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CeO_2-La_2O_3/γ-Al_2O_3稀土氧化物混合物催化还原SO_2的实验研究 被引量:6
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作者 胡辉 李劲 +1 位作者 张顺喜 李胜利 《环境科学》 EI CAS CSCD 北大核心 2004年第2期17-21,共5页
在La2 O3 中加入变价稀土氧化物CeO2 ,组成一种稀土氧化物的混合物 ,以这种混合物作为CO还原SO2 的催化剂 .采用连续流动固定床反应器 ,在反应气体SO2 和CO按SO2 ∶CO =1∶3,载流气体为N2 ,气体流量为 10 0 0mL/min的条件下 ,实验研究... 在La2 O3 中加入变价稀土氧化物CeO2 ,组成一种稀土氧化物的混合物 ,以这种混合物作为CO还原SO2 的催化剂 .采用连续流动固定床反应器 ,在反应气体SO2 和CO按SO2 ∶CO =1∶3,载流气体为N2 ,气体流量为 10 0 0mL/min的条件下 ,实验研究了该催化剂的活化过程以及温度和反应物浓度配比对活化反应的影响 ,用XRD和XPS对反应前后催化剂进行了表征 ,分析了相结构的变化 .结果表明 :CeO2 和La2 O3 2种稀土氧化物的混合物 ,在CO还原SO2 的催化反应中 ,活化温度比单个的CeO2 或La2 O3 氧化物下降了 5 0℃~ 10 0℃ ,而且具有更高的活性 .这可能是CeO2 和La2 O3 氧化物之间存在着某种协同作用所致 . 展开更多
关键词 ceo2-la2o3/γ-al2o3 混合物 催化还原 脱硫
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-γAl_2O_3在CeO_2-La_2O_3催化还原SO_2中的作用 被引量:3
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作者 胡辉 王书霞 +3 位作者 赵全中 张晓玲 何正浩 李劲 《工业催化》 CAS 2006年第9期59-63,共5页
考察了反应温度对-γA l2O3、CeO2-La2O3和CeO2-La2O3/-γA l2O3催化CO还原SO2到单质硫活性的影响。采用XRD表征了催化剂反应前后的物相变化。结果表明,温度过低或过高均不利于-γA l2O3催化CO还原SO2的反应。-γA l2O3的介入提高了CeO2... 考察了反应温度对-γA l2O3、CeO2-La2O3和CeO2-La2O3/-γA l2O3催化CO还原SO2到单质硫活性的影响。采用XRD表征了催化剂反应前后的物相变化。结果表明,温度过低或过高均不利于-γA l2O3催化CO还原SO2的反应。-γA l2O3的介入提高了CeO2和La2O3的分散性,使Redox和COS两种反应机理在同一催化剂上的协同作用增强,使CeO2-La2O3/-γA l2O3在催化还原SO2的反应中具有更低的反应温度和更高的活性。 展开更多
关键词 γ—Al2o3 ceo2-la2o3/γ-al2o3催化剂 So2催化还原 脱硫
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Pd/γ-Al_2O_3三效催化剂中CeO_2-ZrO_2-La_2O_3的作用 被引量:2
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作者 蒋平平 张志刚 +4 位作者 郭耘 张顺海 郭杨龙 王幸宜 卢冠忠 《中国稀土学报》 CAS CSCD 北大核心 2004年第4期538-542,共5页
用浸渍法制备了CeO2-ZrO2-La2O3复合氧化物,用XRD,TG-DTA,拉曼光谱、H2-TPR和BET表面积测定等方法对合成的样品进行了表征,研究了在单钯Pd/γ-Al2O3催化剂中添加CeO2-ZrO2-La2O3对催化剂活性和热稳定性的影响。结果表明,在Pd/γ-Al2O3... 用浸渍法制备了CeO2-ZrO2-La2O3复合氧化物,用XRD,TG-DTA,拉曼光谱、H2-TPR和BET表面积测定等方法对合成的样品进行了表征,研究了在单钯Pd/γ-Al2O3催化剂中添加CeO2-ZrO2-La2O3对催化剂活性和热稳定性的影响。结果表明,在Pd/γ-Al2O3中加入三元复合氧化物有利于提高三效催化剂的热稳定性,有利于阻止γ-Al2O3在高温时的相变以稳定Al2O3结构,防止在高温条件下催化剂表面积的损失。在Pd的负载量为1 g·L-1条件下,测定了Pd/CeO2-ZrO2-La2O3/γ-Al2O3/蜂窝陶瓷催化剂对CO,C3H6和NO净化的三效活性,研究了催化剂的结构和三效催化活性之间的关系。结果表明,CeO2-ZrO2-La2O3的存在能明显提高Pd基催化剂对CO,C3H6和NO的三效净化活性,扩大催化剂的操作窗口,提高在富氧条件下对NOx的还原性能。 展开更多
关键词 催化化学 ceo2-Zro2-la2o3 单钯三效催化剂 汽车尾气净化 稀土
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CuO/γ-Al_2O_3和CuO-CeO_2-Na_2O/γ-Al_2O_3催化吸附剂的脱硝性能 被引量:17
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作者 赵清森 孙路石 +4 位作者 向军 石金明 王乐乐 殷庆栋 胡松 《中国电机工程学报》 EI CSCD 北大核心 2008年第8期52-57,共6页
利用改进的溶胶凝胶法制备CuO/γ-Al2O3和CuO-CeO2-Na2o/γ-Al2O3催化吸附剂颗粒,在固定床上测试其催化脱硝活性。2类催化吸附剂250-400℃范围内脱硝效率稳定在70%以上。在350℃时效率稳定在最高值。利用程序升温方法研究了2类催化... 利用改进的溶胶凝胶法制备CuO/γ-Al2O3和CuO-CeO2-Na2o/γ-Al2O3催化吸附剂颗粒,在固定床上测试其催化脱硝活性。2类催化吸附剂250-400℃范围内脱硝效率稳定在70%以上。在350℃时效率稳定在最高值。利用程序升温方法研究了2类催化剂对NH3和NO的氧化性能,发现NH3在高于400℃下急剧氧化生成N2、NO和N2O,是脱硝效率下降的主要原因。CuO/γ-Al2O3催化剂能将NO氧化生成N02,NO在催化剂上的吸附对脱硝过程有重要作用。改进的CuO-CeO2-Na2o/γ-Al2O3催化剂能使NH3在高温400℃下不被氧化,也促进了NO在催化剂表面的吸附,从而提高了催化剂脱硝效率。催化反应的机理为NO吸附在催化剂表面,氧化生成吸附态的NO2,再与吸附催化剂上的NH3反应。 展开更多
关键词 溶胶凝胶法 CUo/γ-al2o3 Cuoceo2-Na2o/γ-al2o3 NH3 No 选择性催化还原
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CuO/CeO_2-Al_2O_3催化剂中CuO物种的原位XRD、Raman和TPR表征 被引量:15
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作者 何迈 方萍 +3 位作者 谢冠群 谢云龙 闫宗兰 罗孟飞 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2005年第9期997-1000,共4页
采用原位XRD、激光Raman光谱和TPR(程序升温还原)技术研究了CuO(w,%)/CeO2-Al2O3催化剂中CuO物种的存在形式及其CuO物种的迁移.低温焙烧(300℃)催化剂,CuO以高分散和晶相两种形式存在于CeO2-Al2O3载体表层.随着焙烧温度的升高,CuO开始... 采用原位XRD、激光Raman光谱和TPR(程序升温还原)技术研究了CuO(w,%)/CeO2-Al2O3催化剂中CuO物种的存在形式及其CuO物种的迁移.低温焙烧(300℃)催化剂,CuO以高分散和晶相两种形式存在于CeO2-Al2O3载体表层.随着焙烧温度的升高,CuO开始从表层向CeO2内层迁移.处于内层的CuO部分以晶相形式存在,部分与Al2O3载体反应生成CuAl2O4.高温有利于表层CuO向CeO2内层迁移,同时促进CuAl2O4生成.结果表明结合原位XRD、激光Raman光谱和TPR技术可以有效地观察催化剂中CuO物种的存在形式和分布. 展开更多
关键词 Cuo/ceo2-al2o3 XRD RAMAN TPR Cuo迁移 固相反应
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CuO/CeO_2/γ-Al_2O_3催化剂表面相互作用及Denox活性 被引量:16
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作者 胡玉海 高健 +3 位作者 王军 董林 丁维平 陈懿 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2001年第10期1735-1737,共3页
The catalytic activity measurement for the NO+CO reaction over CuO/CeO\-2/\%γ\%\|Al\-2O\-3 catalysts at a low\|temperature(200 ℃) shows that the activity is strongly related to ceria loading amount, and both surface... The catalytic activity measurement for the NO+CO reaction over CuO/CeO\-2/\%γ\%\|Al\-2O\-3 catalysts at a low\|temperature(200 ℃) shows that the activity is strongly related to ceria loading amount, and both surface dispersed ceria species and crystalline CeO\-2 shows a significant enhancement on the activity. The effect of ceria species is contributed to their promoting the reduction of copper oxide species. 展开更多
关键词 CUo ceo2 γ-al2o3 氧化铝负载氧化铜催化剂 表面形态 氧化铈助剂 表面相互作用 Denor活性
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共沉淀法制备的CeO2-ZrO2-Al2O3材料及性能 被引量:10
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作者 李红梅 周菊发 +4 位作者 祝清超 曾少华 魏振玲 陈耀强 龚茂初 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2009年第12期2484-2486,共3页
CeO2-based oxygen materials were prepared with co-precipitation method and characterized via Brunauer-Emmet Teller(BET)method,X-ray diffraction(XRD)and temperature-programmed reduction(H2-TPR).This paper revealed that... CeO2-based oxygen materials were prepared with co-precipitation method and characterized via Brunauer-Emmet Teller(BET)method,X-ray diffraction(XRD)and temperature-programmed reduction(H2-TPR).This paper revealed that three CeO2-based oxygen storage materials are all forming homogeneous solid solution.Among the samples,CeO2-ZrO2-Al2O3(CZA)has the best textural properties and excellent thermal stability.The specific surface area and pore volume of aged CZA are 90 m2/g and 0.29 mL/g.We proposed a viewpoint:Al3+ might insert among the interspace of fluorite structure or highly dispersal in solid solutions. 展开更多
关键词 ceo2-Zro2-al2o3 共沉淀法 热稳定性能 结构性能 固溶体
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CuO-CeO_2-MnO_x/γ-Al_2O_3催化剂选择性催化还原NO 被引量:12
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作者 赵清森 周英彪 +4 位作者 向军 王乐乐 苏胜 胡松 孙路石 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2009年第3期360-366,共7页
利用溶胶凝胶法制备CuO-CeO2-MnOx/γ-Al2O3催化剂颗粒,在固定床上测试其催化脱硝活性。CuO-CeO2-MnOx/γ-Al2O3催化剂在250℃~400℃脱硝效率保持在90%以上。活性组分氧化铈负载量的增多提高了催化剂在低温区脱硝活性。同时利用程序升... 利用溶胶凝胶法制备CuO-CeO2-MnOx/γ-Al2O3催化剂颗粒,在固定床上测试其催化脱硝活性。CuO-CeO2-MnOx/γ-Al2O3催化剂在250℃~400℃脱硝效率保持在90%以上。活性组分氧化铈负载量的增多提高了催化剂在低温区脱硝活性。同时利用程序升温方法研究了催化剂对NH3和NO的氧化性能,随着温度升高NH3被过度氧化生成了NO和N2O。催化剂能将NO氧化生成NO2,但转化程度较低。脱附实验表明,NH3和NO在催化剂表面存在明显的吸附现象。较少的NH3吸附量和NH3过度氧化是高温下脱硝效率降低的主要原因。暂态实验显示,NH3以吸附态参与反应,而NO以气态或弱吸附态参与反应。 展开更多
关键词 选择性催化还原 溶胶凝胶法 Cuo-ceo2-Mnox/γ-al2o3 NH3 No
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水蒸汽对Ni/CeO_2-ZrO_2-Al_2O_3催化剂上CO_2+CH_4重整反应的影响 被引量:11
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作者 李春林 伏义路 +4 位作者 孟明 卞国柱 谢亚宁 胡天斗 张静 《Chinese Journal of Chemical Physics》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2004年第1期95-99,共5页
用水热合成法制备了Ni/CeO2 ZrO2 Al2 O3 催化剂 .进行了添加和不添加水蒸汽的CH4 +CO2 催化重整反应 ,测试了活性和稳定性 ,测量了积碳量 ,并用XAFS手段测试了催化剂Ni的K吸收边 .结果表明 ,在反应过程中有CeAlO3 的生成 ,但积碳是... 用水热合成法制备了Ni/CeO2 ZrO2 Al2 O3 催化剂 .进行了添加和不添加水蒸汽的CH4 +CO2 催化重整反应 ,测试了活性和稳定性 ,测量了积碳量 ,并用XAFS手段测试了催化剂Ni的K吸收边 .结果表明 ,在反应过程中有CeAlO3 的生成 ,但积碳是无水蒸汽添加的反应活性降低的原因 .反应气中添加水蒸汽能够减少积碳 ,从而提高催化反应的稳定性 .由于碳原子插入Ni晶格 ,无水蒸汽反应后的最近邻Ni Ni配位数有较大幅度的减少 .添加了水蒸汽的反应 ,最近邻Ni Ni配位数比反应前减少幅度小 ,这主要是由于在反应气中添加水蒸汽减少了积碳 。 展开更多
关键词 Co2+CH4重整反应 添加水蒸汽 Ni/ceo2-Zro2-al2o3催化剂 XAFS 积碳
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NiO-La_2O_3-Al_2O_3气凝胶催化剂的制备 被引量:12
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作者 许峥 张鎏 +2 位作者 张继炎 徐亦飞 王道宏 《应用化学》 CAS CSCD 北大核心 2000年第4期366-370,共5页
采用改进的溶胶 -凝胶法和超临界干燥技术制备出超细三元 Ni O- L a2 O3 - Al2 O3 气凝胶催化剂 .通过 BET、TEM、XRD、DTA、IR等物性表征 ,考察了煅烧温度和组成等对气凝胶催化剂制备的影响 .结果表明 ,此种方法制备的多元气凝胶催化... 采用改进的溶胶 -凝胶法和超临界干燥技术制备出超细三元 Ni O- L a2 O3 - Al2 O3 气凝胶催化剂 .通过 BET、TEM、XRD、DTA、IR等物性表征 ,考察了煅烧温度和组成等对气凝胶催化剂制备的影响 .结果表明 ,此种方法制备的多元气凝胶催化剂不仅保留了氧化铝和 Ni O- Al2 O3 气凝胶的主要特征 ,而且 ,氧化镧的加入使气凝胶更易晶化 ,热稳定性更好和吸附能力更强 .这种改进的溶胶 -凝胶法和超临界干燥技术操作简单有效 ,适合要求组分之间相互作用强、分布均匀、结构热稳定性好的多组元负载催化剂的制备 . 展开更多
关键词 Nio-la2o3-al2o3气凝胶 催化剂 制备 SoL-GEL法
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高分散CuO/CeO_2-Al_2O_3催化剂中铜物种的精细结构表征 被引量:8
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作者 罗金勇 孟明 +2 位作者 查宇清 贺博 韦世强 《无机化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2006年第5期861-866,共6页
采用化学吸附-水解法制备了系列CuO/CeO2-Al2O3催化剂,运用XANES、EXAFS、XRD和H2-TPR等方法对催化剂的结构进行了表征,探讨了不同焙烧温度对催化剂中高分散Cu物种的微观局域结构、分散状态和存在形式的影响,并与样品的CO氧化性能关联... 采用化学吸附-水解法制备了系列CuO/CeO2-Al2O3催化剂,运用XANES、EXAFS、XRD和H2-TPR等方法对催化剂的结构进行了表征,探讨了不同焙烧温度对催化剂中高分散Cu物种的微观局域结构、分散状态和存在形式的影响,并与样品的CO氧化性能关联。结果表明,500℃焙烧样品中Cu物种主要以高分散的CuO微晶形式存在,与载体及CeO2的作用相对较弱;当焙烧温度提高至650℃,存在3种铜物种,即与Al2O3接触的五配位的、缺角八面体结构的表面尖晶石相,与CeO2接触的小晶粒Cu物种,以及存在于CeO2表面的无定形CuO物种,这些Cu物种与CeO2的作用较强;在更高的焙烧温度(800℃)下,CeO2发生了较严重烧结,Cu与Al2O3作用显著增强,一部分八面体配位的Cu2+离子扩散进入四面体位。CO氧化活性评价结果表明,650℃焙烧的样品,氧化性能最佳,该温度下Cu与CeO2产生有效的相互作用使部分Cu2+取代Ce4+进入CeO2晶格,形成-Cu2+-O-Ce4+-链,导致Cu-O键拉长,而易活化。500℃焙烧样品中Cu与CeO2相互作用不显著,其催化协同性没有完全体现;而800℃焙烧时,Cu与Al2O3发生强相互作用,部分铜物种转化为尖晶石相,致使Cu-O键收缩,加上CeO2的烧结,活性明显下降。 展开更多
关键词 化学吸附-水解法 Cuo/ceo2-al2o3催化剂 XANES EXAFS Co氧化 结构表征
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不同方法制备的Ni/ZrO_2-CeO_2-Al_2O_3催化剂对CH_4-CO_2重整反应的催化性能 被引量:27
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作者 李春林 伏义路 卞国柱 《催化学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2003年第3期187-192,共6页
采用水热合成法、溶胶凝胶法和共沉淀 负载法制备了相同NiO含量的Ni ZrO2 CeO2 Al2 O3催化剂 ,考察了它们在CH4 CO2 重整反应中的催化性能及稳定性 ,测定了积碳量 .用CO2 程序升温脱附方法测试了它们的CO2 吸附性能 ,用H2 程序升温脱... 采用水热合成法、溶胶凝胶法和共沉淀 负载法制备了相同NiO含量的Ni ZrO2 CeO2 Al2 O3催化剂 ,考察了它们在CH4 CO2 重整反应中的催化性能及稳定性 ,测定了积碳量 .用CO2 程序升温脱附方法测试了它们的CO2 吸附性能 ,用H2 程序升温脱附方法测试了表面Ni的分散度 .结果表明 ,随温度升高 ,CH4和CO2 转化率降低的顺序是 :溶胶凝胶法≈共沉淀 负载法 >水热合成法 ,并且反应产物中n(CO) n(H2 ) 比随温度升高而降低 .水热法和共沉淀 负载法制备的催化剂稳定性好 ,且前者的活性比后者高 ;溶胶凝胶法制得的催化剂活性较高 ,但易失活 .积碳量大小顺序是 :水热法 >溶胶凝胶法 >共沉淀 负载法 .与其他方法制备的催化剂相比 ,水热法制备的催化剂对CO2 的吸附量更大 ,而且积碳主要存在于载体上 。 展开更多
关键词 Ni-Zro2-ceo2-al2o3催化剂 制备 CH4 Co2 重整反应 催化性能 氧化锆 氧化铈 甲烷 二氧化碳 积碳 热热法 溶胶-凝胶 共沉淀-负载法
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氧化铜与CeO_2-γ-Al_2O_3混合氧化物载体之间的表面相互作用 被引量:9
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作者 朱海洋 沈明敏 +4 位作者 刘田东 韦书婷 胡玉海 董林 陈懿 《催化学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2002年第4期325-328,共4页
采用XRD ,XPS和TPR等手段研究了氧化铜与二氧化铈 氧化铝机械混合载体之间的表面相互作用 .结果表明 ,在混合载体表面 ,当氧化铜的负载量低于其在二氧化铈载体上的分散容量时 ,氧化铜优先与二氧化铈发生作用并分散在其表面 ;当氧化铜的... 采用XRD ,XPS和TPR等手段研究了氧化铜与二氧化铈 氧化铝机械混合载体之间的表面相互作用 .结果表明 ,在混合载体表面 ,当氧化铜的负载量低于其在二氧化铈载体上的分散容量时 ,氧化铜优先与二氧化铈发生作用并分散在其表面 ;当氧化铜的负载量超过其在二氧化铈载体上的分散容量时 ,氧化铜会继续在氧化铝表面分散 .这些结果说明 ,在制备用氧化铈改性载体的负载型催化剂时 ,如果氧化铈的用量偏高 ,会导致样品中有晶相氧化铈生成 ,从而对氧化铈作为改性剂的作用不利 . 展开更多
关键词 氧化铜 ceo2-γ-al2o3 混合氧化物载体 表面相互作用 氧化铈 氧化铝 分散 负载型催化剂
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不同铈添加量对CeO_2-ZrO_2-Al_2O_3材料性能的影响 被引量:8
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作者 唐石云 焦毅 +4 位作者 李小双 王云 王键礼 龚茂初 陈耀强 《无机化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2012年第5期965-970,共6页
采用共沉淀法制备了一系列不同铈添加量的CeO2-ZrO2-Al2O3(CZA)储氧材料,并通过XRD、低温N2吸附-脱附、氧脉冲吸附(OSC)和H2-TPR等手段进行了表征。XRD结果表明,在1 000和1 100℃高温焙烧后,当CeO2添加量为8%时样品具有最好的结构稳定... 采用共沉淀法制备了一系列不同铈添加量的CeO2-ZrO2-Al2O3(CZA)储氧材料,并通过XRD、低温N2吸附-脱附、氧脉冲吸附(OSC)和H2-TPR等手段进行了表征。XRD结果表明,在1 000和1 100℃高温焙烧后,当CeO2添加量为8%时样品具有最好的结构稳定性能。N2吸附-脱附结果表明,CeO2添加量为8%时样品具有最好的织构性能,1 000℃时,比表面积和孔容分别为:136.6 m2.g-1和0.38 mL.g-1;1 100℃时,比表面积和孔容分别为:83.7 m2.g-1和0.23 mL.g-1。OSC结果显示,CeO2添加量为8%时样品具有最大的储氧量,1 000℃和1 100℃分别为70μmol.g-1和31μmol.g-1。H2-TPR结果表明,CeO2添加量为8%时样品具有最佳的还原性能。 展开更多
关键词 ceo2-Zro2-al2o3 结构性能 储氧性能 还原性能
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Ni/CeO_2-Al_2O_3催化剂上CH_4-CO_2转化积炭性能的研究 被引量:21
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作者 杨咏来 徐恒泳 李文钊 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2002年第11期2112-2116,共5页
采用脉冲微量反应技术研究了添加 n型半导体氧化物 Ce O2 对 Ni基催化剂上 CH4积炭 /CO2 消炭性能的影响 ,用 TPR,XPS和氢吸附技术对催化剂进行了表征 .结果表明 ,活性金属原子 Ni与半导体氧化物Ce O2 之间存在金属 -半导体相互作用 ( M... 采用脉冲微量反应技术研究了添加 n型半导体氧化物 Ce O2 对 Ni基催化剂上 CH4积炭 /CO2 消炭性能的影响 ,用 TPR,XPS和氢吸附技术对催化剂进行了表征 .结果表明 ,活性金属原子 Ni与半导体氧化物Ce O2 之间存在金属 -半导体相互作用 ( MSc I) ,Ce O2 的添加提高了活性原子 Ni0的 d电子密度 ,在一定程度上抑制了 CH4分子中 C—Hσ电子向 d轨道的迁移 ,降低了 CH4裂解积炭活性 ;可加强 Ni0原子 d轨道向CO2 空反键 π轨道的电子迁移 ,促进 CO2 分子的活化 ,提高 CO2 的消炭活性 ,使 Ni/Ce O2 -Al2 O3 催化剂具有较强的抗积炭性能 . 展开更多
关键词 Ni/ceo2-al2o3催化剂 金属-半导体相互作用 金属-载体相互作用 CH4 积炭 Co2 消炭 氧化铈 氧化铝 载体 合成气 甲烷 二氧化碳
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CeO_2和Pd在Ni/γ-Al_2O_3催化剂中的助剂作用 被引量:14
16
作者 杨咏来 徐恒泳 李文钊 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2002年第4期321-325,共5页
采用脉冲微反技术研究了添加n型半导体氧化物CeO2及贵金属Pd对Ni/γ-Al2O3催化剂上CH4积炭/CO2消炭反应性能的影响,并运用BET、TPR、CO2-TPSR及氢吸附等技术对催化剂进行了表征.结果表明,n型半导体氧化物CeO2的添加可以降低Ni/γ-Al2O3... 采用脉冲微反技术研究了添加n型半导体氧化物CeO2及贵金属Pd对Ni/γ-Al2O3催化剂上CH4积炭/CO2消炭反应性能的影响,并运用BET、TPR、CO2-TPSR及氢吸附等技术对催化剂进行了表征.结果表明,n型半导体氧化物CeO2的添加可以降低Ni/γ-Al2O3催化剂上CH4裂解积炭活性,提高CO2消炭活性,添加少量贵金属Pd可以进一步改变载体Al2O3、助剂CeO2和活性组分Ni之间的相互作用,从而改善Ni/γ-Al2O3催化剂的抗积炭性能.通过Ni-Ce-Pd/γ-Al2O3催化剂上CH4积炭/CO2消炭模型对上述作用机制作出了新的解释. 展开更多
关键词 ceo2 贵金属Pd Ni/-γ-al2o3催化剂 助剂 CH4 积炭 Co2 消炭 甲烷 二氧化碳 镍催化剂 二氧化铈 催化重整
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CeO_2^-MO_x(M=La^(3+),Ca^(2+))改性Pd/γ-Al_2O_3催化甲烷燃烧性能(英文) 被引量:11
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作者 肖利华 孙鲲鹏 徐贤伦 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2008年第11期2108-2113,共6页
采用沉积-沉淀法制备了固溶体CeO2-MOx(M=La3+,Ca2+)改性的Pd/γ-Al2O3催化剂,利用XRD、Raman和XPS对催化剂进行了表征.结果表明,金属(M)离子进入CeO2的晶格,形成CeO2-MOx固溶体,Raman谱上463cm-1处对应于Ce—O键的F2g对称伸缩振动强度... 采用沉积-沉淀法制备了固溶体CeO2-MOx(M=La3+,Ca2+)改性的Pd/γ-Al2O3催化剂,利用XRD、Raman和XPS对催化剂进行了表征.结果表明,金属(M)离子进入CeO2的晶格,形成CeO2-MOx固溶体,Raman谱上463cm-1处对应于Ce—O键的F2g对称伸缩振动强度降低.其中,样品Pd/γ-Al2O3-CeO2-CaO在615cm-1处出现一小峰,样品Pd/γ-Al2O3-CeO2-La2O3在320cm-1处出现的肩峰,都表明固溶体CeO2-MOx的形成使O2-亚晶格结构对称性降低.XPS分析表明,固溶体改性的Pd/γ-Al2O3催化剂中Pd的3d5/2结合能比正常价态的PdO的结合能高出0.5-0.6eV,形成了一种高度离子化的,与载体具有强相互作用的Pd物种.催化甲烷燃烧实验证明,固溶体CeO2-MOx(M=La3+,Ca2+)改性的Pd/γ-Al2O3催化剂的低温活性和稳定性均高于未经改性的Pd/γ-Al2O3催化剂和仅用CeO2改性的Pd/γ-Al2O3催化剂,在空速为50000h-1时,可使1%CH4-99%空气(体积分数)混合气中甲烷的10%转化温度降至254℃,转化率100%时的转化温度降至340℃. 展开更多
关键词 ceo2-Mox固溶体 Pd/γ-al2o3催化剂 甲烷催化燃烧 XRD RAMAN XPS
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CuO在CeO_2和γ-Al_2O_3上的表面性质及对NO+CO反应性能的研究 被引量:7
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作者 蒋晓原 丁光辉 +3 位作者 刘琪 楼莉萍 陈英旭 郑小明 《浙江大学学报(理学版)》 CAS CSCD 2003年第3期289-295,共7页
在色谱-微反实验装置上考察了CuO/CeO2、CuO/γ-Al2O3及CeO2改性的催化剂对NO+CO的反应性能,并用TPR、XRD、XPS、BET和NO-TPD等技术对上述催化剂进行了表征.结果表明催化剂活性的提高与铜物种在两种载体(CeO2和γ-Al2O3)上的价态(Cu2+和... 在色谱-微反实验装置上考察了CuO/CeO2、CuO/γ-Al2O3及CeO2改性的催化剂对NO+CO的反应性能,并用TPR、XRD、XPS、BET和NO-TPD等技术对上述催化剂进行了表征.结果表明催化剂活性的提高与铜物种在两种载体(CeO2和γ-Al2O3)上的价态(Cu2+和Cu+)、分散状态和吸附特性有关.TPR实验显示CuO在CeO2上存在两种还原物种,而在γ-Al2O3上只有一种还原物种.XPS检测表明CuO/CeO2的Cu2p3/2结合能值与Cu2+和Cu+的标准结合能基本吻合,而CuO/γ-Al2O3的Cu2p3/2结合能值接近或略低于Cu2+的标准结合能.NO-TPD实验表明催化剂表面的NO脱附峰温低于载体表面的NO脱附峰温,而CuO/CeO2表面的NO脱附峰温低于CuO/γ-Al2O3表面的NO脱附峰温,说明NO在CuO/CeO2表面的分解活性大于CuO/γ-Al2O3,而NO在催化剂表面的分解活性大于载体. 展开更多
关键词 CUo ceo2 γ-A12o3 催化剂 表面性质 价态 分散状态 吸附特性 No+Co反应 催化活性
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复合沉淀剂制备的CeO_2-ZrO_2-Al_2O_3材料及其负载的单Pd三效催化剂(英文) 被引量:5
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作者 李红梅 兰丽 +4 位作者 陈山虎 刘达玉 王卫 龚茂初 陈耀强 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2016年第7期1734-1746,共13页
采用了一种由氨水和碳酸铵组成的复合沉淀剂来制备CeO_2-ZrO_2-Al_2O_3(CZA)复合氧化物。作为对比,分别采用氨水和碳酸铵为沉淀剂制备了另外两个CZA复合氧化物。系统地研究了各CZA材料在织构、结构、氧化还原性能、热老化行为之间的区别... 采用了一种由氨水和碳酸铵组成的复合沉淀剂来制备CeO_2-ZrO_2-Al_2O_3(CZA)复合氧化物。作为对比,分别采用氨水和碳酸铵为沉淀剂制备了另外两个CZA复合氧化物。系统地研究了各CZA材料在织构、结构、氧化还原性能、热老化行为之间的区别,以及其负载的单Pd三效催化剂的催化性能。结果表明,不同的沉淀剂制得的材料中其CeO_2-ZrO_2(CZ)和Al_2O_3之间的相互作用不同。用氨水做沉淀剂时,得到的材料中CZ和Al_2O_3之间的相互作用很小,导致其热稳定性较差。在碳酸铵做沉淀剂的情况下,CZ和Al_2O_3之间具有很强的相互作用,可以提高材料的热稳定性,但同时,CZ固溶体的均一性被严重破坏,使得材料的氧化还原性能不理想。而复合沉淀剂的使用可以有效地平衡CZ和Al_2O3_之间的相互作用,导致得到的CZA材料具有优异的织构、结构性能及良好的热稳定性。因此,其负载的单Pd催化剂表现出最为优异的氧化还原性能和三效催化活性。 展开更多
关键词 ceo2-Zro2-al2o3复合氧化物 复合沉淀剂 单Pd三效催化剂 相互作用 热稳定性
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Cu-Fe-Ru-La/γ-Al_2O_3湿式氧化催化剂的制备、表征及机理(英文) 被引量:6
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作者 张永利 韦朝海 +2 位作者 史册 黄泽城 苏晓银 《人工晶体学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2013年第7期1457-1469,共13页
采用等量浸渍法以γ-Al2O3为载体,制备过渡金属Cu和Fe、贵金属Ru、稀土金属La的复合催化剂。采用催化湿式空气氧化法处理模拟印染废水,研究金属离子配比、焙烧温度对催化剂活性及稳定性的影响,并对催化剂CWAO反应机理进行探讨:权衡催化... 采用等量浸渍法以γ-Al2O3为载体,制备过渡金属Cu和Fe、贵金属Ru、稀土金属La的复合催化剂。采用催化湿式空气氧化法处理模拟印染废水,研究金属离子配比、焙烧温度对催化剂活性及稳定性的影响,并对催化剂CWAO反应机理进行探讨:权衡催化剂的活性和稳定性,催化剂的组分质量配比和焙烧温度分别为Cu∶Fe∶Ru∶La=1∶1∶1∶3、450℃。对催化剂进行XRD、XPS、孔结构、FT-IR、TG-DTA、SEM、TEM表征,结果表明:焙烧使催化剂组成物质分解为氧化物,元素Cu、Fe、Ru、La分别以CuO、Fe2O3、RuO2、La2O3形式存在;焙烧温度升高,晶粒长大结晶趋于完整,催化剂孔容孔径增大但比表面积减小,晶粒尺寸分布在5~20 nm;Cu-Fe-Ru-La/γ-Al2O3催化剂使用前后结构无明显变化且反应后溶出的金属浓度低,催化剂具有较高的稳定性。 展开更多
关键词 Cu-Fe-Ru-la γ-al2o3 湿式氧化 催化剂 机理
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