P2型层状过渡金属氧化物(P2-Na_(x)TMO_(2))因其优异的循环稳定性和倍率性能,成为钠离子电池正极材料的有力候选者。然而,其在高电压下的不可逆相变和固有低理论容量问题,阻碍了实际应用。本研究工作提出高熵策略与双相结构的协同设计...P2型层状过渡金属氧化物(P2-Na_(x)TMO_(2))因其优异的循环稳定性和倍率性能,成为钠离子电池正极材料的有力候选者。然而,其在高电压下的不可逆相变和固有低理论容量问题,阻碍了实际应用。本研究工作提出高熵策略与双相结构的协同设计来克服这些挑战。通过在P2相高熵基体中引入O3相,构建新型P2/O3双相高熵层状氧化物Na_(0.70)Ni_(0.25)Mn_(0.35)Co_(0.15)Fe_(0.05)Ti_(0.20)O_(2)(简称Na_(0.70)NMCFT)。其中,高熵设计通过构型熵稳定效应有效抑制P2相的不可逆相变,而O3相则通过协同作用弥补容量不足并提升循环稳定性。此外,双相组分之间的相互作用进一步促进P2-O3与P2-P3相变的高度可逆性。Na_(0.70)NMCFT在1C倍率下的初始放电容量为102.08 mAhg^(-1),200次循环后容量保持率达88.15%,表明具有优异的循环稳定性。更重要的是,即使在10C的高倍率下,Na_(0.70)NMCFT仍能提供85.67 mAh g^(-1)的初始放电比容量,并在1000次循环后容量保持率达70%。本工作证实双相高熵设计在提升钠离子电池正极性能中的关键作用,为开发先进钠离子电池正极材料提供了新思路。展开更多
文摘P2型层状过渡金属氧化物(P2-Na_(x)TMO_(2))因其优异的循环稳定性和倍率性能,成为钠离子电池正极材料的有力候选者。然而,其在高电压下的不可逆相变和固有低理论容量问题,阻碍了实际应用。本研究工作提出高熵策略与双相结构的协同设计来克服这些挑战。通过在P2相高熵基体中引入O3相,构建新型P2/O3双相高熵层状氧化物Na_(0.70)Ni_(0.25)Mn_(0.35)Co_(0.15)Fe_(0.05)Ti_(0.20)O_(2)(简称Na_(0.70)NMCFT)。其中,高熵设计通过构型熵稳定效应有效抑制P2相的不可逆相变,而O3相则通过协同作用弥补容量不足并提升循环稳定性。此外,双相组分之间的相互作用进一步促进P2-O3与P2-P3相变的高度可逆性。Na_(0.70)NMCFT在1C倍率下的初始放电容量为102.08 mAhg^(-1),200次循环后容量保持率达88.15%,表明具有优异的循环稳定性。更重要的是,即使在10C的高倍率下,Na_(0.70)NMCFT仍能提供85.67 mAh g^(-1)的初始放电比容量,并在1000次循环后容量保持率达70%。本工作证实双相高熵设计在提升钠离子电池正极性能中的关键作用,为开发先进钠离子电池正极材料提供了新思路。
基金supported by the National Natural Science Foundation of China(20773090,20803049)Specialized Research Fund for the Doctoral Program of Higher Education,China(20070610026)~~
