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混合法制备Co-Mo/MgO-Al_2O_3变换催化剂的XRD和TPR表征 被引量:7
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作者 郑泉兴 王琪 +4 位作者 宋建华 李一农 陈汉宗 方维平 杨意泉 《厦门大学学报(自然科学版)》 CAS CSCD 北大核心 2004年第6期820-823,共4页
用混合煅烧法制备的Co Mo/MgO Al2O3一氧化碳变换催化剂,在2.0MPa及多种汽气比条件下与同类型催化剂进行活性评价比较,达到德国催化剂K8 11的活性水平.对催化剂及参比样MoO3/Al2O3、MoO3/MgO Al2O3和MgO Al2O3等进行XRD或TPR表征,结果显... 用混合煅烧法制备的Co Mo/MgO Al2O3一氧化碳变换催化剂,在2.0MPa及多种汽气比条件下与同类型催化剂进行活性评价比较,达到德国催化剂K8 11的活性水平.对催化剂及参比样MoO3/Al2O3、MoO3/MgO Al2O3和MgO Al2O3等进行XRD或TPR表征,结果显示Co Mo/MgO Al2O3催化剂存在MoO3、CoMoO4、MgMoO4和MgAl2O4等物种,单纯的Mo在MgO Al2O3载体上分散度比在γ Al2O3载体上低,MoO3的结晶度较高,其还原温度提高;添加Co后,MoO3的分散度得到提高.在Co Mo/MgO Al2O3催化剂的TPR谱中出现属于MoO3(624℃)和CoMoO4(805℃)的两个还原峰,该催化剂对CO变换活性的提高与CoMoO4相的生成密切相关. 展开更多
关键词 γ-Al2O3 变换催化剂 co-mo MOO3 TPR 活性评价 变换活性 表征 XRD 分散度
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Co-Mo/MgO-Al2O3系耐硫变换催化剂失活的研究 Ⅰ.工业应用前后催化剂的物相、比表面和强度分析 被引量:1
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作者 李小定 李燿会 +4 位作者 吕小琬 陈劲松 孔渝华 李来生 李永吉 《天然气化工—C1化学与化工》 CSCD 北大核心 1993年第1期12-15,共4页
关键词 耐硫变换型 催化剂 失活 强度分析
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负载液pH对Co-Mo/MgO-Al_2O_3催化剂水煤气变换性能的影响
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作者 刘万洲 霍秀春 +1 位作者 赖伟坤 连奕新 《石油化工》 CAS CSCD 北大核心 2019年第1期1-4,共4页
以MgO-Al_2O_3复合氧化物为载体,调节负载液的pH=3,7,10,负载Co-Mo活性组分制备了耐硫水煤气变换Co-Mo/MgO-Al_2O _3系列催化剂,并进行了催化性能评价实验。采用H_2-TPR和激光拉曼光谱(LRS)方法对系列催化剂进行了表征,考察了负载液的... 以MgO-Al_2O_3复合氧化物为载体,调节负载液的pH=3,7,10,负载Co-Mo活性组分制备了耐硫水煤气变换Co-Mo/MgO-Al_2O _3系列催化剂,并进行了催化性能评价实验。采用H_2-TPR和激光拉曼光谱(LRS)方法对系列催化剂进行了表征,考察了负载液的酸碱性对Co-Mo活性组分在MgO-Al_2O_3复合氧化物载体分散和表面物种形成的影响。实验结果表明,随着不同pH负载液的加入,载体表面的电化性质发生变化,从而影响载体与Co-Mo活性组分、Co和Mo组分之间的相互作用,改变了活性组分Co和Mo在载体表面的分散度和表面物种的形态;当负载液pH=3,7时,Mo与载体的相互作用较强,而当负载液pH=10时,在氧化态催化剂中有利于形成八面体结构Mo物种,经过升温硫化后,催化剂表面形成更多O_xMo S^(2-)_(4-x)和Mo S_2物种。 展开更多
关键词 酸碱性 镁铝复合氧化物 钴钼基催化剂 水煤气变换
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Co-Mo/Al_2O_3-MgO耐硫变换催化剂的表征研究 被引量:3
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作者 张新堂 宋涛 《山东科技大学学报(自然科学版)》 CAS 2010年第1期72-76,共5页
采用常压微反、程序升温还原(TPR)、程序升温硫化(TPS)及原位红外(IR)技术,对Co-Mo/Al2O3-MgO催化剂表征研究发现:Co-Mo/Al2O3-MgO催化剂中活性组分Co、Mo,既存在着Co、Mo中心,也存在由Co、Mo相互作用产生的中心,其催化性能是由Co、Mo... 采用常压微反、程序升温还原(TPR)、程序升温硫化(TPS)及原位红外(IR)技术,对Co-Mo/Al2O3-MgO催化剂表征研究发现:Co-Mo/Al2O3-MgO催化剂中活性组分Co、Mo,既存在着Co、Mo中心,也存在由Co、Mo相互作用产生的中心,其催化性能是由Co、Mo中心和Co、Mo相互作用产生的中心共同作用的结果,与Co-Mo/Al2O3催化剂是不同的,其中的MgO加强了活性组分Co、Mo的稳定性,进一步促进了Co、Mo的相互作用。 展开更多
关键词 耐硫变换 催化剂 表征研究 co-mo AL2O3-mgo
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Fe-CO-Mo催化裂解甲烷与乙烯制备碳纳米管的研究
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作者 吴鑫华 霍琴梅 汪镭 《低碳化学与化工》 北大核心 2025年第8期169-178,共10页
以甲烷单独作为碳源制备多壁碳纳米管(MWCNTs)时,甲烷转化率和MWCNTs产率均较低,且MWCNTs中还会残留较多的金属催化剂颗粒,同时导电性较差。采用催化化学气相沉积法,以柠檬酸-硝酸盐燃烧法所得Fe-Co-Mo/Al_(2)O_(3)-MgO作催化剂,甲烷和... 以甲烷单独作为碳源制备多壁碳纳米管(MWCNTs)时,甲烷转化率和MWCNTs产率均较低,且MWCNTs中还会残留较多的金属催化剂颗粒,同时导电性较差。采用催化化学气相沉积法,以柠檬酸-硝酸盐燃烧法所得Fe-Co-Mo/Al_(2)O_(3)-MgO作催化剂,甲烷和乙烯作混合碳源,制备了MWCNTs。采用TEM、SEM和N2吸/脱附等对所得催化剂及MWCNTs进行了表征,并研究了MWCNTs薄膜的导电性。结果表明,在Fe-Co-Mo/Al_(2)O_(3)-MgO催化剂(n(Fe):n(Co):n(Mo)=4:5:1)的Fe-Co-Mo质量分数为40%、温度为740℃、甲烷流量为60 mL/min和乙烯流量为20 mL/min的条件下进行催化裂解反应,碳产率为2553%,所得MWCNTs的比表面积为206 m^(2)/g,平均直径为12.54 nm,并具有良好的结晶性。在环境温度为20℃、空气湿度为60%的条件下,质量分数为25%的MWCNTs(仅改变乙烯流量为10 mL/min所得)薄膜的表面电阻为1.8×10^(3)Ω/sq(选定面积内薄膜的电阻为1.8×10^(3)Ω),明显优于商用对照组(2.5×10^(3)Ω/sq)。 展开更多
关键词 多壁碳纳米管 甲烷 乙烯 Fe-co-mo/Al_(2)O_(3)-mgo 碳产率 导电性
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Co-Mo/MgO-Al_2O_3水煤气耐硫变换催化剂失活的研究 被引量:8
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作者 李小定 李耀会 +2 位作者 吕小琬 陈劲松 孔渝华 《应用化学》 CAS CSCD 北大核心 1994年第1期58-66,共9页
利用X-射线衍射、扫描电镜、拉曼光谱、等离子发射光谱和比表面测定等方法研究了不同状态下失活及新鲜催化剂的结构,杂质种类及含量。结果表明,超温使催化剂晶化明显,制备方法对催化剂结构有直接影响,再生使其强度降低,条形催化... 利用X-射线衍射、扫描电镜、拉曼光谱、等离子发射光谱和比表面测定等方法研究了不同状态下失活及新鲜催化剂的结构,杂质种类及含量。结果表明,超温使催化剂晶化明显,制备方法对催化剂结构有直接影响,再生使其强度降低,条形催化剂比较容易粉化。无机杂质是次要的失活原因。 展开更多
关键词 水煤气 变换 催化剂 失活
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沸石催化甘蔗渣裂解制备多壁碳纳米管 被引量:5
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作者 ABOUL-ENEIN Ateyya A AWADALLAH Ahmed E +1 位作者 EL-DESOUKI Doaa S ABOUL-GHEIT Noha AK 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2021年第10期1421-1434,共14页
通过催化热解农业废弃物甘蔗渣(SCB),采用两步工艺生产具有显著应用价值的碳纳米管(CNTs)。主要研究沸石催化剂(HZSM-5、HMOR和HY)、热解温度(450−700℃)和SCB/ZSM-5的比例(3−12)对SCB催化热解的影响,确定最佳工艺参数。随后,将第一步... 通过催化热解农业废弃物甘蔗渣(SCB),采用两步工艺生产具有显著应用价值的碳纳米管(CNTs)。主要研究沸石催化剂(HZSM-5、HMOR和HY)、热解温度(450−700℃)和SCB/ZSM-5的比例(3−12)对SCB催化热解的影响,确定最佳工艺参数。随后,将第一步产生富含碳的热解产物用于第二步由Co-Mo/MgO催化生长CNTs。通过简单的两步工艺催化热解SCB生产CNTs。SCB的催化热解在半间歇式反应器(外径=4 cm,长度=90 cm)中进行,CNTs的生长在水平反应器(外径=2.5 cm,长度=100 cm)中进行。两个反应器通过玻璃管(直径0.6 cm,长度12 cm)连接并将热解产物从反应器I转移到反应器II。在半间歇式反应器中放入经过预处理的SCB和沸石催化剂,并以20℃/min加热到反应所需温度。随后,将0.5 g Co-Mo/MgO加入到水平反应器中作为CNTs的生长催化剂。在一个典型的实验中,将2 g沸石催化剂、24 g SCB放入半间歇式反应器,研究了不同种类沸石催化剂在500℃温度条件下对SCB热解的影响。接着,使用HZSM-5研究了不同温度(450−700℃)对SCB热解的影响。最后,研究了不同SCB/ZSM-5投料比例(SCB/ZSM-5=3、6、9、12)对SCB热解的影响。此外,水平反应器中的CNTs生长温度恒定为700℃。通过XRD、TPR和TPD进行催化剂表征。XRD谱图证实了催化剂存在MgO和Co_(3)O_(4),以及以小尺寸颗粒形式存在的CoMoO4和MgMoO4。使用XRD数据根据Scherrer方程计算45%Co-5%Mo/MgO催化剂的平均晶粒尺寸为25.8 nm。TPR分析表明,Co-Mo/MgO催化剂是由未反应的Co_(3)O_(4)以及混合氧化物组成。使用XRD数据,计算得到HZSM-5、HMOR和HY的平均晶粒尺寸分别为43、41和51 nm。NH3-TPD分析表明沸石催化剂存在大量的酸性位点。催化热解SCB结果表明,由HY和HZSM-5催化剂在500℃得到的挥发性产品(生物油和气体)的总收率值分别为34.4%和32.8%,而使用HMOR产生的这些挥发性产品的收率值最低(28.8%)。用HZSM-5催化热解SCB获得了最高的炭产量(23.1%)。然而,使用HMOR和HY热解催化剂产生的炭产量值较低,分别为15.8%和9.8%。使用TEM表征通过两步法生产的碳纳米管,并且测量了CNTs的外径。数据显示,用HZSM-5进行SCB热解产生了直径分布范围较宽的CNTs(10−56 nm),而用HMOR和HY热解催化剂则分别获得了直径较窄的CNTs(13−44 nm,12−28 nm)。拉曼光谱分析表明,使用HZSM-5作为SCB热解的催化剂可以生产最优的CNTs。研究了不同热解温度对CNTs产量的影响。结果显示,将热解温度从450℃提高到500℃,炭产率值从6.7%达到最佳值23.1%,接着增加温度至700℃,炭产量下降至16.7%。随后对不同温度下催化热解形成的炭产品进行TEM表征,结果显示,随着温度的升高炭产品中CNTs的比例下降,CNTs的直径范围变窄。拉曼光谱分析结果表明,在500和700℃形成的CNMs具有最少的缺陷。研究了投料比例对炭产品产量的影响,结果表明,SCB/ZSM-5的比例从3提高到12,生物油和气体的总产量从36.4%下降到32.8%,而生物炭的产量分别从63.6%增加到67.2%。根据催化剂的质量计算得到炭产量的最佳值是使用SCB/ZSM-5比例为6。使用TEM表征不同投料比例生产的炭产品,分析表征结果可得SCB/ZSM-5的比例为6,是形成具有良好质量的致密CNTs的最佳选择。并且不同投料比例的拉曼光谱显示,SCB/ZSM-5比例为6可以生产最优的CNTs。沸石类型(HZSM-5、HMOR和HY)、热解温度(450−700℃)和SCB/ZSM-5比例(3−12)影响CNTs和热解产物(气体、生物油和生物炭)的产量。实验结果表明,获得最高CNTs产量的条件为:热解温度为500℃、SCB/ZSM-5比例为6;获得最高生物油和气体总产量(40%)的条件为:热解温度为700℃、SCB/ZSM-5比例为12。TEM分析表明,使用HZSM-5催化剂在热解温度450℃只生成竹节状碳纳米管(BCNTs),而CNTs和碳纳米洋葱(CNO)是在较高温度热解温度(500−700℃)下产生的。使用SCB/ZSM-5的比例为6时,生成CNTs的直径分布范围最大(7−76 nm)。拉曼光谱分析表明,使用SCB/ZSM-5的比例为6时,形成的CNTs最优。该研究显示,在半间歇式反应器中催化热解SCB是生产CNTs的有效技术,通过对工艺和反应器的优化可以达到更好的效果。 展开更多
关键词 碳纳米管 co-mo/mgo 热解 甘蔗渣 ZSM-5沸石
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