The oxidation of nanoscale 3C-SiC involving four polar faces（C（100）, Si（100）, C（111）, and Si（111）） is studied by means of a reactive force field molecular dynamics（Reax FF MD） simulation. It is shown that ...The oxidation of nanoscale 3C-SiC involving four polar faces（C（100）, Si（100）, C（111）, and Si（111）） is studied by means of a reactive force field molecular dynamics（Reax FF MD） simulation. It is shown that the consistency of 3C-SiC structure is broken over 2000 K and the low-density carbon chains are formed within SiC slab. By analyzing the oxygen concentration and fitting to rate theory, activation barriers for C（100）, Si（100）, C（111）, and Si（111） are found to be 30.1,35.6, 29.9, and 33.4 k J·mol^-1. These results reflect lower oxidative stability of C-terminated face, especially along [111] direction. Compared with hexagonal polytypes of SiC, cubic phase may be more energy-favorable to be oxidized under high temperature, indicating polytype effect on SiC oxidation behavior.展开更多
针对天然酯绝缘油杂散气体运行产气规律不清、产气机理不明的情况,该文搭建了电热联合应力及循环流动实验平台,探究电场强度、温度以及流动性对天然酯绝缘油杂散产气的影响;开展了基于ReaxFF的分子动力学模拟,从宏观和微观两个层面详细...针对天然酯绝缘油杂散气体运行产气规律不清、产气机理不明的情况,该文搭建了电热联合应力及循环流动实验平台,探究电场强度、温度以及流动性对天然酯绝缘油杂散产气的影响;开展了基于ReaxFF的分子动力学模拟,从宏观和微观两个层面详细阐述了天然酯绝缘油的电热联合应力分解产气过程及机理。实验和仿真结果表明:随着电场强度的增大,杂散气体含量按指数趋势增长,高场强油样的H_(2)、CO、CO_(2)高出0 k V/mm油样3~5个数量级;杂散气体含量随着温度的升高而增大;增加油样循环流动,杂散气体含量显著降低;在电热分解过程中,电场强度升高和时间增长会加剧酯分子的分解,H_(2)和CO_(2)是整个电热分解过程中的主要气体产物;不同甘油三酸酯分子之间产气路径存在较小差异。该成果为实现植物绝缘油中溶解气体全面诊断,有效评估变压器运维状态提供了理论指导与技术参考。展开更多
借助分子反应动力学模型,基于Reax FF力场,从原子层面模拟研究了高温作用下纤维素单体纤维二糖的裂解机理。模拟结果表明,纤维二糖、1-吡喃环和4-吡喃环初始键断裂的位置分别集中在O′4-O,C5-O5和C1-O5,C′5-O′5处。纤维二糖继续分解...借助分子反应动力学模型,基于Reax FF力场,从原子层面模拟研究了高温作用下纤维素单体纤维二糖的裂解机理。模拟结果表明,纤维二糖、1-吡喃环和4-吡喃环初始键断裂的位置分别集中在O′4-O,C5-O5和C1-O5,C′5-O′5处。纤维二糖继续分解生成了乙醇醛(CH2O H C H O)、甲酸(C H2O2)、C O2、自由基(C H O2)、1,2-二羟基乙烯(CHOH=CHOH)、H2O以及其他小分子碎片。其中乙醇醛主要是由两个吡喃环上第5个位置上的C和O原子从环上脱落形成的。甲酸和CO2多是由O′1-O′5从4-吡喃环上断裂形成。自由基CHO2由甲酸脱氢生成,也会由C1-O5从1-吡喃环上脱落生成。1,2-二羟基乙烯主要是由4-吡喃环上的两个C原子同时脱落生成。H2O主要由不同分子上的-OH和-H脱落后结合形成。裂解小分子产物可作为新的微观特征量,在变压器过热故障诊断中具有潜在应用价值。展开更多
基金Project supported by the 111 Project(Grant No.B07050)the National Natural Science Foundation of China(Grant No.11402206)
文摘The oxidation of nanoscale 3C-SiC involving four polar faces（C（100）, Si（100）, C（111）, and Si（111）） is studied by means of a reactive force field molecular dynamics（Reax FF MD） simulation. It is shown that the consistency of 3C-SiC structure is broken over 2000 K and the low-density carbon chains are formed within SiC slab. By analyzing the oxygen concentration and fitting to rate theory, activation barriers for C（100）, Si（100）, C（111）, and Si（111） are found to be 30.1,35.6, 29.9, and 33.4 k J·mol^-1. These results reflect lower oxidative stability of C-terminated face, especially along [111] direction. Compared with hexagonal polytypes of SiC, cubic phase may be more energy-favorable to be oxidized under high temperature, indicating polytype effect on SiC oxidation behavior.
文摘针对天然酯绝缘油杂散气体运行产气规律不清、产气机理不明的情况,该文搭建了电热联合应力及循环流动实验平台,探究电场强度、温度以及流动性对天然酯绝缘油杂散产气的影响;开展了基于ReaxFF的分子动力学模拟,从宏观和微观两个层面详细阐述了天然酯绝缘油的电热联合应力分解产气过程及机理。实验和仿真结果表明:随着电场强度的增大,杂散气体含量按指数趋势增长,高场强油样的H_(2)、CO、CO_(2)高出0 k V/mm油样3~5个数量级;杂散气体含量随着温度的升高而增大;增加油样循环流动,杂散气体含量显著降低;在电热分解过程中,电场强度升高和时间增长会加剧酯分子的分解,H_(2)和CO_(2)是整个电热分解过程中的主要气体产物;不同甘油三酸酯分子之间产气路径存在较小差异。该成果为实现植物绝缘油中溶解气体全面诊断,有效评估变压器运维状态提供了理论指导与技术参考。
文摘借助分子反应动力学模型,基于Reax FF力场,从原子层面模拟研究了高温作用下纤维素单体纤维二糖的裂解机理。模拟结果表明,纤维二糖、1-吡喃环和4-吡喃环初始键断裂的位置分别集中在O′4-O,C5-O5和C1-O5,C′5-O′5处。纤维二糖继续分解生成了乙醇醛(CH2O H C H O)、甲酸(C H2O2)、C O2、自由基(C H O2)、1,2-二羟基乙烯(CHOH=CHOH)、H2O以及其他小分子碎片。其中乙醇醛主要是由两个吡喃环上第5个位置上的C和O原子从环上脱落形成的。甲酸和CO2多是由O′1-O′5从4-吡喃环上断裂形成。自由基CHO2由甲酸脱氢生成,也会由C1-O5从1-吡喃环上脱落生成。1,2-二羟基乙烯主要是由4-吡喃环上的两个C原子同时脱落生成。H2O主要由不同分子上的-OH和-H脱落后结合形成。裂解小分子产物可作为新的微观特征量,在变压器过热故障诊断中具有潜在应用价值。
