Pd-CeO_2/Al_2O_3结构对其催化加氢脱硫反应性能的影响 被引量：3

1

作者 鲁勋 罗来涛 程新孙 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2008年第4期443-448,共6页

分步浸渍法制备了不同Pd含量的Pd-CeO2/Al2O3催化剂,以噻吩加氢脱硫为探针反应,考察了Pd-CeO2/Al2O3催化剂的加氢脱硫性能,并应用XRD、H2-TPR、NH3-TPD、H2吸附和CO吸附等手段对催化剂结构进行了表征。结果表明,Pd在制备过程中优先沉积... 分步浸渍法制备了不同Pd含量的Pd-CeO2/Al2O3催化剂,以噻吩加氢脱硫为探针反应,考察了Pd-CeO2/Al2O3催化剂的加氢脱硫性能,并应用XRD、H2-TPR、NH3-TPD、H2吸附和CO吸附等手段对催化剂结构进行了表征。结果表明,Pd在制备过程中优先沉积在CeO2表面,Pd-Ce结合作用导致了界面效应和新的酸性位产生,Pd-Ce之间的界面效应是Pd-CeO2/Al2O3催化剂加氢脱硫活性提高的原因。2%Pd的Pd-CeO2/Al2O3催化剂拥有最高的单位质量Pd上的界面酸量,改性效果最为明显。Pd颗粒的优势面是Pd(111)面,这导致了强的Pd-Ce结合作用和界面效应,而1%和4%Pd的Pd-CeO2/Al2O3催化剂由于Pd-Ce结合的空间结构使界面效应削弱,活性提高不明显。 展开更多

关键词 加氢脱硫 pd-ceo2/Al2O3 噻吩 催化及结构 界面效应

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还原温度对Pd-CeO_2/Al_2O_3催化剂加氢脱硫性能的影响 被引量：1

2

作者 鲁勋 罗来涛 程新孙 《环境化学》 CAS CSCD 北大核心 2008年第2期149-153,共5页

采用浸渍法制备CeO2改性的Pd/Al2O3加氢脱硫催化剂,考察了还原温度和还原-氧化预处理对Pd/Al2O3和Pd-CeO2/Al2O3催化剂加氢脱硫性能的影响.结果表明,Pd/Al2O3的活性受还原温度的影响很小.Pd-CeO2/Al2O3还原温度的升高使CeO2发生迁移,导... 采用浸渍法制备CeO2改性的Pd/Al2O3加氢脱硫催化剂,考察了还原温度和还原-氧化预处理对Pd/Al2O3和Pd-CeO2/Al2O3催化剂加氢脱硫性能的影响.结果表明,Pd/Al2O3的活性受还原温度的影响很小.Pd-CeO2/Al2O3还原温度的升高使CeO2发生迁移,导致催化剂表面Pd原子数减少,同时削弱了Pd-Ce界面效应,从而使催化剂的活性降低.还原-氧化预处理使Pd-CeO2/Al2O3的活性有较大提高,预处理能促使Pd的再分散,增加了对H2的吸附活化能力,在Pd-Ce的界面效应共同作用下使催化剂拥有较高的活性. 展开更多

关键词 还原温度 pd-ceo2/Al2O3催化剂 加氢脱硫.

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GRR制备Pd-CeO_2/Au/CNTs甲酸盐电氧化催化剂:高金属利用率及抗中毒性能

3

作者 王建设 马云 +3 位作者 程相林 赵建宏 宋成盈 王留成 《新能源进展》 2018年第4期261-266,共6页

为提高贵金属Pd的利用率,通过Cu欠电位沉积及Cu-Pd置换反应制备了具有单原子层Pd的Pd-Au/CNTs催化剂,并进一步引入CeO_2制得Pd-CeO_2/Au/CNTs催化剂。与Pd-Au/CNTs相比,Pd-CeO_2/Au/CNTs在保证高活性的同时,抗中毒性能显著提升,在Au表... 为提高贵金属Pd的利用率,通过Cu欠电位沉积及Cu-Pd置换反应制备了具有单原子层Pd的Pd-Au/CNTs催化剂,并进一步引入CeO_2制得Pd-CeO_2/Au/CNTs催化剂。与Pd-Au/CNTs相比,Pd-CeO_2/Au/CNTs在保证高活性的同时,抗中毒性能显著提升,在Au表面构建单层Pd并与CeO_2形成界面同时提高了Pd的利用率及抗毒性。 展开更多

关键词 PD催化剂 利用率 抗中毒性 CEO2

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Pd-CeO_2/海泡石催化剂对CO催化性能的研究

4

作者 其其格 包俊江 李桂兰 《内蒙古环境保护》 2006年第2期13-16,共4页

以酸改性后的天然海泡石作为催化剂载体,采用浸渍法制备了用于CO的催化反应的Pd-CeO2/海泡石催化剂。设计正交实验对海泡石酸改性条件进行了研究,对Pd-CeC2/海泡石催化剂的活性进行了评价。实验结果表明,由于Pd和CeO2之间的协同作用,使P... 以酸改性后的天然海泡石作为催化剂载体,采用浸渍法制备了用于CO的催化反应的Pd-CeO2/海泡石催化剂。设计正交实验对海泡石酸改性条件进行了研究,对Pd-CeC2/海泡石催化剂的活性进行了评价。实验结果表明,由于Pd和CeO2之间的协同作用,使Pd-CeO2/Sep iolite催化剂对于CO的催化反应具有较好的催化活性。 展开更多

关键词 海泡石 Pd—CeO2/海泡石 CO 催化活性

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Hg在Pd掺杂的CeO_2表面吸附和脱除 被引量：3

5

作者 孟帅琦 周劲松 +2 位作者 王小龙 高翔 骆仲泱 《应用化学》 CAS CSCD 北大核心 2016年第8期960-967,共8页

基于密度泛函理论对Hg在纯CeO_2表面的吸附机理进行了理论计算,采用p(3×3)的二维超晶胞模型计算了CeO_23个不同表面上不同位点对汞的吸附能,计算结果表明,Hg在纯CeO_2表面吸附能力较弱,为物理吸附,Hg原子与CeO_2未形成有效化学键... 基于密度泛函理论对Hg在纯CeO_2表面的吸附机理进行了理论计算,采用p(3×3)的二维超晶胞模型计算了CeO_23个不同表面上不同位点对汞的吸附能,计算结果表明,Hg在纯CeO_2表面吸附能力较弱,为物理吸附,Hg原子与CeO_2未形成有效化学键。为了进一步研究Hg在CeO_2表面的吸附机理,计算了Hg在Pd掺杂的CeO_2(Pd-CeO_2)表面的吸附机理,结果表明,Hg在Pd-CeO_2表面吸附能较强,为化学吸附,Hg原子与Pd-CeO_2之间形成有效的化学键,说明Pd的掺杂有利于提高CeO_2对汞的吸附能力。为了量化纯CeO_2和Pd-CeO_2的汞脱除效率,对Hg在纯CeO_2和Pd-CeO_2表面的脱除进行了实验研究。实验结果表明,纯CeO_2对汞的脱除效率较低,贵金属Pd的掺杂能够有效提高CeO_2的汞脱除效率,与理论计算的结果相符。 展开更多

关键词 密度泛函理论 汞 CEO2 pd-ceo2 吸附机理

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Pd掺杂CeO2团簇活化甲烷C-H的密度泛函理论研究 被引量：1

6

作者 李倩倩 陈蓉芳 +1 位作者 夏文生 万惠霖 《厦门大学学报（自然科学版）》 CAS CSCD 北大核心 2020年第4期465-474,共10页

采用密度泛函理论(DFT)计算了甲烷在Pd掺杂的CeO2团簇(PdCeO4^2-和PdCe2O6^2-)上的活化情况.计算结果表明:Pd掺杂使CeO2团簇活化甲烷的能力增强;单重态Pd掺杂CeO2团簇活化C—H的能力总体上强于三重态团簇,而且团簇的构型和自旋多重度对... 采用密度泛函理论(DFT)计算了甲烷在Pd掺杂的CeO2团簇(PdCeO4^2-和PdCe2O6^2-)上的活化情况.计算结果表明:Pd掺杂使CeO2团簇活化甲烷的能力增强;单重态Pd掺杂CeO2团簇活化C—H的能力总体上强于三重态团簇,而且团簇的构型和自旋多重度对反应能垒的影响较大;单重态团簇活化甲烷时反应过渡态为Ce(Pd)、O、H、C四中心结构,遵循四中心加成机理,最优活性位是在六元环团簇PdCe2O6^2--A(S)的Pd—O(B2)位点,活化能垒仅为39.2 kJ/mol;而三重态团簇活化甲烷时遵循氢摘除机理,过渡态由C、O、H三原子构成.此外,电荷分布和前线轨道分析结果表明,Pd掺杂CeO2团簇活化甲烷时电子由团簇流向甲烷. 展开更多

关键词 pd-ceo2 甲烷 密度泛函理论 活化机理

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氧化铈对Pd／Al_2O_3表面上CO氧化性能的影响 被引量：17

7

作者 周仁贤 徐晓玲 郑小明 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 1996年第3期443-446,共4页

采用ＴＰＤ－ＭＳ及ＴＰＳＲ－ＭＳ技术研究了添加ＣｅＯ_２对Ｐｄ／Ａｌ_２Ｏ_３催化剂上ＣＯ脱附、表面反应及表面氧脱附等性能的影响，考察了不同含氧量的气氛下ＣＯ的氧化活性．结果表明，Ｐｄ－Ｃｅ间的相互作用有利于各自原子上... 采用ＴＰＤ－ＭＳ及ＴＰＳＲ－ＭＳ技术研究了添加ＣｅＯ_２对Ｐｄ／Ａｌ_２Ｏ_３催化剂上ＣＯ脱附、表面反应及表面氧脱附等性能的影响，考察了不同含氧量的气氛下ＣＯ的氧化活性．结果表明，Ｐｄ－Ｃｅ间的相互作用有利于各自原子上表面氧的吸脱附及ＣＯ的表面反应，并发现ＣＯ_２脱附量大小及峰温次序与对ＣＯ的催化氧化活性有一致的对应关系． 展开更多

关键词 催化剂 一氧化碳 氧化铈 钯 氧化铝

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Pd/CeO2催化水中溴酸盐的加氢还原研究 被引量：8

8

作者 周娟 陈欢 +3 位作者 李晓璐 万海勤 万玉秋 许昭怡 《中国环境科学》 EI CAS CSCD 北大核心 2011年第8期1274-1279,共6页

采用溶胶-凝胶法制备了CeO2载体,以浸渍法和沉积沉淀法制备了负载型催化剂Pd/CeO2.使用透射电镜(TEM)和Zeta电位仪对催化剂进行了表征.结果表明两种材料的等电点都在5.0左右;Pd颗粒在载体表面具有良好的分散性,且Pd负载量越高,Pd颗粒的... 采用溶胶-凝胶法制备了CeO2载体,以浸渍法和沉积沉淀法制备了负载型催化剂Pd/CeO2.使用透射电镜(TEM)和Zeta电位仪对催化剂进行了表征.结果表明两种材料的等电点都在5.0左右;Pd颗粒在载体表面具有良好的分散性,且Pd负载量越高,Pd颗粒的粒径越大.采用Pd/CeO2催化剂催化溴酸盐加氢还原,发现在溴酸盐初始浓度为0.39mmol/L时,采用沉积沉淀法和浸渍法合成的Pd/CeO2催化剂反应50min后对溴酸盐的去除率分别为100%和71%,表明使用沉积沉淀法合成的催化剂具有较高的催化活性.改变催化剂用量,溴酸盐的催化还原速率不受传质阻力的影响,反应过程符合Langmuir–Hinshelwood模型,即催化还原反应由溴酸盐在催化剂表面的吸附控制.增加Pd的负载量,溴酸盐的还原速率增大.溶液pH值较低时,有利于对溴酸盐的催化还原. 展开更多

关键词 Pd/CeO2 沉积沉淀法 催化加氢 溴酸盐还原

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Ce掺杂对Pd/γ-Al2O3催化燃烧甲苯性能的影响 被引量：10

9

作者 任思达 梁文俊 +3 位作者 王昭艺 杜晓燕 李坚 何洪 《中国环境科学》 EI CAS CSCD 北大核心 2019年第7期2774-2780,共7页

过等体积浸渍法制备了单金属Pd/γ-Al2O3催化剂和双金属Pd-Ce/γ-Al2O3催化剂,考察掺杂CeO2对Pd/γ-Al2O3催化剂催化氧化甲苯性能的影响.并通过N2吸脱附、SEM、H2-TPR表征催化剂比表面积、表面形貌及氧化还原性能.结果发现,CeO2的掺杂... 过等体积浸渍法制备了单金属Pd/γ-Al2O3催化剂和双金属Pd-Ce/γ-Al2O3催化剂,考察掺杂CeO2对Pd/γ-Al2O3催化剂催化氧化甲苯性能的影响.并通过N2吸脱附、SEM、H2-TPR表征催化剂比表面积、表面形貌及氧化还原性能.结果发现,CeO2的掺杂一定程度上降低了Pd/γ-Al2O3催化剂的比表面积,但增加了10nm孔径的孔密度,且催化剂仍保持介孔结构,当添加4%CeO2时(质量分数,下同),催化剂比表面积降至165m2/g,孔道存在一定程度的堵塞,阻碍污染物和反应产物的扩散,降低催化剂催化性能.H2-TPR结果表明,Pd和Ce之间存在较强的协同作用,与PdO相邻的CeO2更容易打开Ce-O键,相较于单金属0.2%Pd/γ-Al2O3,掺杂了0.3%CeO2的催化剂具有更强的还原峰,表明CeO2的引入为催化剂提供了更多的表面氧空位,增强了催化剂的催化氧化能力,其T10和T90与单贵金属催化剂相比分别降低10和40℃. 展开更多

关键词 甲苯 催化氧化 CEO2 PD 协同作用

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Pd基双金属催化剂对2,4-D的液相催化加氢脱氯 被引量：7

10

作者 周鑫 罗豪鹏 +2 位作者 王唯 陈泉源 周娟 《中国环境科学》 EI CAS CSCD 北大核心 2019年第10期4337-4342,共6页

以CeO2为载体,采用浸渍法分别合成了负载型Pd基催化剂(Pd/CeO2,Pd-Fe/CeO2,Pd-Co/CeO2和Pd-Cu/CeO2),并用于水中2,4-二氯苯氧乙酸的催化加氢脱氯.使用等离子体发射光谱仪、扫描电子显微镜和X-射线光电子能谱仪和CO化学吸附对材料进行表... 以CeO2为载体,采用浸渍法分别合成了负载型Pd基催化剂(Pd/CeO2,Pd-Fe/CeO2,Pd-Co/CeO2和Pd-Cu/CeO2),并用于水中2,4-二氯苯氧乙酸的催化加氢脱氯.使用等离子体发射光谱仪、扫描电子显微镜和X-射线光电子能谱仪和CO化学吸附对材料进行表征.结果表明,CeO2作为载体可有效分散金属颗粒,双金属间的协同作用改善了其催化性能.其中Pd-Fe双金属催化剂具有相对优异的催化效果,随着Fe负载量的增加,Pd-Fe/CeO2的催化活性先升后降.2,4-二氯苯氧乙酸的催化脱氯以同步脱氯和逐步脱氯2种方式同时进行. 展开更多

关键词 2 4-二氯苯氧乙酸 催化加氢还原 双金属 Pd-Fe/CeO2

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铈和镧改性γ-Al_2O_3担载Pd催化剂的结构效应 被引量：5

11

作者 杨成 董庆年 +4 位作者 张静 任杰 孙予罕 谢亚宁 胡天斗 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2002年第2期170-174,共5页

分别以镧-铈、铈-镧顺序浸渍和镧铈共浸渍的方式在γ-Al2O3载体上引入助剂La2O3和CeO2,然后担载Pd制备了一系列催化剂.以甲醇分解为探针反应,采用XRD、EXAFS和XPS对催化剂的体相和表面结构进行表征,用BET法测定比表面积,并进行了吸附态C... 分别以镧-铈、铈-镧顺序浸渍和镧铈共浸渍的方式在γ-Al2O3载体上引入助剂La2O3和CeO2,然后担载Pd制备了一系列催化剂.以甲醇分解为探针反应,采用XRD、EXAFS和XPS对催化剂的体相和表面结构进行表征,用BET法测定比表面积,并进行了吸附态CO的FTIR研究.结果表明,La2O3容易进入CeO2的晶格中,促进了CeO2在γ-Al2O3上的分散.但不同的La2O3、CeO2加入方式对活性组分Pd在改性载体上的分散度、优势暴露面及其与CeO2之间的相互作用产生不同的影响.关联甲醇分解性能测试结果说明,Pd在载体上的高度分散以及Pd和CeO2之间通过界面产生的强相互作用是催化剂具有高活性的关键. 展开更多

关键词 氧化铈 氧化镧 结构效应 甲醇 分解 Γ-AL2O3 氧化铝 改性 负载型钯催化剂 催化活性 助剂

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花状3D纳米Pd/CeO_2催化剂的制备及其性能研究 被引量：2

12

作者 展宗城 宋丽云 何洪 《合成化学》 CAS CSCD 北大核心 2013年第4期393-399,共7页

以PdCl2为前驱体,十六烷基三甲基溴化铵为保护剂,用超声波膜扩散法制备了Pd纳米粒子溶胶(E,Pd负载量1.0 wt%)。采用水热法制备了3D纳米花状Pd/CeO2催化剂(F),其结构,形貌和物理化学性能经XRD,SEM和N2吸附-脱附表征。考察了晶化时间对F... 以PdCl2为前驱体,十六烷基三甲基溴化铵为保护剂,用超声波膜扩散法制备了Pd纳米粒子溶胶(E,Pd负载量1.0 wt%)。采用水热法制备了3D纳米花状Pd/CeO2催化剂(F),其结构,形貌和物理化学性能经XRD,SEM和N2吸附-脱附表征。考察了晶化时间对F形貌和晶型的影响。结果表明,晶化时间72 h制备的F72具有较高的比表面积(108 m2·g-1)和较大的孔体积(0.11 cm3·g-1);晶化时间48 h制备的F48呈现花状形貌,由大量厚度(20 nm～30 nm)均匀的纳米单元自组装而成。 展开更多

关键词 超声波膜扩散法 PD纳米粒子 花状Pd CeO2催化剂 制备

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PdO/Sn_xCe_yO_2催化剂的CO氧化性能研究 被引量：2

13

作者 郭丽红 李静 +1 位作者 田野 李新刚 《陕西师范大学学报（自然科学版）》 CAS CSCD 北大核心 2019年第1期68-74,共7页

采用共沉淀-浸渍法制备PdO/Sn_xCe_yO_2催化剂,通过XRD、N_2吸附-脱附、CO-TPD和CO-DRIFT对催化剂的物相结构和表面性质进行表征和分析,并考察了催化剂的CO催化氧化活性。研究表明,催化剂的低温CO氧化活性与比表面积无关,而与表面晶格... 采用共沉淀-浸渍法制备PdO/Sn_xCe_yO_2催化剂,通过XRD、N_2吸附-脱附、CO-TPD和CO-DRIFT对催化剂的物相结构和表面性质进行表征和分析,并考察了催化剂的CO催化氧化活性。研究表明,催化剂的低温CO氧化活性与比表面积无关,而与表面晶格氧的活泼程度有直接关系。与富Sn催化剂Pd/Sn_(0.7)Ce_(0.3)O_2相比,富Ce催化剂Pd/Sn_(0.3)Ce_(0.7)O_2上的表面晶格氧更活泼,对低温CO的氧化起到了关键作用。CO-DRIFT结果显示,CO可以在室温下还原PdO,生成Pd^0和Pd^+。CO的吸附以Pd^0位上的线式吸附为主。相较于惰性预处理方法,氧化预处理有利于促进吸附CO的氧化,减少表面碳酸盐的生成。 展开更多

关键词 SNO2 CEO2 Pd CO催化氧化

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CeO_2-Y_2O_3涂层和负载型Pd催化剂催化燃烧VOCs(英文) 被引量：11

14

作者 金凌云 鲁继青 +2 位作者 罗孟飞 谢冠群 何迈 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2007年第11期1691-1695,共5页

制备了一种粘附在堇青石蜂窝陶瓷载体上的CeO_2-Y_2O_3(CeY)复合氧化物新涂层.以二氧化铈和柠檬酸钇为前驱体,制备过程中无有害物质产生,对环境友好.CeY涂层和Pd/CeY催化剂通过SEM、EDX、XRF和Raman光谱等表征.结果表明,此涂层的粘结强... 制备了一种粘附在堇青石蜂窝陶瓷载体上的CeO_2-Y_2O_3(CeY)复合氧化物新涂层.以二氧化铈和柠檬酸钇为前驱体,制备过程中无有害物质产生,对环境友好.CeY涂层和Pd/CeY催化剂通过SEM、EDX、XRF和Raman光谱等表征.结果表明,此涂层的粘结强度高,对活性组分的吸附性能好,适合用来负载钯催化剂.Y_2O_3大部分进入了峰窝陶瓷的孔道内,CeO_2和Pd物种则富集在载体的表面.以CO、甲苯和乙酸乙酯的催化燃烧来评价Pd/CeY催化剂的性能,此催化剂具有较好的催化活性和热稳定性.500℃焙烧的催化剂,CO、甲苯和乙酸乙酯的T_(99)(转化率99%以上所需的最低反应温度)分别为150、220和310℃;1050℃焙烧的催化剂,它们的T_(99)分别为180、250和330℃.高温焙烧的催化剂,活性物种PdO的晶粒增大,这可能导致催化剂的活性下降. 展开更多

关键词 CeO2-Y2O3涂层 PD催化剂 堇青石蜂窝陶瓷载体 催化燃烧

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CeO_2及其含量对Au-Pd/ZnO催化剂甲醇部分氧化制氢性能的影响 被引量：2

15

作者 王建鑫 罗来涛 陈丽 《天然气化工—C1化学与化工》 CAS CSCD 北大核心 2009年第1期30-34,45,共6页

采用聚合物保护乙醇还原法制备了不同Zn/Ce摩尔比的Au-Pd/ZnO-CeO2催化剂,考察了CeO2掺入量对Au-Pd/ZnO-CeO2催化剂甲醇部分氧化制氢反应性能的影响,并运用XRD、TPR、CH3OH(CO2)-TPD、比表面积测定等技术对催化剂进行了表征。结果表明,C... 采用聚合物保护乙醇还原法制备了不同Zn/Ce摩尔比的Au-Pd/ZnO-CeO2催化剂,考察了CeO2掺入量对Au-Pd/ZnO-CeO2催化剂甲醇部分氧化制氢反应性能的影响,并运用XRD、TPR、CH3OH(CO2)-TPD、比表面积测定等技术对催化剂进行了表征。结果表明,CeO2的掺入提高了Au-Pd/ZnO催化剂的活性、氢选择性和稳定性,当n(Zn)/n(Ce)=7/3时催化剂活性最佳,598K甲醇的转化率和氢气选择性分别达到99%和64%,反应20h后催化剂的活性仍保持在95%以上。这归因于在该摩尔比时载体的比表面积最大、活性组分与载体的相互作用最强、催化剂的碱中心和对反应物甲醇的吸附量最大,这些均有利于甲醇部分氧化制氢反应性能的提高。 展开更多

关键词 Au-Pd催化剂 CeO2改性 甲醇部分氧化 制氢

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CeO_2和Pd在Ni/γ-Al_2O_3催化剂中的助剂作用 被引量：14

16

作者 杨咏来 徐恒泳 李文钊 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2002年第4期321-325,共5页

采用脉冲微反技术研究了添加n型半导体氧化物CeO2及贵金属Pd对Ni/γ-Al2O3催化剂上CH4积炭/CO2消炭反应性能的影响,并运用BET、TPR、CO2-TPSR及氢吸附等技术对催化剂进行了表征.结果表明,n型半导体氧化物CeO2的添加可以降低Ni/γ-Al2O3... 采用脉冲微反技术研究了添加n型半导体氧化物CeO2及贵金属Pd对Ni/γ-Al2O3催化剂上CH4积炭/CO2消炭反应性能的影响,并运用BET、TPR、CO2-TPSR及氢吸附等技术对催化剂进行了表征.结果表明,n型半导体氧化物CeO2的添加可以降低Ni/γ-Al2O3催化剂上CH4裂解积炭活性,提高CO2消炭活性,添加少量贵金属Pd可以进一步改变载体Al2O3、助剂CeO2和活性组分Ni之间的相互作用,从而改善Ni/γ-Al2O3催化剂的抗积炭性能.通过Ni-Ce-Pd/γ-Al2O3催化剂上CH4积炭/CO2消炭模型对上述作用机制作出了新的解释. 展开更多

关键词 CEO2 贵金属Pd Ni/-γ-Al2O3催化剂 助剂 CH4 积炭 CO2 消炭 甲烷 二氧化碳 镍催化剂 二氧化铈 钯 催化重整

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Ce改性ZSM-5分子筛载Pd催化剂的CeO_2-Pd协同作用研究 被引量：3

17

作者 戴红 常仕英 +1 位作者 蔺广森 黄鉴 《贵金属》 CAS CSCD 北大核心 2013年第3期7-12,共6页

采用XRF、XRD、SEM和CH4-TPR表征手段,研究了Ce改性ZSM-5分子筛载Pd催化剂在CO、CH4氧化过程中的CeO2-Pd协同作用。结果表明,经Ce改性后ZSM-5分子筛的载Pd量提高;Pd/Ce-ZSM-5催化剂对CH4的起始吸附温度降低;Pd/Ce-ZSM-5催化剂中Ce主要以... 采用XRF、XRD、SEM和CH4-TPR表征手段,研究了Ce改性ZSM-5分子筛载Pd催化剂在CO、CH4氧化过程中的CeO2-Pd协同作用。结果表明,经Ce改性后ZSM-5分子筛的载Pd量提高;Pd/Ce-ZSM-5催化剂对CH4的起始吸附温度降低;Pd/Ce-ZSM-5催化剂中Ce主要以CeO2形态存在。Pd是CO的催化氧化活性物种,CeO2-Pd协同作用可促进CO的氧化。Pd和PdO均是CH4的催化氧化活性物种,CeO2的供氧-储氧特性有助于Pd→PdO的转化,CeO2与Pd的相互作用使Pd/Ce-ZSM-5催化剂具有高的CO和CH4催化氧化活性。 展开更多

关键词 Ce改性 催化剂 CeO2-Pd协同作用 一氧化碳和甲烷 催化氧化

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介孔CeO_2载体织构性质对Au-Pd催化剂性能的影响 被引量：2

18

作者 李苑 罗来涛 李长全 《稀土》 EI CAS CSCD 北大核心 2010年第5期37-42,共6页

以硝酸铈铵为前驱体,分别采用表面活性剂嵌段共聚物F127、十六烷基三甲基溴化铵(CTAB)和十六胺(HDA)合成介孔CeO2(m-CeO2)载体,研究了m-CeO2织构性质对Au-Pd双金属催化剂甲醇部分氧化制氢性能的影响,并运用HRTEM、XRD、TPR、H2-TPD、CO2... 以硝酸铈铵为前驱体,分别采用表面活性剂嵌段共聚物F127、十六烷基三甲基溴化铵(CTAB)和十六胺(HDA)合成介孔CeO2(m-CeO2)载体,研究了m-CeO2织构性质对Au-Pd双金属催化剂甲醇部分氧化制氢性能的影响,并运用HRTEM、XRD、TPR、H2-TPD、CO2-TPD和低温N2吸附等手段对Au-Pd双金属催化剂进行了表征。结果表明,HDA为表面活性剂合成的m-CeO2(H4)具有较大的比表面、孔容和孔径。H4负载的Au-Pd催化剂显示出较高的催化活性和氢气选择性。表征结果表明,Au-Pd/H4催化剂中贵金属的分散度较高、形成的Au、Pd活性中心较多,金属与载体的相互作用较强,表面的碱中心较多,产物H2较易脱附。 展开更多

关键词 甲醇部分氧化 Au-Pd催化剂 介孔CeO2 制氢

原文传递

CeO_2^-MO_x(M=La^(3+),Ca^(2+))改性Pd/γ-Al_2O_3催化甲烷燃烧性能(英文) 被引量：11

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作者 肖利华 孙鲲鹏 徐贤伦 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2008年第11期2108-2113,共6页

采用沉积-沉淀法制备了固溶体CeO2-MOx(M=La3+,Ca2+)改性的Pd/γ-Al2O3催化剂,利用XRD、Raman和XPS对催化剂进行了表征.结果表明,金属(M)离子进入CeO2的晶格,形成CeO2-MOx固溶体,Raman谱上463cm-1处对应于Ce—O键的F2g对称伸缩振动强度... 采用沉积-沉淀法制备了固溶体CeO2-MOx(M=La3+,Ca2+)改性的Pd/γ-Al2O3催化剂,利用XRD、Raman和XPS对催化剂进行了表征.结果表明,金属(M)离子进入CeO2的晶格,形成CeO2-MOx固溶体,Raman谱上463cm-1处对应于Ce—O键的F2g对称伸缩振动强度降低.其中,样品Pd/γ-Al2O3-CeO2-CaO在615cm-1处出现一小峰,样品Pd/γ-Al2O3-CeO2-La2O3在320cm-1处出现的肩峰,都表明固溶体CeO2-MOx的形成使O2-亚晶格结构对称性降低.XPS分析表明,固溶体改性的Pd/γ-Al2O3催化剂中Pd的3d5/2结合能比正常价态的PdO的结合能高出0.5-0.6eV,形成了一种高度离子化的,与载体具有强相互作用的Pd物种.催化甲烷燃烧实验证明,固溶体CeO2-MOx(M=La3+,Ca2+)改性的Pd/γ-Al2O3催化剂的低温活性和稳定性均高于未经改性的Pd/γ-Al2O3催化剂和仅用CeO2改性的Pd/γ-Al2O3催化剂,在空速为50000h-1时,可使1%CH4-99%空气(体积分数)混合气中甲烷的10%转化温度降至254℃,转化率100%时的转化温度降至340℃. 展开更多

关键词 CeO2-MOx固溶体 Pd/γ-Al2O3催化剂 甲烷催化燃烧 XRD RAMAN XPS

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纳米CeO_2载体对Au-Pd催化剂性能的影响 被引量：1

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作者 李苑 罗来涛 李长全 《精细化工》 EI CAS CSCD 北大核心 2009年第10期974-977,995,共5页

采用十六胺和不同铈前驱体(硝酸铈铵或硝酸亚铈)分别合成了纳米CeO2(H4和H3),考察了纳米CeO2载体的织构性质对Au-Pd催化剂甲醇部分氧化制氢(POM)性能的影响,用HRTEM、N2吸附、XRD和TPR等对样品进行了表征。结果表明,铈前驱体对载体的性... 采用十六胺和不同铈前驱体(硝酸铈铵或硝酸亚铈)分别合成了纳米CeO2(H4和H3),考察了纳米CeO2载体的织构性质对Au-Pd催化剂甲醇部分氧化制氢(POM)性能的影响,用HRTEM、N2吸附、XRD和TPR等对样品进行了表征。结果表明,铈前驱体对载体的性能有较大的影响,以硝酸铈铵为前驱体所制H4载体具有较小的粒径(约5 nm)和平均孔径(5.3 nm)、较大的比表面积(243 m2/g),而硝酸亚铈所制H3载体具有较大的平均孔径(7.9 nm)。POM结果表明,纳米CeO2负载的Au-Pd催化剂具有较好的催化性能,300℃时,Au-Pd/H3的活性和H2选择性分别达100%和59.7%。低温时催化剂的活性和H2选择性为:Au-Pd/H3>Au-Pd/H4,而高温时顺序相反,这是由于低温时催化剂的孔径对反应物和产物的扩散影响较大,高温时催化剂的比表面积和活性组分分散度起主要作用。 展开更多

关键词 制氢 甲醇部分氧化 Au-Pd催化剂 纳米CEO2

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