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合成气中乙炔选择性加氢催化剂的研究
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作者 刘应杰 成春喜 +1 位作者 刘华伟 胡燕 《工业催化》 2025年第9期31-38,共8页
CO_(2)氧化乙烷脱氢制备乙烯和合成气是一种备受关注的技术,但分离乙烯时乙炔不易除去;传统的贵金属催化剂在合成气中加氢除乙炔的活性受到抑制,研究合成气中乙炔选择性加氢的新型催化剂,能打通该技术的工艺流程,解决技术堵点,同时新型... CO_(2)氧化乙烷脱氢制备乙烯和合成气是一种备受关注的技术,但分离乙烯时乙炔不易除去;传统的贵金属催化剂在合成气中加氢除乙炔的活性受到抑制,研究合成气中乙炔选择性加氢的新型催化剂,能打通该技术的工艺流程,解决技术堵点,同时新型催化剂在电石炉尾气净化中也可应用。制备的新型催化剂XRD表征表明,其活性组分为非晶态铜硼化合物,XPS可看出铜硼化合物中Cu、B的电子结合能升高,SEM图可见催化剂活性组分分布均匀。考察了催化剂制备,原料气组成,反应条件等对乙炔选择性加氢性能的影响,结果表明,催化剂应用于合成气中乙炔选择性加氢,对0.3%及以下的乙炔可全部转化,选择性大于96%,催化剂具有工业化应用前景。 展开更多
关键词 催化剂工程 合成气 乙炔 选择性加氢 非晶态 铜硼化合物 催化剂
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Copper-catalyzed 1,4-silylcyanation of 1,3-enynes:A silyl radical-initiated approach for synthesis of difunctionalized allenes
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作者 Qi Li Zi-Lu Wang Yun-He Xu 《Chinese Chemical Letters》 2025年第3期277-281,共5页
Herein,we developed the first example of copper-catalyzed silicon radical-initiated 1,4-silylcyanation of unactivated 1,3-enynes,which provided an efficient method to access CN-bearing tri-and tetrasubstituted homoall... Herein,we developed the first example of copper-catalyzed silicon radical-initiated 1,4-silylcyanation of unactivated 1,3-enynes,which provided an efficient method to access CN-bearing tri-and tetrasubstituted homoallenylsilane derivatives in high yields with excellent regioselectivities.This protocol featured good functional group compatibility and broad substrate scopes,enabling the formation of C-Si bond under cheap copper catalyst with a low loading.Furthermore,this means showed potential application value in the late-stage functionalization of natural products. 展开更多
关键词 copper-catalyst Unactivated enynes 1 4-Difunctionalization Radical silylation CYANATION
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分步固相反应法制备高效CuY催化剂
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作者 王玉春 章薇 吕宝华 《广东化工》 2025年第3期5-7,共3页
以硝酸铜、乙酰丙酮铜和NaY分子筛为主要原料,采用分步固相反应法制备出了不同固态反应温度的铜负载量为12%的CuY催化剂。通过红外光谱、扫描电镜和X射线衍射技术对制备的CuY催化剂进行了表征,结果表明制备出的CuY催化剂中负载的铜离子... 以硝酸铜、乙酰丙酮铜和NaY分子筛为主要原料,采用分步固相反应法制备出了不同固态反应温度的铜负载量为12%的CuY催化剂。通过红外光谱、扫描电镜和X射线衍射技术对制备的CuY催化剂进行了表征,结果表明制备出的CuY催化剂中负载的铜离子在Y型分子筛上分散均匀。催化活性评价结果表明,分步固相反应法制备的CuY催化剂在甲醇氧化羰基化合成碳酸二甲酯中表现出了良好的催化效果。 展开更多
关键词 CuY催化剂 乙酰丙酮铜 固态反应法 碳酸二甲酯
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生物炭负载铁酸铜去除环丙沙星的试验研究
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作者 梅红 汪炎 +4 位作者 黄婷婷 展孝梅 杜玉莹 陈明月 张传明 《工业用水与废水》 2025年第2期18-24,共7页
为探究生物炭负载铁酸铜去除水中抗生素环丙沙星的机制及影响因素,采用商业生物炭颗粒为载体制备双金属类芬顿催化剂。XRD和SEM分析结果表明,采用共沉淀法高效合成铁酸铜双金属类芬顿催化剂,生物炭作为载体分散了铁酸铜催化剂,可有效提... 为探究生物炭负载铁酸铜去除水中抗生素环丙沙星的机制及影响因素,采用商业生物炭颗粒为载体制备双金属类芬顿催化剂。XRD和SEM分析结果表明,采用共沉淀法高效合成铁酸铜双金属类芬顿催化剂,生物炭作为载体分散了铁酸铜催化剂,可有效提高铁酸铜在连续流中的保留率,避免催化剂的流失。催化剂材料对环丙沙星去除效果的研究表明,负载铁酸铜的生物炭催化剂材料对环丙沙星的去除率高达100%,其催化性能在pH值为2~10范围内没有显著变化。电子顺磁共振波谱(EPR)研究表明,负载铁酸铜的生物炭催化剂材料活化H_(2)O_(2)降解环丙沙星的主要活性物种是羟基自由基。 展开更多
关键词 铁酸铜 生物炭 芬顿 催化剂 环丙沙星 H_(2)O_(2)
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Cu-ZrO_(2)催化材料的制备及其棕榈酸甲酯加氢制脂肪醇性能 被引量:2
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作者 鲍婕 余攀结 +5 位作者 马永德 张宏伟 蔡镇平 曹彦宁 黄宽 江莉龙 《化工进展》 北大核心 2025年第5期2997-3008,共12页
作为重要的化工原料,脂肪醇在化学、化工、制药等领域扮演着重要角色。将废弃油脂中的脂肪酸或脂肪酸甲酯经过加氢工艺转化为脂肪醇的技术越来越受到重视。本研究采用柠檬酸辅助的溶胶-凝胶法合成了系列Cu-ZrO_(2)催化剂。结果表明,Cu-Z... 作为重要的化工原料,脂肪醇在化学、化工、制药等领域扮演着重要角色。将废弃油脂中的脂肪酸或脂肪酸甲酯经过加氢工艺转化为脂肪醇的技术越来越受到重视。本研究采用柠檬酸辅助的溶胶-凝胶法合成了系列Cu-ZrO_(2)催化剂。结果表明,Cu-ZrO_(2)催化剂主要以四方相ZrO_(2)负载铜物种的形式存在。金属Cu与ZrO_(2)载体存在一定相互作用,在催化加氢棕榈酸甲酯反应过程中,对ZrO_(2)四方晶相起到稳定作用。结合X射线光电子能谱测试结果,Cu^(0)物种是关键的活性中心。当Cu^(0)含量不足时,棕榈酸甲酯转化率随Cu^(0)含量增加而升高;当Cu^(0)含量充足时,Cu^(+)与Cu^(0)协同作用于催化反应。同时,对四个反应条件进行了探索,即催化剂用量、反应时间、反应温度以及氢气压力,结果表明均对棕榈酸甲酯的催化转化有明显影响。其中,温度影响较大,升高反应温度可以显著提高棕榈酸甲酯的转化率,但过高温度易使得生成的十六醇脱水转化为十六烷等副产物。通过条件优化,在铜添加量为10%(质量分数)、300℃、6MPa和2h反应条件下,棕榈酸甲酯的转化率为95.1%,十六醇的产率可高达91.1%。 展开更多
关键词 棕榈酸甲酯 加氢 铜基催化剂 Cu-ZrO_(2) 脂肪醇
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低载量Cu/Al_(2)O_(3)催化辛烯醛加氢反应研究
6
作者 徐聪 徐洋 +1 位作者 夏予顺 鲁树亮 《石油化工》 北大核心 2025年第8期1063-1072,共10页
制备了低金属负载量的Cu/Al_(2)O_(3)催化剂,采用XRD、XRF、XPS、HRTEM、STEM-EDS、N_(2)吸附-脱附、H_(2)-TPR、N_(2)O-H_(2)氧化还原滴定等方法对催化剂进行了表征,评价了Cu/Al_(2)O_(3)催化剂在辛烯醛液相加氢反应中的催化性能,考察... 制备了低金属负载量的Cu/Al_(2)O_(3)催化剂,采用XRD、XRF、XPS、HRTEM、STEM-EDS、N_(2)吸附-脱附、H_(2)-TPR、N_(2)O-H_(2)氧化还原滴定等方法对催化剂进行了表征,评价了Cu/Al_(2)O_(3)催化剂在辛烯醛液相加氢反应中的催化性能,考察了H_(2)压力等工艺条件对加氢反应的影响。实验结果表明,5%(w)Cu/Al_(2)O_(3)催化剂具有较大的比表面积(172 m^(2)/g)、均匀的介孔结构(最可几孔径11.8 nm)以及较高的金属分散度(35%)。催化性能评价结果表明,提高活性金属Cu的分散度和H2压力有助于提升辛烯醛转化率,并促进辛醛加氢制辛醇反应,而对辛烯醇选择性影响较小。 展开更多
关键词 α β-不饱和醛 选择加氢 铜催化剂 氧化铝载体
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铜铈催化剂在催化氧化中的研究进展:作用机制及结构性能调控
7
作者 张明虎 朱文杰 +2 位作者 陆继长 刘江平 罗永明 《材料导报》 北大核心 2025年第17期117-126,共10页
铜铈催化剂因来源广泛、催化性能优异,在催化氧化领域具有广阔的应用前景。近年来,研究人员对铜铈催化剂在催化氧化中的作用机制进行了深入的研究,对铜铈催化剂的结构性能调控进行了多方面的探索。本文综述了目前有关铜铈催化剂催化氧化... 铜铈催化剂因来源广泛、催化性能优异,在催化氧化领域具有广阔的应用前景。近年来,研究人员对铜铈催化剂在催化氧化中的作用机制进行了深入的研究,对铜铈催化剂的结构性能调控进行了多方面的探索。本文综述了目前有关铜铈催化剂催化氧化VOCs和CO的研究进展,探讨了铜铈催化剂的电子金属-载体相互作用和非对称氧空位在催化氧化中的作用机制,总结了载体形貌、制备方法以及金属掺杂等因素对铜铈催化剂结构性能的影响,并对未来研究中可能遇到的挑战进行了展望。 展开更多
关键词 铜铈催化剂 催化氧化 非对称氧空位 电子金属-载体相互作用 载体形貌
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La促进型Cu/SiO_(2)催化剂的制备及其催化草酸二甲酯加氢制乙二醇反应性能的影响
8
作者 周雪艳 郝海霞 +2 位作者 刘恒君 王广建 王芳 《化学工业与工程》 北大核心 2025年第4期45-52,共8页
采用分步浸渍法与蒸氨法相结合制备了一系列La改性Cu/SiO_(2)催化剂,用于草酸二甲酯(DMO)选择性加氢制乙二醇(EG)。采用BET、XRD、TEM、FTIR、H_(2)-TPR和XPS等多种表征方法对改性催化剂的理化性质进行了研究。结果表明,La的引入增强了C... 采用分步浸渍法与蒸氨法相结合制备了一系列La改性Cu/SiO_(2)催化剂,用于草酸二甲酯(DMO)选择性加氢制乙二醇(EG)。采用BET、XRD、TEM、FTIR、H_(2)-TPR和XPS等多种表征方法对改性催化剂的理化性质进行了研究。结果表明,La的引入增强了Cu-Si间的相互作用,优化了催化剂表面铜的还原度和粒径分布,La的添加量为3%时,催化剂表面Cu^(+)相对含量最高,Cu^(0)/Cu^(+)协同催化可显著提高催化剂的活性。在200℃、3 MPa、氢酯比为80、液时空气流速为0.9 h^(-1)的条件下,3%La-Cu/SiO_(2)催化剂上DMO的转化率为99%,EG的选择性为97%,在100 h内显示出良好的运行稳定性。 展开更多
关键词 铜基催化剂 草酸二甲酯 乙二醇 加氢反应 La改性
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铜基催化剂在乙炔氢氯化反应中的工业应用评估 被引量:1
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作者 代元元 杨京林 牛强 《现代化工》 CAS 北大核心 2025年第1期72-76,共5页
概述了近年来国内外铜催化剂在乙炔氢氯化反应中的研究进展,综述了铜催化剂的几种改性手段,探讨了催化剂的工业应用情况,分析了铜催化剂工业应用的安全风险问题。研究表明,经过适当改性,铜催化剂具备工业应用潜力,且在实际工业生产中通... 概述了近年来国内外铜催化剂在乙炔氢氯化反应中的研究进展,综述了铜催化剂的几种改性手段,探讨了催化剂的工业应用情况,分析了铜催化剂工业应用的安全风险问题。研究表明,经过适当改性,铜催化剂具备工业应用潜力,且在实际工业生产中通过严格控制工艺指标可避免铜工业应用的安全风险问题。 展开更多
关键词 乙炔氢氯化 铜催化剂 工业化应用 安全性
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葡萄糖修饰Cu/Al-MCM-41催化剂用于碳酸乙烯酯加氢反应的研究
10
作者 赵雯心 郭豹 +2 位作者 孙道来 刘继东 吕建华 《现代化工》 北大核心 2025年第11期210-214,219,共6页
采用沉积沉淀法制备了葡萄糖修饰的Cu/Al-MCM-41(G-Cu/Al-MCM-41)催化剂,并应用于碳酸乙烯酯加氢反应合成甲醇和乙二醇。通过XRD、XPS、XRF、H_(2)-TPR、N2吸附-脱附等多种表征手段对催化剂进行了详细的表征和分析,考察了G-Cu/Al-MCM-4... 采用沉积沉淀法制备了葡萄糖修饰的Cu/Al-MCM-41(G-Cu/Al-MCM-41)催化剂,并应用于碳酸乙烯酯加氢反应合成甲醇和乙二醇。通过XRD、XPS、XRF、H_(2)-TPR、N2吸附-脱附等多种表征手段对催化剂进行了详细的表征和分析,考察了G-Cu/Al-MCM-41催化剂在碳酸乙烯酯加氢反应中的表现。研究结果表明,当反应温度为200℃、反应压力为5 MPa、反应时间为5 h、催化剂用量为0.6 g、1,4-二氧六环与碳酸乙烯酯的质量比为9∶1时,催化剂表现出最佳的催化活性。最优条件下,碳酸乙烯酯的转化率达到99.7%,乙二醇和甲醇的选择性分别为98.5%和67.9%。进一步研究了催化剂的稳定性,结果表明,经葡萄糖修饰后的催化剂循环使用5次后,碳酸乙烯酯的转化率仍可保持在98.2%,乙二醇和甲醇的选择性分别为96.1%和61.4%,说明催化剂在重复使用后仍保持了较高的活性。 展开更多
关键词 Al-MCM-41分子筛 碳酸乙烯酯 加氢反应 铜基催化剂 反应釜
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纳米铜基催化剂体系作用稠油水热裂解降黏改质
11
作者 赵庆辉 马宏斌 +3 位作者 倪晨 程海清 杨兴超 刘冰鑫 《油田化学》 北大核心 2025年第3期496-501,508,共7页
在“双碳”目标背景下,蒸汽吞吐、蒸汽驱等传统注蒸汽热采稠油方式存在着成本高、能耗高、碳排高等系列问题,亟需寻找新技术改善开发效果,催化水热裂解作为一种有效的稠油开采技术,近年来取得了显著的发展。文章以辽河油田Q40区块稠油... 在“双碳”目标背景下,蒸汽吞吐、蒸汽驱等传统注蒸汽热采稠油方式存在着成本高、能耗高、碳排高等系列问题,亟需寻找新技术改善开发效果,催化水热裂解作为一种有效的稠油开采技术,近年来取得了显著的发展。文章以辽河油田Q40区块稠油为研究对象,在室内利用高温高压反应釜开展了不同温度、不同反应时间和不同浓度纳米铜基催化剂体系与原油作用的高温裂解反应实验,通过测定反应前后原油黏度、族组成和生成气体组分等,研究了降黏改质效果及作用机理。研究结果表明,单纯依靠高温作用,无法达到大幅度降低原油黏度和改质原油的效果;而铜基催化剂体系的加入对原油具有催化裂解降黏改质作用。随着药剂体系加量的增加和反应时间的延长,高温反应后原油黏度减小,原油轻质组分饱和烃和芳烃含量明显增大,重质组分沥青质和胶质含量明显下降,药剂体系催化裂解原油降黏改质效果增强。当催化剂加量由0.3%增至0.75%时,反应后原油黏度(50℃、50 s^(-1))由1899 mPa·s降至1164 mPa·s,降黏率提高了7.3%。高温反应3 d的原油样品较高温反应0.5 d的黏度降低49.5%;反应温度对药剂体系作用效果影响较小。加入催化剂(0.5%催化剂+0.8%供氢剂)体系后,180℃高温反应后原油黏度(50℃、50s-1)由10940mPa·s(基础油样)降为1765mPa·s,降黏率为83.9%。不同温度(180~260℃)下反应后原油黏度差别不大,尤其当反应温度超过200℃后,原油降黏率变化很小。纳米铜基催化剂体系具有较强的温度适应性,有效作用温度区间较宽,具有较好的裂解改质稠油的降黏效果。 展开更多
关键词 稠油油藏 纳米铜基催化体系 催化水热裂解 降黏改质
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负载型铜催化剂在有机液相反应中的应用
12
作者 乌日嘎 阿伊娜 +1 位作者 特格希 包永胜 《化学世界》 2025年第1期13-20,共8页
负载型催化剂的制备及催化性能研究已成为近年来的一个热点。铜是价格低廉、来源丰富且其本身具有较强的催化活性和选择性,负载铜催化剂具有稳定性好、金属铜浸出率低、可反复回收利用等优点,因此在催化领域受到广泛的关注。以载体分类... 负载型催化剂的制备及催化性能研究已成为近年来的一个热点。铜是价格低廉、来源丰富且其本身具有较强的催化活性和选择性,负载铜催化剂具有稳定性好、金属铜浸出率低、可反复回收利用等优点,因此在催化领域受到广泛的关注。以载体分类为主,简述了近十年来负载型铜催化剂在有机合成中的制备方法、反应类型、催化活性和回收利用等方面的应用情况。 展开更多
关键词 负载型铜催化剂 催化剂制备 催化活性 催化剂可循环性
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基于绿锈制备高分散Cu/α-FeOOH催化剂及其棕榈酸甲酯加氢性能研究
13
作者 余攀结 张宏伟 +4 位作者 马永德 蔡镇平 曹彦宁 黄宽 江莉龙 《能源环境保护》 2025年第3期176-185,共10页
脂肪醇是现代工业中重要的化工原料,广泛应用于美妆、日化、农药和精细化工行业中,被誉为工业明珠。它们主要来源于动物油、植物油或其衍生物,通过高压加氢反应制得。然而,工业上常用的Cu-Cr基催化剂在使用过程中存在铬流失的问题,不仅... 脂肪醇是现代工业中重要的化工原料,广泛应用于美妆、日化、农药和精细化工行业中,被誉为工业明珠。它们主要来源于动物油、植物油或其衍生物,通过高压加氢反应制得。然而,工业上常用的Cu-Cr基催化剂在使用过程中存在铬流失的问题,不仅会导致催化剂失活,还会造成环境污染。因此,目前的研究重点已转向高选择性非均相无铬酯加氢催化剂的设计制备。本研究借鉴合成α-FeOOH过程中产生的绿锈(由Fe^(2+)、Fe^(3+)和CO_(3)^(2-)组成的具有类水滑石结构的氢氧化物层),采用沉积沉淀法将Cu物种负载在α-FeOOH上,制备出一种高活性、免焙烧的油酯加氢催化剂。通过XRD、XPS和TEM等测试对催化剂的表面结构和理化性质进行表征,探究Cu和Fe之间的协同促进作用对棕榈酸甲酯加氢制脂肪醇催化性能的影响。研究结果表明,在原位还原条件下,Fe物种由α-FeOOH转化为Fe_(3)O_(4),Cu物种由Cu2(OH)2CO3转化为Cu^(0)。经过条件优化,在反应温度为300℃,反应压力为10 MPa H_(2),反应时间为2 h时,10Cu-G催化剂对棕榈酸甲酯的转化率达到了99%以上,对十六醇的选择性接近100%。结合表征结果、活性测试结果及反应过程中反应器内的温度和压力变化情况,提出如下反应机制:催化剂表面高分散的Cu^(0)物种和Fe_(3)O_(4)表面丰富的Lewis酸位点协同参与了H_(2)活化解离和棕榈酸甲酯的活化与转化反应,H_(2)在Cu^(0)上解离成活泼H·,棕榈酸甲酯的C=O键在Fe_(3)O_(4)表面的Lewis酸位点活化,生成的H·攻击活化后的C=O键,同时促进棕榈酸甲酯的解离生成十六醇,被O原子占据的Lewis酸位点与H_(2)发生反应,实现Lewis酸位点的再生。本研究为无Cr酯加氢催化剂的设计开发提供了新的思路。 展开更多
关键词 铜基催化剂 FE3O4 脂肪醇 选择性加氢 棕榈酸甲酯
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Zn和柠檬酸共改性铜基催化剂的制备及催化连续合成双吗啉基二乙基醚性能
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作者 刘凯 杨兰 +3 位作者 黄金龙 吴清瑶 刘帅 白国义 《精细化工》 北大核心 2025年第12期2727-2733,2741,共8页
通过溶胶-凝胶法制备了Zn和柠檬酸(CA)协同改性的Cu基催化剂Cu_(15)Zn_(y)/Al_(2)O_(3)-CAz[y为Zn质量分数,z为n(CA)/n(Cu)]。采用XRD、TEM、XPS、H2-TPR、NH3-TPD对催化剂进行了表征。在固定床反应器中,考察了不同有机酸(苹果酸、酒石... 通过溶胶-凝胶法制备了Zn和柠檬酸(CA)协同改性的Cu基催化剂Cu_(15)Zn_(y)/Al_(2)O_(3)-CAz[y为Zn质量分数,z为n(CA)/n(Cu)]。采用XRD、TEM、XPS、H2-TPR、NH3-TPD对催化剂进行了表征。在固定床反应器中,考察了不同有机酸(苹果酸、酒石酸、戊二酸)、Zn质量分数、n(CA)/n(Cu)和反应温度对Cu_(15)Zn_(y)/Al_(2)O_(3)-CAz催化二甘醇(DEG)与吗啉(MOR)连续合成双吗啉基二乙基醚(DMDEE)的影响。结果表明,Cu_(15)Zn_(20)/Al_(2)O_(3)-CA1.0具有最佳的催化性能,在反应温度240℃、液时空速0.7 h^(-1)条件下,DEG转化率为99.9%,DMDEE选择性可达85.1%,经过30 h连续反应后,DEG转化率仍保持在99.9%以上。Cu_(15)Zn_(20)/Al_(2)O_(3)-CA1.0的催化性能主要归因于CA与Zn的协同作用,CA的添加能促进活性组分Cu的分散,并控制其粒径尺寸[(3.9±1.0)nm],使催化剂具有更低的还原温度(153℃)和更好的热稳定性。Zn的存在调节了催化剂表面酸性位点和Cu的电子价态,使Zn与Cu之间存在强烈的电子相互作用。 展开更多
关键词 二甘醇 双吗啉基二乙基醚 借氢胺化 Cu基催化剂 协同作用
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老化时间对铜硅环己醇脱氢催化剂副产物苯酚选择性的影响
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作者 彭洁 于杨 +2 位作者 王伟 祝东红 李婷婷 《低碳化学与化工》 北大核心 2025年第4期64-70,共7页
铜硅催化剂在催化环己醇脱氢制环己酮时表现良好,而降低副产物苯酚选择性是工业环己醇脱氢催化剂的研究重点。采用沉淀法制备了不同老化时间的铜硅催化剂(C-1(老化时间0 min)、C-2(老化时间30 min)和C-3(老化时间1 h)),考察了老化时间... 铜硅催化剂在催化环己醇脱氢制环己酮时表现良好,而降低副产物苯酚选择性是工业环己醇脱氢催化剂的研究重点。采用沉淀法制备了不同老化时间的铜硅催化剂(C-1(老化时间0 min)、C-2(老化时间30 min)和C-3(老化时间1 h)),考察了老化时间对催化剂催化性能的影响。采用XRD、TEM、H_(2)-TPR、FT-IR和N2物理吸/脱附等分析了催化剂的物化性质,并考察了其催化性能。选取苯酚选择性最低的催化剂(C-2)进行了工业化生产和应用分析。结果表明,随着老化时间延长,催化剂比表面积和活性组分CuO晶粒度逐渐增大,孔容和平均孔径先增大后减小。老化时间为30 min时,CuO与载体SiO_(2)之间形成较强相互作用。3种催化剂的环己醇转化率均超51.00%,环己酮选择性超98.00%。其中,C-2的苯酚选择性最低(0.70%),且该催化剂在水合法环己酮装置中的工业应用结果也证实了其具有良好的抑制苯酚生成的性能。相同制备条件下,调节老化时间可以改变催化剂活性组分的堆积形态及金属-载体相互作用,进而影响特定副产物选择性。 展开更多
关键词 铜硅催化剂 老化时间 物化性质 环己醇脱氢性能 苯酚选择性
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Au-CuO/Cu_(2)O串联催化增强电催化CO_(2)还原制乙醇
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作者 董家彤 单梦晴 王华 《化工进展》 北大核心 2025年第1期277-285,共9页
利用可再生的电能将CO_(2)转化为高价值产品乙醇是解决燃料的储存和减少碳排放的一种重要途径。合成Cu基双活性位点电催化剂实现催化CO_(2)还原制C_(2)产物是当前的研究热点,在此将Au纳米粒子负载在海胆状CuO/Cu_(2)O上,合成出不同Au负... 利用可再生的电能将CO_(2)转化为高价值产品乙醇是解决燃料的储存和减少碳排放的一种重要途径。合成Cu基双活性位点电催化剂实现催化CO_(2)还原制C_(2)产物是当前的研究热点,在此将Au纳米粒子负载在海胆状CuO/Cu_(2)O上,合成出不同Au负载量的Aux-CuO/Cu_(2)O催化剂,以提高电催化CO_(2)还原为乙醇的选择性。在以1mol/L KOH为电解液的流动池中进行电催化CO_(2)还原性能评价,Au5-CuO/Cu_(2)O在150m A/cm^(2)的电流密度下,二碳产物(C_(2))的总法拉第效率达到了73.4%,其中乙醇法拉第效率达到40.0%,分别是Au2-CuO/Cu_(2)O和Au8-CuO/Cu_(2)O的4.2倍和2.2倍,并且乙烯和乙醇法拉第效率的比值为1.35,分别是另外两种催化剂的1.6倍和3.46倍。Au5-CuO/Cu_(2)O对电催化CO_(2)还原为C_(2)和乙醇选择性的显著提高归因于CuO/Cu_(2)O表面上适宜的Au载量,实现了有效的串联催化过程,即Au活性位点促进CO中间体生成,Cu活性位点加速CO分子的C—C偶联反应生成C_(2)产物,这为设计和制备具有高乙醇选择性的电催化CO_(2)还原反应的催化剂提供了重要参考。 展开更多
关键词 电催化二氧化碳还原 串联催化 C—C偶联 乙醇 铜基催化剂
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氧化铈基铜催化剂的制备及其对草酸钠的降解性能
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作者 张葆逸 高兴敏 +2 位作者 严珅 王晓宁 吴铎 《中国粉体技术》 2025年第5期111-122,共12页
【目的】草酸钠是一种具有代表性的难降解有机污染物,为了提高对水中草酸钠的降解率,制备具有多级孔结构的氧化铈基铜催化剂,研究氧化铈基铜催化剂的臭氧(O_(3))催化氧化机制,提高O_(3)在溶液中的传质效率,加速O_(3)的分解与转化。【方... 【目的】草酸钠是一种具有代表性的难降解有机污染物,为了提高对水中草酸钠的降解率,制备具有多级孔结构的氧化铈基铜催化剂,研究氧化铈基铜催化剂的臭氧(O_(3))催化氧化机制,提高O_(3)在溶液中的传质效率,加速O_(3)的分解与转化。【方法】以NaCl为盐模板,以酚醛树脂(phenolic resin,PF)为定型剂,通过喷雾干燥法和辅助盐模板法制备氧化铈基铜催化剂,在同样的工艺条件下改变NaCl、PF的添加量制得不同氧化铈基铜催化剂样品;采用XRD谱图、SEM图像、孔径分布曲线和XPS图谱对各种样品进行表征;研究各种氧化铈基铜催化剂样品对水中草酸钠的降解率,确定具有最佳降解性能的样品;进行4次重复降解实验研究最佳样品的循环使用的稳定性,并探讨氧化铈基铜催化剂的O_(3)催化氧化机制。【结果】随着NaCl加入量的增大,各种催化剂样品的粒径明显增大,而PF的加入量对粒径影响较小,对样品的孔结构和比表面积影响较大;当NaCl与PF的质量比为1:1时,制得的样品Cu@CeO_(2)-NaCl-PF的粒径约为35.3 nm,介孔孔径为5~45 nm,大孔孔径约为3000~25000 nm,比表面积为52.15 m^(2)/g,介孔体积、大孔体积、总孔体积分别为0.240、4.778、5.115 mL/g,所含的Cu^(0)-Cu^(+)、Ce^(3+)的质量分数分别为67.1%、18.7%;在降解时间为45 min时,样品Cu@CeO_(2)-NaCl-PF对水中草酸根的降解率达到100%;在降解时间为60 min时,第4次循环使用的样品Cu@CeO_(2)-NaCl-PF对草酸根的降解率为95%,溶液中残留的Cu元素的质量浓度依次为0.23、0.27、0.34、0.37 mg/L;在加入浓度为1 mmol/L的叔丁醇作为溶液中羟基自由基的掩蔽剂后,降解时间为60 min时样品Cu@CeO_(2)-NaCl-PF对草酸根的降解率为10%,羟基自由基是样品Cu@CeO_(2)-NaCl-PF降解草酸根的主要活性氧。【结论】催化剂Cu@CeO_(2)-NaCl-PF具有较大的比表面积、丰富的多级孔结构、高度分散的Cu活性位点以及较高含量的低价态金属离子,上述特性能加速气-液-固的三相传质过程,有助于O_(3)在催化剂表面的富集,并提高O3转化的速率;催化剂Cu@CeO_(2)-NaCl-PF具有较高的循环使用稳定性,可以加速O_(3)分解生成羟基自由基。 展开更多
关键词 氧化铈基铜催化剂 多级孔结构 草酸钠 降解性能 臭氧催化氧化
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大型煤制甲醇的合成反应影响 被引量:1
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作者 杜宁 《山西化工》 2025年第1期164-165,177,共3页
二氧化碳可以作为合成甲醇的关键原料,目前已经可以代替CO,这种代替方式在化工领域有着广泛的用途前景,也可以减低空气中的二氧化碳含量,从而缓解温室效应。本文以铜基为催化剂进行合成甲醇反应实验,研究了反应温度、压力、空速以及氢... 二氧化碳可以作为合成甲醇的关键原料,目前已经可以代替CO,这种代替方式在化工领域有着广泛的用途前景,也可以减低空气中的二氧化碳含量,从而缓解温室效应。本文以铜基为催化剂进行合成甲醇反应实验,研究了反应温度、压力、空速以及氢碳含量比对反应中二氧化碳转化率、甲醇生产率等反应参数的影响,得到甲醇合成反应较优的反应条件。 展开更多
关键词 二氧化碳 甲醇 铜基催化剂
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乙炔法合成氯乙烯用铜系催化剂的研究
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作者 王波 吴广文 +1 位作者 史篇 宋艳芬 《工业催化》 2025年第12期64-68,共5页
以氯化铜为主要活性组分,采用浸渍法制备无汞催化剂,在固定床反应器上评价该催化剂活性。结果表明,氧化铈改性载体负载铜系催化剂的稳定性明显提高,在反应温度为130℃,空速为50 h^(-1),V(HCl)∶V(C_(2)H_(2))=1.1的优化条件下,制备的12%... 以氯化铜为主要活性组分,采用浸渍法制备无汞催化剂,在固定床反应器上评价该催化剂活性。结果表明,氧化铈改性载体负载铜系催化剂的稳定性明显提高,在反应温度为130℃,空速为50 h^(-1),V(HCl)∶V(C_(2)H_(2))=1.1的优化条件下,制备的12%Cu-4%Sn-1%Cs/CeO_(2)-AC催化剂初始活性高于汞催化剂,催化剂单管测试运行500 h乙炔转化率超过75%。 展开更多
关键词 有机化学工程 乙炔法 氯乙烯 铜基催化剂
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Ni、Mo和稀土金属共电沉积制备复合Cu电极析氢材料及催化析氢性能
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作者 袁美玲 陈必清 +1 位作者 景欣欣 翟佳鑫 《精细化工》 北大核心 2025年第9期1960-1967,2037,共9页
为开发用于工业化制氢的低成本、高效且稳定的非贵金属析氢材料,采用电沉积法在铜片(Cu)上原位构筑球形Ni-Mo-RE(RE=Eu、Tb、Gd)稀土复合镀层,制备了Ni-Mo-RE/Cu析氢材料。采取SEM、EDS、XRD、TEM、XPS考察了沉积电压和稀土种类对Ni-Mo-... 为开发用于工业化制氢的低成本、高效且稳定的非贵金属析氢材料,采用电沉积法在铜片(Cu)上原位构筑球形Ni-Mo-RE(RE=Eu、Tb、Gd)稀土复合镀层,制备了Ni-Mo-RE/Cu析氢材料。采取SEM、EDS、XRD、TEM、XPS考察了沉积电压和稀土种类对Ni-Mo-RE/Cu析氢材料微观形貌和结构组成的影响。评价了其在浓度为1 mol/L的KOH水溶液中电解水析氢(HER)活性,探究了不同沉积电压、不同稀土种类制备的Ni-Mo-RE/Cu析氢材料的线性伏安曲线、电化学阻抗谱和循环伏安(CV)曲线等电化学性能,以及CV法和计时电流法测试的稳定性。结果表明,稀土种类(Eu、Tb、Gd)和沉积电压对Ni-Mo-RE/Cu析氢材料的表面形貌有显著影响;沉积电压–1.08 V制备的Ni-Mo-Eu/Cu表面形成了尺寸均匀的球形颗粒,并形成大量的孔洞结构;在10 mA/cm^(2)电流密度下,Ni-Mo-Eu/Cu过电位为45 mV,电荷转移电阻为0.2497Ω/cm^(2),电化学活性面积为1475 cm^(2)/g,表现出最好的析氢活性;1000圈CV测试后,Ni-Mo-Eu/Cu过电位48 mV与初始过电位(45 mV)相比变化<10%,100 h持续电解后,其仍能保持稳定。 展开更多
关键词 析氢反应 电沉积 稀土 催化剂 功能材料
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