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热和水热老化处理提升Pd-SSZ-13吸附储存NO_(x)性能
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作者 刘若雯 樊星 苗静文 《中国环境科学》 北大核心 2025年第8期4195-4206,共12页
采用离子交换法制备了Pd负载量为1.64wt.%的Pd–SSZ–13被动式NO_(x)吸附剂,并在温度为700℃,气氛为10%O_(2)、2%H_(2)O(水热处理时)、N_(2)平衡的温和条件下对Pd–SSZ–13分别进行了10h的热和水热老化处理,考察了热和水热老化处理对Pd... 采用离子交换法制备了Pd负载量为1.64wt.%的Pd–SSZ–13被动式NO_(x)吸附剂,并在温度为700℃,气氛为10%O_(2)、2%H_(2)O(水热处理时)、N_(2)平衡的温和条件下对Pd–SSZ–13分别进行了10h的热和水热老化处理,考察了热和水热老化处理对Pd–SSZ–13吸脱附NO_(x)性能的影响.采用N_(2)吸脱附、XRF、ICP–OES、XRD、SSNMR、XPS、TEM、NH3–TPD和in situ Drifts等手段对吸附剂理化特性和NO吸附过程进行了表征.结果表明,进气中含2%H_(2)O时SSZ–13载体不具备吸附储存NO_(x)的能力,而Pd–SSZ–13能够在吸附阶段以及程序升温至100~230℃时吸附储存NO_(x),NO_(x)吸附容量为81.3μmol/g;NO_(x)脱附温度(230~493℃)处于SCR催化剂高效工作的温度区间内,脱附较为完全.热和水热老化处理Pd–SSZ–13后,其含水条件下的NO_(x)吸附容量进一步提高至113.4和126.2μmol/g,热老化处理后的样品具有更好的循环使用稳定性.热和水热老化处理虽然造成了一定程度的分子筛骨架脱Al,但没有改变SSZ–13的微孔特性,也未造成分子筛骨架结构坍塌或破坏,且促使分子筛表面Pd物种向孔道内部迁移,提高了Pd的分散度,增加了Pd^(2+)离子(Z-[Pd^(2+)(OH)]^(+)和Z_(2)-Pd^(2+))位点的数量,进而提高了Pd–SSZ–13吸附储存NO_(x)的能力.与水热老化处理的样品相比,热老化处理的样品分子筛骨架脱Al较轻微,比表面积和微孔孔容更高,Pd分散更好,可能是其具有更好的循环使用稳定性的原因.含水条件下NO主要吸附储存在Pd^(2+)离子位点上,形成Pd+–NO、Pd^(2+)–NO和水合Pd^(2+)–NO物种,温度升高后H_(2)O对Pd^(2+)离子位点的竞争吸附减弱.Pd–SSZ–13含有的大量Br?nsted酸位点可能在热和水热老化处理促使Pd迁移和Pd^(2+)离子的形成中发挥了重要作用. 展开更多
关键词 NO_(x) PNA Pd–SSZ–13 热老化 水热老化
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Pd-SSZ-13分子筛催化剂的制备及其催化燃烧丙酮性能的研究
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作者 李鹏辉 赵梦茹 +2 位作者 高杰 冯俊 王余杰 《安徽化工》 CAS 2023年第1期98-101,106,共5页
利用铜氨络合物(Cu-TEPA)作为结构导向剂,采用水热合成法制备出Cu-SSZ-13分子筛,再采用等体积浸渍法在Cu-SSZ-13分子筛上负载不同含量的Pd。运用BET、SEM、XRD以及H2-TPR对其进行表征,并考查了其催化燃烧丙酮的性能。结果表明,负载了0.5... 利用铜氨络合物(Cu-TEPA)作为结构导向剂,采用水热合成法制备出Cu-SSZ-13分子筛,再采用等体积浸渍法在Cu-SSZ-13分子筛上负载不同含量的Pd。运用BET、SEM、XRD以及H2-TPR对其进行表征,并考查了其催化燃烧丙酮的性能。结果表明,负载了0.5wt%Pd(NO3)2溶液的Cu-SSZ-13分子筛催化剂催化燃烧丙酮的活性最好,其中T10%为351℃,T50%为390℃,T90%为460℃。 展开更多
关键词 pd-ssz-13分子筛 水热合成法 等体积浸渍 丙酮
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贵金属中毒对Cu-SSZ-13分子筛NH_(3)-SCR性能的影响
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作者 薛森 丁文庆 +5 位作者 韩学旺 曹贺贺 张燕 余运波 单玉龙 单文坡 《能源环境保护》 2023年第6期36-42,共7页
柴油车排放的氮氧化物(NO_(x))对我国大气污染具有重要贡献。NH_(3)选择性催化还原NO_(x)(NH_(3)-SCR)是目前柴油车广泛采用的NO_(x)净化技术,而Cu-SSZ-13催化剂由于兼具优异的NH_(3)-SCR活性和水热稳定性而被用于国六柴油车NO_(x)排放... 柴油车排放的氮氧化物(NO_(x))对我国大气污染具有重要贡献。NH_(3)选择性催化还原NO_(x)(NH_(3)-SCR)是目前柴油车广泛采用的NO_(x)净化技术,而Cu-SSZ-13催化剂由于兼具优异的NH_(3)-SCR活性和水热稳定性而被用于国六柴油车NO_(x)排放控制。在柴油车后处理系统中,氧化催化剂的贵金属迁移会造成Cu-SSZ-13催化剂中毒,进而影响其活性和选择性等性能。本研究系统考察了不同贵金属种类和富集浓度对Cu-SSZ-13催化剂性能的影响,以及水热老化对贵金属中毒的再生作用。当贵金属中毒达到一定程度时,Cu-SSZ-13的催化性能(尤其是高温活性)会受到较大影响;水热老化会一定程度恢复贵金属中毒催化剂的NO_(x)净化性能,但可以促进副产物N2O的生成;贵金属Pt和Pd对Cu-SSZ-13活性影响程度和中毒机制相似。XRD(X射线衍射)、N2物理吸附表征结果表明,贵金属对Cu-SSZ-13的结构影响不大,但会轻微降低催化剂的比表面积和孔容;通过NH_(3)氧化和NO氧化实验可知,贵金属会促进副反应的发生,额外消耗NH_(3)-SCR体系中的还原剂NH_(3),从而降低Cu-SSZ-13的NO_(x)净化性能。本研究有助于理解贵金属对Cu-SSZ-13催化剂的中毒作用及其机制。 展开更多
关键词 Cu-SSZ-13 NH3-SCR 贵金属中毒 水热老化
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