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热和水热老化处理提升Pd-SSZ-13吸附储存NO_(x)性能
1
作者
刘若雯
樊星
苗静文
《中国环境科学》
北大核心
2025年第8期4195-4206,共12页
采用离子交换法制备了Pd负载量为1.64wt.%的Pd–SSZ–13被动式NO_(x)吸附剂,并在温度为700℃,气氛为10%O_(2)、2%H_(2)O(水热处理时)、N_(2)平衡的温和条件下对Pd–SSZ–13分别进行了10h的热和水热老化处理,考察了热和水热老化处理对Pd...
采用离子交换法制备了Pd负载量为1.64wt.%的Pd–SSZ–13被动式NO_(x)吸附剂,并在温度为700℃,气氛为10%O_(2)、2%H_(2)O(水热处理时)、N_(2)平衡的温和条件下对Pd–SSZ–13分别进行了10h的热和水热老化处理,考察了热和水热老化处理对Pd–SSZ–13吸脱附NO_(x)性能的影响.采用N_(2)吸脱附、XRF、ICP–OES、XRD、SSNMR、XPS、TEM、NH3–TPD和in situ Drifts等手段对吸附剂理化特性和NO吸附过程进行了表征.结果表明,进气中含2%H_(2)O时SSZ–13载体不具备吸附储存NO_(x)的能力,而Pd–SSZ–13能够在吸附阶段以及程序升温至100~230℃时吸附储存NO_(x),NO_(x)吸附容量为81.3μmol/g;NO_(x)脱附温度(230~493℃)处于SCR催化剂高效工作的温度区间内,脱附较为完全.热和水热老化处理Pd–SSZ–13后,其含水条件下的NO_(x)吸附容量进一步提高至113.4和126.2μmol/g,热老化处理后的样品具有更好的循环使用稳定性.热和水热老化处理虽然造成了一定程度的分子筛骨架脱Al,但没有改变SSZ–13的微孔特性,也未造成分子筛骨架结构坍塌或破坏,且促使分子筛表面Pd物种向孔道内部迁移,提高了Pd的分散度,增加了Pd^(2+)离子(Z-[Pd^(2+)(OH)]^(+)和Z_(2)-Pd^(2+))位点的数量,进而提高了Pd–SSZ–13吸附储存NO_(x)的能力.与水热老化处理的样品相比,热老化处理的样品分子筛骨架脱Al较轻微,比表面积和微孔孔容更高,Pd分散更好,可能是其具有更好的循环使用稳定性的原因.含水条件下NO主要吸附储存在Pd^(2+)离子位点上,形成Pd+–NO、Pd^(2+)–NO和水合Pd^(2+)–NO物种,温度升高后H_(2)O对Pd^(2+)离子位点的竞争吸附减弱.Pd–SSZ–13含有的大量Br?nsted酸位点可能在热和水热老化处理促使Pd迁移和Pd^(2+)离子的形成中发挥了重要作用.
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关键词
NO_(x)
PNA
Pd–SSZ–
13
热老化
水热老化
在线阅读
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职称材料
Pd-SSZ-13分子筛催化剂的制备及其催化燃烧丙酮性能的研究
2
作者
李鹏辉
赵梦茹
+2 位作者
高杰
冯俊
王余杰
《安徽化工》
CAS
2023年第1期98-101,106,共5页
利用铜氨络合物(Cu-TEPA)作为结构导向剂,采用水热合成法制备出Cu-SSZ-13分子筛,再采用等体积浸渍法在Cu-SSZ-13分子筛上负载不同含量的Pd。运用BET、SEM、XRD以及H2-TPR对其进行表征,并考查了其催化燃烧丙酮的性能。结果表明,负载了0.5...
利用铜氨络合物(Cu-TEPA)作为结构导向剂,采用水热合成法制备出Cu-SSZ-13分子筛,再采用等体积浸渍法在Cu-SSZ-13分子筛上负载不同含量的Pd。运用BET、SEM、XRD以及H2-TPR对其进行表征,并考查了其催化燃烧丙酮的性能。结果表明,负载了0.5wt%Pd(NO3)2溶液的Cu-SSZ-13分子筛催化剂催化燃烧丙酮的活性最好,其中T10%为351℃,T50%为390℃,T90%为460℃。
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关键词
pd-ssz-13
分子筛
水热合成法
等体积浸渍
丙酮
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职称材料
贵金属中毒对Cu-SSZ-13分子筛NH_(3)-SCR性能的影响
3
作者
薛森
丁文庆
+5 位作者
韩学旺
曹贺贺
张燕
余运波
单玉龙
单文坡
《能源环境保护》
2023年第6期36-42,共7页
柴油车排放的氮氧化物(NO_(x))对我国大气污染具有重要贡献。NH_(3)选择性催化还原NO_(x)(NH_(3)-SCR)是目前柴油车广泛采用的NO_(x)净化技术,而Cu-SSZ-13催化剂由于兼具优异的NH_(3)-SCR活性和水热稳定性而被用于国六柴油车NO_(x)排放...
柴油车排放的氮氧化物(NO_(x))对我国大气污染具有重要贡献。NH_(3)选择性催化还原NO_(x)(NH_(3)-SCR)是目前柴油车广泛采用的NO_(x)净化技术,而Cu-SSZ-13催化剂由于兼具优异的NH_(3)-SCR活性和水热稳定性而被用于国六柴油车NO_(x)排放控制。在柴油车后处理系统中,氧化催化剂的贵金属迁移会造成Cu-SSZ-13催化剂中毒,进而影响其活性和选择性等性能。本研究系统考察了不同贵金属种类和富集浓度对Cu-SSZ-13催化剂性能的影响,以及水热老化对贵金属中毒的再生作用。当贵金属中毒达到一定程度时,Cu-SSZ-13的催化性能(尤其是高温活性)会受到较大影响;水热老化会一定程度恢复贵金属中毒催化剂的NO_(x)净化性能,但可以促进副产物N2O的生成;贵金属Pt和Pd对Cu-SSZ-13活性影响程度和中毒机制相似。XRD(X射线衍射)、N2物理吸附表征结果表明,贵金属对Cu-SSZ-13的结构影响不大,但会轻微降低催化剂的比表面积和孔容;通过NH_(3)氧化和NO氧化实验可知,贵金属会促进副反应的发生,额外消耗NH_(3)-SCR体系中的还原剂NH_(3),从而降低Cu-SSZ-13的NO_(x)净化性能。本研究有助于理解贵金属对Cu-SSZ-13催化剂的中毒作用及其机制。
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关键词
铂
钯
Cu-SSZ-
13
NH3-SCR
贵金属中毒
水热老化
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职称材料
题名
热和水热老化处理提升Pd-SSZ-13吸附储存NO_(x)性能
1
作者
刘若雯
樊星
苗静文
机构
北京工业大学
出处
《中国环境科学》
北大核心
2025年第8期4195-4206,共12页
基金
国家自然科学基金资助项目(21707004)
北京市自然科学基金资助项目(8152011)。
文摘
采用离子交换法制备了Pd负载量为1.64wt.%的Pd–SSZ–13被动式NO_(x)吸附剂,并在温度为700℃,气氛为10%O_(2)、2%H_(2)O(水热处理时)、N_(2)平衡的温和条件下对Pd–SSZ–13分别进行了10h的热和水热老化处理,考察了热和水热老化处理对Pd–SSZ–13吸脱附NO_(x)性能的影响.采用N_(2)吸脱附、XRF、ICP–OES、XRD、SSNMR、XPS、TEM、NH3–TPD和in situ Drifts等手段对吸附剂理化特性和NO吸附过程进行了表征.结果表明,进气中含2%H_(2)O时SSZ–13载体不具备吸附储存NO_(x)的能力,而Pd–SSZ–13能够在吸附阶段以及程序升温至100~230℃时吸附储存NO_(x),NO_(x)吸附容量为81.3μmol/g;NO_(x)脱附温度(230~493℃)处于SCR催化剂高效工作的温度区间内,脱附较为完全.热和水热老化处理Pd–SSZ–13后,其含水条件下的NO_(x)吸附容量进一步提高至113.4和126.2μmol/g,热老化处理后的样品具有更好的循环使用稳定性.热和水热老化处理虽然造成了一定程度的分子筛骨架脱Al,但没有改变SSZ–13的微孔特性,也未造成分子筛骨架结构坍塌或破坏,且促使分子筛表面Pd物种向孔道内部迁移,提高了Pd的分散度,增加了Pd^(2+)离子(Z-[Pd^(2+)(OH)]^(+)和Z_(2)-Pd^(2+))位点的数量,进而提高了Pd–SSZ–13吸附储存NO_(x)的能力.与水热老化处理的样品相比,热老化处理的样品分子筛骨架脱Al较轻微,比表面积和微孔孔容更高,Pd分散更好,可能是其具有更好的循环使用稳定性的原因.含水条件下NO主要吸附储存在Pd^(2+)离子位点上,形成Pd+–NO、Pd^(2+)–NO和水合Pd^(2+)–NO物种,温度升高后H_(2)O对Pd^(2+)离子位点的竞争吸附减弱.Pd–SSZ–13含有的大量Br?nsted酸位点可能在热和水热老化处理促使Pd迁移和Pd^(2+)离子的形成中发挥了重要作用.
关键词
NO_(x)
PNA
Pd–SSZ–
13
热老化
水热老化
Keywords
NO_(x)
PNA
pd-ssz-13
thermal aging
hydrothermal aging
分类号
X511 [环境科学与工程—环境工程]
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职称材料
题名
Pd-SSZ-13分子筛催化剂的制备及其催化燃烧丙酮性能的研究
2
作者
李鹏辉
赵梦茹
高杰
冯俊
王余杰
机构
滁州学院材料与化学工程学院
出处
《安徽化工》
CAS
2023年第1期98-101,106,共5页
基金
安徽省2020年度大学生创新创业训练计划项目(S202010377109)
安徽省教育厅高校自然科学研究重点项目(KJ2020A0707)。
文摘
利用铜氨络合物(Cu-TEPA)作为结构导向剂,采用水热合成法制备出Cu-SSZ-13分子筛,再采用等体积浸渍法在Cu-SSZ-13分子筛上负载不同含量的Pd。运用BET、SEM、XRD以及H2-TPR对其进行表征,并考查了其催化燃烧丙酮的性能。结果表明,负载了0.5wt%Pd(NO3)2溶液的Cu-SSZ-13分子筛催化剂催化燃烧丙酮的活性最好,其中T10%为351℃,T50%为390℃,T90%为460℃。
关键词
pd-ssz-13
分子筛
水热合成法
等体积浸渍
丙酮
Keywords
pd-ssz-13
molecular sieve
hydrothermal synthesis method
equivalent-volume impregnation
acetone
分类号
X701.7 [环境科学与工程—环境工程]
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职称材料
题名
贵金属中毒对Cu-SSZ-13分子筛NH_(3)-SCR性能的影响
3
作者
薛森
丁文庆
韩学旺
曹贺贺
张燕
余运波
单玉龙
单文坡
机构
潍柴动力股份有限公司
中国科学院生态环境科学研究中心环境模拟与污染控制国家重点联合实验室
中国科学院赣江创新研究院
南昌大学化学化工学院
中国科学院城市环境研究所中国科学院区域大气环境研究卓越创新中心
出处
《能源环境保护》
2023年第6期36-42,共7页
基金
国家自然科学基金资助项目(51978640)。
文摘
柴油车排放的氮氧化物(NO_(x))对我国大气污染具有重要贡献。NH_(3)选择性催化还原NO_(x)(NH_(3)-SCR)是目前柴油车广泛采用的NO_(x)净化技术,而Cu-SSZ-13催化剂由于兼具优异的NH_(3)-SCR活性和水热稳定性而被用于国六柴油车NO_(x)排放控制。在柴油车后处理系统中,氧化催化剂的贵金属迁移会造成Cu-SSZ-13催化剂中毒,进而影响其活性和选择性等性能。本研究系统考察了不同贵金属种类和富集浓度对Cu-SSZ-13催化剂性能的影响,以及水热老化对贵金属中毒的再生作用。当贵金属中毒达到一定程度时,Cu-SSZ-13的催化性能(尤其是高温活性)会受到较大影响;水热老化会一定程度恢复贵金属中毒催化剂的NO_(x)净化性能,但可以促进副产物N2O的生成;贵金属Pt和Pd对Cu-SSZ-13活性影响程度和中毒机制相似。XRD(X射线衍射)、N2物理吸附表征结果表明,贵金属对Cu-SSZ-13的结构影响不大,但会轻微降低催化剂的比表面积和孔容;通过NH_(3)氧化和NO氧化实验可知,贵金属会促进副反应的发生,额外消耗NH_(3)-SCR体系中的还原剂NH_(3),从而降低Cu-SSZ-13的NO_(x)净化性能。本研究有助于理解贵金属对Cu-SSZ-13催化剂的中毒作用及其机制。
关键词
铂
钯
Cu-SSZ-
13
NH3-SCR
贵金属中毒
水热老化
Keywords
Pt
Pd
Cu-SSZ-
13
NH 3-SCR
Noble metal poisoning
Hydrothermal aging
分类号
X701 [环境科学与工程—环境工程]
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职称材料
题名
作者
出处
发文年
被引量
操作
1
热和水热老化处理提升Pd-SSZ-13吸附储存NO_(x)性能
刘若雯
樊星
苗静文
《中国环境科学》
北大核心
2025
0
在线阅读
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职称材料
2
Pd-SSZ-13分子筛催化剂的制备及其催化燃烧丙酮性能的研究
李鹏辉
赵梦茹
高杰
冯俊
王余杰
《安徽化工》
CAS
2023
0
在线阅读
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职称材料
3
贵金属中毒对Cu-SSZ-13分子筛NH_(3)-SCR性能的影响
薛森
丁文庆
韩学旺
曹贺贺
张燕
余运波
单玉龙
单文坡
《能源环境保护》
2023
0
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职称材料
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