GCMC模拟法研究MFI型分子筛膜的吸附特性 被引量：2

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作者 王宁 袁文辉 毕怀庆 《材料科学与工程学报》 CAS CSCD 北大核心 2004年第4期547-551,共5页

用二次生长法制备MFI型分子筛膜 ,并用XRD和SEM对其进行了表征 ,通过测试氮气、氧气、氩气、氖气、氦气在分子筛膜上吸附的相对密度和相对压力相关数据 ,根据数据绘制的吸附等温线 ,都类似于反正切曲线。同时 ,也应用GCMC法 ,计算机模... 用二次生长法制备MFI型分子筛膜 ,并用XRD和SEM对其进行了表征 ,通过测试氮气、氧气、氩气、氖气、氦气在分子筛膜上吸附的相对密度和相对压力相关数据 ,根据数据绘制的吸附等温线 ,都类似于反正切曲线。同时 ,也应用GCMC法 ,计算机模拟这些数据 ,绘制等温线 ,并与实验结果进行比较。结果证实GCMC法的模拟结果是可靠的。GCMC法模拟 ,可以直接应用于这类研究。由于吸附等温线类似于反正切曲线 ,就以类似于反正切函数的线性函数形式 ,建立吸附等温线的数学模型 ,用以定量研究该分子筛膜的吸附特性。进行相关与回归计算发现 ,相对密度与压力差的反正切值之间 ,都呈高度正相关 (r≥ 0 .96 6 4 )。回归方程的回归系数为吸附特征常数 ,回归方程中所有的参数之间 ,也呈高度正相关 (r≥ 0 .95 82 ) ,而且都有一个共同特点 ,即它们的值存在这样的顺序关系 :氧 <氩 <氮 <氖 <氦。这样 ,通过分子筛膜吸附特征常数和这些气体的分子结构 ,有助于探讨MFI分子筛膜的吸附机理。 展开更多

关键词 二次生长法 MFI型分子筛膜 XRD SEM gcmc模拟 gcmc模拟

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基于分子结构差异的镜/暗煤纳米孔隙对H_(2)O吸附的影响

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作者 马东民 唐晨璐 +6 位作者 陈跃 王怀厂 李国富 季长江 王丽雅 祝浩冉 刘赞 《现代地质》 北大核心 2025年第5期1349-1362,共14页

煤的分子结构差异是宏观煤岩性质变化的根本原因,而不同宏观煤岩组分的纳米孔隙结构又直接影响到煤层气的吸附/解吸特性。尽管在煤分子结构的研究方向已有诸多探索,但针对不同宏观煤岩组分展开研究,构建大分子结构模型并在此基础上分析... 煤的分子结构差异是宏观煤岩性质变化的根本原因,而不同宏观煤岩组分的纳米孔隙结构又直接影响到煤层气的吸附/解吸特性。尽管在煤分子结构的研究方向已有诸多探索,但针对不同宏观煤岩组分展开研究,构建大分子结构模型并在此基础上分析纳米孔隙结构中能量变化及吸附特性差异的研究尚不多见。为了探究不同宏观煤岩组分的纳米孔隙微观结构对H_(2)O吸附特征,采用巨正则系综蒙特卡洛(GCMC)模拟方法及分子动力学模拟技术,研究不同温度、不同压力、不同孔径的狭缝型镜/暗煤分子模型对H_(2)O的饱和吸附、等温吸附及等量吸附热特征。结果表明,暗煤的接触角与润湿热大于镜煤,反映出暗煤的水润湿性优于镜煤。在煤分子模型饱和吸附H_(2)O的模拟中,由于微观结构中暗煤的含氧官能团含量高于镜煤,故暗煤的吸附热和吸附量均大于镜煤。在不同狭缝孔等温吸附模拟中,H_(2)O的吸附量和吸附热均与温度呈负相关关系,与压力和孔径大小呈正相关关系。孔径增大,H_(2)O的等量吸附热呈减小趋势。这是由于煤的各相异性,H_(2)O的赋存空间变大,更多分子处于游离态,同样使得煤样与H_(2)O的相互作用机会减少,因此等量吸附热随着孔径的增大而减小。 展开更多

关键词 宏观煤岩组分 纳米孔隙 巨正则系综蒙特卡洛模拟 等温吸附 吸附热

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气体吸附过程肥煤纳米孔隙原位变形规律及机理

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作者 柳先锋 李闯 +6 位作者 聂百胜 贾雪祺 李嘉良 韩涵 何承毅 祁林凡 何学秋 《煤炭学报》 北大核心 2025年第9期4182-4193,共12页

纳米孔隙是煤中气体的主要吸附位点,直接影响煤中气体吸附、解吸和扩散能力。本文利用自行研制的基于小角X射线散射技术(SAXS)的气体高压吸附解吸装置和同步辐射小角X射线散射实验站,探究不同气体种类(CH_(4)、CO_(2)、N_(2))及气体压... 纳米孔隙是煤中气体的主要吸附位点,直接影响煤中气体吸附、解吸和扩散能力。本文利用自行研制的基于小角X射线散射技术(SAXS)的气体高压吸附解吸装置和同步辐射小角X射线散射实验站,探究不同气体种类(CH_(4)、CO_(2)、N_(2))及气体压力对吸附过程煤体纳米孔隙变化特征的影响。使用Materials Studio软件采用巨正则蒙特卡罗模拟方法,使用Sorption模块进行3种气体的吸附模拟,设置0.5、1.0、2.0、3.0、5.0 nm 5种狭缝孔隙尺寸的吸附体系,进一步探究纳米孔隙、吸附压力、吸附气体种类和相互作用能之间的内在联系,揭示气体吸附过程肥煤纳米孔隙原位变形机理。研究表明:在1.0 MPa的吸附压力作用下,煤体吸附CH_(4)、CO_(2)和N_(2)3种气体时,煤体孔隙率最大值依次为19.57%、20.24%、19.37%,煤体比表面积最大值依次为9.83、10.53、8.84 m^(2)/g,吸附CO_(2)气体时对煤体孔隙率及比表面积影响最大。探究煤体吸附CH_(4)气体时,气体吸附压力与煤体的孔隙率和比表面积呈正相关。伴随煤纳米孔隙的增加,削弱了煤大分子与气体分子间的相互作用力,相互作用能呈现减小趋势;且在2 nm的同一纳米孔隙尺寸的吸附模拟体系中,CO_(2)气体与煤大分子间的相互作用能明显大于CH_(4)和N_(2),且3种气体分子的吸附势能由高到低依次为:CO_(2)>CH_(4)>N_(2),进一步揭示了相互作用能与纳米孔隙变形的内在关系。 展开更多

关键词 原位同步辐射小角X射线散射 气体吸附 纳米孔隙 巨正则蒙特卡罗 相互作用能

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加氢裂化条件下NH_(3)和H_(2)在分子筛上吸附行为的分子模拟

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作者 刘汉邦 张健 +5 位作者 柳伟 郝文月 郭俊辉 刘昶 王凤来 彭绍忠 《当代化工》 2025年第3期595-600,共6页

采用巨正则蒙特卡洛(GCMC)方法,模拟了加氢裂化条件下n(SiO_(2))/n(Al_(2)O_(3))=10的FAU型分子筛上NH_(3)和H_(2)的单组分吸附以及不同NH_(3)分压下NH_(3)和H_(2)的竞争吸附行为。分析了不同温度下NH_(3)和H_(2)的吸附等温线,并使用Lan... 采用巨正则蒙特卡洛(GCMC)方法,模拟了加氢裂化条件下n(SiO_(2))/n(Al_(2)O_(3))=10的FAU型分子筛上NH_(3)和H_(2)的单组分吸附以及不同NH_(3)分压下NH_(3)和H_(2)的竞争吸附行为。分析了不同温度下NH_(3)和H_(2)的吸附等温线,并使用Langmuir以及Langmuir-Freundlich吸附模型进行拟合,结合吸附过程能量分布和吸附密度,对单组分和竞争吸附行为进行分析。结果表明:单组分吸附时,NH_(3)分子间存在较为明显的相互作用,且随着温度升高相互作用减弱;H_(2)分子间相互作用较弱,更倾向于单层吸附。NH_(3)和H_(2)在分子筛上的吸附存在2个吸附位,强吸附位为SOD笼,弱吸附位则为超笼。随着吸附压力的增加,3种分子与弱吸附位之间的相互作用逐渐增加,且NH_(3)与2个吸附位之间的相互作用均强于H_(2)。在竞争吸附的条件下,NH_(3)在分子筛上的吸附量均低于相同压力下的单组分吸附量,但与弱吸附位之间的相互作用有所增强。 展开更多

关键词 蒙特卡洛 NH_(3) H_(2) FAU型分子筛 分子模拟 吸附 加氢 催化

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GCMC和总联会 中国高尔夫“两会”不多反而太少

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作者 张君楠 《世界高尔夫》 2016年第8期44-49,共6页

6月26日-27日,一则消息引爆了中国高尔夫经理人圈子：＂高尔夫俱乐部经理人委员会（GCMC）＂在大连红旗谷召开了一次为期两天的会议,来自全国的120余位高尔夫行业人士受邀参加。而就在GCMC会议前两天,6月24日,＂总联会＂将在10月举行的... 6月26日-27日,一则消息引爆了中国高尔夫经理人圈子：＂高尔夫俱乐部经理人委员会（GCMC）＂在大连红旗谷召开了一次为期两天的会议,来自全国的120余位高尔夫行业人士受邀参加。而就在GCMC会议前两天,6月24日,＂总联会＂将在10月举行的消息刚刚发布到朋友圈,针锋相对的味道不言而喻。 展开更多

关键词 高尔夫俱乐部 gcmc 高尔夫球会 高尔夫球场 朋友圈 高尔夫运动 梁文冲 张连伟 主事者 球场设计

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基于分子模拟的微观结构特征对无烟煤吸附CH_(4)、CO_(2)影响规律对比研究 被引量：2

6

作者 辛鑫昕 撒占友 +4 位作者 杨帅 王冬梅 刘杰 卢守青 邵兵 《煤炭科学技术》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第3期106-114,共9页

为探究煤的孔径、芳香片层堆砌度、芳香片层延展度、气体温度、气体压力对CH_(4)和CO_(2)竞争吸附的影响,以晋城矿区3号煤为研究对象,对不同温度、压力、孔径、芳香片层堆砌度、芳香片层延展度下煤吸附CH_(4)、CO_(2)二元混合气体的过... 为探究煤的孔径、芳香片层堆砌度、芳香片层延展度、气体温度、气体压力对CH_(4)和CO_(2)竞争吸附的影响,以晋城矿区3号煤为研究对象,对不同温度、压力、孔径、芳香片层堆砌度、芳香片层延展度下煤吸附CH_(4)、CO_(2)二元混合气体的过程进行研究。基于工业分析、X射线衍射试验对煤的微观结构进行测试与分析,采用巨正则系综蒙特卡洛(GCMC)方法对煤吸附混合气体的过程进行分子模拟。结果表明:气体压力增加有利于吸附,压力为5 MPa时,CO_(2)的吸附量已接近饱和;温度增加会导致煤对CO_(2)的最大吸附量和吸附热降低;孔径增大会使煤对CH_(4)的吸附量增大,孔径从1 nm增加到2 nm,CH4的吸附量增加最快;随着芳香片层堆砌度的增加,煤吸附的气体分子数变化不明显,但单位质量煤对CO_(2)的吸附量呈迅速下降趋势,对CH4的吸附量略有降低;随着芳香片层延展度的增加,煤吸附的CH_(4)分子数缓慢增加,吸附的CO_(2)分子数快速增加,单位质量的煤对2种气体的吸附量变化不明显;从吸附量和吸附热2个角度来看,CO_(2)在竞争吸附过程中均处于优势地位,因此向煤层注入CO_(2)可有效驱替CH_(4)。研究结果加强了分子层面对CH_(4)、CO_(2)二元混合气体吸附的认识,可为注CO_(2)强化煤层气开采奠定理论基础。 展开更多

关键词 晋城矿区 微观结构 gcmc 分子模拟 CO_(2)−ECBM

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DUT-4选择性吸附SO_(2)/CO_(2)混合气体中SO_(2)的理论研究 被引量：1

7

作者 黄啸翔 倪超 《辽宁化工》 CAS 2024年第5期691-696,共6页

金属有机骨架(MOFs)作为吸附剂选择性捕获SO_(2)是一种有前景的烟气脱硫技术。采用密度泛函理论(DFT)计算和巨正则蒙特卡罗(GCMC)模拟,研究铝基MOFs材料DUT-4对纯SO_(2)和CO_(2)的吸附机理,并探究其对SO_(2)/CO_(2)混合气体的吸附选择... 金属有机骨架(MOFs)作为吸附剂选择性捕获SO_(2)是一种有前景的烟气脱硫技术。采用密度泛函理论(DFT)计算和巨正则蒙特卡罗(GCMC)模拟,研究铝基MOFs材料DUT-4对纯SO_(2)和CO_(2)的吸附机理,并探究其对SO_(2)/CO_(2)混合气体的吸附选择性。结果表明:由于金属中心的高静电势梯度和羟基中Hμ-oh与气体分子间的氢键作用,使得DUT-4吸附剂中SO_(2)与CO_(2)主要吸附在靠近金属中心的位置。低温、高压、高SO_(2)比例均会提高DUT-4对烟气中SO_(2)的吸附选择性。 展开更多

关键词 DFT gcmc 金属有机框架 SO(2)/CO(2) 选择性吸附

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三角形MOF孔道中CO_(2)捕获分离:孔径尺寸和官能团数量的影响 被引量：1

8

作者 赵杰 刘森 +3 位作者 殷齐康 韦俊镪 鲁效庆 王兆杰 《化工新型材料》 CAS CSCD 北大核心 2024年第S01期223-228,235,共7页

日益增加的化石燃料消耗造成了大量CO_(2)排放,给我们的生活环境带来严重威胁,碳捕获、利用和封存(CCUS)技术应运而生。该技术的核心问题是CO_(2)捕获材料的设计与开发。设计了一系列具有不同孔径尺寸和—NO_(2)官能团数量的三角形MOF结... 日益增加的化石燃料消耗造成了大量CO_(2)排放,给我们的生活环境带来严重威胁,碳捕获、利用和封存(CCUS)技术应运而生。该技术的核心问题是CO_(2)捕获材料的设计与开发。设计了一系列具有不同孔径尺寸和—NO_(2)官能团数量的三角形MOF结构,并利用GCMC模拟研究了在298K和0.1~1.0bar条件下该系列MOF对CO_(2)的吸附分离性能。结果表明:随着孔径尺寸的增加,CO_(2)吸附量从S-1结构的0.39mmol/g增加到M-1结构的3.26mmol/g,随着孔径尺寸的持续增加,降低到L-1结构的1.71mmol/g。而官能团数量的增加则分别将S-1、M-1和L-1的CO_(2)吸附量提升到了S-2、M-2和L-2的1.03mmol/g、3.87mmol/g和2.78mmol/g。等温吸附热和CO_(2)相对于N_(2)/CH_(4)的选择性也呈现出类似的变化规律,范德华和库仑相互作用分析进一步阐明了不同结构间CO_(2)的吸附分离性能差异的本质原因。可为CO_(2)捕获材料的设计和开发提供重要指导。 展开更多

关键词 MOF CO 2捕获分离 DFT gcmc

原文传递

高通量计算筛选分离乙烷/乙烯的金属有机框架材料

9

作者 杜信明 陈广慧 《汕头大学学报（自然科学版）》 2024年第1期3-19,F0002,共18页

乙烯属于具有高附加值的化工产品之一,从乙烷蒸汽裂解产生乙烯后的混合气体中分离乙烯具有重要的应用,筛选用于C_(2)H_(6)/C_(2)H_(4)吸附分离的高性能金属有机骨架(MOF)材料迫在眉睫.通过先前文献报道从CoRE MOFs(2019)数据库中得出的... 乙烯属于具有高附加值的化工产品之一,从乙烷蒸汽裂解产生乙烯后的混合气体中分离乙烯具有重要的应用,筛选用于C_(2)H_(6)/C_(2)H_(4)吸附分离的高性能金属有机骨架(MOF)材料迫在眉睫.通过先前文献报道从CoRE MOFs(2019)数据库中得出的重要结构吸附性质关系(SAPR),随后用于在G-MOFs和hMOFs数据库中筛选高性能MOFs.综合考虑热稳定性和吸附剂性能评分(APS),筛选出6种有希望用于C_(2)H_(6)/C_(2)H_(4)分离的MOFs,其中C_2H_6吸附量均大于1.05 mmol/g,选择性均大于1.99,其性能优于大多数文献报道的框架.研究发现这些MOFs对C_2H_6,C_2H_4的吸附等温线属于I型曲线,C_(2)H_(6)/C_(2)H_(4)分离的机理为热力学分离.此外,通过能量分解分析(EDA)的独立梯度模型(IGMH)电子结构计算,发现客体与框架之间的相互作用为vdW作用.当前采用的基于SAPR筛选方法有助于快速预测分离新型MOF吸附剂. 展开更多

关键词 高通量计算筛选 gcmc模拟 密度泛函理论 C_(2)H_(6)/C_(2)H_(4)分离

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硝基功能化MOF中的CO_(2)捕获分离

10

作者 赵杰 刘森 +3 位作者 殷齐康 陈菲 鲁效庆 王兆杰 《化工新型材料》 CAS CSCD 北大核心 2024年第S02期326-331,共6页

随着全球工业化进程的加速,能源消耗持续增加带来CO_(2)的过度排放,引发了严重的气候与环境问题。在众多应对措施中,以具有独特孔隙特征的MOF材料为代表的物理吸附技术成为该领域的研究热点。基于PtS型MOF材料,设计构建并优化了一系列硝... 随着全球工业化进程的加速,能源消耗持续增加带来CO_(2)的过度排放,引发了严重的气候与环境问题。在众多应对措施中,以具有独特孔隙特征的MOF材料为代表的物理吸附技术成为该领域的研究热点。基于PtS型MOF材料,设计构建并优化了一系列硝基(-NO_(2))和三嗪修饰的MOF结构,通过巨正则蒙特卡洛(GCMC)理论模拟研究了不同-NO_(2)数量对MOF材料的CO_(2)气体吸附分离性能的影响。结果表明:在298K和1.0bar条件下,引入-NO_(2)后,材料对CO_(2)的捕获量从PtS的1.92mmol/g提升到了PtS-2NO_(2)的2.52mmol/g,增加-NO_(2)数量后PtS-4NO_(2)的CO_(2)吸附量提升到了5.02mmol/g,而同时修饰三嗪结构后CO_(2)吸附量达到5.93mmol/g。计算不同结构的等温吸附热、van der Waals/Coulomb相互作用和选择性等揭示了MOF结构中引入-NO_(2)对其CO_(2)选择性吸附能力的促进作用和机制,对高性能MOF基CO_(2)吸附剂材料的开发具有重要的指导意义。 展开更多

关键词 金属有机骨架 CO_(2)捕获分离 密度泛函理论 巨正则蒙特卡洛

原文传递

掺杂金属离子对MOF-5吸附甲烷分子的影响 被引量：8

11

作者 张伊 顾奕奕 +2 位作者 陈云琳 王铭扬 张兴华 《化工新型材料》 CAS CSCD 北大核心 2015年第2期93-96,共4页

在介观假设的基础上,设计了掺有金属离子的MOF-5结构模型,将MOF-5框架中的锌离子替换为钙、镁、钴、镍、铜离子,并采用GCMC方法,基于UFF力场,研究掺杂了不同金属粒子在不同浓度下的MOF-5吸附甲烷的能力,并给出了理论解释。结果表明,高... 在介观假设的基础上,设计了掺有金属离子的MOF-5结构模型,将MOF-5框架中的锌离子替换为钙、镁、钴、镍、铜离子,并采用GCMC方法,基于UFF力场,研究掺杂了不同金属粒子在不同浓度下的MOF-5吸附甲烷的能力,并给出了理论解释。结果表明,高浓度的Ca离子掺杂可以使MOF-5吸附甲烷的能力增强,为实验提供了理论指导。 展开更多

关键词 MOFS 掺杂 吸附 gcmc 有机气体

原文传递

Y型分子筛中苯分子定域和流动性的蒙特卡罗模拟研究 被引量：1

12

作者 侯廷军 刘辉 +4 位作者 黄晓葳 刘兴云 徐筱杰 计明娟 叶学其 《化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 1999年第9期1004-1008,共5页

用巨正则蒙特卡罗模拟方法研究了NaY分子筛中苯的扩散性质.结果表明,在苯分子的扩散过程中,钠Y分子筛中存在两个不同的吸附位点.并且,通过高吸附值下这两个吸附位点附近苯分子粒子分布云图的分析,可以发现这两个吸附位点附近的苯分子具... 用巨正则蒙特卡罗模拟方法研究了NaY分子筛中苯的扩散性质.结果表明,在苯分子的扩散过程中,钠Y分子筛中存在两个不同的吸附位点.并且,通过高吸附值下这两个吸附位点附近苯分子粒子分布云图的分析,可以发现这两个吸附位点附近的苯分子具有不同的迁移特性,位点C附近的苯分子基本上是定域的,但位点W附近的苯分子则分散在一个相对较广的区域内,可以在超笼内从一个位点迁移到另一个位点. 展开更多

关键词 Y分子筛 催化剂 NAY分子筛 gcmc 吸附 苯

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MCM-41介孔分子筛吸附分离瓦斯组分的分子模拟研究 被引量：2

13

作者 王水利 葛岭梅 《西安科技大学学报》 CAS 北大核心 2010年第6期637-641,共5页

以自制的MCM-41介孔分子筛为原型,采用圆柱型孔结构模型对CH4,N2,CO2及其多组分混合物在MCM-41介孔分子筛上的吸附行为进行了GCMC模拟。探讨了单组分、双组分和三组分气体在吸附材料上的吸附量随吸附压力变化规律及吸附、分离特征。结... 以自制的MCM-41介孔分子筛为原型,采用圆柱型孔结构模型对CH4,N2,CO2及其多组分混合物在MCM-41介孔分子筛上的吸附行为进行了GCMC模拟。探讨了单组分、双组分和三组分气体在吸附材料上的吸附量随吸附压力变化规律及吸附、分离特征。结果表明,3种组分在吸附材料上的最大吸附量分别为3.75,2.6和7.54mmol/g;CO2/N2,CH4/CO2和CH4/N2的最大分离系数分别为10.4,4.33和3.5.等摩尔3组分混合气体吸附时,CO2在吸附相中被浓缩,CH4和N2在气相中得到适当富集。 展开更多

关键词 MCM-41介孔分子筛 瓦斯组分 吸附 gcmc分子模拟

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不同碳数脂肪酸甲酯在HZSM-5分子筛中吸附行为的分子模拟 被引量：2

14

作者 党宇 李瑞英 +5 位作者 闫昊 刘熠斌 冯翔 金鑫 陈小博 杨朝合 《石油学报（石油加工）》 EI CAS CSCD 北大核心 2020年第3期543-550,共8页

采用巨正则蒙特卡洛(GCMC)方法,从反应前驱步骤——吸附出发,在298~473 K下考察了C3~C7直链脂肪酸甲酯在HZSM-5分子筛中的吸附行为。结果表明:HZSM-5催化剂中存在两类吸附位点,分别在孔道交叉处(site I)和直孔道中(site II),并且氢键的... 采用巨正则蒙特卡洛(GCMC)方法,从反应前驱步骤——吸附出发,在298~473 K下考察了C3~C7直链脂肪酸甲酯在HZSM-5分子筛中的吸附行为。结果表明:HZSM-5催化剂中存在两类吸附位点,分别在孔道交叉处(site I)和直孔道中(site II),并且氢键的形成导致客体分子和site I作用更强;升高温度降低了客体分子和吸附位点的作用强度,使饱和吸附量略有下降。此外,随着碳链长度增加,脂肪酸甲酯的空间位阻增大,体系中氢键数目降低,氢键键长增加,导致长链分子的吸附量显著下降。以上模拟结果从微观角度揭示了温度和链长对脂肪酸甲酯吸附性质的影响,为不同链长油脂分子催化裂解反应特性研究提供了理论指导。 展开更多

关键词 脂肪酸甲酯 HZSM-5分子筛 吸附 巨正则蒙特卡洛(gcmc)

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ZIF-8材料中CH_4/H_2吸附与扩散的分子模拟 被引量：11

15

作者 吴选军 杨旭 +1 位作者 宋杰 蔡卫权 《化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2012年第24期2518-2524,共7页

采用平衡分子动力学和巨正则系综蒙特卡洛模拟方法对多孔沸石咪唑酯骨架材料(ZIF-8)中CH4和H2分子的吸附与扩散特性进行了比较研究.结果表明,采用柔性力场能够很好地复制ZIF-8在不同压力或温度条件下的晶体结构,也能准确地计算不同温度... 采用平衡分子动力学和巨正则系综蒙特卡洛模拟方法对多孔沸石咪唑酯骨架材料(ZIF-8)中CH4和H2分子的吸附与扩散特性进行了比较研究.结果表明,采用柔性力场能够很好地复制ZIF-8在不同压力或温度条件下的晶体结构,也能准确地计算不同温度下CH4和H2分子在ZIF-8中的扩散系数,特别是高温下CH4分子因能够摆脱ZIF-8骨架笼口的空间限制而使其扩散系数出现大幅提升.同时,该力场也能粗略地模拟CH4和H2分子在ZIF-8中的等温吸附曲线,通过自编程序得到吸附和扩散平衡时CH4和H2分子在ZIF-8单元晶胞内的几率密度分布数据,并利用VMD软件可视化.结果显示CH4和H2分子在ZIF-8中的优先吸附位置均在大孔中心靠近咪唑环的区域,但CH4分子的优先吸附位置有两个不同层次,而H2分子的优先吸附位置只有一个层次,说明CH4和H2分子在ZIF-8中存在着不同的吸附机理. 展开更多

关键词 分子动力学 巨正则系综蒙特卡洛模拟 沸石咪唑酯骨架材料 等温吸附 扩散系数

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多孔金属有机骨架材料储氢性能分子模拟 被引量：10

16

作者 吴选军 郑佶 +1 位作者 李江 蔡卫权 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2013年第10期2207-2214,共8页

采用优化的DREIDING力场参数,通过巨正则系综蒙特卡洛(GCMC)模拟方法对H2在IRMOF-1、IRMOF-61和IRMOF-62共3种金属有机骨架(MOFs)材料中的吸附平衡性能进行了比较研究.结果表明,该力场能够在全压力范围内很好地复制H2在IRMOF-62材料中... 采用优化的DREIDING力场参数,通过巨正则系综蒙特卡洛(GCMC)模拟方法对H2在IRMOF-1、IRMOF-61和IRMOF-62共3种金属有机骨架(MOFs)材料中的吸附平衡性能进行了比较研究.结果表明,该力场能够在全压力范围内很好地复制H2在IRMOF-62材料中的等温吸附曲线;但对低压下H2在IRMOF-61中的等温吸附曲线预测出现低估.与IRMOF-1相比,具有互穿骨架结构的IRMOF-61和IRMOF-62材料在常温下的储氢能力并无明显提高.进一步比较77 K时100 kPa、3.0 MPa下H2在上述MOFs材料中达到吸附平衡时的几率密度分布发现,H2会优先吸附在Zn4O骨架附近靠近苯环的位置;对具有互穿结构的MOFs材料而言,由于其孔腔尺寸缩小,使得H2优先吸附位区域零散化.适当长度的有机配体形成的互穿骨架结构能增强与H2分子之间的相互作用,具备较高的储氢能力;而有机配体尺寸过长则会增加骨架结构中H2吸附死角,对H2的吸附能力反而出现下降. 展开更多

关键词 金属有机骨架材料 多孔材料 巨正则系综蒙特卡洛模拟 储氢 等温吸附

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金属-有机骨架材料MOF-5的改进与吸附甲烷的巨正则蒙特卡罗模拟 被引量：12

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作者 曾余瑶 张秉坚 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2008年第8期1493-1497,共5页

根据金属-有机骨架材料(MOFs)的设计思想,在MOF-5(对苯二甲酸为桥联配体,Zn4O金属簇为中心的配位化合物)的基础上设计了10种以Zn4O金属簇为中心(Corner),以不同基团单取代的对苯二甲酸(BDC)衍生物为桥联配体(Linker)的多孔材料.用巨正... 根据金属-有机骨架材料(MOFs)的设计思想,在MOF-5(对苯二甲酸为桥联配体,Zn4O金属簇为中心的配位化合物)的基础上设计了10种以Zn4O金属簇为中心(Corner),以不同基团单取代的对苯二甲酸(BDC)衍生物为桥联配体(Linker)的多孔材料.用巨正则蒙特卡罗(GCMC)模拟方法,计算了这些材料在298K、1-10MPa条件下对甲烷的吸附量,讨论了不同取代基与甲烷吸附量的关系.结果发现,在298K、3.5MPa时甲烷的吸附量主要取决于吸附热,并且以硝基取代的配体构成的MOF分子吸附甲烷效果最好.在此基础上,进一步设计了以四硝基取代对苯二甲酸为桥联配体的MOF-4NO2,该结构在相同条件下对甲烷的超额吸附量为209cm3·cm-3,总吸附量达到228cm3·cm-3,比美国能源部(DOE)提出的甲烷吸附材料应用要求标准高26%. 展开更多

关键词 甲烷 金属-有机骨架材料 吸附 巨正则蒙特卡罗

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芳香类化合物在ITQ-1分子筛中吸附特性的蒙特卡罗模拟 被引量：2

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作者 侯廷军 朱丽荔 +2 位作者 徐筱杰 计明娟 叶学其 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2001年第2期230-233,共4页

用巨正则统计系综蒙特卡罗模拟研究了苯、甲苯以及间二甲苯分子在ITQ 1分子筛中的吸附特性 .从这 3种分子的粒子分布云图上 ,可发现分子的扩散和吸附主要在十二元环超笼内发生 ,在十元环通道内的吸附和扩散则相对较难 .从一系列不同压... 用巨正则统计系综蒙特卡罗模拟研究了苯、甲苯以及间二甲苯分子在ITQ 1分子筛中的吸附特性 .从这 3种分子的粒子分布云图上 ,可发现分子的扩散和吸附主要在十二元环超笼内发生 ,在十元环通道内的吸附和扩散则相对较难 .从一系列不同压力下的蒙特卡罗模拟还预测了 3种分子的吸附等温线 ,预测结果与实验结果相符 .这 3种分子在一定压力下 ,都可通过十元环通道或连接十二元环超笼的十元环窗口到达分子筛孔道内部 ,达到较好的吸附平衡状态 . 展开更多

关键词 巨正则统计系综蒙特卡罗模拟 ITQ-1分子筛 吸附 芳香类化合物

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