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Rh2O3/hexagonal CePO4 nanocatalysts for N2O decomposition
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《Frontiers of Chemical Science and Engineering》 SCIE EI CAS CSCD 2017年第4期586-593,共8页
Hexagonal CePO4 nanorods were prepared by a precipitation method and hexagonal CePO4 nanowires were prepared by hydrothermal synthesis at 150 ℃. Rh (NO3)3 was then used as a precursor for the impregnation of Rh203 ... Hexagonal CePO4 nanorods were prepared by a precipitation method and hexagonal CePO4 nanowires were prepared by hydrothermal synthesis at 150 ℃. Rh (NO3)3 was then used as a precursor for the impregnation of Rh203 onto these CePO4 materials. The Rh203 supported on the CePO4 nanowires was much more active for the catalytic decomposition of N20 than the RhzO3 supported on CePO4 nanorods. The stability of both catalysts as a function of time on stream was studied and the influence of the co-feed (CO2, O2, H20 or O2/H20) on the N20 decomposition was also investigated. The samples were characterized by N2 adsorption-desorption, induc- tively coupled plasma optical emission spectroscopy, X- ray diffraction, transmission electron microscopy, X-ray photoelectron microscopy, hydrogen temperature-pro- grammed reduction, oxygen temperature-programmed desorption, and CO2 temperature-programmed desorption in order to correlate the physicochemical and catalytic properties. 展开更多
关键词 rh2o3 CEPO4 N2O decomposition
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混合自组装超分子单层增强电稳定性研究
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作者 赵杰 卜冬蕾 《材料研究与应用》 2025年第4期731-737,共7页
分子电子学的核心目标在于推动电子器件的微型化与多功能化,近年来通过对混合自组装单层(Mixed SAMs)的深入研究,为器件性能优化提供了新的方向。采用分步自组装法成功组装了(Rh_(2)(O_(2)CH_(3))_(4)Ls)4@Au超分子,并实现了(Rh_(2)(O_(... 分子电子学的核心目标在于推动电子器件的微型化与多功能化,近年来通过对混合自组装单层(Mixed SAMs)的深入研究,为器件性能优化提供了新的方向。采用分步自组装法成功组装了(Rh_(2)(O_(2)CH_(3))_(4)Ls)4@Au超分子,并实现了(Rh_(2)(O_(2)CH_(3))_(4)Ls)4@Au超分子与正十八烷硫醇的混合组装,旨在提升分子膜的稳定性和功能性,同时避免分子结构差异导致的自组装缺陷问题。原子力显微镜形貌表征(AFM)和接触角测量结果表明,混合SAMs具有良好的有序性,未出现相分离现象,且(Rh_(2)(O_(2)CH_(3))_(4)Ls)4@Au超分子占据主导地位。电化学测试(DPV)和紫外-可见光谱测试(UV-Vis)结果证实,(Rh_(2)(O_(2)CH_(3))_(4)Ls)4@Au和正十八烷硫醇两组元的稳定组装。电学性能测试(CP-AFM)显示,混合SAMs的I-V曲线特性与纯(Rh_(2)(O_(2)CH_(3))_(4)Ls)4@Au超分子SAMs相近,但电学稳定性显著提升,击穿电压由2.5 V提升至3.1 V,局部优良率提升41%,连续测试次数由21次增至59次,电流离散度约降低50%。电稳定性方面的提升归因于(Rh_(2)(O_(2)CH_(3))_(4)Ls)4@Au超分子与正十八烷硫醇分子间相互作用的优化,从而有效抑制了漏电流,增强了结构的稳定性。混合自组装超分子单层的电稳定性增强,为超分子电子器件(如整流器、开关等)的优化设计提供了实验依据,并展现了混合自组装单层在提升分子电子器件可靠性方面的应用潜力,为分子电子器件的设计与应用提供了新思路。 展开更多
关键词 混合SAMs 混合分子电子学 自组装超分子 导电原子力显微镜 分子电子学 分子器件 电稳定性 Rh2(O2CH3)4
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分散度、CO覆盖度和表面碳对Rh_4/Al_2O_3上CO吸附类型的影响 被引量:5
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作者 陈耀强 张堰黎 +3 位作者 陈豫 辛勤 应品良 郭燮贤 《Chinese Journal of Catalysis》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 1991年第1期1-6,共6页
利用TPD(或TP)-IR动态方法,详细研究了由Rh_4(CO)_(12)衍生的Rh_4/Al_2O_3上金属分散度、CO覆盖和表面碳对CO吸附类型的影响。结果表明,影响CO在Rh_4/Al_2O_3上的吸附类型的主要因素是Rh的分散度,而分散度可以通过适当的制备方法加以控... 利用TPD(或TP)-IR动态方法,详细研究了由Rh_4(CO)_(12)衍生的Rh_4/Al_2O_3上金属分散度、CO覆盖和表面碳对CO吸附类型的影响。结果表明,影响CO在Rh_4/Al_2O_3上的吸附类型的主要因素是Rh的分散度,而分散度可以通过适当的制备方法加以控制。CO覆盖度只影响孪生CO谱带的强度;但同时影响线式和桥式CO谱带的位置和强度。在260℃以上,CO解离所产生的表面碳可以完全覆盖Rh^I中心,导致孪生CO谱带消失;对丁线式和桥式中心,只是部分被表面碳覆盖,导致线式样和桥式CO谱带位移到低频。 展开更多
关键词 分散度 CO 覆盖度 Rh4/Al2O3 吸附
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ZrO_2在Rh/γ-Ak_2O_3催化剂中对NO催化还原反应的作用 被引量:4
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作者 肖莉 林培琰 +1 位作者 杨志柏 卞国柱 《Chinese Journal of Chemical Physics》 SCIE CAS CSCD 2000年第3期329-335,共7页
测定了含ZrO2的Rh/γ-Al2O3催化剂上NO+C2H4和NO+C2H4+O2的反应活性,并应用TPR、XRD、BET比表面等表征了ZrO2的加入方式和晶型对Rh/γ-Al2O3催化剂活性和结构的影响.结果表明,ZrO2的加入一定程度地抑制了Rh3+与γ-Al2O3之间... 测定了含ZrO2的Rh/γ-Al2O3催化剂上NO+C2H4和NO+C2H4+O2的反应活性,并应用TPR、XRD、BET比表面等表征了ZrO2的加入方式和晶型对Rh/γ-Al2O3催化剂活性和结构的影响.结果表明,ZrO2的加入一定程度地抑制了Rh3+与γ-Al2O3之间的相互作用和γ-Al2O3的相变,提高了催化剂的热稳定性,明显提高了850℃老化样品的NO+C2H4反应活性.对于NO+C2H4+O2反应,含ZrO2样品的选择还原活性却较低,表明反应机理不同,而且ZrO2对C2H4的深度氧化有促进作用,但老化后活性下降幅度比不含ZrO2的样品小. 展开更多
关键词 ZRO2 Rh/γ-Al2O3 催化还原 一氧化氮 催化剂
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可控粒径纳米Rh的液相还原法制备及其在甲醇重整制氢反应中的应用 被引量:4
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作者 钱玲 吕功煊 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2005年第3期480-484,共5页
采用液相还原法 ,通过控制溶液的 p H值制备了一系列粒径可控的纳米 Rh金属粒子 ,并用 TEM和UV-Vis等技术对其进行了表征 .结果表明 ,在不同 p H值的还原溶液中得到的贵金属粒径有明显变化 .溶液碱性越强 ,还原所得金属纳米粒子的粒径越... 采用液相还原法 ,通过控制溶液的 p H值制备了一系列粒径可控的纳米 Rh金属粒子 ,并用 TEM和UV-Vis等技术对其进行了表征 .结果表明 ,在不同 p H值的还原溶液中得到的贵金属粒径有明显变化 .溶液碱性越强 ,还原所得金属纳米粒子的粒径越小 .当溶液 p H值为 1 3时 ,纳米 Rh粒径最小 ,为 6nm左右 .采用浸渍法将得到的纳米粒子负载于 γ-Al2 O3上 ,以甲醇重整制氢为探针反应 ,考察了负载型 Rh/γ-Al2 O3中 Rh粒子粒径与反应活性的关系 ,发现随纳米 Rh粒径的减小 ,反应转化率与氢气选择性都有明显提高 .由此可以推测 ,纳米粒子的尺寸效应是 Rh/γ-Al2 O3在重整反应中具有高活性的重要原因 . 展开更多
关键词 纳米粒子 Rh/γ-Al2O3 PH值 甲醇重整
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H_2的吸附对Rh_4/Al_2O_3上CO吸附类型的影响 被引量:1
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作者 陈耀强 陈豫 +3 位作者 张堰黎 辛勤 应品良 郭燮贤 《Chinese Journal of Catalysis》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 1991年第5期333-339,共7页
利用TP-IR(程温-红外)动态方法研究了由Rh_4(CO)_(12)衍生的Rh_4/Al_2O_3上H_2对CO吸附类型的影响。结果表明,室温CO和H_2共吸附,在Rh^I中心上导致2050cm^(-1)谱带出现,归属为;在线式中心上导致2006cm^(-1)谱带出现,归属为;在桥式中心上... 利用TP-IR(程温-红外)动态方法研究了由Rh_4(CO)_(12)衍生的Rh_4/Al_2O_3上H_2对CO吸附类型的影响。结果表明,室温CO和H_2共吸附,在Rh^I中心上导致2050cm^(-1)谱带出现,归属为;在线式中心上导致2006cm^(-1)谱带出现,归属为;在桥式中心上,在 流动的H_2中CO气相不存在)则导致生成。 展开更多
关键词 H2 Rh4/Al2O3 CO 吸附类型
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合成方法对Rh/CeO_2-ZrO_2-La_2O_3催化剂的结构、表面性能及DeNO_x活性的影响(英文) 被引量:3
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作者 钟富兰 钟喻娇 +4 位作者 杨黄根 肖益鸿 蔡国辉 郑勇 魏可镁 《无机化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2011年第12期2473-2483,共11页
用沉积沉淀法合成两种不同系列的CeO2-ZrO2-La2O3混合氧化物(ZrO2和La2O3沉积CeO2粒子(标记为A-x)以及CeO2和La2O3沉积ZrO2粒子(标记为B-x)),并用作Rh催化剂的载体。XRD、拉曼、TPR、XPS和O2脉冲等表征结果显示出不同的沉积顺序将导致... 用沉积沉淀法合成两种不同系列的CeO2-ZrO2-La2O3混合氧化物(ZrO2和La2O3沉积CeO2粒子(标记为A-x)以及CeO2和La2O3沉积ZrO2粒子(标记为B-x)),并用作Rh催化剂的载体。XRD、拉曼、TPR、XPS和O2脉冲等表征结果显示出不同的沉积顺序将导致不同的结构和氧化还原性能,且B-x具有更高的氧迁移性、储氧能力和表面Ce浓度。当其负载Rh后,Rh/B-x催化剂具有更高的NO和CO转化率及N2选择性,且Ce的最佳含量为50at%。这可能归因于Rh负载于富铈表面形成更多有利于NO分解的表面Ce3+活性位。 展开更多
关键词 Rh/CeO2-ZrO2-La2O3氧化物 沉积沉淀 表面性能 NO还原
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Rh_2CO_2/Al_2O_3上H_2吸附及CO和H_2共吸附 被引量:1
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作者 陈耀强 龚茂初 +2 位作者 祝小红 明虹 唐水花 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2002年第4期715-717,共3页
CO加氢反应机理一直是许多化学工作者感兴趣的课题. Rh催化剂因其优良的性能而被用于CO加氢机理研究. CO在Rh上的吸附态已证实存在线式、桥式和孪生3种吸附方式[1], 但对CO加氢反应的另一反应物H2的吸附态的研究则很少. 1991年Worley[2... CO加氢反应机理一直是许多化学工作者感兴趣的课题. Rh催化剂因其优良的性能而被用于CO加氢机理研究. CO在Rh上的吸附态已证实存在线式、桥式和孪生3种吸附方式[1], 但对CO加氢反应的另一反应物H2的吸附态的研究则很少. 1991年Worley[2]利用高压超纯氢首次在2.2%Rh/Al2O3膜上观测到一个出现在2 013 cm-1的Rh-H谱带. Chen等[3,4]曾初步研究了3%Rh/SiO2和Rh-V/SiO2上氢的化学吸附. 在CO加氢反应条件下, 文献[5~8]报道了'线式CO'谱带和'桥式CO'谱带, 但这两个谱带的波数比CO单独吸附时的线式和桥式CO谱带的波数低. 一些研究者[7,8]将CO加氢反应条件下的'线式CO'和'桥式CO'谱带与CO单独吸附时的线式和桥式CO谱带等同起来; 另一些研究者[5,6] 则将'线式CO'谱带归属为羰基氧化物(HRhCO), 并认为是CO加氢反应的一个重要中间物, 而将'桥式CO'谱带等同于CO单独吸附时的线式CO谱带. 本文针对上述问题, 采用超纯H2 , 利用FTIR动态方法对Rh2Co2/Al2O3上H2的化学吸附及CO和H2在各吸附中心上的相互作用进行了研究, 得到了重要的信息. 展开更多
关键词 Rh2Co2/Al2O3 催化剂 H2 吸附 CO 共吸附 羰基氢化物 FTIR 一氧化碳 氢气 加氢反应 羰基氧化物
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焙烧温度对Rh/Al2O3上甲烷部分氧化制合成气反应机理的影响
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作者 翁维正 刘颖 +3 位作者 罗春容 易竖棚 林海强 万惠霖 《石油化工》 CAS CSCD 北大核心 2004年第z1期715-717,共3页
采用原位时间分辨红外光谱、H2-TPR、XPS和甲烷的脉冲反应等实验技术,对600和900℃焙烧的Rh/Al2O3上甲烷部分氧化(POM)制合成气反应的机理进行了考察.实验结果表明,在600℃焙烧的催化剂上,CH4直接氧化为CO是POM反应的主要途径,而在900... 采用原位时间分辨红外光谱、H2-TPR、XPS和甲烷的脉冲反应等实验技术,对600和900℃焙烧的Rh/Al2O3上甲烷部分氧化(POM)制合成气反应的机理进行了考察.实验结果表明,在600℃焙烧的催化剂上,CH4直接氧化为CO是POM反应的主要途径,而在900℃焙烧的催化剂上,燃烧-重整机理是合成气生成的主要途径.造成这两种催化剂上POM反应机理差异的本质可能在于900℃焙烧的催化剂上与载体接触紧密的Rh物种的可还原性较弱,并进而导致POM反应条件下该催化剂表面O2-物种的浓度高于600℃焙烧的催化剂. 展开更多
关键词 甲烷部分氧化 合成气 反应机理 Rh//Al2O3 焙烧温度 原位时间分辨红外光谱
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Rh_2O_3/monoclinic CePO_4 composite catalysts for N_2O decomposition and CO oxidation
10
作者 Huan Liu Zhen Ma 《Chinese Journal of Chemical Engineering》 SCIE EI CAS CSCD 2018年第1期109-115,共7页
CePO4 (in particular, monoclinic CePO4) has been rarely used to make supported catalysts. Herein, monoclinic CeP04 nanoparticles were prepared by calcining hexagonal CePO4 nanomds (prepared by precipitation) in ai... CePO4 (in particular, monoclinic CePO4) has been rarely used to make supported catalysts. Herein, monoclinic CeP04 nanoparticles were prepared by calcining hexagonal CePO4 nanomds (prepared by precipitation) in air at 900 ℃. Monoclinic CePO4 nanowires were prepared by calcining hexagonal CePO4 nanowires (prepared by hydrothermal synthesis at 150 ℃) in air at 900 ℃. Both monoclinic CePO4 materials were used to support Rh2O3 by impregnation using Rh(NO3)3 as a precursor (followed by calcination). The catalytic performance of Rh2O3/monoclinic CePO4 composite materials in N2O decomposition and CO oxidation was investigated. It was found that Rh2O3 supported on monoclinic CePO4 nanowims was much more active than Rh2O3 supported on monoclinic CePO4 nanoparticles. The stability of catalysts as a function of reaction time on stream was studied in both reactions. The influence of co-fed CO2, O2, and H2O on the catalytic activity in N20 decomposition was also studied. These catalysts were characterized by employing N2 adsorption-desorption, ICP-OES, XRD, TEM, XPS, H2-TPR, O2-TPD, and CO2-TPD. The correlation between physicochemical properties and catalytic properties was discussed. 展开更多
关键词 rh2o3 CePO4 N2O decomposition CO oxidation Catalyst
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Study of methane autothermal reforming catalyst 被引量:1
11
作者 倪长军 潘立卫 +2 位作者 袁中山 曹磊 王树东 《Journal of Rare Earths》 SCIE EI CAS CSCD 2014年第2期184-188,共5页
The effects of Ce-ZrOx, Ce-LaOx, Ce-SmOx and Ce-GdOx additions to Rh/Al2O3 catalysts on methane autothermal re-forming were investigated. Activity tests showed that the addition of Ce-ZrOx could significantly reduce t... The effects of Ce-ZrOx, Ce-LaOx, Ce-SmOx and Ce-GdOx additions to Rh/Al2O3 catalysts on methane autothermal re-forming were investigated. Activity tests showed that the addition of Ce-ZrOx could significantly reduce the concentration of CO in reformats. When Ce/Zr atomic ratio was 1:1, C%.5Zr0.5O2 solid solution with high thermal stability was obtained, which could effec- tively improve the catalytic performance effectively. The additives of alkaline-earth metals (Mg, K and Ca) on the catalytic properties were also studied. The results of experiments showed that the addition of MgO to Rh/Ce0.5Zr0.5O2/Al2O3 improved the stable per- formance and the carbon resistance of the catalyst. The optimized catalyst was 0.1%Rh/2.0%MgO/40%Ce0.5Zr0.5O2/Al2O3, which showed a highly stable performance for methane autothermal reforming. 展开更多
关键词 METHANE autothermal reforming rare earths Rh/Al2O3
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