂寿命延长了640min。 展开更多
关键词 γ-Al2O3/sapo-34 复合催化剂 微-介孔结构 MTO反应 催化剂寿命
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SAPO-34分子筛膜的合成及CO_(2)/CH_(4)分离性能研究进展 被引量:1
10
作者 张红霞 李强 +2 位作者 徐长友 邴连成 王广建 《膜科学与技术》 CAS CSCD 北大核心 2021年第2期134-139,共6页
具有CHA骨架结构的SAPO-34分子筛及分子筛膜因其规整的孔道结构、适度且可调控的表面酸性、优良的热和水热稳定性在气体分离领域具有广泛的应用前景.介绍了目前SAPO-34膜的合成方法、影响SAPO-34分子筛膜分离性能的主要因素,着重探讨了S... 具有CHA骨架结构的SAPO-34分子筛及分子筛膜因其规整的孔道结构、适度且可调控的表面酸性、优良的热和水热稳定性在气体分离领域具有广泛的应用前景.介绍了目前SAPO-34膜的合成方法、影响SAPO-34分子筛膜分离性能的主要因素,着重探讨了SAPO-34分子筛膜合成体系各参数的调控和优化策略,概述了目前SAPO-34分子筛膜在CO_(2)/CH_(4)分离领域的研究现状和需要进一步解决的问题.分析了CO_(2)气体分离工业化进程及存在的问题,并指出SAPO-34分子筛膜的研究发展方向. 展开更多
关键词 sapo-34分子筛膜 合成 CO2/CH4分离 研究进展
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沉淀pH值对SAPO-34/CZA复合催化剂物化性质及CO_2加氢反应影响 被引量:1
11
作者 王冠超 刘飞 +1 位作者 倪丽萍 曹建新 《人工晶体学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2018年第8期1647-1653,共7页
研究了液相沉淀包覆工艺终点pH值对SAPO-34/CZA复合催化剂物化性质和CO_2氢还原制低碳烯烃催化性能的影响。借助XRD、SEM、BET、NH3-TPD和CO_2-TPD等手段对不同复合催化剂的晶相组成、微观形貌、孔结构及表面酸碱性质进行了分析表征。... 研究了液相沉淀包覆工艺终点pH值对SAPO-34/CZA复合催化剂物化性质和CO_2氢还原制低碳烯烃催化性能的影响。借助XRD、SEM、BET、NH3-TPD和CO_2-TPD等手段对不同复合催化剂的晶相组成、微观形貌、孔结构及表面酸碱性质进行了分析表征。研究结果表明,沉淀pH值对SAPO-34/CZA复合催化剂物化性质和CO_2加氢制低碳烯烃催化性能影响较大。过高或过低的沉淀pH值制得复合催化剂中SAPO-34分子筛结晶度、微孔比表面积及表面碱量均有所下降,呈现以介孔为主的孔结构特征;而当pH值为7时,制得复合催化剂形成了包覆相结构和微-介复合孔结构(微孔比表面积53.1 m2·g-1,介孔比表面积59.8 m2·g-1,总比表面积为112.9 m2·g-1,总孔容0.4cm3·g-1,平均孔径14.6 nm);在反应温度325℃,还原温度285℃,反应压力3.0 MPa,体积比H2∶CO_2=3.0,空速3500 m L·g-1·h-1反应条件下,CO_2转化率为64.8%,低碳烯烃选择性为49.8%。与pH=9制得催化剂比较,CO_2转化率和低碳烯烃选择性分别提高了26.2%和19.2%。 展开更多
关键词 sapo-34/CZA 复合催化剂 PH值 CO2加氢 低碳烯烃
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干混法改性Fe_2O_3/SAPO-34催化乙醇制备乙烯
12
作者 熊丽萍 邢苗 +2 位作者 李国峰 雷振 陆江银 《现代化工》 CAS CSCD 北大核心 2014年第1期101-105,共5页
采用干混法改性的SAPO-34催化剂用于乙醇制备乙烯的研究。用Fe2O3对SAPO-34进行了改性。研究了反应温度、金属负载量、反应空速对反应的影响。采用N2低温等温吸附和脱附、XRD、NH3-TPD和H2-TPR的表征手段对所研究的催化剂进行表征分析... 采用干混法改性的SAPO-34催化剂用于乙醇制备乙烯的研究。用Fe2O3对SAPO-34进行了改性。研究了反应温度、金属负载量、反应空速对反应的影响。采用N2低温等温吸附和脱附、XRD、NH3-TPD和H2-TPR的表征手段对所研究的催化剂进行表征分析。结果显示,干混法改性催化剂对催化剂进行了有利的调变,催化剂的稳定性更好。 展开更多
关键词 乙醇脱水 乙烯 干混法 FE2O3 sapo-34
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Poly(amide-6-b-ethylene oxide)/SAPO-34 mixed matrix membrane for CO_2 separation 被引量:9
13
作者 Dan Zhao Jizhong Ren +2 位作者 Hui Li Kaisheng Hua Maicun Deng 《Journal of Energy Chemistry》 SCIE EI CAS CSCD 2014年第2期227-234,共8页
In this paper, poly(amide-6-b-ethylene oxide) (Pebax1657)/SAPO-34 mixed matrix membranes (MMMs) were prepared by solvent-evaporation method with acetic acid as a novel solvent. CO2, N2, CH4 and H2 permeation pro... In this paper, poly(amide-6-b-ethylene oxide) (Pebax1657)/SAPO-34 mixed matrix membranes (MMMs) were prepared by solvent-evaporation method with acetic acid as a novel solvent. CO2, N2, CH4 and H2 permeation properties were investigated, and the physical properties of Pebax/SAPO-34 MMMs were characterized by XRD and SEM. At low SAPO-34 content, it was homogeneously distributed in the Pebax ma- trix, and then precipitated and agglomerated at high SAPO-34 content. The crystallinity of Pebax phase in Pebax/SAPO-34 MMMs decreased initially and then rebounded as a result of phase separation. With the increase of transmembrane pressure difference, CO2 permeability was en- hanced due to the effect of pressure-induced plasticization. Owing to the happening of stratification, the CO2 permeability of Pebax/SAPO-34 MMMs (50 wt% SAPO-34) increased to 338 Barrer from 111 Barrer of pristine Pebax, while the selectivities of CO2/CH4 and CO2/N2 were almost unchanged. Compared with the pristine Pebax, the gas separation performances of Pebax/SAPO-34 MMMs were remarkably enhanced. 展开更多
关键词 Pebax sapo-34 mixed matrix membrane CO2 separation
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载体改性制备SAPO-34分子筛膜及其H_2/CO_2分离性能的研究
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作者 李浩阳 万梦秋 +1 位作者 孙国锋 刘生鹏 《现代化工》 CAS CSCD 北大核心 2017年第9期119-122,共4页
以四乙基氢氧化铵(TEAOH)为模板剂,采用传统水热法合成粒径为纳米级SAPO-34分子筛。利用γ-甲基丙烯酰氧基丙基三甲氧基硅烷(KH-570)对载体表面进行改性,再用二次生长法在改性载体上成功制备出高性能SAPO-34分子筛膜。通过X-射线衍射(X... 以四乙基氢氧化铵(TEAOH)为模板剂,采用传统水热法合成粒径为纳米级SAPO-34分子筛。利用γ-甲基丙烯酰氧基丙基三甲氧基硅烷(KH-570)对载体表面进行改性,再用二次生长法在改性载体上成功制备出高性能SAPO-34分子筛膜。通过X-射线衍射(XRD)和扫描电子显微镜(SEM)对合成的SAPO-34分子筛以及SAPO-34分子筛膜进行表征。结果表明,制备出的SAPO-34分子筛膜连续致密,且结晶度高。对SAPO-34分子筛膜进行气体分离测试以评价其性能,在298 K,膜两侧压差为0.1 MPa条件下,SAPO-34分子筛膜对H_2/CO_2的分离选择性从1.45提高到6.20,CO_2的渗透率也高达1.76×10^(-7)mol/(m^2·s·Pa)。 展开更多
关键词 sapo-34 分子筛膜 改性 H2/CO2
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Highly selective adsorption of CO over N2 on CuCl-loaded SAPO-34 adsorbent 被引量:5
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作者 Yaqi Wu Zhaoan Chen +6 位作者 Bing Li Jiacheng Xing Hanbang Liu Yansi Tong Peng Tian Yunpeng Xu Zhongmin Liu 《Journal of Energy Chemistry》 SCIE EI CAS CSCD 2019年第9期122-128,共7页
Carbon monoxide(CO)/N2 separation is of importance for current chemical industry.However, CO/N2 separation remains a challenge due to the similar molecular size and the small variance of volatility of CO and N2.In thi... Carbon monoxide(CO)/N2 separation is of importance for current chemical industry.However, CO/N2 separation remains a challenge due to the similar molecular size and the small variance of volatility of CO and N2.In this work, molecular sieve SAPO-34 was loaded with CuCl by monolayer dispersion method for the preparation of Cu(I) containing adsorbents.The resulted adsorbents were characterized via nitrogen adsorption/desorption at 77 K, X-ray fluorescence(XRF) and X-ray diffraction(XRD).The results indicated that CuCl was successful loaded into the molecular sieve and well-dispersed.CO and N2 single component adsorption isotherms were recorded under 298 K, 308 K and 318 K by using volumetric method.One of the CuCl-loaded SAPO-34 adsorbent exhibited a very high CO adsorption capacity of 1.84 mmol/g at 100 kPa,298 K and high CO/N2 selectivity. 展开更多
关键词 CO/N2 separation sapo-34 CUCL π COMPLEXATION
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SAPO-34/CZA复合晶体相结构性质及催化CO_2加氢反应研究
16
作者 倪利萍 郭淑霞 +3 位作者 罗兰 许争 曹建新 刘飞 《人工晶体学报》 CSCD 北大核心 2017年第5期797-803,808,共8页
采用共沉淀包覆法制备了SAPO-34/CZA双功能复合催化剂,研究了复合相比例对催化剂晶体结构性质和CO_2加氢制低碳烯烃催化性能的影响。采用XRD、FT-IR、SEM、BET、NH3-TPD和CO_2-TPD等手段对不同催化剂的晶相组成、骨架结构、微观形貌、... 采用共沉淀包覆法制备了SAPO-34/CZA双功能复合催化剂,研究了复合相比例对催化剂晶体结构性质和CO_2加氢制低碳烯烃催化性能的影响。采用XRD、FT-IR、SEM、BET、NH3-TPD和CO_2-TPD等手段对不同催化剂的晶相组成、骨架结构、微观形貌、孔结构及表面酸碱性进行了分析表征。研究结果表明,复合相比例对SAPO-34/CZA双功能复合催化剂的结构性质和催化性能影响较大。质量比为1∶1时,制得复合催化剂具有明显微孔和介孔特征(微孔比表面积53.15 m^2·g^(-1)、介孔比表面积59.84 m^2·g^(-1)、总比表面积为113.00 m^2·g^(-1)、总孔容0.41cm^3·g^(-1)、平均孔径14.57 nm),具有特殊包覆结构及存在复合相界面,构造了特殊反应路径,微介孔层级结构强化耦合反应,表现出较高催化性能。在还原温度285℃、反应温度325℃、压力3.0 MPa、V(H_2)/V(CO_2)=3.0、空速(SV)3500 m L·g^(-1)·h-1的条件下,CO_2转化率为64.80%,低碳烯烃选择性为49.68%。与物理共混催化剂SAPO-34/CZA-M相比,CO_2转化率和低碳烯烃选择性分别提高了31.98%和2.43%。 展开更多
关键词 sapo-34/CZA 共沉淀包覆法 复合晶体 相比例 CO2加氢
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γ-Al_2O_3预处理方式对γ-Al_2O_3/SAPO-34复合催化剂物化性质及催化性能的影响
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作者 王冠超 刘飞 +1 位作者 罗兰 曹建新 《人工晶体学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2018年第8期1535-1541,共7页
采用水热包覆法制备了γ-Al_2O_3/SAPO-34复合催化剂,考察了γ-Al_2O_3预处理方式对复合催化剂物化性质和MTO反应催化性能的影响。采用X射线衍射(XRD)、傅里叶红外(FT-IR)、扫描电子显微镜(SEM)、NH3程序升温脱附(NH3-TPD)、N2吸附脱附(... 采用水热包覆法制备了γ-Al_2O_3/SAPO-34复合催化剂,考察了γ-Al_2O_3预处理方式对复合催化剂物化性质和MTO反应催化性能的影响。采用X射线衍射(XRD)、傅里叶红外(FT-IR)、扫描电子显微镜(SEM)、NH3程序升温脱附(NH3-TPD)、N2吸附脱附(BET)等手段对几种复合催化剂进行了分析表征。结果表明,γ-Al_2O_3预处理方式对复合催化剂物化性质和MTO催化性能影响较大。添加拟勃姆石和电位改性γ-Al_2O_3制得复合催化剂未形成包覆复合相结构,比表面积较小,表现出较短催化寿命,仅分别为360 min和450 min;添加γ-Al_2O_3制得复合催化剂形成了包覆相结构和微-介复合孔结构(微孔比表面积123.49 m2·g-1、介孔比表面积122.68 m2·g-1,总比表面积为246.17 m2·g-1,总孔容0.29 cm3·g-1),总酸量较大(0.30 mmol·g-1);在常压、反应温度380℃、进料空速2 h-1反应条件下,复合催化剂催化性能优越,稳定性良好,具有较长的催化寿命,甲醇转化率为100%,低碳烯烃选择性为88.10%,催化寿命达990 min。 展开更多
关键词 γ-Al2O3/sapo-34 复合催化剂 γ-Al2O3预处理 催化寿命 MTO反应
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One-pot synthesis of Cu-Ce co-doped SAPO-5/34 hybrid crystal structure catalysts for NH_(3)-SCR reaction with SO_(2) resistance 被引量:1
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作者 Yuanyuan Ma Zhifang Li +1 位作者 Nan Zhao Yanlong Teng 《Journal of Rare Earths》 SCIE EI CAS CSCD 2021年第10期1217-1223,I0002,共8页
SAPO-34,SAPO-5/34 based catalysts doped with Cu,Ce as active components were synthesized via a one-pot hydrothermal method by using different amounts of additive(a-cellulose),and their catalytic activities were measur... SAPO-34,SAPO-5/34 based catalysts doped with Cu,Ce as active components were synthesized via a one-pot hydrothermal method by using different amounts of additive(a-cellulose),and their catalytic activities were measured for selective catalytic reduction(SCR) of NO with NH3.The synthesized Cu-Ce co-doped products switch from cubic SAPO-34,to flower-like aggregated SAPO-5/34,hybrid crystal SAPO-5/34,and finally to spherical aggregated SAPO-34 with the increase of α-cellulose amount.The Cu-Ce co-doped SAPO-5/34 hybrid crystal structure catalysts with 0.75 mol ratios of C/P(Cu-Ce/SP-0.75)exhibit excellent NH_(3)-SCR activity with higher than 90% NOx conversion in the temperature range of 180-450℃,at WHSV of 20000 mL/(g·h).Furthermore,the catalyst displays outstanding sulfur resistance and NOX conversion maintains above 90% at 200-450℃ after adding 100 ppm of SO_(2).The characteristic results suggest that the high deNOX performance of Cu-Ce/SP-0.75 is due to the enhanced accessibility,abundant activity species,excellent redox property and high adsorptive and activated capacity for NH_(3). 展开更多
关键词 sapo-5/34 catalysts Selective catalytic reduction Cu-Ce co-modified One-pot synthesis Good resistance to SO_(2) Rare earths
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生物模板法制备SAPO-34分子筛及其对CO_(2)/CH_(4)吸附分离性能的研究 被引量:1
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作者 董晓莹 周扬 +1 位作者 宁跃文 肖永厚 《现代化工》 CAS CSCD 北大核心 2022年第8期128-133,共6页
采用生物质模板(茶花粉)掺杂制备SAPO-34分子筛,研究了SAPO-34分子筛对CO和CH的静态吸附性能,同时考察了水热晶化时间、硅铝摩尔比(SiO/AlO摩尔比)和有机模板剂对茶花粉掺杂合成SAPO-34分子筛的影响。结果表明,茶花粉的加入可以制备性... 采用生物质模板(茶花粉)掺杂制备SAPO-34分子筛,研究了SAPO-34分子筛对CO和CH的静态吸附性能,同时考察了水热晶化时间、硅铝摩尔比(SiO/AlO摩尔比)和有机模板剂对茶花粉掺杂合成SAPO-34分子筛的影响。结果表明,茶花粉的加入可以制备性能良好的SAPO-34分子筛并降低其尺寸在1~2μm之间;晶化时间(24~36 h)的延长有利于分子筛结晶;当硅铝比为0.6、有机模板剂摩尔比为2时,SAPO-34分子筛的晶化效果最佳。茶花粉清液合成的SAPO-34分子筛在静态吸附实验压力为100 kPa时,CO和CH的总吸附量分别为2.92 mmol/g和0.58 mmol/g,CO_(2)/CH_(4)的理想分离系数为5.05。 展开更多
关键词 生物模板法 sapo-34分子筛 CO_(2)/CH_(4) 吸附分离 天然气
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Pd/SAPO-34催化合成2-甲基-4-氨基-5-氨基甲基嘧啶
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作者 高飞飞 高军龙 +2 位作者 刘博 卢娓 白杰 《应用化工》 CAS CSCD 北大核心 2019年第S01期264-267,共4页
采用水热法合成SAPO-34分子筛,并确定了合成SAPO-34分子筛的最佳晶化时间,晶化温度和初始凝胶比,通过扫描电子显微镜和X射线衍射对分子筛进行表征,确定得到形貌较好、结晶度较高的SAPO-34分子筛。以SAPO-34分子筛为载体采用浸渍法制备Pd... 采用水热法合成SAPO-34分子筛,并确定了合成SAPO-34分子筛的最佳晶化时间,晶化温度和初始凝胶比,通过扫描电子显微镜和X射线衍射对分子筛进行表征,确定得到形貌较好、结晶度较高的SAPO-34分子筛。以SAPO-34分子筛为载体采用浸渍法制备Pd/SAPO-34复合催化剂,通过透射电子显微镜、紫外-可见漫反射光谱、X射线光电子能谱和X射线衍射光谱对Pd/SAPO-34复合催化剂进行表征,确定SAPO-34分子筛负载金属钯后形貌依然规则完整,并且分散度较好,催化活性中心为Pd^(0)。将Pd/SAPO-34复合催化剂应用于催化合成维生素B_(1)中间体2-甲基-4-氨基-5-氨基甲基嘧啶反应,结果证明Pd/SAPO-34复合催化剂具有良好的催化效果,能使反应的转化率和选择性达到99%以上。 展开更多
关键词 sapo-34分子筛 金属钯 2-甲基-4-氨基-5-氨基甲基嘧啶
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