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小晶粒FeZSM-5分子筛合成过程中晶粒大小和分布的控制 被引量:21
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作者 孙慧勇 胡津仙 +1 位作者 王建国 周敬来 《石油化工》 CAS CSCD 北大核心 2001年第3期188-192,共5页
用水热法合成了晶粒大小在 2 0 0~ 10 0 0nm的小晶粒FeZSM -5分子筛 ,并对碱度、温度、模板剂和初始凝胶浓度等对分子筛晶粒大小和分布的影响进行了研究。结果表明 ,较高的碱度和反应物浓度有利于小晶粒杂原子分子筛的合成 ;程序升温... 用水热法合成了晶粒大小在 2 0 0~ 10 0 0nm的小晶粒FeZSM -5分子筛 ,并对碱度、温度、模板剂和初始凝胶浓度等对分子筛晶粒大小和分布的影响进行了研究。结果表明 ,较高的碱度和反应物浓度有利于小晶粒杂原子分子筛的合成 ;程序升温法合成的分子筛颗粒小、粒度均匀 ,抑制了二次成核过程 ;模板剂的种类对FeZSM -5分子筛的尺寸也有显著影响 ,分别以正丁胺、乙二胺和己二胺为模板剂合成了FeZSM -5分子筛 ,晶粒大小顺序为正丁胺 <己二胺 <乙二胺。 展开更多
关键词 小晶粒 fezsm-5 分子筛 水热合成 分布
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FeZSM-5/N_2O催化氧化苯制苯酚 被引量:13
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作者 季东 任通 +2 位作者 张小明 索继栓 丁勇 《化学进展》 SCIE CAS CSCD 2003年第1期51-59,共9页
苯一步氧化制苯酚 ,是有机物氧化合成中富有挑战性的研究课题之一。该文着重论述了在Fe ZSM- 5及其一系列沸石催化剂上 ,应用氧化亚氮作为氧化剂使苯直接氧化制苯酚的研究进展。这一系列催化剂体系的特殊之处在于通过氧化亚氮在沸石分... 苯一步氧化制苯酚 ,是有机物氧化合成中富有挑战性的研究课题之一。该文着重论述了在Fe ZSM- 5及其一系列沸石催化剂上 ,应用氧化亚氮作为氧化剂使苯直接氧化制苯酚的研究进展。这一系列催化剂体系的特殊之处在于通过氧化亚氮在沸石分子筛上的分解获得具有催化活性的 α-氧。详细讨论了在沸石分子筛上形成特殊结构的铁氧化物作为催化活性中心这一观点。由于这种催化体系对苯直接氧化制苯酚的反应有着很高的选择性 ,因此 。 展开更多
关键词 沸石 氧化亚氮 苯酚合成 选择性催化氧化 fezsm-5
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DeNO_x催化剂FeZSM-5/Raney Fe的制备 被引量:1
3
作者 王维家 卢立军 +1 位作者 宗保宁 舒兴田 《催化学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2003年第10期739-743,共5页
用原位晶化法合成了FeZSM 5 /RFe(RFeRaneyFe)催化剂 .合成液的组成为 5Na2 O·10 0SiO2 ·10TPABr·70 0 0H2 O ,pH >11 5 .合成液中不含Al,ZSM 5分子筛的骨架Al只来源于RaneyFe的表面 .此法提高了ZSM 5分子筛中骨架Al... 用原位晶化法合成了FeZSM 5 /RFe(RFeRaneyFe)催化剂 .合成液的组成为 5Na2 O·10 0SiO2 ·10TPABr·70 0 0H2 O ,pH >11 5 .合成液中不含Al,ZSM 5分子筛的骨架Al只来源于RaneyFe的表面 .此法提高了ZSM 5分子筛中骨架Al的稳定性和分子筛上Fe离子的负载量 .FeZSM 5 /RFe用作DeNOx 展开更多
关键词 原位晶化 fezsm-5分子筛 RaneyFe 氮氧化物脱除 水热稳定性
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正十六烷在小晶粒FeZSM-5上的裂化 被引量:1
4
作者 孙慧勇 王建国 +1 位作者 胡津仙 周敬来 《石油炼制与化工》 CAS CSCD 北大核心 2001年第5期55-59,共5页
研究了正十六烷在FeZSM 5分子筛上的裂化反应性能 ,比较了晶体大小对催化剂活性、稳定性和产物选择性等的影响。结果发现 ,与AlZSM 5相比 ,FeZSM 5分子筛的五碳以上产品的选择性明显提高 ,且随着晶粒粒径的减小而逐渐增大 ;在相同的硅... 研究了正十六烷在FeZSM 5分子筛上的裂化反应性能 ,比较了晶体大小对催化剂活性、稳定性和产物选择性等的影响。结果发现 ,与AlZSM 5相比 ,FeZSM 5分子筛的五碳以上产品的选择性明显提高 ,且随着晶粒粒径的减小而逐渐增大 ;在相同的硅铁比和反应条件下小晶粒FeZSM 5具有更高的裂化活性。此外小晶粒FeZSM 5分子筛因焦炭沉积引起的失活速率较慢。高硅铁比的FeZSM 5分子筛具有较高的水热稳定性和热稳定性。 展开更多
关键词 正十六烷 ZSM沸石 晶粒 裂化反应 fezsm-5分子筛
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FeZSM-5/RaneyFe选择性催化还原NO的活性和水热稳定性 被引量:1
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作者 王维家 卢立军 宗保宁 《石油炼制与化工》 CAS CSCD 北大核心 2003年第12期1-4,共4页
采用原位晶化法合成的FeZSM-5/Raney Fe催化材料,提高了ZSM-5分子筛中骨架Al的稳定性和分子筛上铁离子的担载量。此材料在用作脱氮氧化物催化剂时具有优良的催化活性和水热稳定性。以NH_3作还原剂还原模拟汽车尾气中的NO,390℃时NO转化... 采用原位晶化法合成的FeZSM-5/Raney Fe催化材料,提高了ZSM-5分子筛中骨架Al的稳定性和分子筛上铁离子的担载量。此材料在用作脱氮氧化物催化剂时具有优良的催化活性和水热稳定性。以NH_3作还原剂还原模拟汽车尾气中的NO,390℃时NO转化率最高为85.5%;在体积分数为10%的水蒸气存在气氛中连续运行500 h,催化剂仍保持良好的催化活性和水热稳定性,且系统引入50μL/L SO_2对其催化性能没有不良影响。 展开更多
关键词 fezsm-5/RaneyFe催化材料 原位晶化法 一氧化氮 活性 水热稳定性 催化剂
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N_2O一步氧化苯制苯酚FeZSM-5分子筛的失活与再生 被引量:4
6
作者 王晓婷 李建伟 +1 位作者 郭泉辉 陈标华 《化学反应工程与工艺》 EI CAS CSCD 北大核心 2008年第4期348-352,共5页
将离子交换法制备并经水热处理的 FeZSM-5分子筛应用于 N_2O 一步氧化苯制苯酚反应中。在固定床反应器上研究了导致催化剂失活的原因,考察了失活催化剂的再生条件,并采用热重-差热综合热分析法(TG-DTA)、N_2吸附比表面测定法(BET)和程... 将离子交换法制备并经水热处理的 FeZSM-5分子筛应用于 N_2O 一步氧化苯制苯酚反应中。在固定床反应器上研究了导致催化剂失活的原因,考察了失活催化剂的再生条件,并采用热重-差热综合热分析法(TG-DTA)、N_2吸附比表面测定法(BET)和程序升温氧化法(TPO)等对失活前后的催化剂进行了表征。结果表明,FeZSM-5分子筛催化剂在 N_2O 一步氧化苯制苯酚反应中具有较高的初始活性,但失活较快。失活催化剂上存在两种形式的积炭,C 与 H 比不同的低温炭和高温炭是催化剂失活的主要原因。再生实验结果表明,失活催化剂在450℃下,在 N_2O 气氛中烧炭再生处理40 min 后,催化剂的活性可完全恢复,此时催化剂表面的积炭率仍保持在30%左右。 展开更多
关键词 fezsm-5分子筛 氧化亚氮 苯酚 失活 再生
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FeZSM-5骨架调控及其对NO_x的SCR性能研究 被引量:3
7
作者 张奎 王悦 +5 位作者 孙雪晴 邱玉龙 钟耕辉 冯云 刘玉菲 黄艳 《合成化学》 CAS CSCD 北大核心 2018年第1期9-14,21,共7页
通过水热法合成了不同硅铝比和硅铁比的FeZSM-5系列催化剂,并将其应用于对模拟烟气的氨气选择性催化还原(NH_3-SCR)脱除氮氧化物(NO_x)研究。通过XRD、SEM、TEM、UV-Vis和N_2吸附,探究了不同硅、铝铁含量对催化剂孔道结构、物相结构及... 通过水热法合成了不同硅铝比和硅铁比的FeZSM-5系列催化剂,并将其应用于对模拟烟气的氨气选择性催化还原(NH_3-SCR)脱除氮氧化物(NO_x)研究。通过XRD、SEM、TEM、UV-Vis和N_2吸附,探究了不同硅、铝铁含量对催化剂孔道结构、物相结构及脱硝活性的影响。结果表明:过高的铝、铁含量会造成催化剂结晶度的降低、物相结构不均一;FeZSM-5(60-60)最佳比例的铝、铁催化剂在低温条件下仍可以表现出较好的活性以及优异的抗硫抗水热稳定性,FeZSM-5(60-60)最佳脱硝效率达97%。通入SO_2和H_2O时,NO_x转化率仍可保持在85%以上;停止通入SO_2和H_2O时,NO_x的转化率恢复至97%。 展开更多
关键词 择性催化还原 fezsm-5 烟气脱硝 水热合成法
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基于FeZSM-5催化剂的类Fenton体系氧化降解日落黄FCF研究
8
作者 杨慧敏 陈泉源 《工业催化》 CAS 2020年第6期75-81,共7页
采用等体积浸渍法制备FeZSM-5作为异相类Fenton氧化催化剂,使用XRD、FT-IR对FeZSM-5进行表征,探究反应温度、初始pH值、H2O2初始浓度、催化剂用量以及铁负载量对FeZSM-5催化H2O2氧化降解日落黄FCF脱色的影响,考察催化剂循环使用性能。... 采用等体积浸渍法制备FeZSM-5作为异相类Fenton氧化催化剂,使用XRD、FT-IR对FeZSM-5进行表征,探究反应温度、初始pH值、H2O2初始浓度、催化剂用量以及铁负载量对FeZSM-5催化H2O2氧化降解日落黄FCF脱色的影响,考察催化剂循环使用性能。结果表明,铁以Fe2O3形态存在于分子筛孔道内;FeZSM-5催化剂活性受反应温度影响较大,在最适宜条件下,铁负载质量分数为3.5%的FeZSM-5催化剂在FeZSM-5/H2O2类Fenton氧化反应体系中对日落黄FCF模拟废水脱色率达97.0%,且循环使用性能较好。 展开更多
关键词 催化化学 等体积浸渍法 fezsm-5催化剂 类FENTON氧化 脱色 日落黄FCF
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FeZSM-5催化剂上乙苯脱氢反应机理研究——瞬态应答法
9
作者 阚秋斌 吴志芸 +1 位作者 赵仲清 彭少逸 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 1992年第12期1568-1571,共4页
采用快速动态法制备了具有MFI结构的硅铁沸石分子筛,研究了该分子筛上乙苯脱氢反应的瞬变行为.结合表面吸附态的红外、顺磁结果发现,苯乙烯通过化学活性吸附的乙苯脱氢形成.通过这个模型可满意地解释瞬态曲线和稳态下的动力学行为.
关键词 乙苯 脱氢 硅铁沸石 沸石
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FeZSM-5/N_2O体系催化氧化甲苯制甲酚的研究
10
作者 季东 闫亮 +1 位作者 任通 索继栓 《分子催化》 EI CAS CSCD 北大核心 2004年第3期198-202,共5页
采用四丙基氢氧化铵为模板剂,硝酸铁为铁源应用水热合成法制备了一系列FeZSM-5分子筛催化剂,利用X-射线粉末衍射分析,N2吸附/脱附,元素分析等技术对催化剂进行了表征.并进行了所制样品对甲苯催化氧化制甲酚反应催化性能的研究.本文详细... 采用四丙基氢氧化铵为模板剂,硝酸铁为铁源应用水热合成法制备了一系列FeZSM-5分子筛催化剂,利用X-射线粉末衍射分析,N2吸附/脱附,元素分析等技术对催化剂进行了表征.并进行了所制样品对甲苯催化氧化制甲酚反应催化性能的研究.本文详细考察了Fe含量、反应物配比、反应温度以及空速等各种因素对甲苯催化氧化制甲酚反应催化性能的影响.结果表明在400℃,甲苯∶N2O为1∶4,空速为8000mL·h-1·g-1条件下反应结果最佳,最大甲苯转化率约为12.6%,甲酚选择性约为33.0%. 展开更多
关键词 甲苯 甲酚 fezsm-5 N2O
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水蒸气处理FeZSM-5高活性催化分解N_2O的实验探究
11
作者 王梦菲 施莲莲 方圆 《中国石油和化工标准与质量》 2016年第12期35-37,共3页
本文以FeZSM-5为催化剂开展N_2O直接催化分解的研究,探究了8μm的FeZSM-5经水蒸气处理后对催化N_2O分解性能的影响,发现经水蒸气处理后的FeZSM-5具有更优异的催化活性。并深入探讨了水蒸气处理后催化活性提高的原因。研究发现,沸石分子... 本文以FeZSM-5为催化剂开展N_2O直接催化分解的研究,探究了8μm的FeZSM-5经水蒸气处理后对催化N_2O分解性能的影响,发现经水蒸气处理后的FeZSM-5具有更优异的催化活性。并深入探讨了水蒸气处理后催化活性提高的原因。研究发现,沸石分子筛FeZSM-5经过水蒸气处理后骨架中的Fe迁移到了外骨架,催化N_2O直接降解的关键因素是外骨架Fe,催化剂的孔结构、酸中心数量和类型对N_2O直接降解反应的影响很小。 展开更多
关键词 fezsm-5 水蒸气 N2O 催化分解
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FeZSM-5中不同化学环境的铁上乙苯氧化脱氢制苯乙烯的催化活性 被引量:5
12
作者 张春雷 吴志芸 阚秋斌 《Chinese Journal of Catalysis》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 1995年第4期332-336,共5页
FeZSM-5中不同化学环境的铁上乙苯氧化脱氢制苯乙烯的催化活性张春雷,吴志芸,阚秋斌(吉林大学化学系,长春130023)关键词FeZSM-5沸石,铁,化学环境,乙苯,氧化脱氢,苯乙烯,多功能催化剂杂原子引入分子筛,... FeZSM-5中不同化学环境的铁上乙苯氧化脱氢制苯乙烯的催化活性张春雷,吴志芸,阚秋斌(吉林大学化学系,长春130023)关键词FeZSM-5沸石,铁,化学环境,乙苯,氧化脱氢,苯乙烯,多功能催化剂杂原子引入分子筛,除能调变分子筛的酸性和微孔孔径外,... 展开更多
关键词 分子筛 乙苯 氧化脱氢 苯乙烯 催化活性
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FeZSM-5沸石上乙苯的吸附态及氧化脱氢 被引量:3
13
作者 张春雷 吴志芸 阚秋斌 《催化学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 1996年第1期34-39,共6页
FeZSM-5吸附乙苯前后的IR、XPS、ESR及Mossbauer谱表明,乙苯分子的侧链和苯环与FeZSM-5的活性位(以Fe为中心的结构单元)同时发生配位络合作用,减弱了乙苯分子侧链的α和β位C-H键,使其活化,... FeZSM-5吸附乙苯前后的IR、XPS、ESR及Mossbauer谱表明,乙苯分子的侧链和苯环与FeZSM-5的活性位(以Fe为中心的结构单元)同时发生配位络合作用,减弱了乙苯分子侧链的α和β位C-H键,使其活化,在氧存在下易发生氧化脱氢反应生成苯乙烯.Fe(Ⅲ)是乙苯氧化脱氢的活性中心,尤其是骨架不饱和配位的Fe(Ⅲ)对活化乙苯分子起到了关键作用,碱金属平衡阳离子起到了助催化剂的作用. 展开更多
关键词 乙苯 氧化脱氢 吸附态 分子筛 催化剂
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乙苯氧化脱氢制苯乙烯的催化活性研究 被引量:2
14
作者 张春雷 吴志芸 阚秋斌 《精细石油化工》 CAS CSCD 1995年第4期60-63,共4页
在823K和乙苯/O_2=1.0的条件下,考察了K-FeZSM—5对乙苯氧化脱氢的催化活性.比较了水热处理及Fe_2O_3的分散程度对乙苯氧化脱氢性能的影响.结合ESR及TPR测试结果,讨论了FeZSM-5中铁的存在状态与活性的关系.结果表明 FeZSM-5上的骨架Fe(... 在823K和乙苯/O_2=1.0的条件下,考察了K-FeZSM—5对乙苯氧化脱氢的催化活性.比较了水热处理及Fe_2O_3的分散程度对乙苯氧化脱氢性能的影响.结合ESR及TPR测试结果,讨论了FeZSM-5中铁的存在状态与活性的关系.结果表明 FeZSM-5上的骨架Fe(Ⅲ)和高分散的非骨架Fe(Ⅲ)是乙苯氧化脱氢的活性中心. 展开更多
关键词 乙苯 苯乙烯 催化剂活性 氧化脱氢
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铁硅酸盐分子筛乙苯氧化脱氢催化性能研究──平衡阳离子性质及水热处理对反应活性的影响 被引量:2
15
作者 张春雷 吴志芸 阚秋斌 《高等学校化学学报》 CSCD 北大核心 1995年第3期449-453,共5页
在823K和乙苯/O_2=1.0的条件下考察了乙苯在FeZSM-5上的催化活性。比较了平衡阳离子性质、水热处理及Fe_2O_3的分散程度对乙苯氧化脱氢性能的影响。结合XPS、ESR及TPR测试结果讨论了FeZSM-5中... 在823K和乙苯/O_2=1.0的条件下考察了乙苯在FeZSM-5上的催化活性。比较了平衡阳离子性质、水热处理及Fe_2O_3的分散程度对乙苯氧化脱氢性能的影响。结合XPS、ESR及TPR测试结果讨论了FeZSM-5中铁的存在状态与乙苯氧化脱氢的关系。结果表明,FeZSM-5催化剂上作为L酸中心的骨架Fe(Ⅲ)、水热处理产生的高分散非骨架Fe(Ⅲ)和适当强度的碱中心共同构成了乙苯氧化脱氢活性中心。 展开更多
关键词 铁硅酸盐 沸石 碱金属阳离子 乙苯 氧化脱氢
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改性FeZSM-5沸石上乙苯的吸附和扩散性质及氧化脱氢催化作用
16
作者 张春雷 吴志云 阚秋斌 《分子催化》 EI CAS CSCD 1995年第5期321-328,共8页
用XPS、DRS及Mossbauer谱对水热处理改性的FeZSM-5中Fe(Ⅲ)的化学状态进行了研究,并定量地考察了水热处理时间对骨架铁含量的影响,比较了不同水热处理时间及不同平衡阳离子交换的FeZSM-5上乙苯的吸... 用XPS、DRS及Mossbauer谱对水热处理改性的FeZSM-5中Fe(Ⅲ)的化学状态进行了研究,并定量地考察了水热处理时间对骨架铁含量的影响,比较了不同水热处理时间及不同平衡阳离子交换的FeZSM-5上乙苯的吸附及扩散性质。水热处理将使骨架铁从骨架析出,但析出的骨架铁并不阻塞孔道,而是高分散在分子筛的表面上,乙苯的吸附量随水热处理时间增加而增大。阳离子交换的FeZSM-5上乙苯的扩散系数及吸附量均按H、Li、Na、K离子半径增大的顺序递减。乙苯的氧化脱氢活性主要取决于Fe(Ⅲ)活性中心的性质,也与乙苯的吸附量及扩散系数有关。 展开更多
关键词 乙苯 吸附 扩散 沸石 改性 氧化脱氢
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铁硅酸盐分子筛乙苯氧化脱氢催化性能研究Ⅱ.FeZSM-5的酸碱性质和积炭对反应活性的影响 被引量:1
17
作者 张春雷 吴志芸 阚秋斌 《分子催化》 CSCD 1995年第2期111-117,共7页
本文应用碱性气体吸附的红外光谱和TPD技术研究了FeZSM-5(F_4)的酸性,酸性顺序为:H-F_4>Fe_2O_3/F_4>F_4原粉>水热处理的K-F_4>Li-F_4>NaF_4>K-F_4>NaOH/F_4... 本文应用碱性气体吸附的红外光谱和TPD技术研究了FeZSM-5(F_4)的酸性,酸性顺序为:H-F_4>Fe_2O_3/F_4>F_4原粉>水热处理的K-F_4>Li-F_4>NaF_4>K-F_4>NaOH/F_4,比较了酸强度和积炭对乙苯氧化脱氢性能的影响,以及催化剂酸碱性质与积炭的关系.结果表明,乙苯氧化脱氢反应是在酸碱协同作用下进行的,积炭也参与了氧化脱氢反应,催化剂表面上L酸中心产生的具有一定C、H、O比的积炭具有高的氧化脱氢活性.碱金属阳离子改性的具有L酸中心的FeZSM-5是乙苯氧化脱氢的高活性催化剂。 展开更多
关键词 乙苯 氧化 脱氢 积炭 铁硅酸盐 分子筛 催化
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