采用Co_(3)O_(4)吸附脱除模拟柴油中的喹啉、吡啶或苯胺,考察了最佳吸附温度、吸附时间等条件,同时进行了吸附热力学和动力学研究;基于第一性原理对Co_(3)O_(4)晶胞进行相分析,对3种氮化物进行最高占据分子轨道(HOMO)-最低未占据分子轨...采用Co_(3)O_(4)吸附脱除模拟柴油中的喹啉、吡啶或苯胺,考察了最佳吸附温度、吸附时间等条件,同时进行了吸附热力学和动力学研究;基于第一性原理对Co_(3)O_(4)晶胞进行相分析,对3种氮化物进行最高占据分子轨道(HOMO)-最低未占据分子轨道(LUMO)分析,计算了吸附构型的吸附能和最稳定吸附构型的Mulliken电荷转移与电子密度。结果表明:在15 mL模拟柴油中加入0.6 g Co_(3)O_(4),苯胺、吡啶、喹啉的最佳吸附温度分别为20、20和30℃,最佳吸附时间分别为30、30、40 min,吸附容量由大到小顺序均为苯胺>吡啶>喹啉。热力学与动力学分析表明,喹啉、吡啶、苯胺的吸附均更符合多分子层吸附的Freundlich模型和准二级动力学方程。HOMO-LUMO分析结果表明,Co_(3)O_(4)为电子接受体,3种氮化物为电子给予体,Co_(3)O_(4)对喹啉、吡啶的配位吸附结构最稳定,对苯胺的π络合吸附最稳定。电荷转移计算表明,苯胺、吡啶、喹啉向Co_(3)O_(4)团簇转移的电荷数分别为0.423、0.394、0.368,说明Co_(3)O_(4)吸附3种氮化物的吸附能力大小为苯胺>吡啶>喹啉;电子密度图结果表明,最稳定吸附结构中Co_(3)O_(4)与3种氮化物均形成了化学键。展开更多
为探究地层倾角对咸水层CO_(2)地质封存中羽流迁移、压力响应及封存分布的影响。基于准噶尔盆地东沟组砂岩储层相关资料,构建三维地质模型,对超临界CO_(2)在倾斜地层中运移规律进行模拟研究。结果表明:地层倾角增大显著增大了CO_(2)羽...为探究地层倾角对咸水层CO_(2)地质封存中羽流迁移、压力响应及封存分布的影响。基于准噶尔盆地东沟组砂岩储层相关资料,构建三维地质模型,对超临界CO_(2)在倾斜地层中运移规律进行模拟研究。结果表明:地层倾角增大显著增大了CO_(2)羽流的侧向迁移距离,促使其沿盖层下缘汇聚,增加了突破盖层的潜在风险。封存过程中随着部分CO_(2)相态改变,扩散范围持续扩大但迁移速率减缓。压力场演化中,注入期近井区域压力显著抬升并向两侧传播;相较于水平地层,倾斜地层压力影响半径更大,压力等值线呈不对称分布。封存量分配受倾角影响,储层上半区域有利于构造封存;停注后残余与溶解封存持续增强,形成封存机制的动态转换,储层上半区域累计封存量占比较高。研究结果为倾斜地层CO_(2)地质封存的封存效率与安全性评价提供相关的理论依据,为碳捕集、利用与封存(Carbon Capture,Utilization and Storage,CCUS)工程选址及注入策略提供优化。展开更多
文摘采用Co_(3)O_(4)吸附脱除模拟柴油中的喹啉、吡啶或苯胺,考察了最佳吸附温度、吸附时间等条件,同时进行了吸附热力学和动力学研究;基于第一性原理对Co_(3)O_(4)晶胞进行相分析,对3种氮化物进行最高占据分子轨道(HOMO)-最低未占据分子轨道(LUMO)分析,计算了吸附构型的吸附能和最稳定吸附构型的Mulliken电荷转移与电子密度。结果表明:在15 mL模拟柴油中加入0.6 g Co_(3)O_(4),苯胺、吡啶、喹啉的最佳吸附温度分别为20、20和30℃,最佳吸附时间分别为30、30、40 min,吸附容量由大到小顺序均为苯胺>吡啶>喹啉。热力学与动力学分析表明,喹啉、吡啶、苯胺的吸附均更符合多分子层吸附的Freundlich模型和准二级动力学方程。HOMO-LUMO分析结果表明,Co_(3)O_(4)为电子接受体,3种氮化物为电子给予体,Co_(3)O_(4)对喹啉、吡啶的配位吸附结构最稳定,对苯胺的π络合吸附最稳定。电荷转移计算表明,苯胺、吡啶、喹啉向Co_(3)O_(4)团簇转移的电荷数分别为0.423、0.394、0.368,说明Co_(3)O_(4)吸附3种氮化物的吸附能力大小为苯胺>吡啶>喹啉;电子密度图结果表明,最稳定吸附结构中Co_(3)O_(4)与3种氮化物均形成了化学键。
文摘为探究地层倾角对咸水层CO_(2)地质封存中羽流迁移、压力响应及封存分布的影响。基于准噶尔盆地东沟组砂岩储层相关资料,构建三维地质模型,对超临界CO_(2)在倾斜地层中运移规律进行模拟研究。结果表明:地层倾角增大显著增大了CO_(2)羽流的侧向迁移距离,促使其沿盖层下缘汇聚,增加了突破盖层的潜在风险。封存过程中随着部分CO_(2)相态改变,扩散范围持续扩大但迁移速率减缓。压力场演化中,注入期近井区域压力显著抬升并向两侧传播;相较于水平地层,倾斜地层压力影响半径更大,压力等值线呈不对称分布。封存量分配受倾角影响,储层上半区域有利于构造封存;停注后残余与溶解封存持续增强,形成封存机制的动态转换,储层上半区域累计封存量占比较高。研究结果为倾斜地层CO_(2)地质封存的封存效率与安全性评价提供相关的理论依据,为碳捕集、利用与封存(Carbon Capture,Utilization and Storage,CCUS)工程选址及注入策略提供优化。