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Catalyst–Support Interaction in Polyaniline‑Supported Ni_(3)Fe Oxide to Boost Oxygen Evolution Activities for Rechargeable Zn‑Air Batteries
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作者 Xiaohong Zou Qian Lu +8 位作者 Mingcong Tang Jie Wu Kouer Zhang Wenzhi Li Yunxia Hu Xiaomin Xu Xiao Zhang Zongping Shao Liang An 《Nano-Micro Letters》 SCIE EI CAS 2025年第1期176-190,共15页
Catalyst–support interaction plays a crucial role in improving the catalytic activity of oxygen evolution reaction(OER).Here we modulate the catalyst–support interaction in polyaniline-supported Ni_(3)Fe oxide(Ni_(3... Catalyst–support interaction plays a crucial role in improving the catalytic activity of oxygen evolution reaction(OER).Here we modulate the catalyst–support interaction in polyaniline-supported Ni_(3)Fe oxide(Ni_(3)Fe oxide/PANI)with a robust hetero-interface,which significantly improves oxygen evolution activities with an overpotential of 270 mV at 10 mA cm^(-2)and specific activity of 2.08 mA cm_(ECSA)^(-2)at overpotential of 300 mV,3.84-fold that of Ni_(3)Fe oxide.It is revealed that the catalyst–support interaction between Ni_(3)Fe oxide and PANI support enhances the Ni–O covalency via the interfacial Ni–N bond,thus promoting the charge and mass transfer on Ni_(3)Fe oxide.Considering the excellent activity and stability,rechargeable Zn-air batteries with optimum Ni_(3)Fe oxide/PANI are assembled,delivering a low charge voltage of 1.95 V to cycle for 400 h at 10 mA cm^(-2).The regulation of the effect of catalyst–support interaction on catalytic activity provides new possibilities for the future design of highly efficient OER catalysts. 展开更多
关键词 catalyst-support interaction Supported catalysts HETEROINTERFACE Oxygen evolution reaction Zn-air batteries
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载体形貌对于Ru/CeO_(2)催化剂合成氨性能影响的研究
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作者 王鹏 张江涛 +2 位作者 徐永平 李淑英 王爽 《太原理工大学学报》 北大核心 2025年第4期621-630,共10页
【目的】钌纳米粒子(Ru nanoparticles,Ru NPs)在反应过程中易团聚,导致其在合成氨中的催化性能显著降低,选取合适的载体分散Ru NPs是一种行之有效的解决策略。【方法】采用OH-调控策略,通过改变OH-的浓度合成了三种不同形貌的CeO_(2)(... 【目的】钌纳米粒子(Ru nanoparticles,Ru NPs)在反应过程中易团聚,导致其在合成氨中的催化性能显著降低,选取合适的载体分散Ru NPs是一种行之有效的解决策略。【方法】采用OH-调控策略,通过改变OH-的浓度合成了三种不同形貌的CeO_(2)(纳米颗粒(CeO_(2)-NP)、纳米棒(CeO_(2)-NR)和纳米立方体(CeO_(2)-NC)),随后利用浸渍还原法在CeO_(2)上负载Ru NPs,获得了Ru/CeO_(2)催化剂,借助于XRD、XPS、SEM、TEM、H_(2)-TPR等仪器对催化剂物化性质进行了详细表征,并在温和条件下考察了三种催化剂的氨合成活性。【结果】结果显示,当Ru NPs的负载量为2.5%时,得到的2.5%Ru/CeO_(2)-NR催化剂具有适宜尺寸的Ru NPs、更多的氧空位、Ru—O—Ce键和Ru^(n+)物种,在1 MPa、450℃的条件下,表现出高的氨合成速率。另外,2.5%Ru/CeO_(2)-NR没有发生氢中毒,并能维持120 h的热稳定性,显示了潜在的实际应用前景。 展开更多
关键词 OH-调控策略 不同形貌的二氧化铈 钌纳米粒子 负载型催化剂 合成氨
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载体氮掺杂对铂催化剂上甲醇电催化氧化的影响
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作者 李红伟 潘志飞 +2 位作者 王首登 许涵侨 赵燕 《当代化工》 2025年第6期1352-1357,共6页
考察了氮掺杂碳纳米管(NCNT)对单Pt催化剂电催化甲醇氧化反应(MOR)性能的影响。结果表明:氮物种的引入对催化剂的催化活性和稳定性影响较大。相较于以其他碳材料为载体的催化剂,Pt/NCNT催化剂的峰值电流密度达到了1444 mA·mg^(-1)... 考察了氮掺杂碳纳米管(NCNT)对单Pt催化剂电催化甲醇氧化反应(MOR)性能的影响。结果表明:氮物种的引入对催化剂的催化活性和稳定性影响较大。相较于以其他碳材料为载体的催化剂,Pt/NCNT催化剂的峰值电流密度达到了1444 mA·mg^(-1),是商业Pt/C(582 mA·mg^(-1))的2.48倍,在1000 s后,剩余电流密度为99.45 mA·mg^(-1)。优异的活性和稳定性归因于N物种的给电子效应,增强了载体和金属纳米颗粒之间相互作用。 展开更多
关键词 直接甲醇燃料电池 甲醇电催化氧化 纳米材料 电化学 铂催化剂 催化剂载体 氮掺杂
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选择性加氢脱氯合成烯烃研究进展 被引量:2
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作者 杨晨 毛伟 +3 位作者 董兴宗 田松 赵锋伟 吕剑 《化工学报》 北大核心 2025年第1期53-70,共18页
近年来,随着乙烯、丙烯等脂肪族不饱和化合物用量日益剧增,利用选择性加氢脱氯技术将多氯代烃转化为这类高附加值化学品受到学术界和工业界的广泛关注,其核心在于高性能催化剂的设计与制备。首先综述了加氢脱氯合成烯烃用催化剂的研究进... 近年来,随着乙烯、丙烯等脂肪族不饱和化合物用量日益剧增,利用选择性加氢脱氯技术将多氯代烃转化为这类高附加值化学品受到学术界和工业界的广泛关注,其核心在于高性能催化剂的设计与制备。首先综述了加氢脱氯合成烯烃用催化剂的研究进展,重点归纳总结了催化剂活性组分如Pd、Pt的几何结构、电子结构以及催化助剂、制备方法等对烯烃生成的影响规律。其次,从动力学、理论计算等方面对催化选择性加氢脱氯合成烯烃反应机理进行了概述。此外,总结了造成催化剂失活的四个主要因素。最后指出,基于金属氟化物在高温强腐蚀性HCl气氛下结构保持稳定、易于实现调控载体与活性组分之间相互作用等特点,设计制备金属氟化物负载型Pd、Pt催化剂,是实现温和条件下选择性加氢脱氯合成烯烃的一个重要途径。 展开更多
关键词 催化剂载体 选择性 活性 加氢脱氯 烯烃 贵金属催化剂
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高熵材料在催化加氢中的研究进展
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作者 卢新宁 高艳妮 +2 位作者 汤小妮 华德润 李剑 《现代化工》 北大核心 2025年第5期55-59,65,共6页
综述了近年来高熵材料、负载型高熵材料和高熵材料为载体三种类型催化剂在催化加氢的应用,分别从热催化、电催化和光催化三种不同类型的加氢进行阐述,并分析了高熵催化剂未来发展需要解决的问题及研究方向。
关键词 负载型 高熵材料 催化剂 催化加氢
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稠环芳烃加氢饱和催化剂活性调控策略研究进展
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作者 荆洁颖 田涛 +1 位作者 张雨 李文英 《煤炭学报》 北大核心 2025年第7期3588-3601,共14页
作为煤焦油主要成分,稠环芳烃保留了煤中特有的多环结构,其加氢饱和产物环烷烃是高能量密度燃料的优质组分。然而,稠环芳烃自身结构的高稳定性、中间产物的空间位阻及竞争吸附阻碍了其吸附活化导致加氢饱和困难。系统分析了稠环芳烃加... 作为煤焦油主要成分,稠环芳烃保留了煤中特有的多环结构,其加氢饱和产物环烷烃是高能量密度燃料的优质组分。然而,稠环芳烃自身结构的高稳定性、中间产物的空间位阻及竞争吸附阻碍了其吸附活化导致加氢饱和困难。系统分析了稠环芳烃加氢饱和反应特征,作为可逆放热反应,低温高压的反应条件有助于稠环芳烃加氢饱和,全氢产物具有较高的热力学选择性,但反应速率随着加氢程度的加深而降低。综述了催化剂中活性金属和载体的调控策略,活性金属与稠环芳烃间的吸附机制表明,适宜的缺电子结构有利于反应物的吸附活化,而活性金属的电子结构可通过金属载体间相互作用、掺杂其他原子促进电子迁移或晶格畸变及利用金属集团效应等方式调控。除了借助多孔结构充当活性金属的分散平台外,载体还能通过表面酸性、官能团功能化或缺陷工程等方式调控表面性质,实现反应物在载体表面富集与转化。总结发现,具有分散良好的缺电子活性金属和辅助反应物扩散吸附的载体的催化剂是稠环芳烃加氢饱和的关键。未来催化剂的设计研究应着重考虑以下3方面:煤焦油原料的复杂,反应中多组分稠环芳烃间的影响规律及针对影响规律的多功能催化剂的设计;溢流氢与载体表面上稠环芳烃的反应拓展了反应场所,L-H(Langmuir-Hinshelwood)机理无法直接应用导致催化加氢饱和途径和催化剂设计需重新审视;以及不同体系加氢饱和催化剂的失活机制与抗失活研究。 展开更多
关键词 稠环芳烃 加氢饱和 催化剂 吸附活化 电子结构 载体改性
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表面硅烷功能化钨钼复合金属氧化物高效选择性加氢催化剂性能研究
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作者 胡银 曾艳红 +8 位作者 徐豪章 陈伟 王玲玲 陈玄烨 章芬 韩飞 奚国安 林城杰 邵伟 《生物化工》 2025年第1期1-5,18,共6页
温和条件下高效加氢催化剂的开发,一直是精细化学品人工合成研究领域的热点。催化材料的理性设计及性能优化技术多种多样,根据目标催化反应特点可控构筑具有独特性质的催化剂结构可事半功倍。本工作针对α-蒎烯和苯甲酸选择性催化加氢反... 温和条件下高效加氢催化剂的开发,一直是精细化学品人工合成研究领域的热点。催化材料的理性设计及性能优化技术多种多样,根据目标催化反应特点可控构筑具有独特性质的催化剂结构可事半功倍。本工作针对α-蒎烯和苯甲酸选择性催化加氢反应,设计硅烷修饰钨钼复合金属氧化物紧密连接表面贵金属活性位点的特殊催化剂结构,同时利用硅烷特性引入表面疏水结构,制备了系列金属/有机硅烷/W_(x)Mo_(y)O_(z)高选择性复合催化剂,其中Ru/APTS/W_(0.4)Mo_(0.6)O_(3)、Rh/TEOS/W_(0.4)Mo_(0.6)O_(3)和Ru/TEOS/W_(0.4)Mo_(0.6)O_(3)分别对苯甲酸和α-蒎烯表现出优异的催化加氢性能。钨钼复合金属氧化物独特的结构和性质、表面硅烷修饰促进金属-载体紧密连接,及其提供的丰富活性基团、形成表面疏水结构等效应协同作用,显著改善催化剂加氢性能。本工作对通过调控材料组分和表面亲疏水结构,可控构筑低温低压下高选择性加氢催化剂的研究有一定的借鉴作用。 展开更多
关键词 钨钼氧化物 硅烷修饰 亲疏水 负载型复合催化剂 选择性加氢
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Ni-Fe系列催化剂用于硬脂酸制备脂肪醇的性能研究
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作者 郭效博 张爱华 +3 位作者 刘朋 肖志红 徐俊明 蒋剑春 《林产化学与工业》 北大核心 2025年第5期72-78,共7页
以Ni、Fe金属为活性组分,γ-Al_(2)O_(3)、SBA-15和HZSM-5作载体,制备了不同的Ni-Fe催化剂,探讨了其对催化硬脂酸转化为脂肪醇的影响。进一步考察了反应温度、初始H_(2)压力、反应时间等工艺条件,发现Ni-Fe/HZSM-5不是制备脂肪醇的理想... 以Ni、Fe金属为活性组分,γ-Al_(2)O_(3)、SBA-15和HZSM-5作载体,制备了不同的Ni-Fe催化剂,探讨了其对催化硬脂酸转化为脂肪醇的影响。进一步考察了反应温度、初始H_(2)压力、反应时间等工艺条件,发现Ni-Fe/HZSM-5不是制备脂肪醇的理想催化剂,而Ni-Fe/γ-Al_(2)O_(3)和Ni-Fe/SBA-15催化剂分别在200℃、4 MPa初始H_(2)压力、4 h和190℃、3 MPa初始H_(2)压力、3 h条件下表现出较佳的催化性能,此时硬脂酸转化率均为100%,其脂肪醇产物选择性分别为98.8%和99.4%。结合XRD、BET、H_(2)-TPR、NH3-TPD等表征手段对催化剂进行理化性质分析,研究结果表明:Ni-Fe/HZSM-5、Ni-Fe/SBA-15催化剂生成了FeNi_(3)合金物种,而Ni-Fe/γ-Al_(2)O_(3)催化剂仅检测到了Fe_(3)O_(4)物种,Ni-Fe/HZSM-5催化剂因较强酸性不利于脂肪醇的生成,而Ni-Fe/γ-Al_(2)O_(3)和Ni-Fe/SBA-15催化剂因较低的酸性,用于硬脂酸加氢脱氧时的主要产物为脂肪醇。其中,Ni-Fe/SBA-15催化剂较高的比表面积(404.81 m^(2)/g)使其在脂肪醇制备的过程中表现最佳。 展开更多
关键词 脂肪醇 催化剂载体 加氢脱氧
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CO_(2)甲烷化催化剂研究进展
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作者 杨天逸 王斌 +3 位作者 彭超飞 朱盛华 梁金花 任晓乾 《现代化工》 北大核心 2025年第11期70-75,共6页
首先介绍了甲烷化机理,以工业应用中焦炉煤气甲烷化为例阐述了甲烷化工艺路线及涉及的主副反应,将甲烷化催化剂分为贵金属和非贵金属,重点论述了Ni基催化剂中载体和助剂对催化性能的影响,分析了影响催化剂稳定性的因素,最后对未来进行... 首先介绍了甲烷化机理,以工业应用中焦炉煤气甲烷化为例阐述了甲烷化工艺路线及涉及的主副反应,将甲烷化催化剂分为贵金属和非贵金属,重点论述了Ni基催化剂中载体和助剂对催化性能的影响,分析了影响催化剂稳定性的因素,最后对未来进行展望。 展开更多
关键词 反应机理 甲烷化 加氢 催化(作用) 催化剂 载体
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二维TiO_(2)-Al_(2)O_(3)载体的制备及其在加氢脱氮中的应用
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作者 闵冰竹 张萌 +1 位作者 王兴宝 李文英 《洁净煤技术》 北大核心 2025年第2期134-142,共9页
将我国高产量的煤焦油加工利用可以缓解能源紧张问题,煤焦油加氢脱氮是煤焦油清洁高效利用的重要手段,而此过程的关键在于高性能加氢脱氮催化剂的制备。针对普通的Al_(2)O_(3)易与负载的活性金属存在强相互作用而影响加氢性能的问题,基... 将我国高产量的煤焦油加工利用可以缓解能源紧张问题,煤焦油加氢脱氮是煤焦油清洁高效利用的重要手段,而此过程的关键在于高性能加氢脱氮催化剂的制备。针对普通的Al_(2)O_(3)易与负载的活性金属存在强相互作用而影响加氢性能的问题,基于二维载体特殊的表面性能和层状结构,以氧化石墨烯为结构导向剂,TiO_(2)为改性剂,对Al_(2)O_(3)进行改性,制备了一种新型片层TiO_(2)-Al_(2)O_(3)复合载体材料。并采用共浸渍法在其上负载活性金属,制备了系列NiMoS/TiO_(2)-Al_(2)O_(3)催化剂。试验通过制备不同维数的载体材料,探究了载体的结构对相应NiMoS催化剂加氢脱氮催化活性的影响。结果表明,反应温度350℃,反应釜中压力3 MPa,反应4 h时,相比于三维负载型催化剂,二维负载型NiMoS/TiO_(2)-Al_(2)O_(3)催化剂能够使喹啉的转化率由94.2%提升至99.4%,脱氮率由0.6%提升至74.8%,其中丙基环己烷和丙苯的收率分别为58.4%和13.4%,说明二维负载型NiMoS/TiO_(2)-Al_(2)O_(3)催化剂具有较好的加氢脱氮性能。进一步分析载体及改性后催化剂的几何结构发现,二维TiO_(2)-Al_(2)O_(3)载体存在多孔的片层结构,Lewis酸比例高,有利于1,2,3,4-四氢喹啉的进一步加氢和十氢喹啉的开环,从而生成脱氮产物丙基环己烷。NiMoS催化剂的比表面积大,MoS_(2)在载体表面的分散度高,团簇颗粒小,金属-载体间相互作用较弱,易被还原硫化生成更多的NiMoS活性相,因而具备了更优的催化加氢脱氮性能。 展开更多
关键词 加氢脱氮 NiMoS催化剂 喹啉 复合材料 催化剂载体
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生物质基@CuNiOS复合催化剂的制备及其在有机染料还原中的应用
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作者 包新德 刘必烨 +3 位作者 黄仁伟 洪宇豪 关鑫 林金国 《化工进展》 北大核心 2025年第S1期185-196,共12页
采用水热合成法制备了一种便于回收、易于与水分离且可生物降解的生物质基@CuNiOS复合催化剂,并以亚甲基蓝(MB)和罗丹明B(RhB)为模型污染物评估了其催化活性及重复使用性等性能。研究结果表明,以天然木/竹材为基底的NZ@CuNiOS、NP@CuNiO... 采用水热合成法制备了一种便于回收、易于与水分离且可生物降解的生物质基@CuNiOS复合催化剂,并以亚甲基蓝(MB)和罗丹明B(RhB)为模型污染物评估了其催化活性及重复使用性等性能。研究结果表明,以天然木/竹材为基底的NZ@CuNiOS、NP@CuNiOS和NB@CuNiOS分别于8min、16min和12min内完全还原MB,26min、34min和32min内完全还原RhB。相比之下,脱木素处理显著增强了催化剂的催化效率,DZ@CuNiOS、DP@CuNiOS和DB@CuNiOS仅需4min、8min和6min即可完全还原MB,在18min、26min和24min内完全还原RhB,展现出优异的催化活性。此外,生物质基@CuNiOS复合催化剂多次使用后仍保持84%以上的还原效率,展现出良好的重复使用性。该催化剂不仅绿色环保、可快速回收,而且性能优异以及具有可降解特性,为可持续污染治理提供了新思路。 展开更多
关键词 复合材料 催化剂 载体 废水 废物处理
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低载量Cu/Al_(2)O_(3)催化辛烯醛加氢反应研究
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作者 徐聪 徐洋 +1 位作者 夏予顺 鲁树亮 《石油化工》 北大核心 2025年第8期1063-1072,共10页
制备了低金属负载量的Cu/Al_(2)O_(3)催化剂,采用XRD、XRF、XPS、HRTEM、STEM-EDS、N_(2)吸附-脱附、H_(2)-TPR、N_(2)O-H_(2)氧化还原滴定等方法对催化剂进行了表征,评价了Cu/Al_(2)O_(3)催化剂在辛烯醛液相加氢反应中的催化性能,考察... 制备了低金属负载量的Cu/Al_(2)O_(3)催化剂,采用XRD、XRF、XPS、HRTEM、STEM-EDS、N_(2)吸附-脱附、H_(2)-TPR、N_(2)O-H_(2)氧化还原滴定等方法对催化剂进行了表征,评价了Cu/Al_(2)O_(3)催化剂在辛烯醛液相加氢反应中的催化性能,考察了H_(2)压力等工艺条件对加氢反应的影响。实验结果表明,5%(w)Cu/Al_(2)O_(3)催化剂具有较大的比表面积(172 m^(2)/g)、均匀的介孔结构(最可几孔径11.8 nm)以及较高的金属分散度(35%)。催化性能评价结果表明,提高活性金属Cu的分散度和H2压力有助于提升辛烯醛转化率,并促进辛醛加氢制辛醇反应,而对辛烯醇选择性影响较小。 展开更多
关键词 α β-不饱和醛 选择加氢 铜催化剂 氧化铝载体
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仿生材料聚多巴胺在有机转化中的应用进展
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作者 杨威 王兵兵 +3 位作者 徐小惠 孙钟 唐翠曼 刘佳琦 《有机化学》 北大核心 2025年第9期3314-3325,共12页
聚多巴胺(PDA)作为“贻贝激发”的仿生材料,具有无毒环保和稳定可回收等优势,在催化领域拥有巨大应用潜力.聚多巴胺分子包含大量儿茶酚结构,可以将贵金属离子还原,其广泛存在的邻二酚/邻醌结构也可以与廉价金属离子配位,因此,聚多巴胺... 聚多巴胺(PDA)作为“贻贝激发”的仿生材料,具有无毒环保和稳定可回收等优势,在催化领域拥有巨大应用潜力.聚多巴胺分子包含大量儿茶酚结构,可以将贵金属离子还原,其广泛存在的邻二酚/邻醌结构也可以与廉价金属离子配位,因此,聚多巴胺能够负载金属构成异相催化剂(M@PDA).同时,PDA结构中的酚羟基与氨基基团具有酸性和碱性作用,其自身也可以作为催化剂使用.综述了M@PDA与PDA在多种有机转化中的应用,对催化效率和催化剂的循环次数进行了详细描述,并指出该领域面临的问题与挑战,期望为聚多巴胺材料在异相催化领域未来的发展提供有益指导. 展开更多
关键词 催化剂 催化剂载体 有机化合物 聚多巴胺 异相催化
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活性炭纤维毡负载N-TiO_(2)/MoS_(2)/N-TiO_(2)固定化漆酶降解双酚A
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作者 李章良 杨月珠 +1 位作者 伍传田 吕源财 《化工进展》 北大核心 2025年第2期887-898,共12页
以活性炭纤维毡(ACFF)为基底,采用水热法与超声法相结合方式制备了活性炭纤维毡负载N-TiO_(2)/MoS_(2)/N-TiO_(2)光催化剂(NT/MS/NT/ACFF),并以此作为载体,通过共价结合法制得NT/MS/NT/ACFF固定化漆酶。利用扫描电子显微镜、X射线衍射... 以活性炭纤维毡(ACFF)为基底,采用水热法与超声法相结合方式制备了活性炭纤维毡负载N-TiO_(2)/MoS_(2)/N-TiO_(2)光催化剂(NT/MS/NT/ACFF),并以此作为载体,通过共价结合法制得NT/MS/NT/ACFF固定化漆酶。利用扫描电子显微镜、X射线衍射仪、比表面积分析、拉曼光谱、紫外-可见分光光度计和傅里叶变换红外光谱等手段对样品的形貌、微观结构进行了表征,研究了不同体系对双酚A(BPA)的降解效果、反应动力学及矿化率,考察了催化剂的重复使用性能。结果表明,与其他体系相比,可见光下NT/MS/NT/ACFF固定化漆酶对BPA降解率高达82.5%,表观速率常数k_(obs)为0.00764min^(-1),矿化率可达64.5%。NT/MS/NT/ACFF固定化漆酶具有良好的光催化、酶催化的活性及稳定性,循环使用4次后BPA降解率仍可达到69.4%。通过气相色谱-质谱(GC-MS)结果分析,推断BPA被NT/MS/NT/ACFF固定化漆酶的催化降解过程包括断裂重组、氧化分解、开环等反应。 展开更多
关键词 催化剂载体 纳米二氧化钛 二硫化钼 漆酶 固定化 双酚A
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负载型Ru基催化剂催化CO氧化的载体效应
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作者 郑晰文 金石山 +4 位作者 曾欣 韩蛟 胡绍争 张磊 高志贤 《化学工业与工程》 北大核心 2025年第2期45-54,共10页
以CeO_(2)、拟薄水铝石[AlO(OH)]、γ-Al_(2)O_(3)和ZrO_(2)为载体,Ru为活性组分,采用沉积沉淀法制备了不同载体的Ru基催化剂。通过XRD、H_(2)-TPR、BET和XPS等方法对所制备的催化材料进行了表征,考察了载体差异对催化CO氧化性能的影响... 以CeO_(2)、拟薄水铝石[AlO(OH)]、γ-Al_(2)O_(3)和ZrO_(2)为载体,Ru为活性组分,采用沉积沉淀法制备了不同载体的Ru基催化剂。通过XRD、H_(2)-TPR、BET和XPS等方法对所制备的催化材料进行了表征,考察了载体差异对催化CO氧化性能的影响。结果表明,不同载体主要影响Ru物种和载体之间的相互作用,显示出明显的载体效应。其中,Ru/CeO_(2)-BM催化剂中Ru物种的分散性好,且能够产生氧空位,表现出优良的低温催化氧化性能。在反应温度为147℃、氧过量系数为5、空速为60 000 h^(-1)的条件下,CO转化率达到99.9%,产物中CO浓度降低到1×10^(-5)以下。 展开更多
关键词 Ru基催化剂 载体 相互作用 CO催化氧化
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不同载体对CO_(2)加氢制烯烃Fe基催化剂反应性能的影响
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作者 潘新安 张鹏 +5 位作者 何若南 韩志华 韦慧 徐晓颖 秦绍东 刘意 《燃料化学学报(中英文)》 北大核心 2025年第4期493-503,共11页
采用等体积浸渍法分别制备了以SiO_(2)(Q-30和Q-10)、Al_(2)O_(3)和TiO_(2)为载体的Fe基催化剂,研究了四种不同载体对Fe基催化剂CO_(2)加氢活性和烯烃选择性的影响规律。结合N_(2)吸附-脱附、XRD、HAADF-STEM、TEM、XPS、H_(2)-TPR、CO_... 采用等体积浸渍法分别制备了以SiO_(2)(Q-30和Q-10)、Al_(2)O_(3)和TiO_(2)为载体的Fe基催化剂,研究了四种不同载体对Fe基催化剂CO_(2)加氢活性和烯烃选择性的影响规律。结合N_(2)吸附-脱附、XRD、HAADF-STEM、TEM、XPS、H_(2)-TPR、CO_(2)-TPD和NH_(3)-TPD等表征方法对催化剂进行了分析。结果表明,以Al_(2)O_(3)为载体的Fe基催化剂活性和烯烃选择性均最高,并具有良好的稳定性。CO_(2)单程转化率为28.2%,烃类产物中全烯烃(C_(2+))选择性达68.1%,长链烯烃(C_(4+))选择性达45.1%。高分散的FeNa/Al_(2)O_(3)催化剂由于适宜的金属-载体相互作用,有效促进了铁物种的还原和碳化;同时具有最强的CO_(2)吸附能力和最多的表面酸性位点,促进了CO_(2)的活化和CO^(*)中间物种的C-C耦合过程。而以两种SiO_(2)为载体的Fe基催化剂由于较弱的还原碳化能力、较低的CO_(2)吸附能力和较少的酸性中心,主要发生了逆水煤气变换和CO_(2)甲烷化反应,在极低的CO_(2)转化率下(~10%),产物主要为CO和甲烷。 展开更多
关键词 CO_(2)加氢 Fe基催化剂 载体 烯烃 酸性位
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应用于流化床的耐磨型核壳氧化铝载体的制备及其表征
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作者 张银虎 张战国 许光文 《过程工程学报》 北大核心 2025年第1期44-52,共9页
应用于流化床甲烷干重整反应的Ni基催化剂需要同时具备高耐磨性和高活性,这要求催化剂载体本身须兼具良好的耐磨性和高Ni负载能力。本研究基于Al_(2)O_(3)晶型转变机制,旨在通过高温焙烧γ-Al_(2)O_(3)制备具有一定Ni负载能力的外壳为... 应用于流化床甲烷干重整反应的Ni基催化剂需要同时具备高耐磨性和高活性,这要求催化剂载体本身须兼具良好的耐磨性和高Ni负载能力。本研究基于Al_(2)O_(3)晶型转变机制,旨在通过高温焙烧γ-Al_(2)O_(3)制备具有一定Ni负载能力的外壳为α相的高耐磨性核壳结构@Al_(2)O_(3)载体。选用商业球形介孔γ-Al_(2)O_(3)颗粒(比表面积325 m2/g,平均粒径850μm)作为载体前驱体,并利用立式高温炉在不同焙烧温度和时间下得到焙烧程度不同的@Al_(2)O_(3)颗粒试样;利用X射线衍射(XRD)技术以及N2等温吸附脱附方法(BET)对Al_(2)O_(3)晶型转变程度进行表征,以电子显微镜(SEM)观察颗粒断面形貌的方法表征壳核结构的形成进程,利用冷态以及热态流化态磨损试验对其耐磨性进行表征。XRD结果表明,在1250,1300和1370℃下通过控制焙烧时间可制备α-相和γ-相或θ-相共存的Al_(2)O_(3)载体;SEM以及BET表征结果表明,在1300℃焙烧6 min可得到外壳为30~50μm、比表面积为86 m^(2)/g、平均孔径为22 nm的壳核@Al_(2)O_(3)载体;流化态磨损试验揭示该载体具有与α-Al_(2)O_(3)同样出色的耐磨性能,在800℃的流化状态下的磨损速率仅为0.003wt%/h。利用该核壳@Al_(2)O_(3),通过浸渍法制10wt%Ni@Al_(2)O_(3)催化剂,该催化剂在800℃流化状态下也具有与α-Al_(2)O_(3)相同程度的耐磨性,作为流化床催化剂具有良好的实际应用前景。 展开更多
关键词 甲烷干重整 流化床 核壳氧化铝 催化剂载体 耐磨性
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多环芳烃加氢裂化制BTX催化剂研究进展
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作者 孔肖阳 刘振涛 +4 位作者 邹予桐 王丹丹 段爱军 徐春明 王喜龙 《化工进展》 北大核心 2025年第6期3468-3485,共18页
加氢裂化是将催化柴油中的多环芳烃定向转化为高附加值的单环芳烃化合物的重要工艺,与热裂解相比工艺简单,节能降耗并减少了加工成本。本文综述了多环芳烃加氢裂化制高值化学品(BTX,即苯、甲苯和二甲苯)反应的双功能催化剂的研究进展。... 加氢裂化是将催化柴油中的多环芳烃定向转化为高附加值的单环芳烃化合物的重要工艺,与热裂解相比工艺简单,节能降耗并减少了加工成本。本文综述了多环芳烃加氢裂化制高值化学品(BTX,即苯、甲苯和二甲苯)反应的双功能催化剂的研究进展。首先讨论了活性金属组分和酸性载体的选择对催化性能的影响。过渡金属硫化物、磷化物、碳化物和氮化物催化剂具有类似贵金属的高效加氢活性,贵金属与过渡金属结合或使用过渡双金属能够节省成本,且表现出优异的催化加氢活性和选择性。多级孔硅铝分子筛、改性介孔分子筛和酸性沸石与氧化物的复合载体具有促进反应分子骨架裂解的酸性位点,以及利于扩散传质的孔结构性质,是加氢裂化催化剂备受关注的载体。同时讨论了金属-酸平衡和协同作用对产物选择性的影响,纳米级接近度的金属-酸位点具有最佳的双功能协同作用。最后探讨了不同催化剂负载方法对金属颗粒尺寸、分散度和催化剂结构及性能的影响,将金属纳米颗粒高度分散在载体上是制备高效加氢裂化催化剂和提高目标产物选择性的关键。 展开更多
关键词 双功能催化剂 活性金属 酸性载体 多环芳烃 加氢裂化
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预热分解系统中CuCe-MCM-41催化剂多气体去除性能研究
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作者 张新宇 崔素萍 +1 位作者 孟令钦 王亚丽 《硅酸盐通报》 北大核心 2025年第6期2005-2015,共11页
针对水泥窑协同处置废物烟气中氮氧化物(NO_(x))和可挥发性有机物(VOCs)需要处理的工程需求,本研究采用浸渍法制备了一系列不同Cu/Ce掺杂比例的CuCe-MCM-41负载型催化剂,探讨了其在水泥窑预热分解系统场景下催化脱除甲苯和NO_(x)的性能... 针对水泥窑协同处置废物烟气中氮氧化物(NO_(x))和可挥发性有机物(VOCs)需要处理的工程需求,本研究采用浸渍法制备了一系列不同Cu/Ce掺杂比例的CuCe-MCM-41负载型催化剂,探讨了其在水泥窑预热分解系统场景下催化脱除甲苯和NO_(x)的性能及其性能优异的原因。结果表明:在450~600℃下,Cu_(2)Ce_(1)-MCM-41催化剂的甲苯转化率在90%以上,在900~1000℃,NO_(x)的转化率接近60%,说明Cu_(2)Ce_(1)-MCM-41催化剂在催化氧化甲苯后,仍具有一定的脱硝活性;Cu^(2+)和Ce^(3+)引入显著增加了MCM-41分子筛表面的酸度和活性位点数量,氧化还原循环促进了氧空位的形成,因此,负载Cu/Ce的MCM-41催化剂表现出优异的催化氧化甲苯及脱硝活性,有望结合水泥工艺去除烟气VOCs,大幅降低进入NH_(3)-SCR烟气的NO_(x)浓度,延长催化剂使用寿命,降低NO_(x)治理成本。 展开更多
关键词 负载型催化剂 MCM-41 催化氧化 NO_(x)去除 水泥窑 分解炉
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Mg掺入量对Co/SBA-15催化剂丙烷脱氢性能的影响
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作者 毛波 高建广 +4 位作者 谢永刚 欧阳志明 马睿 赵堃 陆江银 《化工进展》 北大核心 2025年第11期6350-6358,共9页
催化脱氢是将低碳烃类转化为具有相同碳数单烯烃和氢气的有效途径之一。Co基催化剂由于其廉价和环保的优点,在丙烷催化脱氢中具有较大的应用潜力。本文采用水热合成法制备了SBA-15分子筛,在载体表面用等体积浸渍法负载质量分数2.0%Co和... 催化脱氢是将低碳烃类转化为具有相同碳数单烯烃和氢气的有效途径之一。Co基催化剂由于其廉价和环保的优点,在丙烷催化脱氢中具有较大的应用潜力。本文采用水热合成法制备了SBA-15分子筛,在载体表面用等体积浸渍法负载质量分数2.0%Co和不同Mg质量分数得到Co-xMg/SBA-15催化剂,用于丙烷直接脱氢制丙烯反应。Mg作为助剂能与Co形成稳定的Co-O-Mg结构,使主要活性位点Co^(2+)难以还原;同时,Mg的加入增加催化剂总碱度,有利于丙烷的吸附和丙烯的脱附,提高转化率,减少积炭,使催化剂保持良好的活性和稳定性。2%Mg为最佳掺入量,丙烷初始转化率为40.78%,在反应10h后转化率为32.86%,在该系列催化剂中具有最高丙烯选择性,初始选择性93.94%,在反应10h后选择性91.85%。 展开更多
关键词 石油 丙烷脱氢 载体 SBA-15 催化剂
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