采用分子动力学模拟的方法,研究了LiCl-KCl-CeCl_3熔盐中CeCl_3的结构性质和热力学,获得了LiClKCl-CeCl_3熔盐中密度与组成、密度与温度的关系数据;径向分布函数g_(Ce-Cl)(r)的第一个峰位置为0.259nm,Ce^(3+)对应的第一个配位数约为6.9...采用分子动力学模拟的方法,研究了LiCl-KCl-CeCl_3熔盐中CeCl_3的结构性质和热力学,获得了LiClKCl-CeCl_3熔盐中密度与组成、密度与温度的关系数据;径向分布函数g_(Ce-Cl)(r)的第一个峰位置为0.259nm,Ce^(3+)对应的第一个配位数约为6.9;混合熔盐中计算数据与纯熔盐中数据的差异可以解释为混合熔盐中Ce^(3+)和Cl^-的相互作用比纯的CeCl_3更强;LiCl-KCl熔盐中Ce^(3+)的自扩散活化能为22.5 k J?mol^(-1),从活化能的本质来说,Ce^(3+)自扩散所需要克服的能垒要略低于U^(3+)(25.8 k J?mol^(-1))。当Ce^(3+)的摩尔分数从0.005增加到0.05时,其指前因子从31.9×10^(-5)cm^2?s^(-1)减少到21.8×10^(-5)cm^2?s^(-1);随着Ce^(3+)摩尔分数从0.005增长到0.05,单位体积内(忽略总体积的变化)Ce^(3+)的增加意味着其扩散阻力增加,而自扩散的能力降低,导致了指前因子的减小。展开更多
文摘采用分子动力学模拟的方法,研究了LiCl-KCl-CeCl_3熔盐中CeCl_3的结构性质和热力学,获得了LiClKCl-CeCl_3熔盐中密度与组成、密度与温度的关系数据;径向分布函数g_(Ce-Cl)(r)的第一个峰位置为0.259nm,Ce^(3+)对应的第一个配位数约为6.9;混合熔盐中计算数据与纯熔盐中数据的差异可以解释为混合熔盐中Ce^(3+)和Cl^-的相互作用比纯的CeCl_3更强;LiCl-KCl熔盐中Ce^(3+)的自扩散活化能为22.5 k J?mol^(-1),从活化能的本质来说,Ce^(3+)自扩散所需要克服的能垒要略低于U^(3+)(25.8 k J?mol^(-1))。当Ce^(3+)的摩尔分数从0.005增加到0.05时,其指前因子从31.9×10^(-5)cm^2?s^(-1)减少到21.8×10^(-5)cm^2?s^(-1);随着Ce^(3+)摩尔分数从0.005增长到0.05,单位体积内(忽略总体积的变化)Ce^(3+)的增加意味着其扩散阻力增加,而自扩散的能力降低,导致了指前因子的减小。
