环己酮肟气相Beckmann重排反应RBS-1催化剂在高温反应时易失活,导致催化剂费用居高不下。为提高技术经济性,实现失活催化剂性能的高效恢复,系统研究RBS-1催化剂失活机理、再生手段及催化性能。采用N_(2)物理吸附-脱附技术考察催化剂失...环己酮肟气相Beckmann重排反应RBS-1催化剂在高温反应时易失活,导致催化剂费用居高不下。为提高技术经济性,实现失活催化剂性能的高效恢复,系统研究RBS-1催化剂失活机理、再生手段及催化性能。采用N_(2)物理吸附-脱附技术考察催化剂失活前后与再生前后的比表面积及孔结构变化,并结合XRD、FT-IR和^(29)Si MAS NMR表征技术探讨了RBS-1催化剂在失活与再生过程中活性中心的演变规律。研究发现,失活RBS-1催化剂物相结构保持完好,但BET比表面积和孔体积均有明显降低,说明催化剂失活主要为积炭覆盖催化剂活性位点并堵塞孔道所致。针对积炭堵孔导致的催化剂失活问题,采用烧炭、含氮化合物改性处理构建巢式硅羟基活性位点等手段对失活催化剂进行再生研究。结果表明,在530℃下烧炭能将催化剂表面及孔道内的大部分积炭烧除,催化剂性能可恢复90%以上;对脱炭后的催化剂进一步改性处理,最优催化剂性能可恢复98%以上。展开更多
研究了氢氟酸后处理对silicalite-1催化环己酮肟气相Beckmann重排反应性能的影响.结果表明,经适当浓度的氢氟酸溶液处理后,催化剂的选择性和稳定性都明显改善.其中,silicalite-1原粉先经硝酸铵预处理后再进行氢氟酸后处理所得到的催化...研究了氢氟酸后处理对silicalite-1催化环己酮肟气相Beckmann重排反应性能的影响.结果表明,经适当浓度的氢氟酸溶液处理后,催化剂的选择性和稳定性都明显改善.其中,silicalite-1原粉先经硝酸铵预处理后再进行氢氟酸后处理所得到的催化剂催化性能最好,反应53 h后环己酮肟的转化率仍保持在96%左右,己内酰胺的选择性高达96.1%.XRD,FT-IR和29Si MAS NMR的结果表明,较高的具有氢键相互作用的硅羟基与孤立硅羟基的比例值对环己酮肟气相Beckmann重排反应有利,同时,silicalite-1表面硅原子的排布方式对该反应也有重要影响.展开更多
文摘环己酮肟气相Beckmann重排反应RBS-1催化剂在高温反应时易失活,导致催化剂费用居高不下。为提高技术经济性,实现失活催化剂性能的高效恢复,系统研究RBS-1催化剂失活机理、再生手段及催化性能。采用N_(2)物理吸附-脱附技术考察催化剂失活前后与再生前后的比表面积及孔结构变化,并结合XRD、FT-IR和^(29)Si MAS NMR表征技术探讨了RBS-1催化剂在失活与再生过程中活性中心的演变规律。研究发现,失活RBS-1催化剂物相结构保持完好,但BET比表面积和孔体积均有明显降低,说明催化剂失活主要为积炭覆盖催化剂活性位点并堵塞孔道所致。针对积炭堵孔导致的催化剂失活问题,采用烧炭、含氮化合物改性处理构建巢式硅羟基活性位点等手段对失活催化剂进行再生研究。结果表明,在530℃下烧炭能将催化剂表面及孔道内的大部分积炭烧除,催化剂性能可恢复90%以上;对脱炭后的催化剂进一步改性处理,最优催化剂性能可恢复98%以上。
文摘研究了氢氟酸后处理对silicalite-1催化环己酮肟气相Beckmann重排反应性能的影响.结果表明,经适当浓度的氢氟酸溶液处理后,催化剂的选择性和稳定性都明显改善.其中,silicalite-1原粉先经硝酸铵预处理后再进行氢氟酸后处理所得到的催化剂催化性能最好,反应53 h后环己酮肟的转化率仍保持在96%左右,己内酰胺的选择性高达96.1%.XRD,FT-IR和29Si MAS NMR的结果表明,较高的具有氢键相互作用的硅羟基与孤立硅羟基的比例值对环己酮肟气相Beckmann重排反应有利,同时,silicalite-1表面硅原子的排布方式对该反应也有重要影响.
