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丙烷氧化脱氢VMgO催化剂活性位的研究 被引量:14
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作者 方智敏 翁维正 +1 位作者 万惠霖 蔡启瑞 《厦门大学学报(自然科学版)》 CAS CSCD 北大核心 1998年第4期525-531,共7页
应用低温EPR等方法对比研究了浸渍法和硝酸盐法制备的两个系列VMgO催化剂的活性位.结果表明,只有在合适的制备条件下,生成了适量V4+离子的钒酸镁物相才具有较好的催化活性,含有适量V4+离子的正、焦钒酸镁可能是丙烷氧... 应用低温EPR等方法对比研究了浸渍法和硝酸盐法制备的两个系列VMgO催化剂的活性位.结果表明,只有在合适的制备条件下,生成了适量V4+离子的钒酸镁物相才具有较好的催化活性,含有适量V4+离子的正、焦钒酸镁可能是丙烷氧化脱氢制丙烯VMgO催化剂的活性相.含有V4+的Mg3V2O8活性相的表面活性位结构可能为V4+-O-Mg-O-V5+,含有V4+的α-Mg2V2O7活性相的表面活性位结构可能为V4+-O-V5+. 展开更多
关键词 丙烷 氧化脱氢 vmgo催化剂 活性位
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Kinetics of the Oxidative Dehydrogenation of Propane over a VMgO Catalyst 被引量:3
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作者 L.Late E.A.Blekkan 《Journal of Natural Gas Chemistry》 CAS CSCD 2002年第1期33-42,共10页
The reaction kinetics of the oxidative dehydrogenation of propane was studied at 475-550°C over a VMgO catalyst. Vanadium-magnesium-oxides are among the most selective and active catalysts for the dehydrogenation... The reaction kinetics of the oxidative dehydrogenation of propane was studied at 475-550°C over a VMgO catalyst. Vanadium-magnesium-oxides are among the most selective and active catalysts for the dehydrogenation of propane to propylene. Selectivity to propylene up to about 60% was obtained at 10% conversion, but the selectivity decreased with increasing conversion. No oxygenates were detected, the only by-products were CO and CO2. The reaction rate of propane was found to be first order in propane and close to zero order in oxygen, which is in agreement with a Mars van Krevelen mechanism with the activation of the hydrocarbon as the rate determining step. The activation energy of the conversion of propane was found to be 122±6 kJ/mol. 展开更多
关键词 PROPANE oxidative dehydrogenation vmgo KINETICS
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VMgO催化剂上丙烷氧化脱氢反应的原位Raman谱学研究 被引量:7
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作者 方智敏 翁维正 +1 位作者 万惠霖 蔡启瑞 《分子催化》 EI CAS CSCD 北大核心 1998年第3期207-213,共7页
应用原位Raman谱学方法,考察了反应条件下VMgO催化剂分别与氧、丙烯、丙烷和丙烷/氧混合气等的相互作用.结果表明,VMgO催化剂具有较好的被还原性,而再氧化过程则缓慢得多;丙烷与氧在VMgO催化剂上的反应可能遵循... 应用原位Raman谱学方法,考察了反应条件下VMgO催化剂分别与氧、丙烯、丙烷和丙烷/氧混合气等的相互作用.结果表明,VMgO催化剂具有较好的被还原性,而再氧化过程则缓慢得多;丙烷与氧在VMgO催化剂上的反应可能遵循Mars-vanKrevelen晶格氧反应机理;丙烷的活化需要表面晶格氧物种,这些氧物种一旦生成就能很快与丙烷作用,而氧的吸附活化并转化为表面晶格氧物种是维持丙烷氧化脱氢反应Mars-vanKrevelen催化循环的重要步骤. 展开更多
关键词 丙烷 氧化 脱氢 催化剂 RAMAN谱
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丙烷氧化脱氢VMgO催化剂双相协同催化作用 被引量:2
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作者 方智敏 翁维正 +1 位作者 万惠霖 蔡启瑞 《分子催化》 EI CAS CSCD 1995年第6期401-410,共10页
研究了以重质氧化镁载体浸渍偏钒酸铵水溶液制备的5-82VMgO系列催化剂在500℃下的丙烷氧化脱氢反应,该系列催化剂的活性和选择性比柠檬酸盐法制备的纯钒酸镁和文献报道的相应催化剂好,XRD表征结果表明,该系列催化剂有... 研究了以重质氧化镁载体浸渍偏钒酸铵水溶液制备的5-82VMgO系列催化剂在500℃下的丙烷氧化脱氢反应,该系列催化剂的活性和选择性比柠檬酸盐法制备的纯钒酸镁和文献报道的相应催化剂好,XRD表征结果表明,该系列催化剂有正钒酸镁Mg_3V_2O_8和焦钒酸镁α-Mg_2V_2O_7两相共存。为了研究正焦钒酸镁之间可能存在的双相协同催化作用,以柠檬酸盐法制备了三个纯的钒酸镁相和Mg_3V_2O_8/α-Mg_2V_2O_7摩尔比分别为3/1、1/1和1/3的双相催化剂,该法通过控制溶液中Mg/V摩尔比可以容易地制得所要的钒酸镁。还以机械混合Mg_3V_2O_8和α-Mg_2V_2O_7制得相应的双相催化剂。上述催化剂性能评价结果表明,VMgO二元催化剂的活性相为Mg/V=3/2、2/2和1/2的钒酸镁;在相同丙烷转化率下,丙烯选择性顺序为:α-Mg_2V_2O_7>Mg_3V_2O_8>β-MgV_2O_6;且相应的双相催化剂的丙烯选择性均高于纯的Mg_3V_2O_8和α-Mg_2V_2O_7.这些结果表明丙烷氧化脱氢VMgO催化剂可能存在着双相协同催化作用。 展开更多
关键词 丙烷 氧中脱氢 催化剂 催化 脱氢
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Biphasic synergy catalysis and active sites of VMgO catalysts for oxida- tive dehydrogenation of propane
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作者 Fang, ZM Weng, WH +1 位作者 Wan, HL Cai, QR 《Chinese Science Bulletin》 SCIE EI CAS 1997年第2期172-174,共3页
THE oxidative dehydrogenation of propane (ODP) to propene is one of the potentially important catalytic processes for the effective utilization of light alkanes. The VMgO catalysts which have better catalytic perfor... THE oxidative dehydrogenation of propane (ODP) to propene is one of the potentially important catalytic processes for the effective utilization of light alkanes. The VMgO catalysts which have better catalytic performances for the reaction have aroused much interest and argument.Kung et al. proposed that the active phase was magnesium orthovanadate (Mg<sub>3</sub>V<sub>2</sub>O<sub>8</sub>), but Volta et al. suggested that magnesium pyrovanadate (α-Mg<sub>2</sub>V<sub>2</sub>O<sub>7</sub>) was the active phase; in this phase, V<sup>4+</sup> ions which are associated to the formation of oxygen vacancies could stably exist, and Mg<sub>3</sub>V<sub>2</sub>O<sub>8</sub> is responsible for the total oxidation due to nonexistence of V<sup>4+</sup> ions. 展开更多
关键词 MgO tive dehydrogenation of propane Biphasic synergy catalysis and active sites of vmgo catalysts for oxida
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EPR低温现场装置研制及其应用于催化剂表征
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作者 于腊佳 方智敏 +2 位作者 陈鸿博 廖代伟 蔡俊修 《Chinese Journal of Chemical Physics》 SCIE CAS CSCD 1999年第3期340-349,共10页
研制了EPR低温现场装置(77-300K),使用开槽缝的良好绝热材料聚四氟乙烯薄膜包裹谐振腔内的石英套管并用室温氮气吹扫,以免凝结水气,使微波电磁场能在满足电磁场边界条件下有效地进入样品管内;低温现场装置使用石英管、... 研制了EPR低温现场装置(77-300K),使用开槽缝的良好绝热材料聚四氟乙烯薄膜包裹谐振腔内的石英套管并用室温氮气吹扫,以免凝结水气,使微波电磁场能在满足电磁场边界条件下有效地进入样品管内;低温现场装置使用石英管、宽口杜瓦瓶和传热效果良好的螺旋铜管为主要制作材料,改变吹扫样品管的氮冷气流速以调节所需的实验温度。该装置有效克服了目前EPR低温实验通用装置-指型石英杜瓦液氮温度实验装置和氦循环封闭致冷实验装置的局限性:液氮沸腾翻滚、制作材料昂贵和制作工艺复杂等。该装置应用于VMgO体系催化剂活性位的低温现场检测,获得了较为理想的实验结果。 展开更多
关键词 EPR 低温现场装置 催化剂 活性
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