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T沸石的合成及其CH_(4)/N_(2)吸附分离性能研究
1
作者 刘晋芳 金晓宇 +5 位作者 李媛 荀文杰 申芳芳 乔旭 王小青 杨江峰 《低碳化学与化工》 北大核心 2025年第7期67-71,108,共6页
低浓度煤层气CH_(4)富集过程需要高性能CH_(4)/N_(2)吸附剂。采用水热法成功合成了T沸石,并利用PXRD、SEM和N_(2)吸/脱附等手段对其进行了表征。测试了T沸石的CH_(4)、N_(2)单组分吸附性能,计算了其理想吸附溶液理论(IAST)选择性和吸附... 低浓度煤层气CH_(4)富集过程需要高性能CH_(4)/N_(2)吸附剂。采用水热法成功合成了T沸石,并利用PXRD、SEM和N_(2)吸/脱附等手段对其进行了表征。测试了T沸石的CH_(4)、N_(2)单组分吸附性能,计算了其理想吸附溶液理论(IAST)选择性和吸附热,并考察了T沸石的CH_(4)/N_(2)吸附分离性能。结果表明,在298 K、0.1 MPa条件下,T沸石(Tz-168)的CH_(4)吸附量为21.4 cm^(3)/g,CH_(4)/N_(2)选择性为5.5,优于大多数分子筛吸附剂。通过CH_(4)/N_(2)混合气穿透实验进一步验证了T沸石具有良好的CH_(4)/N_(2)吸附分离性能,V(CH_(4)):V(N_(2))为50:50和20:80时,实际分离时间分别为5 min和7 min,这在低浓度煤层气CH_(4)富集中具有较大的应用潜力。 展开更多
关键词 煤层气 T沸石 ch_(4)/N_(2) 吸附分离
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斜发沸石在不同晶化阶段的微观结构和分形特征及其对CO_(2)和CH_(4)的吸附性能
2
作者 刘明 徐若涵 +3 位作者 王浩男 包子平 孙继红 李志宏 《北京工业大学学报》 北大核心 2025年第11期1374-1384,共11页
采用同步辐射小角X射线散射(small angle X-ray scattering,SAXS)技术,并结合X射线衍射光谱(X-ray diffraction,XRD)、扫描电镜(scanning electron microscope,SEM)、傅里叶变换红外(Fourier transform infrared spectroscopy,FT-IR)光... 采用同步辐射小角X射线散射(small angle X-ray scattering,SAXS)技术,并结合X射线衍射光谱(X-ray diffraction,XRD)、扫描电镜(scanning electron microscope,SEM)、傅里叶变换红外(Fourier transform infrared spectroscopy,FT-IR)光谱和N_(2)吸脱附等温线等表征手段,阐述了斜发沸石(clinoptilolite,CP)在不同晶化过程中的分形演变规律。基于分形理论、Porod定律和距离分布函数曲线的分析可知,CP在水热晶化过程中主要包括诱导期(0~29 h)、生长期(29~40 h)和稳定期(40~72 h)3个阶段:在诱导期,分形结构随着晶化时间延长由松散的质量分形逐步向致密的表面分形转变,并伴随着硅铝酸盐粒子从70 nm增加到90 nm,然后再溶解和快速成核;在生长阶段,硅铝酸盐粒子逐步增加的表面分形维数与其水合界面层厚度变化揭示了硅铝酸盐反应活性是快速形成CP的主要驱动力;在稳定阶段,无序的片层结构进一步堆集为高度有序的CP晶体。最后,初步分析了不同晶化阶段合成的CP分别对CO_(2)和CH_(4)的吸附性能及其吸附热。 展开更多
关键词 斜发沸石 SAXS 分形结构 硅铝酸盐 CO_(2)吸附 ch_(4)吸附
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Cu基MOFs在低浓度煤层气CH_(4)/N_(2)吸附分离中的分子模拟研究 被引量：2
3
作者 仙梦丹 高学婷 +3 位作者 李刚森 刘雷 黄伟 左志军 《低碳化学与化工》 北大核心 2025年第7期83-90,共8页
我国目前存在常规天然气产能不足的问题,需要开发煤层气等非常规天然气作为补充。在煤矿开采过程中,会混入大量空气形成低浓度煤层气(CH_(4)体积分数低于30%),造成资源浪费等一系列问题,因此,提高低浓度煤层气回收利用率成为亟需解决的... 我国目前存在常规天然气产能不足的问题,需要开发煤层气等非常规天然气作为补充。在煤矿开采过程中,会混入大量空气形成低浓度煤层气(CH_(4)体积分数低于30%),造成资源浪费等一系列问题,因此,提高低浓度煤层气回收利用率成为亟需解决的问题。采用巨正则蒙特卡洛和密度泛函理论相结合的计算方法,以低浓度煤层气中CH_(4)/N_(2)的吸附分离为目标,选取Cu基金属-有机骨架材料(MOFs)(Cu-BTC、MOF-143、ATC-Cu和MOF-399)和不同金属(Zn、Co和Mo)改性的ATC-M为吸附材料,研究了不同孔径和金属中心对MOFs的CH_(4)/N_(2)吸附分离性能的影响。结果表明,MOFs孔径对其吸附量和CH_(4)/N_(2)吸附选择性具有重要影响,MOFs孔径越接近气体分子动力学直径,CH_(4)/N_(2)吸附选择性越高。在7种MOFs中,ATC-Zn的孔径(0.4995 nm)更接近CH_(4)和N_(2)的分子动力学直径(CH_(4):0.380 nm,N_(2):0.364 nm),其CH_(4)/N_(2)分离性能达到了最优。金属中心改性对ATC-M孔径没有明显影响,改性金属中心的电荷是影响CH_(4)/N_(2)吸附分离性能的主要因素。当金属离子的bader电荷越大,MOFs的CH_(4)/N_(2)吸附分离性能越高,在7种MOFs中,ATC-Zn的CH_(4)/N_(2)吸附分离性能最高。298 K、100 kPa下,当低浓度煤层气n(CH_(4)):n(N_(2))=1:9时,ATC-Zn的CH_(4)/N_(2)吸附选择性高达6.46,为低浓度煤层气中CH_(4)的回收利用提供了新的研究思路。 展开更多
关键词 铜基MOFs材料 ch_(4)/N_(2) 吸附分离 低浓度煤层气 孔径 电荷
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不同注源气体对煤中CH_(4)吸附扩散行为的影响研究 被引量：2
4
作者 李林飞 陆卫东 +1 位作者 黄戈 戴凤威 《中国安全科学学报》 北大核心 2025年第2期175-185,共11页
为探究不同注源气体对煤中甲烷(CH_(4))吸附扩散行为的影响,采用巨正则蒙特卡罗(GCMC)与分子动力学(MD)方法,选取不同比例热瓦斯发电尾气(注热、多组分)、常温二氧化碳(CO_(2))(强吸附性、单组分)、常温氮气(N_(2))(弱吸附性、单组分)等... 为探究不同注源气体对煤中甲烷(CH_(4))吸附扩散行为的影响,采用巨正则蒙特卡罗(GCMC)与分子动力学(MD)方法,选取不同比例热瓦斯发电尾气(注热、多组分)、常温二氧化碳(CO_(2))(强吸附性、单组分)、常温氮气(N_(2))(弱吸附性、单组分)等3种类型气体,通过与CH_(4)混合,注入煤体后分析吸附情况,并依据其结果,以固定CH_(4)数量为基础,注入上述3种气体,分析其扩散行为变化。结果表明:随着注源气体积占比升高,注入CO_(2)条件下CH_(4)吸附量降低幅度逐渐大于热发电尾气条件,并表现出优于热发电尾气的抑制性能;而注入N_(2)后,CH_(4)吸附量虽有所降低,但始终远大于前两者。在扩散方面,随着注源气体积占比升高,扩散系数呈先升高后降低趋势,且系数始终大于未注气前,注源气体以促进CH_(4)扩散为主;注入N_(2)条件下CH_(4)扩散系数最高且降低幅度最小,促进作用最为明显;而注CO_(2)条件下CH_(4)扩散系数降低幅度最大,促进作用最弱;因此,选取热瓦斯发电尾气进行CH_(4)驱替性价比更佳。 展开更多
关键词 甲烷(ch_(4)) 注源气体 吸附扩散行为 扩散系数 热瓦斯发电尾气
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模拟降水减少对亚热带杉木人工林不同深度土壤CH_(4)吸收能力的影响 被引量：1
5
作者 万冬梅 陈匆琼 +1 位作者 杨智杰 陈仕东 《林业科学研究》 北大核心 2025年第1期86-94,共9页
[目的]土壤水分是影响森林土壤CH_(4)吸收能力的关键因子。探究降雨减少对不同土层CH_(4)吸收的影响,对森林温室气体研究具有重要意义。[方法]以亚热带杉木人工林为研究对象,在野外模拟自然降水减少实验(对照、降水减少20%、60%、100%)... [目的]土壤水分是影响森林土壤CH_(4)吸收能力的关键因子。探究降雨减少对不同土层CH_(4)吸收的影响,对森林温室气体研究具有重要意义。[方法]以亚热带杉木人工林为研究对象,在野外模拟自然降水减少实验(对照、降水减少20%、60%、100%),结合室内原状土培养实验探究降水减少对森林不同土层CH_(4)吸收能力的影响。[结果]表层土壤CH_(4)吸收能力最强,干旱程度的加深使得土壤CH_(4)吸收增加,随着土层的降低CH_(4)吸收能力也降低。不同土层间的土壤CH_(4)吸收速率存在显著差异(p<0.05),不同减水处理土壤CH_(4)吸收速率仅在表层土壤(0~5 cm)表现出显著差异(p<0.05),其他土层土壤CH_(4)吸收速率差异不显著,表明降水减少处理后土壤CH_(4)吸收速率差异主要是由于0~5 cm的土壤吸收能力不同造成的。表层土壤(0~5 cm)CH_(4)吸收速率与铵态氮(NH_(4)^(+)-N)、硝态氮(NO_(3)^(-)-N)呈正相关(p<0.05);不同土层的CH_(4)吸收速率与土壤有机碳(SOC)、可溶性有机碳(DOC)含量极显著正相关(p<0.001)。[结论]本研究中降雨减少引起的表层土壤NH_(4)^(+)-N、NO_(3)^(-)-N含量的增加促进了土壤对大气CH_(4)的吸收速率,土壤中SOC、DOC含量是调控不同土层CH_(4)吸收速率的关键因子。 展开更多
关键词 降水减少 土壤ch_(4)吸收 铵态氮 硝态氮 土壤有机碳 可溶性有机碳
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淮河中下游地区大气CH_(4)浓度及变化特征研究 被引量：2
6
作者 王蒙 沈玉亮 +6 位作者 杨关盈 张元刚 田晓明 孙荣华 张浩 霍彦峰 汪义兰 《环境科学学报》 北大核心 2025年第1期400-410,共11页
基于2023年安徽省五河高精度温室气体浓度观测站大气CH_(4)浓度数据及同期气象观测数据,研究了淮河中下游地区典型下垫面状态下CH_(4)浓度变化特征、输送影响及潜在排放源区分布特征.结果表明:具有区域代表性的CH_(4)浓度为(2113.0±... 基于2023年安徽省五河高精度温室气体浓度观测站大气CH_(4)浓度数据及同期气象观测数据,研究了淮河中下游地区典型下垫面状态下CH_(4)浓度变化特征、输送影响及潜在排放源区分布特征.结果表明:具有区域代表性的CH_(4)浓度为(2113.0±1.9)×10^(-9),远低于受到观测站附近局地影响的CH_(4)浓度((2417.4±9.9)×10^(-9));五河地区CH_(4)浓度日变化在不同季节均呈现出早上高、午后低的峰谷特征,月变化呈现夏高冬低的单峰特征,低层(50 m)和高层(80 m)CH_(4)浓度差异日间小、夜晚大.地面风对五河地区CH_(4)浓度影响显著,易受到西南扇区气流的影响而升高;CH_(4)浓度随着风速的增加而下降.后向轨迹和潜在源解析表明,排放区域主要分布在中部四省(安徽、河南、湖北、江西)、江苏省和山东省,这些区域内分布着大量的湿地、水稻田及畜牧业生产基地,均是淮河中下游典型代表性地区CH_(4)浓度升高的主要影响因素. 展开更多
关键词 淮河中下游 ch_(4) 浓度变化特征 潜在排放源
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硅藻土对再生稻产量、CH_(4)排放及其温度敏感性的影响 被引量：3
7
作者 张振远 刘阳 +4 位作者 曾茜倩 蒋梦蝶 聂江文 刘冬 金涛 《中国生态农业学报(中英文)》 北大核心 2025年第1期104-115,共12页
明确硅藻土与氮肥配施对再生稻模式下甲烷排放及其温度敏感性的影响,对稻田生态系统温室气体减排具有重要意义。本研究于2022—2023年在湖北荆州市开展了2年大田试验,比较了3种施肥处理[不施氮肥(CK)、氮肥施用(N)和氮肥与硅藻土配施(N+... 明确硅藻土与氮肥配施对再生稻模式下甲烷排放及其温度敏感性的影响,对稻田生态系统温室气体减排具有重要意义。本研究于2022—2023年在湖北荆州市开展了2年大田试验,比较了3种施肥处理[不施氮肥(CK)、氮肥施用(N)和氮肥与硅藻土配施(N+Si)]下再生稻田CH_(4)排放及其温度敏感性的差异,同时分析了再生稻产量和稻田土壤性质的变化。两年结果表明:与CK处理相比,N和N+Si处理均显著增加了再生稻两季产量,以及再生稻头季CH_(4)累积排放量与CH_(4)排放强度(P<0.05)。与N处理相比,2022年和2023年N+Si处理头季稻产量分别显著增加3.75%和3.85%(P<0.05),CH_(4)累积排放量分别显著降低38.66%和25.99%(P<0.05),CH_(4)排放强度头季分别显著降低43.51%和26.52%(P<0.05),再生季分别降低18.65%和41.14%(P<0.05)。相关性分析显示,土壤性质对CH_(4)排放通量的影响在不同处理以及水稻生长季不同时期存在显著差异。头季CH_(4)排放通量与土壤氧化还原电位呈显著负相关(P<0.05),再生季CH_(4)排放通量与土壤温度和土壤铵态氮呈显著正相关(P<0.05)。在头季持续淹水期间,CH_(4)排放通量与土壤温度显著正相关(P<0.05),并且N+Si处理下CH_(4)排放的温度敏感性(Q_(10))值最高,为8.86,这意味着添加硅藻土使CH_(4)排放通量对温度变化更为敏感。综上所述,硅藻土的施用通过影响土壤氧化还原电位和土壤温度等关键因子,调节CH_(4)排放,以上有助于实现稻田生态系统的减排增产。 展开更多
关键词 再生稻 ch_(4)排放 硅藻土 氮肥 土壤肥力
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CaO_(2)调控潜育化稻田CH_(4)排放的动态特征及机制
8
作者 王佳宁 徐祥玉 +5 位作者 李梦涛 岳璐璐 李佳莹 赵书军 童莉莎 赵竹青 《农业环境科学学报》 北大核心 2025年第11期2994-3004,共11页
潜育化稻田因长期渍水导致土壤缺氧、还原性物质大量积累,加剧了甲烷(CH_(4))排放。为改善潜育化稻田的强还原性环境,本研究选用圆盘造粒法制备的过氧化钙(CaO_(2))颗粒(粒径2~3 mm),利用其遇水释放氧气的特性,探究持续淹水条件下CaO_(2... 潜育化稻田因长期渍水导致土壤缺氧、还原性物质大量积累,加剧了甲烷(CH_(4))排放。为改善潜育化稻田的强还原性环境,本研究选用圆盘造粒法制备的过氧化钙(CaO_(2))颗粒(粒径2~3 mm),利用其遇水释放氧气的特性,探究持续淹水条件下CaO_(2)对潜育化稻田CH_(4)排放的影响及作用机制。试验设置空白对照(CK)及低(LC,0.15 g·kg^(-1))、中(MC,0.30 g·kg^(-1))、高(HC,0.60 g·kg^(-1))3个CaO_(2)施用量(以鲜土计),通过盆栽试验系统分析其对土壤理化因子、还原性物质、微生物功能基因丰度及CH_(4)排放的影响。结果表明:水稻移栽43 d后,LC、MC、HC处理均抑制了CH_(4)排放,但至水稻生育期结束,3个处理均促进了CH_(4)排放,其中MC处理的累积排放量较CK显著增加88.2%,而较LC和HC处理分别降低29.2%和10.4%。与CK相比,LC处理使土壤还原性物质总量、活性还原性物质、亚铁(Fe^(2+))、亚锰(Mn^(2+))含量分别减少0.1%、0.6%、3.0%和8.2%,其对土壤还原性物质的消减效果优于MC和HC处理。与CK相比,LC、MC、HC处理的产CH_(4)菌基因(mcrA)丰度均增加,基因丰度依次为LC>HC>MC,而CH_(4)氧化菌基因(pmoA)丰度在LC和MC处理中降低,HC处理中则增加。与CK相比,CaO_(2)处理均提升了土壤pH,增加了可溶性有机碳(DOC)含量,但降低了铵态氮(NH_(4)^(+)-N)和硝态氮(NO_(3)^(-)-N)含量。研究表明,在持续淹水情况下,CaO_(2)能够在短期内(施用43 d内)减少潜育化稻田土壤CH_(4)排放,但长期影响则呈现出一定的差异性和复杂性。 展开更多
关键词 潜育化稻田 过氧化钙 产ch_(4)菌 ch_(4)氧化菌 ch_(4)排放
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多孔褐煤焦选择性吸附CO_(2)/CH_(4)分离性能的研究
9
作者 周思宇 刘全生 +2 位作者 周华从 李娜 班延鹏 《燃料化学学报(中英文)》 北大核心 2025年第5期808-818,共11页
褐煤制备碳基吸附材料可以用于气体吸附分离领域,因此,受到研究者的广泛关注。本研究在立式管式炉上对芒来褐煤进行热解(600、700、800和900℃)处理获得焦样,利用多组分竞争性吸附分析仪对所制样品进行CO_(2)/CH_(4)(模拟含CO_(2)天然气... 褐煤制备碳基吸附材料可以用于气体吸附分离领域,因此,受到研究者的广泛关注。本研究在立式管式炉上对芒来褐煤进行热解(600、700、800和900℃)处理获得焦样,利用多组分竞争性吸附分析仪对所制样品进行CO_(2)/CH_(4)(模拟含CO_(2)天然气)吸附分离性能测试。测试结果表明,在25℃、0.1 MPa条件下,800℃恒温2 h处理所得焦样(ML-8002)在单位质量条件下对CO_(2)和CH4吸附量分别达到0.48和0.70 mmol/g、分离系数为6.12、单位质量的分离时间可达418 s/g,具有较好的分离效果;提高压力可大幅度提高其吸附分离效果,其中,在25℃,1 MPa压力条件下,单位质量的样品对CO_(2)和CH4吸附量分别达到1.98和6.63 mmol/g,选择性吸附分离效果最好。热力学分析及Langmuir-Freundlich模型动力学拟合结果表明,CO_(2)/CH_(4)以物理吸附为主,ML-8002焦样因形成了对CO_(2)具有更好选择性吸附能力的微孔(0.6−1.0 nm)为主的结构,更有利CO_(2)/CH_(4)的选择性吸附分离。 展开更多
关键词 褐煤 热解 多孔炭材料 选择性吸附 CO_(2)/ch_(4)分离
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基于TROPOMI的华北地区CH_(4)浓度时空变化与数据对比
10
作者 李梦圆 李军 +4 位作者 陈伟 解北京 张成业 丁雅欣 黄月军 《中国环境科学》 北大核心 2025年第10期5378-5389,共12页
甲烷(CH_(4))作为短寿命、高增温潜势的温室气体,了解其浓度分布和变化对我国实现“双碳”目标至关重要.本研究利用Google Earth Engine平台和德国Bremen大学分别基于TROPOMI卫星生产的甲烷浓度产品,系统分析我国华北地区甲烷浓度的分... 甲烷(CH_(4))作为短寿命、高增温潜势的温室气体,了解其浓度分布和变化对我国实现“双碳”目标至关重要.本研究利用Google Earth Engine平台和德国Bremen大学分别基于TROPOMI卫星生产的甲烷浓度产品,系统分析我国华北地区甲烷浓度的分布情况和变化规律,并对两种数据的质量进行对比分析.结果表明,自2019年至2023年,华北地区的甲烷浓度呈上升趋势,其中Offline Methane数据从1850.25×10^(-9)上升到1899.15×10^(-9),增长48.90×10^(-9);Level 2XCH_(4)数据从1860.13×10^(-9)上升到1909.60×10^(-9),增长49.47×10^(-9);天津市和河北省的甲烷浓度相对较高,内蒙古自治区的甲烷浓度相对较低;甲烷浓度异常高值主要分布在河北省和山西省;两种数据之间具有较高的相关性(r为0.92),与香河站数据的相关性均大于0.85,两种数据均能较好地反映地面甲烷浓度.Offline Methane数据可提供可视化下载和高空间分辨率,但数据缺失较多,实际应用中可以采用数据融合等方法进行插补;Level 2XCH_(4)数据空间分辨率较低但覆盖度高,可以根据研究区大小进行网格化处理,适合大区域研究. 展开更多
关键词 甲烷(ch_(4)) 时空变化 TROPOMI产品数据 华北地区
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增温与氮输入对兴凯湖水−气界面CO_(2)和CH_(4)通量的影响
11
作者 俞倩倩 董向前 +3 位作者 陈恒进 路永正 邹元春 袁宇翔 《湿地科学》 北大核心 2025年第5期1056-1067,共12页
全球变暖和富营养化已成为湖泊生态系统面临的双重压力,二者可以通过改变水温和营养盐浓度,影响湖泊温室气体排放和碳循环过程。然而,增温与富营养化交互作用对CO_(2)和CH_(4)排放的影响机制仍不十分清楚。2024年8—10月,在黑龙江兴凯... 全球变暖和富营养化已成为湖泊生态系统面临的双重压力,二者可以通过改变水温和营养盐浓度,影响湖泊温室气体排放和碳循环过程。然而,增温与富营养化交互作用对CO_(2)和CH_(4)排放的影响机制仍不十分清楚。2024年8—10月,在黑龙江兴凯湖湖泊湿地生态系统国家野外科学观测研究站布设了中尺度模拟实验,模拟21世纪中叶气候变化与湖泊富营养化趋势,探讨了未来不同增温与氮输入水平下浅水湖泊水−气界面CO_(2)和CH_(4)排放通量特征及响应机制。研究结果表明,对照、增温和氮输入组水体溶解氧(DO)、电导率(EC)、盐度(Salt)和pH呈上升趋势,CO_(2)和CH_(4)通量呈下降趋势,环境因子和温室气体通量在不同时间尺度上均差异显著(p<0.05),但同一时间各处理组间差异不显著(p>0.05);增温增加了各处理组的水温(WT)、EC、Salt和pH,但对DO有抑制作用;氮输入抑制了各处理组WT和DO的上升,但对EC、Salt和pH有促进作用;监测期间各处理组CH_(4)排放通量为−14.16~90.53 mmol/(m^(2)·d),CO_(2)排放通量为−2520.12~2218.05 mmol/(m^(2)·d),湖泊水−气界面整体上表现为温室气体的排放源。各处理组CO_(2)和CH_(4)交换过程主要受WT、pH和DO影响,pH与CO_(2)排放通量呈极显著负相关(p<0.01),WT和DO分别与CH_(4)排放通量呈极显著正相关(p<0.01)和极显著负相关(p<0.001)。增温对CO_(2)和CH_(4)没有明显直接影响,但通过提升WT促进了CO_(2)和CH_(4)排放;氮输入对CH_(4)排放具有显著直接促进作用(p<0.05)。增温与氮输入都可以通过提升pH抑制CO_(2)排放。总体上,增温和氮输入的交互作用使得水−气界面CO_(2)和CH_(4)交换更加复杂。本研究增进了对浅水湖泊温室气体排放的认知,为全球变暖背景下富营养化湖泊的治理提供了科学依据。 展开更多
关键词 气候变暖 富营养化 CO_(2) ch_(4) 兴凯湖
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焙烧温度对Pd/LDH催化剂上CH_(4)-CO_(2)两步梯阶转化合成乙酸的影响
12
作者 王小双 吴怡枭 +3 位作者 王菲 张凯玮 刘勇军 黄伟 《低碳化学与化工》 北大核心 2025年第8期123-132,共10页
CH_(4)和CO_(2)直接转化为乙酸是一种100%原子经济性的反应,但其反应条件较苛刻。水滑石(LDH)因具有比表面积大、活性组分分散性好和酸碱性可调等优点,在CH_(4)-CO_(2)催化转化领域具有良好的应用前景。以n(Mg)/n(Al)为5的MgAl-LDH为载... CH_(4)和CO_(2)直接转化为乙酸是一种100%原子经济性的反应,但其反应条件较苛刻。水滑石(LDH)因具有比表面积大、活性组分分散性好和酸碱性可调等优点,在CH_(4)-CO_(2)催化转化领域具有良好的应用前景。以n(Mg)/n(Al)为5的MgAl-LDH为载体,采用离子交换法负载质量分数为5%的钯(Pd)作为活性组分,将所得前驱体在不同温度下进行焙烧制得了一系列Pd/LDH-X催化剂(X代表焙烧温度)。采用XRD、FT-IR和SEM等对催化剂的结构进行了表征,并研究了催化剂在CH_(4)-CO_(2)两步梯阶转化合成乙酸过程中的催化性能。结果表明,在本研究设定的CH_(4)-CO_(2)两步梯阶转化反应条件下反应30 min,150℃下焙烧所得Pd/LDH-150的催化性能最优,其乙酸时空收率为61.8μmol/(g·h),明显优于CH_(4)-CO_(2)共进料条件下的乙酸时空收率(2.4μmol/(g·h)),且乙酸是唯一的液体产物。LDH的结构完整性是影响催化剂催化性能的关键因素,催化剂表面存在较多的中强酸性位点和中强碱性位点有利于乙酸的合成。焙烧温度过高会导致LDH的层状结构坍塌,造成表面中强酸性位点和中强碱性位点数量减少,从而对催化剂的催化性能产生不利影响。 展开更多
关键词 ch_(4)-CO_(2)两步阶梯转化 MgAl水滑石 PD催化剂 乙酸 焙烧温度
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夜间增温与施硅对稻田CH_(4)和N_(2)O双消减耦合过程的影响
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作者 滕钊军 谢晴 +4 位作者 陈汉 张耀鸿 娄运生 蔡元锋 贾仲君 《华北农学报》 北大核心 2025年第4期166-174,共9页
研究硅肥对增温稻田甲烷(CH_(4))厌氧氧化与氧化亚氮(N_(2)O)还原耦合过程的影响效应,为探索稻田温室气体双减排的新途径提供科学依据。设置夜间常温不施硅(CK)、夜间增温不施硅(NW)、夜间常温施硅(Si)和夜间增温施硅(NW+Si)4个田间处... 研究硅肥对增温稻田甲烷(CH_(4))厌氧氧化与氧化亚氮(N_(2)O)还原耦合过程的影响效应,为探索稻田温室气体双减排的新途径提供科学依据。设置夜间常温不施硅(CK)、夜间增温不施硅(NW)、夜间常温施硅(Si)和夜间增温施硅(NW+Si)4个田间处理。采集上述处理后的耕层土壤,在不同气体底物(^(13)CH_(4)、^(13)CH_(4)+N_(2)O、N_(2)O)添加条件下进行厌氧培养,采用同位素标记法结合定量PCR技术,研究增温和施硅对稻田N_(2)O驱动的CH_(4)厌氧氧化过程的影响效应。结果表明,NW稻田N_(2)O驱动的CH_(4)厌氧氧化速率为3.99 nmol/(g·d),与CK稻田无显著差异;Si稻田中该氧化速率仅为1.90 nmol/(g·d),显著低于CK和NW+Si稻田,表明施硅对常温稻田CH_(4)厌氧氧化与N_(2)O还原的耦合过程具有抑制作用,而夜间增温对该过程则无显著影响。添加^(13)CH_(4)+N_(2)O处理下4个稻田的mcrA基因数量达到3.53×10^(7)~8.19×10^(7)拷贝/g,比^(13)CH_(4)处理高24%~35%,而厌氧pmoA基因则在这2个处理之间无显著差异,说明CH_(4)厌氧氧化古菌可能直接参与了^(13)CH_(4)氧化和N_(2)O还原的耦合过程。nosZⅡ基因拷贝数与N_(2)O驱动的CH_(4)氧化速率呈显著正相关,表明nosZⅡ型微生物可能在N_(2)O驱动的CH_(4)氧化过程中发挥重要作用。与常温稻田不同,施硅对增温稻田的CH_(4)厌氧氧化与N_(2)O还原耦合过程并无抑制作用,CH_(4)厌氧氧化古菌和nosZⅡ型N_(2)O还原菌可能参与了该耦合过程。 展开更多
关键词 稻田 增温 施硅 ch_(4) N_(2)O mcrA基因 nosZ基因 耦合效应
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盐水耦合三价铁输入对闽江河口湿地CH_(4)和N_(2)O排放的影响
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作者 侯丽 王纯 +6 位作者 吴琪梦 王佳娜 廖亦阳 吴春梅 王霖 王维奇 仝川 《环境科学学报》 北大核心 2025年第5期458-468,共11页
大气中温室气体浓度增加引起的气候变暖已成为全球最主要的环境问题.为了揭示全球气候变暖背景下海平面上升与河口湿地温室气体排放之间的关系,本文以闽江河口道庆洲短叶茳芏淡水湿地为研究对象,通过中宇宙模拟实验,探究了盐水耦合三价... 大气中温室气体浓度增加引起的气候变暖已成为全球最主要的环境问题.为了揭示全球气候变暖背景下海平面上升与河口湿地温室气体排放之间的关系,本文以闽江河口道庆洲短叶茳芏淡水湿地为研究对象,通过中宇宙模拟实验,探究了盐水耦合三价铁输入对湿地甲烷(CH_(4))、氧化亚氮(N_(2)O)两种重要温室气体排放的影响.结果发现:(1)盐水输入显著抑制湿地生态系统CH_(4)排放(p<0.05),三价铁输入、盐水耦合三价铁输入对湿地生态系统CH_(4)排放的影响均不显著(p>0.05).(2)盐水输入、三价铁输入和盐水耦合三价铁输入对湿地生态系统N_(2)O排放的影响均不显著(p>0.05).(3)湿地生态系统CH_(4)排放与土壤孔隙水中SO_(4)^(2-)、Cl^(-)、NH_(4)^(+)-N浓度呈显著负相关(p<0.05),但N_(2)O排放与土壤孔隙水理化参数均无显著关系(p>0.05).(4)综合CH_(4)和N_(2)O 100年尺度全球增温潜势,4种处理下全球增温潜势(GWP)均为正值,表现为气候变暖效应,盐度增加显著降低了土壤CH_(4)的全球增温潜势(p<0.05),但一定程度上促进了N_(2)O的全球增温潜势,三价铁输入和盐水耦合三价铁输入对CH_(4)和N_(2)O的全球增温潜势均无显著影响(p>0.05).盐水入侵提高了N_(2)O在全球变暖中的相对贡献,盐水耦合三价铁输入情境下,双要素的交互作用改变了单要素输入对CH_(4)和N_(2)O排放的影响格局. 展开更多
关键词 盐度 三价铁_ ch_(4)排放 N_(2)O排放 闽江河口
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高性能聚合物膜用于He/CH_(4)和He/N_(2)分离的结构设计与性能优化 被引量：1
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作者 王露 何阳东 +3 位作者 李雅欣 范锐 陈仕锦 张杰 《化工进展》 北大核心 2025年第S1期261-276,共16页
氦气(He)因为其独特的物理化学性质在核磁共振成像、半导体制备、航空航天等领域发挥着不可或缺的作用。膜分离技术凭借室温操作、无相变等优势,成为氦气提纯的研究热点。本文系统综述了高性能聚合物膜在天然气氦气分离领域的最新进展,... 氦气(He)因为其独特的物理化学性质在核磁共振成像、半导体制备、航空航天等领域发挥着不可或缺的作用。膜分离技术凭借室温操作、无相变等优势,成为氦气提纯的研究热点。本文系统综述了高性能聚合物膜在天然气氦气分离领域的最新进展,重点探讨了醋酸纤维膜、聚碳酸酯膜、聚酰亚胺膜、聚苯并咪唑膜及氟化聚合物等材料的渗透机理、结构设计及其对He/CH_(4)和He/N_(2)的分离性能。通过分析聚合物链结构、自由体积调控及化学改性(如氟化、热重排、引入刚性官能团等)对分离性能的影响,揭示了提升选择性与渗透系数的关键策略。研究发现,聚酰亚胺膜通过引入固有微孔结构可使He渗透系数突破Robeson上限;氟化聚合物凭借大自由体积和链阻碍效应展现出卓越的筛分性能;热重排膜则通过高温重构形成互连微孔,显著提升了He/CH_(4)选择性(达324)。此外,本文总结了非对称膜制备工艺(如界面聚合、相转化法)对降低膜厚度与提高通量的作用,并指出耐塑化性、工业加工性及长期稳定性是未来研究的核心挑战。本文为开发高效、低成本的氦气分离膜材料提供了理论依据与技术方向,对缓解我国氦资源短缺问题具有重要意义。 展开更多
关键词 氦气 聚合物膜 聚酰亚胺膜 He/ch_(4) 聚苯并咪唑膜 渗透机理
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8塔VPSA工艺在低浓度煤层气CH_(4)浓缩富集中的应用
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作者 魏梓康 晏永飞 +2 位作者 李存磊 陈槊 宁亿万 《煤矿安全》 北大核心 2025年第2期33-39,共7页
为了提高低浓度煤层气的利用率,促进煤矿安全生产与瓦斯治理,基于真空变压吸附(VPSA)工艺的工作原理,提出了8塔1吸5均压(8-1-5)的低浓度煤层气甲烷浓缩富集控制工艺。选用西门子S7-300型PLC作为下位机控制器,紫金桥V6.5作为系统控制组态... 为了提高低浓度煤层气的利用率,促进煤矿安全生产与瓦斯治理,基于真空变压吸附(VPSA)工艺的工作原理,提出了8塔1吸5均压(8-1-5)的低浓度煤层气甲烷浓缩富集控制工艺。选用西门子S7-300型PLC作为下位机控制器,紫金桥V6.5作为系统控制组态,各吸附塔以24步序为1个循环周期交替工作。结果表明:8塔工艺可将低浓度煤层气中的CH_(4)含量由28%提升至51.53%,CH_(4)回收率达到了96.4%。 展开更多
关键词 煤层气 VPSA工艺 瓦斯治理 PLC控制 ch_(4)浓缩
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氮输入对河口不同盐度芦苇沼泽湿地土壤CH_(4)与CO_(2)产生速率的影响
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作者 刘思琪 胡芳 +2 位作者 展鹏飞 黄佳芳 仝川 《中国环境科学》 北大核心 2025年第10期5811-5822,共12页
采集闽江河口淡水芦苇(Phragmites australis)沼泽湿地土壤,添加人造海水稳定3个月后“构造”盐度分别为0‰、2.5‰、11‰和22‰的湿地土壤,以上盐度值分别位于河口区淡水、寡咸水、中咸水和多咸水沼泽湿地的盐度分区范围.室内运用微宇... 采集闽江河口淡水芦苇(Phragmites australis)沼泽湿地土壤,添加人造海水稳定3个月后“构造”盐度分别为0‰、2.5‰、11‰和22‰的湿地土壤,以上盐度值分别位于河口区淡水、寡咸水、中咸水和多咸水沼泽湿地的盐度分区范围.室内运用微宇宙(microcosm)厌氧培养实验,并分别添加铵态氮和硝酸盐氮,以期揭示盐度在不同形态氮输入对河口感潮沼泽湿地土壤CH_(4)和CO_(2)产生速率的影响的角色.盐度、施氮形态对河口沼泽湿地土壤BG、CBH、NAG、PHO、PEO和mcrA的活性具有显著的影响,添加铵态氮和硝酸盐氮显著增加沼泽湿地不同盐度土壤的CBH、NAG和mcrA的活性.与对照组相比,添加铵态氮显著增加淡水、寡咸水和中咸水沼泽湿地土壤CH_(4)产生速率,分别增加21.9%、23.6%和40.4%,但对多咸水土壤无显著影响;添加硝酸盐氮后淡水、寡咸水、中咸水土壤CH_(4)产生速率分别降低16.56%、15.56%和19.28%,添加硝酸盐氮显著降低多咸水湿地CH_(4)产生速率19.7%.铵态氮和硝酸盐氮输入显著增加寡咸水和中咸水土壤CO_(2)产生速率,而对淡水和多咸水土壤CO_(2)产生速率无影响.施氮情景下,沼泽土壤CH_(4)和CO_(2)产生速率与pH值、土壤胞外酶活性和mcrA丰度呈显著正相关,与盐度、SOC、Cl^(−)和SO_(4)^(2−)呈显著负相关.随机森林模型结果显示,施氮情景下,盐度、NAG、SO_(4)^(2−)和pH值对CH_(4)和CO_(2)产生速率贡献率最大.研究结果说明:氮负荷增加对于河口区不同盐度沼泽湿地土壤CH_(4)和CO_(2)产生速率的影响不同,今后在制定减缓河口区富营养化对河口沼泽湿地温室气体排放影响的对策和措施时,应考虑到盐度梯度的影响. 展开更多
关键词 ch_(4)产生速率 CO_(2)产生速率 氮输入 盐度 沼泽湿地 河口
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基于DRGEP和SA方法的NH_(3)/CH_(4)简化机理的构建及验证
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作者 王少冰 徐洪涛 +2 位作者 焦安瑶 笪耀东 赵巧男 《燃烧科学与技术》 北大核心 2025年第4期457-465,共9页
为了提高燃气锅炉掺氨燃烧数值模拟计算效率与燃烧特性预测的准确性,针对CH_(4)/NH_(3)燃烧的简化机理开展研究.通过耦合氨燃烧机理Otomo模型和甲烷燃烧机理GRI-Mech 3.0模型,获得了66种组分和475步反应的详细机理.以点火时间、温度、... 为了提高燃气锅炉掺氨燃烧数值模拟计算效率与燃烧特性预测的准确性,针对CH_(4)/NH_(3)燃烧的简化机理开展研究.通过耦合氨燃烧机理Otomo模型和甲烷燃烧机理GRI-Mech 3.0模型,获得了66种组分和475步反应的详细机理.以点火时间、温度、压力和重要组分为简化目标,使用基于误差传播的直接关系图法(DRGEP)结合灵敏度分析(SA)方法对该详细机理进行简化,得到了包含30种组分和182步反应的简化机理.通过与详细机理及实验数据的对比,该简化机理可以在较宽的当量比范围(0.6~1.4)和较低的压力下(0.1 MPa)获得较高的燃烧特性预测准确性. 展开更多
关键词 NH_(3)/ch_(4)燃烧 燃气锅炉 机理简化 燃烧特性
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土壤水分和碳氮有效性对水稻土CH_(4)与CO_(2)排放的影响
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作者 黄斌 徐明岗 +1 位作者 胡荣桂 邬磊 《环境科学》 北大核心 2025年第6期3999-4010,共12页
近年来,社会经济快速发展和人们膳食结构改善驱动了稻田转为旱地作物种植,改变了土壤水分含量和碳氮有效性及其引起的温室气体排放强度.因此,有必要研究稻田转为旱地,特别是该土地利用方式转变初始阶段,土壤水分变化和碳氮有效性对温室... 近年来,社会经济快速发展和人们膳食结构改善驱动了稻田转为旱地作物种植,改变了土壤水分含量和碳氮有效性及其引起的温室气体排放强度.因此,有必要研究稻田转为旱地,特别是该土地利用方式转变初始阶段,土壤水分变化和碳氮有效性对温室气体甲烷(CH_(4))和二氧化碳(CO_(2))排放的影响及其关键控制因素.研究采集了长期种植水稻的土壤和由稻田转为旱地作物种植的土壤样品,通过室内模拟试验将水稻土设置淹水(水土比为2∶1)和由淹水到缓慢落干处理(土壤水分由水土比2∶1缓慢降低到70%田间持水量,随后保持稳定不变),与旱地土壤(土壤水分维持70%田间持水量)对比分析.每一种水分梯度下分别设置不添加葡萄糖(C)和NH_(4)Cl(N)、添加C、添加N和添加CN这4个处理,培养过程中定期测定CH_(4)和CO_(2)排放通量、土壤生物化学性质,并计算培养期间(培养结束时的值减去初始值)土壤微生物生物量碳(ΔMBC)、溶解性有机碳(ΔDOC)和矿质氮(ΔMineral-N,含ΔNH_(4)^(+)-N和ΔNO_(3)^(-)-N)的含量变化,以期探明土壤水分变化和碳氮有效性及其交互作用对水稻土CH_(4)和CO_(2)排放的影响.研究结果表明,与淹水处理相比,水稻土落干处理CH_(4)排放显著降低了95%,CO_(2)排放增加了46%.落干水稻土CH_(4)和CO_(2)排放[累计排放量(以C计,下同)分别为1.36 mg·kg^(−1)和584.13 mg·kg^(−1)]明显高于旱地土壤(0.01 mg·kg^(−1)和407.70 mg·kg^(−1)).在淹水水稻土中,与碳氮不添加处理相比,碳添加处理CH_(4)排放显著增加了40%,氮添加处理CH_(4)排放显著降低了63%,碳氮同时添加对CH_(4)排放无显著影响.在落干水稻土中,只添加碳处理CH_(4)排放显著增加了48%,其他处理无显著差异.在旱地土壤中,碳氮有效性对CH_(4)排放无显著影响,但均显著增加CO_(2)排放(45%~109%).碳氮有效性对淹水水稻土CO_(2)排放无显著影响,但落干水稻土同时添加碳氮处理CO_(2)排放显著增加了36%.土壤水分变化和氮添加对CH_(4)排放无显著交互作用,而土壤水分变化和碳及碳氮同时添加交互影响CH_(4)排放,土壤水分变化和碳氮有效性对CO_(2)排放的影响无明显的交互作用.淹水稻田落干转为旱地降低了土壤pH、DOC、MBC和NH_(4)^(+)-N含量,增加了NO_(3)^(-)-N含量,碳氮添加显著影响土壤生物化学学性质.相关性分析结果表明,CH_(4)排放与土壤pH、ΔMBC和ΔNH_(4)^(+)-N显著正相关,与ΔNO_(3)^(-)-N显著负相关,而CO_(2)排放与ΔNO_(3)^(-)-N显著正相关,与pH、ΔDOC、ΔMBC和ΔNH_(4)^(+)-N显著负相关,土壤水分变化和碳氮有效性引起的土壤生物化学性质的变化是水稻土CH_(4)和CO_(2)排放的主要影响因素.综上所述,土壤水分和碳氮有效性变化通过影响土壤生物化学性质调控CH_(4)和CO_(2)排放,水稻土排水落干是减少CH_(4)排放的有效措施,但需考虑短期内CO_(2)排放增加的风险.建议在制定稻田利用方式转变过程中温室气体减排策略时,需综合考虑水分和碳氮管理的影响,减少淹水时间并合理施肥,以实现温室气体有效减排和农业绿色可持续生产. 展开更多
关键词 水稻土 土壤水分 碳氮有效性 甲烷(ch_(4)) 二氧化碳(CO_(2))
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不同燃空混合模式下NH_(3)/CH_(4)旋流火焰燃烧、排放及稳定特性对比研究
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作者 刘子睿 张海洋 +1 位作者 涂垚杰 刘豪 《燃烧科学与技术》 北大核心 2025年第5期487-494,共8页
基于3 kW旋流模型燃烧室开展了NH_(3)/CH_(4)混合燃料预混和非预混模式下的热态实验与大涡模拟工作,研究了不同混合模式和掺氨比例X_(NH_(3))对NH_(3)/CH_(4)旋流火焰燃烧、排放和火焰振荡特性的影响规律.结果表明:当前燃烧器可实现两... 基于3 kW旋流模型燃烧室开展了NH_(3)/CH_(4)混合燃料预混和非预混模式下的热态实验与大涡模拟工作,研究了不同混合模式和掺氨比例X_(NH_(3))对NH_(3)/CH_(4)旋流火焰燃烧、排放和火焰振荡特性的影响规律.结果表明:当前燃烧器可实现两种燃空混合模式下宽比掺氨(0≤X_(NH_(3))≤100%)火焰的稳定燃烧,受到燃空混合过程的影响,非预混燃烧模式下火焰尺寸较大.不论在何种混合模式下,NO和CO排放随掺氨比例的提高均呈现出先升高再降低的趋势,且都在X_(NH_(3))=50%时达到NO排放峰值,而预混和非预混燃烧分别在X_(NH_(3))=10%和X_(NH_(3))=30%时达到CO排放峰值.在任一掺氨比例下,非预混燃烧与预混燃烧相比总具有更低的NO排放和更高的CO排放.燃烧室内的动态压力监测结果表明,NH_(3)的掺入会增强燃烧室压力振荡,同一掺氨比例下非预混模式有着更低的压力振幅,X_(NH_(3))=50%工况下两种混合模式的火焰稳定性都极高. 展开更多
关键词 NH_(3)/ch_(4)燃烧 混合模式 火焰结构 NO_(x)排放 火焰稳定性
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