中试含能材料废水含各类高浓度含氮化合物(氨氮(NH_(3)─N)、亚硝酸盐(NO_(2)^(-))、硝酸盐(NO3-)等)和有机污染物,是一类极难降解的废水。为实现对含能材料废水中含氮化合物的高效、定向去除,采用热丝化学气相沉积(热丝化学气相沉积法(...中试含能材料废水含各类高浓度含氮化合物(氨氮(NH_(3)─N)、亚硝酸盐(NO_(2)^(-))、硝酸盐(NO3-)等)和有机污染物,是一类极难降解的废水。为实现对含能材料废水中含氮化合物的高效、定向去除,采用热丝化学气相沉积(热丝化学气相沉积法(HFCVD))法制备的掺硼金刚石(BDD)电极对其进行电化学降解,重点研究了氯化钠和硫酸钠等电解质成分及浓度、修饰电极类型(如Cu/BDD、Ni/BD电极)及电解装置结构(单池、双池)对含氮化合物降解效果的影响。结果表明:在含能材料废水中添加0.1 M氯化钠电解质有助于提高NH3─N直接转化为氮气(N_(2))的选择性;采用Cu/BDD、Ni/BDD阴极可加速高价氮向NH_(3)─N的转化过程;双电解池结构体系下,以Cu/BDD、Ni/BDD电极为阳极可以提高NH3─N转化为N_(2)的降解速率。因此,采用金属修饰BDD电极为阳极的双电解池结构在添加0.1 M NaCl电解质情况下有望对宏量含能材料废水进行快速、高效、高选择性降解。展开更多
新污染物广泛存在于地表水、地下水及饮用水中,现有饮用水处理工艺对其难以有效去除。为此,研究了家用终端掺硼金刚石薄膜电极装置耦合超声(BDD/US)对水中新污染物的去除性能,以敌草隆、阿特拉津(ATZ)作为目标污染物,以单独BDD电极体系...新污染物广泛存在于地表水、地下水及饮用水中,现有饮用水处理工艺对其难以有效去除。为此,研究了家用终端掺硼金刚石薄膜电极装置耦合超声(BDD/US)对水中新污染物的去除性能,以敌草隆、阿特拉津(ATZ)作为目标污染物,以单独BDD电极体系作为对照,确定了BDD/US体系的最佳工作参数,对比了两种体系对目标污染物和总有机碳(TOC)的去除效果,并分析了降解机理和降解毒性。结果表明,US的加入提高了体系中的活性氧(ROS)水平,BDD/US体系对敌草隆和ATZ的降解率分别提高10.11%和17.94%;即使降低BDD电极体系电流,1.2 A/1.0 A BDD/US体系依旧能够达到1.5 A BDD电极体系对两种目标物的去除效果水平;敌草隆和ATZ在降解过程中急性毒性逐步降低。展开更多
本研究构建了以BDD电极为阳极,自然空气扩散电极(natural air diffusion electrode,NADE)为阴极,零价铁作为催化剂的电芬顿系统,深入探索了该系统对磺胺嘧啶(sulfadiazine,SD)的降解效果和机理.相较于其他系统,BDD-Fe-NADE系统降解优势...本研究构建了以BDD电极为阳极,自然空气扩散电极(natural air diffusion electrode,NADE)为阴极,零价铁作为催化剂的电芬顿系统,深入探索了该系统对磺胺嘧啶(sulfadiazine,SD)的降解效果和机理.相较于其他系统,BDD-Fe-NADE系统降解优势明显.为进一步探索系统的作用机理,在BDD阳极和NADE阴极之间加入质子交换膜,构建双室降解系统,分别计算阳极室和阴极室中直接电子转移(direct electron transfer,DET)、H_(2)O_(2)、·OH、S_(2)O_(8)^(2-)和·SO_(4)^(-)等氧化性粒子对于磺胺嘧啶降解的贡献率.结果表明,在阳极室中,电极氧化和Fe^(2+)催化S_(2)O_(8)^(2-)产生的·SO_(4)^(-)起主要氧化作用,贡献率分别为49.02%和35.29%;在阴极室中,Fe^(2+)催化H_(2)O_(2)产生的·OH起主要氧化作用,贡献率达99.61%.在不添加污染物的条件下,阳极室积累的S_(2)O_(8)^(2-)浓度在180 min时可达到0.4 mmol·L^(-1),阴极室积累的H_(2)O_(2)浓度在120 min时可达到8 mmol·L^(-1).在初始pH为3时,阴极室pH会随H_(2)O_(2)的生成逐渐增大,阳极室pH由于·OH的生成缓慢降低.利用Gaussian软件在B3LYP/6-31+g(d,p)水平优化SD分子构象,结合密度泛函理论(Density functional theory,DFT)计算电子云密度和福井函数,确定了SD分子中的反应活性位点,利用高效液相色谱串联质谱(Liquid chromatograph mass spectrometer)对中间产物测定,检测到质荷比(m/z)为225、279、185、171等6种中间产物,推测了SD的三种可能降解途径.展开更多
The properties of the paths in an ROBDD representation of a Boolean function are presented and proved in the present paper, and the applications of ROBDD in calculating signal probability are also discussed. By this m...The properties of the paths in an ROBDD representation of a Boolean function are presented and proved in the present paper, and the applications of ROBDD in calculating signal probability are also discussed. By this method, the troublesome calculation of the correlation among the nodes, which is caused by the re-convergent fan-out in digital system, can be avoided and power estimation can be faster than simulation-based method in [1].展开更多
采用微波等离子体技术在CH4-H2-C2H6气体条件下制备了钛基掺硼金刚石薄膜。四点探针法测得薄膜电阻率在零掺杂时为1×1012Ω·cm,当反应气源中B/C上升为5×10-3时电阻率降至5×10-3Ω·cm。扫描电镜显示掺硼金刚石...采用微波等离子体技术在CH4-H2-C2H6气体条件下制备了钛基掺硼金刚石薄膜。四点探针法测得薄膜电阻率在零掺杂时为1×1012Ω·cm,当反应气源中B/C上升为5×10-3时电阻率降至5×10-3Ω·cm。扫描电镜显示掺硼金刚石具有完整晶型和致密结构。拉曼光谱观察到金刚石结构在掺杂前后发生明显改变。采用循环伏安测试了Ti/BDD电极的电化学参量,并与PbO2,Sn-Sb and PbO2-Er三种电极进行阳极氧化对-硝基酚的对比实验。结果表明,在Ti/BDD电极上,对-硝基酚的总有机碳去除率接近100%,远高于其它三种电极。展开更多
文摘中试含能材料废水含各类高浓度含氮化合物(氨氮(NH_(3)─N)、亚硝酸盐(NO_(2)^(-))、硝酸盐(NO3-)等)和有机污染物,是一类极难降解的废水。为实现对含能材料废水中含氮化合物的高效、定向去除,采用热丝化学气相沉积(热丝化学气相沉积法(HFCVD))法制备的掺硼金刚石(BDD)电极对其进行电化学降解,重点研究了氯化钠和硫酸钠等电解质成分及浓度、修饰电极类型(如Cu/BDD、Ni/BD电极)及电解装置结构(单池、双池)对含氮化合物降解效果的影响。结果表明:在含能材料废水中添加0.1 M氯化钠电解质有助于提高NH3─N直接转化为氮气(N_(2))的选择性;采用Cu/BDD、Ni/BDD阴极可加速高价氮向NH_(3)─N的转化过程;双电解池结构体系下,以Cu/BDD、Ni/BDD电极为阳极可以提高NH3─N转化为N_(2)的降解速率。因此,采用金属修饰BDD电极为阳极的双电解池结构在添加0.1 M NaCl电解质情况下有望对宏量含能材料废水进行快速、高效、高选择性降解。
文摘新污染物广泛存在于地表水、地下水及饮用水中,现有饮用水处理工艺对其难以有效去除。为此,研究了家用终端掺硼金刚石薄膜电极装置耦合超声(BDD/US)对水中新污染物的去除性能,以敌草隆、阿特拉津(ATZ)作为目标污染物,以单独BDD电极体系作为对照,确定了BDD/US体系的最佳工作参数,对比了两种体系对目标污染物和总有机碳(TOC)的去除效果,并分析了降解机理和降解毒性。结果表明,US的加入提高了体系中的活性氧(ROS)水平,BDD/US体系对敌草隆和ATZ的降解率分别提高10.11%和17.94%;即使降低BDD电极体系电流,1.2 A/1.0 A BDD/US体系依旧能够达到1.5 A BDD电极体系对两种目标物的去除效果水平;敌草隆和ATZ在降解过程中急性毒性逐步降低。
文摘本研究构建了以BDD电极为阳极,自然空气扩散电极(natural air diffusion electrode,NADE)为阴极,零价铁作为催化剂的电芬顿系统,深入探索了该系统对磺胺嘧啶(sulfadiazine,SD)的降解效果和机理.相较于其他系统,BDD-Fe-NADE系统降解优势明显.为进一步探索系统的作用机理,在BDD阳极和NADE阴极之间加入质子交换膜,构建双室降解系统,分别计算阳极室和阴极室中直接电子转移(direct electron transfer,DET)、H_(2)O_(2)、·OH、S_(2)O_(8)^(2-)和·SO_(4)^(-)等氧化性粒子对于磺胺嘧啶降解的贡献率.结果表明,在阳极室中,电极氧化和Fe^(2+)催化S_(2)O_(8)^(2-)产生的·SO_(4)^(-)起主要氧化作用,贡献率分别为49.02%和35.29%;在阴极室中,Fe^(2+)催化H_(2)O_(2)产生的·OH起主要氧化作用,贡献率达99.61%.在不添加污染物的条件下,阳极室积累的S_(2)O_(8)^(2-)浓度在180 min时可达到0.4 mmol·L^(-1),阴极室积累的H_(2)O_(2)浓度在120 min时可达到8 mmol·L^(-1).在初始pH为3时,阴极室pH会随H_(2)O_(2)的生成逐渐增大,阳极室pH由于·OH的生成缓慢降低.利用Gaussian软件在B3LYP/6-31+g(d,p)水平优化SD分子构象,结合密度泛函理论(Density functional theory,DFT)计算电子云密度和福井函数,确定了SD分子中的反应活性位点,利用高效液相色谱串联质谱(Liquid chromatograph mass spectrometer)对中间产物测定,检测到质荷比(m/z)为225、279、185、171等6种中间产物,推测了SD的三种可能降解途径.
文摘The properties of the paths in an ROBDD representation of a Boolean function are presented and proved in the present paper, and the applications of ROBDD in calculating signal probability are also discussed. By this method, the troublesome calculation of the correlation among the nodes, which is caused by the re-convergent fan-out in digital system, can be avoided and power estimation can be faster than simulation-based method in [1].
文摘采用微波等离子体技术在CH4-H2-C2H6气体条件下制备了钛基掺硼金刚石薄膜。四点探针法测得薄膜电阻率在零掺杂时为1×1012Ω·cm,当反应气源中B/C上升为5×10-3时电阻率降至5×10-3Ω·cm。扫描电镜显示掺硼金刚石具有完整晶型和致密结构。拉曼光谱观察到金刚石结构在掺杂前后发生明显改变。采用循环伏安测试了Ti/BDD电极的电化学参量,并与PbO2,Sn-Sb and PbO2-Er三种电极进行阳极氧化对-硝基酚的对比实验。结果表明,在Ti/BDD电极上,对-硝基酚的总有机碳去除率接近100%,远高于其它三种电极。
