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Fe物种对Fe-SSZ-13催化活性及抗硫性能的影响
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作者 孙红 李海榕 +1 位作者 柳志刚 秦阳 《大连交通大学学报》 2025年第5期122-128,144,共8页
为了研究分子筛中阳离子对Fe-SSZ-13催化剂脱硝活性及抗硫性能的影响,分别以Na^(+)和NH_(4)^(+)型SSZ-13为载体制备Fe-SSZ-13催化剂,用于NH3选择性催化还原(NH3-SCR)NO_(x)。结果显示,分子筛中阳离子的种类可显著影响催化剂活性和抗硫... 为了研究分子筛中阳离子对Fe-SSZ-13催化剂脱硝活性及抗硫性能的影响,分别以Na^(+)和NH_(4)^(+)型SSZ-13为载体制备Fe-SSZ-13催化剂,用于NH3选择性催化还原(NH3-SCR)NO_(x)。结果显示,分子筛中阳离子的种类可显著影响催化剂活性和抗硫性能。与Fe-SSZ-13(Na)相比,Fe-SSZ-13(NH_(4))具有更高的SCR活性和更宽的活性温度窗口,且抗硫性能更优异,在SO_(2)存在的条件下仍能保持95%以上的NO_(x)转化率。X射线衍射(XRD)、紫外-可见分光光度法(UV-Vis)和NO吸附结果证明,Fe-SSZ-13(NH_(4))中含有更多孤立Fe^(3+)离子,这是其催化性能优异的重要原因;原位漫反射红外傅立叶变换光谱(DRIFTS)表征结果表明,硫化后的Fe-SSZ-13(NH_(4))比硫化后的Fe-SSZ-13(Na)具有更强的NH_(3)和NO吸附能力。 展开更多
关键词 fe-ssz-13 耐硫性 SCR DRIFTS
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Fe-SSZ-13分子筛的制备及其SCR催化性能和机理的研究进展 被引量:1
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作者 刘春红 张爱民 +4 位作者 杜凯敏 胡晨晖 卓佐西 林贻超 陈亮 《河北工业大学学报》 CAS 2020年第6期40-45,共6页
Fe-SSZ-13分子筛对于氮氧化物(NOx)具有优异的选择性催化还原活性,高N2选择性和水热稳定性,以及抵抗H2O和SO2中毒能力,可潜在应用于重型柴油车尾气的脱硝。本文首先综述了Fe-SSZ-13的分子筛合成方法,指出了各合成方法的优缺点;其次,总... Fe-SSZ-13分子筛对于氮氧化物(NOx)具有优异的选择性催化还原活性,高N2选择性和水热稳定性,以及抵抗H2O和SO2中毒能力,可潜在应用于重型柴油车尾气的脱硝。本文首先综述了Fe-SSZ-13的分子筛合成方法,指出了各合成方法的优缺点;其次,总结讨论了目前Fe-SSZ-13分子筛对于氮氧化物催化机理的研究,针对目前Fe-SSZ-13分子筛普遍存在催化活性不高与催化温度局限的问题,介绍了铁形态优化、分子筛与催化剂杂化协同作用及复合型分子筛合成等优化调控方法;最后,提出开发低成本、高效率和环保的Fe-SSZ-13分子筛合成方法及其催化机理的探索是今后的研究重点。 展开更多
关键词 fe-ssz-13分子筛 合成 选择性催化还原 催化机理
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Cu-SSZ-13与Fe-β混合催化剂上NH_(3)-SCR性能研究
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作者 李渊 侯宇坤 +1 位作者 赵立国 谭小耀 《材料导报》 EI CAS CSCD 北大核心 2022年第19期55-59,共5页
铜改性SSZ-13分子筛(Cu-SSZ-13)是一种高效的去除NO_(x)的NH_(3)选择性还原催化剂,但是Cu-SSZ-13的高温(>400℃)脱硝活性欠佳。相比Cu-SSZ-13,铁改性β分子筛催化剂(Fe-β)价格便宜且高温脱硝性能较好,因而Fe-β也备受人们关注。虽... 铜改性SSZ-13分子筛(Cu-SSZ-13)是一种高效的去除NO_(x)的NH_(3)选择性还原催化剂,但是Cu-SSZ-13的高温(>400℃)脱硝活性欠佳。相比Cu-SSZ-13,铁改性β分子筛催化剂(Fe-β)价格便宜且高温脱硝性能较好,因而Fe-β也备受人们关注。虽然掺杂铜后,Fe-β催化剂的低温活性有所提高,但是其对NO_(x)脱除的低温活性温度窗口还有待拓宽,最高脱除率还有待提高。本工作拟通过Cu-SSZ-13与Fe-β的机械混合制得复合催化剂,以拓展催化剂的温度窗口。在商用SSZ-13的基础上,通过离子交换不同浓度的硝酸铜溶液制备了Cu-SSZ-13。氨气选择性催化还原(Ammonia selective catalytic reduction,NH_(3)-SCR)测试表明交换液为0.04 mol/L的硝酸铜溶液时所制备的Cu-SSZ-13的脱硝活性最好,200~400℃NO_(x)脱除率接近100%。利用粉末X射线衍射(XRD)、电子扫描显微镜(SEM)等一系列手段对催化剂进行了表征。结果表明:机械混合Cu-SSZ-13+Fe-β对Cu-SSZ-13的NH_(3)-SCR低温活性窗口影响不大,但对其高温脱硝性能有较大提高。 展开更多
关键词 Fe-β Cu-SSZ-13 机械混合 氨气选择性催化还原
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Fe改性原位Cu/SSZ-13催化剂柴油车尾气脱硝性能研究 被引量:5
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作者 李淑珍 赵小鸽 +4 位作者 张长明 王建成 常丽萍 鲍卫仁 韩丽娜 《环境科学学报》 CAS CSCD 北大核心 2020年第1期119-127,共9页
以廉价的铜四乙烯五胺(Cu-TEPA)为模板剂,采用水热法原位合成Cu/SSZ-13分子筛,进一步经过浸渍铁对其改性制备Fe-Cu/SSZ-13催化剂.考察铁盐种类及浸渍铁量对其柴油车尾气脱硝活性及水热稳定性的影响.使用XRD、N2吸附-脱附、H2-TPR、NH3-... 以廉价的铜四乙烯五胺(Cu-TEPA)为模板剂,采用水热法原位合成Cu/SSZ-13分子筛,进一步经过浸渍铁对其改性制备Fe-Cu/SSZ-13催化剂.考察铁盐种类及浸渍铁量对其柴油车尾气脱硝活性及水热稳定性的影响.使用XRD、N2吸附-脱附、H2-TPR、NH3-TPD对样品进行表征测试,并分析影响样品脱硝活性以及水热稳定性的原因.结果表明:浸渍量为1.0%时,以Fe(NO3)3为铁盐改性得到的Fe-Cu/SSZ-13分子筛催化剂柴油车尾气脱硝效果最佳,在160~530℃温度范围内,NO的转化率能到达90%以上,并且具有优异的N2选择性和水热稳定性.由分析结果推测,以Fe(NO3)3为铁源时,负载在Cu/SSZ-13分子筛上的铁更为牢固,使其抗老化性能提高,且在脱硝过程中铁物种和铜物种同时起到对NO的还原作用. 展开更多
关键词 柴油车尾气 脱硝 氨选择性催化还原反应 原位Cu/SSZ-13分子筛 Fe-Cu/SSZ-13催化剂
原文传递
Fe和Cu分子筛催化剂同时催化NO_(x)还原和N_(2)O分解 被引量:4
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作者 司庆宇 樊星 +2 位作者 张玮航 苗静文 刘若雯 《中国环境科学》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第9期4826-4834,共9页
采用离子交换法制备了Fe-Beta和Cu-SSZ-13催化剂并采用不同混合方式制备了复合催化剂,考察了催化剂同时催化NO_(x)还原和N_(2)O分解的性能.以实现NO_(x)和N_(2)O同时高效去除、拓宽活性温度窗口为目标,优选出了上Fe下Cu分层填充、Fe-Bet... 采用离子交换法制备了Fe-Beta和Cu-SSZ-13催化剂并采用不同混合方式制备了复合催化剂,考察了催化剂同时催化NO_(x)还原和N_(2)O分解的性能.以实现NO_(x)和N_(2)O同时高效去除、拓宽活性温度窗口为目标,优选出了上Fe下Cu分层填充、Fe-Beta和Cu-SSZ-13质量比为4:1的Fe_(0.4)Cu_(0.1)催化剂,进一步考察了进气组成对NO_(x)、N_(2)O和NH_(3)转化率的影响,并采用N_(2)吸脱附、XRD、NH_(3)-TPD、UV-Vis DRS和H_(2)-TPR等手段对催化剂理化特性进行了表征.结果表明,Cu-SSZ-13和Fe-Beta分别具有更优的催化NO_(x)还原和N_(2)O分解性能.采用Fe_(0.4)Cu_(0.1)催化剂、[NH_(3)]/[NO_(x)]为1时考察的温度范围内NH_(3)仅还原NO_(x),而N_(2)O通过分解去除,450℃时NO_(x)和N_(2)O转化率分别为93.4%和100%.高温(>350℃)下NH_(3)被O_(2)氧化导致NO_(x)转化率随温度升高而降低;高温(≥350℃)下N_(2)O分解形成的氧物种可使NO_(x)在进气中无O_(2)条件下实现高效还原.进气中含2%H_(2)O对高温(450℃)下Fe_(0.4)Cu_(0.1)表面NO_(x)的还原和NH_(3)的氧化无显著影响,但对N_(2)O的转化存在一定的可逆抑制作用.Cu-SSZ-13表面存在大量孤立的Cu^(2+)离子,可为NH_(3)-SCR反应提供充足的活性中心.Fe-Beta表面同时存在能够催化NO氧化的孤立Fe^(3+)离子和催化N_(2)O分解的Fe_(x)O_(y)物种.采用上Fe下Cu分层填充的混合方式时Fe-Beta表面NO氧化过程会消耗N_(2)O分解形成的氧物种,从而有利于低温(≤450℃)下N_(2)O的转化.但由于N_(2)O分解的温度范围内NO_(x)转化率本身较高,NO氧化对于脱硝的促进作用不显著. 展开更多
关键词 NO_(x)还原 N_(2)O分解 Fe-Beta Cu-SSZ-13 复合催化剂
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