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水蒸汽对Ni/CeO_2-ZrO_2-Al_2O_3催化剂上CO_2+CH_4重整反应的影响 被引量:11
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作者 李春林 伏义路 +4 位作者 孟明 卞国柱 谢亚宁 胡天斗 张静 《Chinese Journal of Chemical Physics》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2004年第1期95-99,共5页
用水热合成法制备了Ni/CeO2 ZrO2 Al2 O3 催化剂 .进行了添加和不添加水蒸汽的CH4 +CO2 催化重整反应 ,测试了活性和稳定性 ,测量了积碳量 ,并用XAFS手段测试了催化剂Ni的K吸收边 .结果表明 ,在反应过程中有CeAlO3 的生成 ,但积碳是... 用水热合成法制备了Ni/CeO2 ZrO2 Al2 O3 催化剂 .进行了添加和不添加水蒸汽的CH4 +CO2 催化重整反应 ,测试了活性和稳定性 ,测量了积碳量 ,并用XAFS手段测试了催化剂Ni的K吸收边 .结果表明 ,在反应过程中有CeAlO3 的生成 ,但积碳是无水蒸汽添加的反应活性降低的原因 .反应气中添加水蒸汽能够减少积碳 ,从而提高催化反应的稳定性 .由于碳原子插入Ni晶格 ,无水蒸汽反应后的最近邻Ni Ni配位数有较大幅度的减少 .添加了水蒸汽的反应 ,最近邻Ni Ni配位数比反应前减少幅度小 ,这主要是由于在反应气中添加水蒸汽减少了积碳 。 展开更多
关键词 Co2+CH4重整反应 添加水蒸汽 ni/ceo2-zro2-al2o3催化剂 XAFS 积碳
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添加水蒸气对CH_4-CO_2重整催化剂Ni/CeO_2-ZrO_2-Al_2O_3中Ni组分结构影响的EXAFS研究 被引量:3
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作者 李春林 伏义路 +4 位作者 孟明 卞国柱 谢亚宁 胡天斗 张静 《核技术》 CAS CSCD 北大核心 2002年第10期879-882,共4页
采用水热合成法制备了Ni/CeO2 -ZrO2 -Al2 O3催化剂。进行了添加和不添加水蒸气的CH4 -CO2 催化重整反应 ,测量了积碳量 ,并用EXAFS手段测试了催化剂Ni的K吸收边。结果表明 ,反应前后最近邻Ni-Ni配位距离无明显变化 ,而配位数却变化明... 采用水热合成法制备了Ni/CeO2 -ZrO2 -Al2 O3催化剂。进行了添加和不添加水蒸气的CH4 -CO2 催化重整反应 ,测量了积碳量 ,并用EXAFS手段测试了催化剂Ni的K吸收边。结果表明 ,反应前后最近邻Ni-Ni配位距离无明显变化 ,而配位数却变化明显。无水蒸气反应后Ni-Ni配位数有较大幅度的减少 ;而添加了水蒸气 ,Ni-Ni配位数比反应前减少幅度小。水蒸气的添加能减少积碳量 ,稳定催化剂中Ni的结构 。 展开更多
关键词 CH4 Co2 ceo2 ZRo2 Al2o3 ni组分 水热合成法 铈锆固熔体 催化剂 EXAFS 水蒸汽 合成气 氧化铝 二氧化铈 甲烷 二氧化碳 氧化锆
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Catalytic Partial Oxidation of Methane over Ni/CeO_2-ZrO_2-Al_2O_3 被引量:7
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作者 梅大江 陈耀强 +3 位作者 钟俊波 魏振玲 马迪 龚茂初 《Journal of Rare Earths》 SCIE EI CAS CSCD 2007年第3期311-315,共5页
Nickel catalysts supported on CeO2-ZrO2-CeO2,ZrO2-Al2O3 and Al2O3 were prepared and characterized by means of X-ray diffraction(XRD),BET areas,H2 temperature-programmed reduction(H2-TPR),and X-ray photoelectron sp... Nickel catalysts supported on CeO2-ZrO2-CeO2,ZrO2-Al2O3 and Al2O3 were prepared and characterized by means of X-ray diffraction(XRD),BET areas,H2 temperature-programmed reduction(H2-TPR),and X-ray photoelectron spectroscopy(XPS).Through the test of catalytic partial oxidation of methane(CPOM),Ni/CeO2-ZrO2-Al2O3 displayed the highest activity,which resulted from its largest BET area and best NiO dispersion.Furthermore,Ni/CeO2-ZrO2-Al2O3 maintained a long-time stability in CPOM,which was attributed to its best coking resistance among all the prepared catalysts. 展开更多
关键词 ni/ceo2-zro2-al2o3 catalyst catalytic partial oxidation of methane carbon deposition rare earths
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载体焙烧温度对Ni/CuO-ZrO_2-CeO_2-Al_2O_3催化剂在甲烷自热重整制氢反应中催化性能的影响
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作者 蔡秀兰 邹汉波 林维明 《工业催化》 CAS 2010年第5期10-13,共4页
采用浸渍-共沉淀法制备Ni/CuO-ZrO_2-CeO_2-Al_2O_3催化剂,Ni负载质量分数为10%。在固定床微反装置考察载体焙烧温度(600℃=、700℃、800℃和900℃)对Ni/CuO-ZrO_2-CeO_2-Al_2O_3催化剂在甲烷自热重整制氢反应中催化性能的影响。结果表... 采用浸渍-共沉淀法制备Ni/CuO-ZrO_2-CeO_2-Al_2O_3催化剂,Ni负载质量分数为10%。在固定床微反装置考察载体焙烧温度(600℃=、700℃、800℃和900℃)对Ni/CuO-ZrO_2-CeO_2-Al_2O_3催化剂在甲烷自热重整制氢反应中催化性能的影响。结果表明,载体焙烧温度800℃制备的催化剂活性较好。由XRD和TPR分析可知,随着焙烧温度的升高,各衍射峰的峰强度增强,峰尖锐,说明随着焙烧温度的升高,催化剂中各氧化物晶粒增大。焙烧温度800℃的Ni/CuO-ZrO_2-CeO_2-Al_2O_3催化剂的NiO峰强度较小,说明在该催化剂上NiO以高度分散的状态存在于催化剂表面。 展开更多
关键词 催化剂工程 ni/Cuo-zro2-ceo2-al2o3催化剂 甲烷 焙烧温度 自热重整 制氢
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添加水蒸气对CH4-CO2重整催化剂Ni/CeO2-ZrO2-Al2O3中Ni组份结构影响的EXAFS研究
5
作者 李春林 伏义路 +4 位作者 孟明 卞国柱 谢亚宁 胡天斗 张静 《北京同步辐射装置年报》 2002年第1期77-79,共3页
采用水热合成法制备了Ni/CeO2-ZrO2-A12O3催化剂。进行了添加和不添加水蒸气的CH4-CO2催化重整反应,测量了积碳量,并用EXAFS手段测试了催化剂Ni的K吸收边。结果表明,反应前后最近邻Ni—Ni配位距离无明显变化,而配位数却变化明显。... 采用水热合成法制备了Ni/CeO2-ZrO2-A12O3催化剂。进行了添加和不添加水蒸气的CH4-CO2催化重整反应,测量了积碳量,并用EXAFS手段测试了催化剂Ni的K吸收边。结果表明,反应前后最近邻Ni—Ni配位距离无明显变化,而配位数却变化明显。无水蒸气反应后Ni-Ni配位数有较大幅度的减少,而添加了水蒸汽,Ni—Ni配位数比反应前减少幅度小。水蒸气的添加能减少积碳量,稳定催化剂中Ni的结构,从而提高催化反应的稳定性。 展开更多
关键词 水蒸气 CH4 Co2 ni/ceo2-zro2-A12o3催化剂 水热合成法 EXAFS 配位数 催化反应
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共沉淀法制备的CeO2-ZrO2-Al2O3材料及性能 被引量:10
6
作者 李红梅 周菊发 +4 位作者 祝清超 曾少华 魏振玲 陈耀强 龚茂初 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2009年第12期2484-2486,共3页
CeO2-based oxygen materials were prepared with co-precipitation method and characterized via Brunauer-Emmet Teller(BET)method,X-ray diffraction(XRD)and temperature-programmed reduction(H2-TPR).This paper revealed that... CeO2-based oxygen materials were prepared with co-precipitation method and characterized via Brunauer-Emmet Teller(BET)method,X-ray diffraction(XRD)and temperature-programmed reduction(H2-TPR).This paper revealed that three CeO2-based oxygen storage materials are all forming homogeneous solid solution.Among the samples,CeO2-ZrO2-Al2O3(CZA)has the best textural properties and excellent thermal stability.The specific surface area and pore volume of aged CZA are 90 m2/g and 0.29 mL/g.We proposed a viewpoint:Al3+ might insert among the interspace of fluorite structure or highly dispersal in solid solutions. 展开更多
关键词 ceo2-zro2-al2o3 共沉淀法 热稳定性能 结构性能 固溶体
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不同铈添加量对CeO_2-ZrO_2-Al_2O_3材料性能的影响 被引量:8
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作者 唐石云 焦毅 +4 位作者 李小双 王云 王键礼 龚茂初 陈耀强 《无机化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2012年第5期965-970,共6页
采用共沉淀法制备了一系列不同铈添加量的CeO2-ZrO2-Al2O3(CZA)储氧材料,并通过XRD、低温N2吸附-脱附、氧脉冲吸附(OSC)和H2-TPR等手段进行了表征。XRD结果表明,在1 000和1 100℃高温焙烧后,当CeO2添加量为8%时样品具有最好的结构稳定... 采用共沉淀法制备了一系列不同铈添加量的CeO2-ZrO2-Al2O3(CZA)储氧材料,并通过XRD、低温N2吸附-脱附、氧脉冲吸附(OSC)和H2-TPR等手段进行了表征。XRD结果表明,在1 000和1 100℃高温焙烧后,当CeO2添加量为8%时样品具有最好的结构稳定性能。N2吸附-脱附结果表明,CeO2添加量为8%时样品具有最好的织构性能,1 000℃时,比表面积和孔容分别为:136.6 m2.g-1和0.38 mL.g-1;1 100℃时,比表面积和孔容分别为:83.7 m2.g-1和0.23 mL.g-1。OSC结果显示,CeO2添加量为8%时样品具有最大的储氧量,1 000℃和1 100℃分别为70μmol.g-1和31μmol.g-1。H2-TPR结果表明,CeO2添加量为8%时样品具有最佳的还原性能。 展开更多
关键词 ceo2-zro2-al2o3 结构性能 储氧性能 还原性能
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Ni/CeO_2-Al_2O_3催化剂上CH_4-CO_2转化积炭性能的研究 被引量:21
8
作者 杨咏来 徐恒泳 李文钊 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2002年第11期2112-2116,共5页
采用脉冲微量反应技术研究了添加 n型半导体氧化物 Ce O2 对 Ni基催化剂上 CH4积炭 /CO2 消炭性能的影响 ,用 TPR,XPS和氢吸附技术对催化剂进行了表征 .结果表明 ,活性金属原子 Ni与半导体氧化物Ce O2 之间存在金属 -半导体相互作用 ( M... 采用脉冲微量反应技术研究了添加 n型半导体氧化物 Ce O2 对 Ni基催化剂上 CH4积炭 /CO2 消炭性能的影响 ,用 TPR,XPS和氢吸附技术对催化剂进行了表征 .结果表明 ,活性金属原子 Ni与半导体氧化物Ce O2 之间存在金属 -半导体相互作用 ( MSc I) ,Ce O2 的添加提高了活性原子 Ni0的 d电子密度 ,在一定程度上抑制了 CH4分子中 C—Hσ电子向 d轨道的迁移 ,降低了 CH4裂解积炭活性 ;可加强 Ni0原子 d轨道向CO2 空反键 π轨道的电子迁移 ,促进 CO2 分子的活化 ,提高 CO2 的消炭活性 ,使 Ni/Ce O2 -Al2 O3 催化剂具有较强的抗积炭性能 . 展开更多
关键词 ni/ceo2-al2o3催化剂 金属-半导体相互作用 金属-载体相互作用 CH4 积炭 Co2 消炭 氧化铈 氧化铝 载体 合成气 甲烷 二氧化碳
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CeO_2和Pd在Ni/γ-Al_2O_3催化剂中的助剂作用 被引量:14
9
作者 杨咏来 徐恒泳 李文钊 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2002年第4期321-325,共5页
采用脉冲微反技术研究了添加n型半导体氧化物CeO2及贵金属Pd对Ni/γ-Al2O3催化剂上CH4积炭/CO2消炭反应性能的影响,并运用BET、TPR、CO2-TPSR及氢吸附等技术对催化剂进行了表征.结果表明,n型半导体氧化物CeO2的添加可以降低Ni/γ-Al2O3... 采用脉冲微反技术研究了添加n型半导体氧化物CeO2及贵金属Pd对Ni/γ-Al2O3催化剂上CH4积炭/CO2消炭反应性能的影响,并运用BET、TPR、CO2-TPSR及氢吸附等技术对催化剂进行了表征.结果表明,n型半导体氧化物CeO2的添加可以降低Ni/γ-Al2O3催化剂上CH4裂解积炭活性,提高CO2消炭活性,添加少量贵金属Pd可以进一步改变载体Al2O3、助剂CeO2和活性组分Ni之间的相互作用,从而改善Ni/γ-Al2O3催化剂的抗积炭性能.通过Ni-Ce-Pd/γ-Al2O3催化剂上CH4积炭/CO2消炭模型对上述作用机制作出了新的解释. 展开更多
关键词 ceo2 贵金属Pd ni/-al2o3催化剂 助剂 CH4 积炭 Co2 消炭 甲烷 二氧化碳 镍催化剂 二氧化铈 催化重整
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复合沉淀剂制备的CeO_2-ZrO_2-Al_2O_3材料及其负载的单Pd三效催化剂(英文) 被引量:5
10
作者 李红梅 兰丽 +4 位作者 陈山虎 刘达玉 王卫 龚茂初 陈耀强 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2016年第7期1734-1746,共13页
采用了一种由氨水和碳酸铵组成的复合沉淀剂来制备CeO_2-ZrO_2-Al_2O_3(CZA)复合氧化物。作为对比,分别采用氨水和碳酸铵为沉淀剂制备了另外两个CZA复合氧化物。系统地研究了各CZA材料在织构、结构、氧化还原性能、热老化行为之间的区别... 采用了一种由氨水和碳酸铵组成的复合沉淀剂来制备CeO_2-ZrO_2-Al_2O_3(CZA)复合氧化物。作为对比,分别采用氨水和碳酸铵为沉淀剂制备了另外两个CZA复合氧化物。系统地研究了各CZA材料在织构、结构、氧化还原性能、热老化行为之间的区别,以及其负载的单Pd三效催化剂的催化性能。结果表明,不同的沉淀剂制得的材料中其CeO_2-ZrO_2(CZ)和Al_2O_3之间的相互作用不同。用氨水做沉淀剂时,得到的材料中CZ和Al_2O_3之间的相互作用很小,导致其热稳定性较差。在碳酸铵做沉淀剂的情况下,CZ和Al_2O_3之间具有很强的相互作用,可以提高材料的热稳定性,但同时,CZ固溶体的均一性被严重破坏,使得材料的氧化还原性能不理想。而复合沉淀剂的使用可以有效地平衡CZ和Al_2O3_之间的相互作用,导致得到的CZA材料具有优异的织构、结构性能及良好的热稳定性。因此,其负载的单Pd催化剂表现出最为优异的氧化还原性能和三效催化活性。 展开更多
关键词 ceo2-zro2-al2o3复合氧化物 复合沉淀剂 单Pd三效催化剂 相互作用 热稳定性
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镧、锰共掺杂改性CeO2-ZrO2-Al2O3固溶体的性能 被引量:5
11
作者 张雪乔 信欣 +3 位作者 刘建英 刘盛余 赵明 陈耀强 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2011年第10期2360-2366,共7页
采用共沉淀法制备了一系列La,Mn共掺杂的CeO2-ZrO2-A12O3(CZA)复合氧化物,采用BET,XRD,H2-TPR,XPS和XRF等方法对样品进行表征.结果表明,全部样品均形成了稳定的CZA固溶体,经600℃焙烧后表现出良好的织构性能,1000℃老化后,La,Mn共掺杂... 采用共沉淀法制备了一系列La,Mn共掺杂的CeO2-ZrO2-A12O3(CZA)复合氧化物,采用BET,XRD,H2-TPR,XPS和XRF等方法对样品进行表征.结果表明,全部样品均形成了稳定的CZA固溶体,经600℃焙烧后表现出良好的织构性能,1000℃老化后,La,Mn共掺杂样品具有最佳的高温稳定性;H2-TPR测试表明,La,Mn之间存在正协同效应,共掺杂的样品具有最佳的低温还原性能和高温稳定性;XPS结果表明,掺杂La可有效抑制在焙烧过程中Mn向表面的迁移,从而保持较高的表面吸附氧浓度. 展开更多
关键词 ceo2-zro2-al2o3 MNoX 还原性能
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Pd/γ-Al_2O_3三效催化剂中CeO_2-ZrO_2-La_2O_3的作用 被引量:2
12
作者 蒋平平 张志刚 +4 位作者 郭耘 张顺海 郭杨龙 王幸宜 卢冠忠 《中国稀土学报》 CAS CSCD 北大核心 2004年第4期538-542,共5页
用浸渍法制备了CeO2-ZrO2-La2O3复合氧化物,用XRD,TG-DTA,拉曼光谱、H2-TPR和BET表面积测定等方法对合成的样品进行了表征,研究了在单钯Pd/γ-Al2O3催化剂中添加CeO2-ZrO2-La2O3对催化剂活性和热稳定性的影响。结果表明,在Pd/γ-Al2O3... 用浸渍法制备了CeO2-ZrO2-La2O3复合氧化物,用XRD,TG-DTA,拉曼光谱、H2-TPR和BET表面积测定等方法对合成的样品进行了表征,研究了在单钯Pd/γ-Al2O3催化剂中添加CeO2-ZrO2-La2O3对催化剂活性和热稳定性的影响。结果表明,在Pd/γ-Al2O3中加入三元复合氧化物有利于提高三效催化剂的热稳定性,有利于阻止γ-Al2O3在高温时的相变以稳定Al2O3结构,防止在高温条件下催化剂表面积的损失。在Pd的负载量为1 g·L-1条件下,测定了Pd/CeO2-ZrO2-La2O3/γ-Al2O3/蜂窝陶瓷催化剂对CO,C3H6和NO净化的三效活性,研究了催化剂的结构和三效催化活性之间的关系。结果表明,CeO2-ZrO2-La2O3的存在能明显提高Pd基催化剂对CO,C3H6和NO的三效净化活性,扩大催化剂的操作窗口,提高在富氧条件下对NOx的还原性能。 展开更多
关键词 催化化学 ceo2-zro2-La2o3 单钯三效催化剂 汽车尾气净化 稀土
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掺杂不同量Nd_2O_3对CeO_2-ZrO_2-Al_2O_3材料性能的影响 被引量:2
13
作者 彭娜 陈山虎 +2 位作者 周菊发 陈耀强 龚茂初 《无机材料学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2012年第11期1138-1144,共7页
采用共沉淀法制备了一系列Nd2O3含量为0~13wt%的CeO2-ZrO2-A12O3(CZA)复合氧化物,并通过X射线衍射(XRD)、低温N2吸附–脱附、氧脉冲吸附(OSC)、H2–程序升温还原(H2-TPR)及扫描电子显微镜(SEM)等方法对所制备的材料进行了表征.研究结... 采用共沉淀法制备了一系列Nd2O3含量为0~13wt%的CeO2-ZrO2-A12O3(CZA)复合氧化物,并通过X射线衍射(XRD)、低温N2吸附–脱附、氧脉冲吸附(OSC)、H2–程序升温还原(H2-TPR)及扫描电子显微镜(SEM)等方法对所制备的材料进行了表征.研究结果表明,Nd2O3在CZA固溶体中的溶解限约为10wt%,过量Nd的添加会出现分相形成Nd0.5Ce0.5O1.75氧化物.掺杂适量Nd能有效抑制氧化物晶粒的长大,提高材料的热稳定性和氧化还原性能.Nd2O3的掺杂量为10wt%时,样品的织构稳定性最好,1000℃老化5 h后,比表面积和孔容分别达97.14 m2/g和0.44 mL/g.Nd2O3的掺杂量为7wt%时,样品有高的储氧量,经600℃和1000℃焙烧后储氧量分别为938.01μmol/g和821.72μmol/g;体相氧的移动能力最强,还原性能最佳,老化后还原峰温由465℃升高到483℃.SEM结果表明,所制备的材料均为球形颗粒,Nd2O3的添加可以有效阻止高温焙烧过程中粒子的团聚. 展开更多
关键词 ceo2-zro2-A12o3 织构性能 氧化还原性能
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γ-Al_2O_3对CeO_2-ZrO_2固溶体形成能力的影响及其稳定性 被引量:2
14
作者 何秋梅 曾美琴 《材料科学与工程学报》 CAS CSCD 北大核心 2010年第4期613-616,592,共5页
运用XRD研究了γ-Al2O3与CeO2、ZrO2在高能球磨过程中和焙烧过程中的组织结构转变,重点研究了γ-Al2O3对CeO2-ZrO2体系固溶体形成能力的影响以及它们的稳定性问题。结果表明,CeO2和ZrO2在高能球磨过程中容易形成固溶体,但当γ-Al2O3跟C... 运用XRD研究了γ-Al2O3与CeO2、ZrO2在高能球磨过程中和焙烧过程中的组织结构转变,重点研究了γ-Al2O3对CeO2-ZrO2体系固溶体形成能力的影响以及它们的稳定性问题。结果表明,CeO2和ZrO2在高能球磨过程中容易形成固溶体,但当γ-Al2O3跟CeO2、ZrO2一起加入进行高能球磨时,γ-Al2O3会在球磨过程中抑制CeO2和ZrO2之间的扩散,使其难于形成固溶体。同时,γ-Al2O3在球磨过程中也没有跟CeO2或ZrO2发生互溶。研究还发现,通过调整球磨顺序,先将CeO2与ZrO2球磨30h,再添加Al2O3并继续球磨30h,这样生成的复合球磨粉体由结构稳定的γ-Al2O3与CeO2-ZrO2固溶体组成。在该球磨产物中,γ-Al2O3对CeO2-ZrO2固溶体的热稳定性有一定的促进作用,CeO2-ZrO2固溶体反过来也稳定了γ-Al2O3的相结构,避免了γ-Al2O3在球磨过程中发生α相变以及因球磨而降低相变点的现象,明显提高了其热稳定性。 展开更多
关键词 Γ-al2o3 ceo2-zro2固溶体 高能球磨 组织结构转变 热稳定性
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Partial oxidation of methane on Ni/CeO_2-ZrO_2/γ-Al_2O_3 prepared using different processes 被引量:4
15
作者 张青蔚 沈美庆 +2 位作者 温静 王军 费亚南 《Journal of Rare Earths》 SCIE EI CAS CSCD 2008年第3期347-351,共5页
The influences of CeO2-ZrO2 and γ-Al2O3 mixing methods on the catalytic activity and stability of partial oxidation of methane (POM) were investigated over Ni/Ce0.7Zr0.3O2-Al2O3 catalysts. The catalysts were charac... The influences of CeO2-ZrO2 and γ-Al2O3 mixing methods on the catalytic activity and stability of partial oxidation of methane (POM) were investigated over Ni/Ce0.7Zr0.3O2-Al2O3 catalysts. The catalysts were characterized by XRD, TPR, H2-chemsorption, and TG-DTA. For fresh catalysts, the results showed that the salt precursor mixing catalyst (ATOM) presented better performance than the catalysts prepared by the precipitator mixing method (MOL) and the powder mechanically mixing method (MECH). The result of XRD suggested that the interaction between CeO2-ZrO2 and Al2O3 in ATOM sample was stronger than the others, which led to more lattice defects and thereby better initial activity. Moreover, the MECH sample had the best stability and the least coke deposition in 24 h stability tests. The results of TPR and H2-chemsorption indicated that the intimate contact of Ni-Al in MECH sample enhanced the ability of resisting coke deposition and metal sintering. 展开更多
关键词 PoM ceo2-zro2 γ-al2o3 ni based catalyst rare earths
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Ni/CeO_2-Al_2O_3复合氧化物催化甲烷部分氧化制合成气的性能
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作者 余长林 胡久彪 +2 位作者 樊启哲 李家德 方稳 《石油学报(石油加工)》 EI CAS CSCD 北大核心 2015年第1期56-61,共6页
采用柠檬酸络合法一步制备了Ni/CeO2-Al2O3复合氧化物催化剂。利用N2物理吸附、XRD、H2-TPR和SEM手段对催化剂进行了表征。考察了还原条件对该复合氧化物在甲烷催化部分氧化(POM)制合成气的催化性能的影响,进一步考察了原料气配比(V(CH4... 采用柠檬酸络合法一步制备了Ni/CeO2-Al2O3复合氧化物催化剂。利用N2物理吸附、XRD、H2-TPR和SEM手段对催化剂进行了表征。考察了还原条件对该复合氧化物在甲烷催化部分氧化(POM)制合成气的催化性能的影响,进一步考察了原料气配比(V(CH4)/V(O2))、反应空速和反应温度对Ni/CeO2-Al2O3催化POM反应性能的影响。结果表明,Ni/CeO2-Al2O3复合氧化物的热稳定性好,比表面积较大(108m2/g),其中的NiO容易被还原。在700℃、纯H2气氛下还原后的Ni/CeO2-Al2O3在POM反应中表现出最好的催化性能。最佳反应条件为V(CH4)/V(O2)=2、GHSV=12000mL/(h·g)、反应温度750℃。在该反应条件下,POM反应的CH4转化率大于85%,CO选择性达到85%,H2选择性大于94%。 展开更多
关键词 柠檬酸络合 ceo2-al2o3复合氧化物 甲烷 部分氧化 还原
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CeO_2-ZrO_2-Al_2O_3稀土储氧材料制备工艺的研究
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作者 吴群英 肖彦 +3 位作者 张燕 郭子峰 王林江 袁慎忠 《中国稀土学报》 CAS CSCD 北大核心 2010年第1期124-128,共5页
采用化学沉淀法制备了系列CeO2-ZrO2-Al2O3稀土储氧材料,并用BET,XRD和储氧性能测定等表征手段考察了陈化时间、La2O3含量、反应pH和沉淀方式等工艺因素对CeO2-ZrO2-Al2O3比表面积、储氧性能和结构的影响。结果表明:当陈化时间为12 h,反... 采用化学沉淀法制备了系列CeO2-ZrO2-Al2O3稀土储氧材料,并用BET,XRD和储氧性能测定等表征手段考察了陈化时间、La2O3含量、反应pH和沉淀方式等工艺因素对CeO2-ZrO2-Al2O3比表面积、储氧性能和结构的影响。结果表明:当陈化时间为12 h,反应pH=10时,掺杂2%(质量分数)La2O3的CeO2-ZrO2-Al2O3样品在老化前后均具有很高比表面积和良好的储氧性能,并且pH为影响样品比表面积及热稳定性能的主要因素。与一步法沉淀相比,二步法制得的CeO2-ZrO2-Al2O3样品具有很高的热稳定性能,1050℃老化5 h后的样品比表面积高达46.4 m2.g-1,但储氧性能略差,这与Al2O3对CeO2-ZrO2的结构影响程度有关。 展开更多
关键词 ceo2-zro2-al2o3储氧材料 热稳定性 储氧性能 稀土
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Al_2O_3-CeO_2-ZrO_2-Ni系球磨过程中的分散性和相变研究 被引量:2
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作者 何秋梅 《粉末冶金工业》 CAS 北大核心 2009年第2期45-50,共6页
运用XRD、SEM等方法研究了Al2O3-CeO2-ZrO2-Ni高能球磨体系在不同的球磨工艺条件下的组织结构转变和分散性的问题。结果表明,四种物质一起球磨时,不会发生机械合金化,但随着球磨时间的延长,Al2O3、CeO2、ZrO2粉末都会不断被细化,而Ni颗... 运用XRD、SEM等方法研究了Al2O3-CeO2-ZrO2-Ni高能球磨体系在不同的球磨工艺条件下的组织结构转变和分散性的问题。结果表明,四种物质一起球磨时,不会发生机械合金化,但随着球磨时间的延长,Al2O3、CeO2、ZrO2粉末都会不断被细化,而Ni颗粒仍较粗大且分布很不均匀。通过改变球磨顺序,将CeO2、ZrO2和Ni先球磨30 h再添加Al2O3继续球磨30 h,却能使CeO2和ZrO2发生合金化生成固溶体,且Ni颗粒有明显的细化,分散性也明显提高。 展开更多
关键词 Al2o3-ceo2-zro2-ni 高能球磨 结构变化 分散性
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CeO2和MO助剂改性Ni/MgO-Al2O3甲烷部分氧化制合成气催化剂的研究
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作者 邱业君 陈吉祥 张继炎 《石油化工》 CAS CSCD 北大核心 2004年第z1期246-247,共2页
采用XRD、H2-TPR及活性评价等方法考察了CeO2、MO助剂对Nu/MgO-Al2O3催化剂物化性质和催化甲烷部分氧化制合成气反应性能的影响.实验结果表明,单独添加CeO2、MO助剂的催化剂总体反应性能都不理想.而在CeO2和MO共改性催化剂中,CeO2和MO... 采用XRD、H2-TPR及活性评价等方法考察了CeO2、MO助剂对Nu/MgO-Al2O3催化剂物化性质和催化甲烷部分氧化制合成气反应性能的影响.实验结果表明,单独添加CeO2、MO助剂的催化剂总体反应性能都不理想.而在CeO2和MO共改性催化剂中,CeO2和MO之间存在明显的协同作用,促进了NiO的良好分散,显著提高了CH4的转化率,并维持了CO的选择性,其作用机理有待深入研究. 展开更多
关键词 ceo2 ni/Mgo-al2o3 甲烷部分氧化 合成气 催化剂
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掺杂Mn对CeO_2-ZrO_2-Al_2O_3材料性质的影响 被引量:4
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作者 潘依浪 温怡芸 +1 位作者 陈耀强 龚茂初 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2009年第2期337-343,共7页
采用共沉淀法制备了一系列Mn掺杂摩尔分数为0~5%的CeO2-ZrO2-Al2O3(CZA)复合氧化物,并采用BET,OSC,XRD,XPS,H2-TPR等方法对所制备的材料进行了表征.结果表明,所制备的材料均形成了稳定的CZA固溶体,尤其是Mn掺杂0.5%的材料在600和1000... 采用共沉淀法制备了一系列Mn掺杂摩尔分数为0~5%的CeO2-ZrO2-Al2O3(CZA)复合氧化物,并采用BET,OSC,XRD,XPS,H2-TPR等方法对所制备的材料进行了表征.结果表明,所制备的材料均形成了稳定的CZA固溶体,尤其是Mn掺杂0.5%的材料在600和1000℃焙烧后均表现出最好的织构性能.OSC和H2-TPR的结果表明,Mn掺杂量≤1%时,氧在材料中的体相移动是材料储氧和被还原的速控步骤,并且Mn的掺杂量为0.2%时,储氧量最大,材料的还原温度也最低;Mn掺杂量>1%时,Mn物种对材料储氧和被还原的作用显著.XPS结果表明,Mn在焙烧过程中会迁移向表面,结合H2-TPR结果可知,新鲜样品表面的MnOx物种主要为Mn2O3,而老化样品主要为Mn3O4. 展开更多
关键词 ceo2-zro2-al2o3 MNoX 储氧量 还原性能
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