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CNT-ZnCo_(2)O_(4)热活化过硫酸盐降解四环素的研究
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作者 郑禾山 冯旭南 牛军峰 《齐齐哈尔大学学报(自然科学版)》 2026年第1期51-57,共7页
采用水热法合成碳纳米管复合钴酸锌(CNT-ZnCo_(2)O_(4))的催化剂活化过硫酸盐(PDS)高效降解盐酸四环素(TCH)。10min内降解效率实现91%,其主导机制为单线态氧(^(1)O_(2))介导的非自由基降解途径。碳纳米管表面的富电子基团可以促进PDS的O... 采用水热法合成碳纳米管复合钴酸锌(CNT-ZnCo_(2)O_(4))的催化剂活化过硫酸盐(PDS)高效降解盐酸四环素(TCH)。10min内降解效率实现91%,其主导机制为单线态氧(^(1)O_(2))介导的非自由基降解途径。碳纳米管表面的富电子基团可以促进PDS的O—O键裂解产生^(1)O_(2)。此外,热活化进一步增强CNT-ZnCo_(2)O_(4)对PDS的激活,产生更多的活性氧,从而促进TCH的去除。在体系内引入天然水体中常见的无机阴离子,验证构建体系的普适性,同时使用实际水体替换超纯水进一步评判体系实际应用的可行性。 展开更多
关键词 过硫酸盐 单线态氧 盐酸四环素 碳纳米管
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Ni-a-MoS_(x)活化过硫酸盐降解诺氟沙星的性能及机理研究
2
作者 张永霞 梁庚 +2 位作者 梁涵 谢佳瑶 王子晗 《现代化工》 北大核心 2025年第5期131-137,共7页
采用一步油浴法制备了Ni掺杂的a-MoS_(x)的催化剂(Ni-a-MoS_(x)),并将其用于诺氟沙星(NOR)的降解。结果表明,在最优条件下,2%Ni-a-MoS_(x)活化过氧单硫酸盐(PMS)体系中对诺氟沙星(NOR)30 min内的降解效率达到94.21%。这是由于大量的Mo^(... 采用一步油浴法制备了Ni掺杂的a-MoS_(x)的催化剂(Ni-a-MoS_(x)),并将其用于诺氟沙星(NOR)的降解。结果表明,在最优条件下,2%Ni-a-MoS_(x)活化过氧单硫酸盐(PMS)体系中对诺氟沙星(NOR)30 min内的降解效率达到94.21%。这是由于大量的Mo^(4+)位点导致电荷分布重新排列,促进了更多的电子转移,显著增强了PMS活化能力。牺牲剂和EPR实验表明,单线氧(^(1)O_(2))是体系中NOR降解的主要活性物种。DFT计算发现,PMS在Ni-a-MoS_(x)表现出更低的吸附能垒,这有利于缩短电子转移途径和促进PMS解离。同时,2%Ni-a-MoS_(x)较小的阻抗表明了其强电子转移能力。此外,在不同污染物和连续的循环降解实验中,2%Ni-a-MoS_(x)具有高效的催化性能和稳定的结构。 展开更多
关键词 Ni掺杂 过氧单硫酸盐 诺氟沙星 电子转移 单线氧
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石墨烯包覆氮化碳掺杂铁酸铜活化PMS同步去除水中抗生素抗性菌、抗性基因并抑制其水平转移的机制 被引量:2
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作者 周见卓 孙秋楠 +2 位作者 李澳 王学江 赵建夫 《环境科学》 北大核心 2025年第1期305-317,共13页
抗生素抗性菌(ARB)和抗性基因(ARGs)作为新兴污染物,严重威胁着人类健康和生态安全.通过冷冻干燥法制备了还原性氧化石墨烯(rGO)包覆的g-C3N4掺杂铁酸铜催化材料(rGO-CNCF),通过XRD、FTIR、XPS、SEM-EDS、TEM和DRS等分析手段对复合材料... 抗生素抗性菌(ARB)和抗性基因(ARGs)作为新兴污染物,严重威胁着人类健康和生态安全.通过冷冻干燥法制备了还原性氧化石墨烯(rGO)包覆的g-C3N4掺杂铁酸铜催化材料(rGO-CNCF),通过XRD、FTIR、XPS、SEM-EDS、TEM和DRS等分析手段对复合材料进行了表征,并构建了可见光助rGO-CNCF活化PMS系统,用于水中ARB和ARGs的去除.结果表明,在催化剂投加量为0.2 g·L^(-1),PMS投加量为0.3 g·L^(-1),溶液初始pH值为7.0时,30 min内Vis-rGO-CNCF/PMS高级氧化系统可实现对8.01 log SAARB的完全灭活.该系统能够有效降低SA-ARGs的水平转移能力,对于胞内和胞外游离态的SA-ARGs具有良好的破坏能力.同时,该高级氧化体系可以实现对水体中磺胺类抗生素及其ARB和ARGs的协同处理.该系统可以破坏ARB的细胞膜结构,使细胞破碎,淬灭实验表明,起主要作用的活性物质是单线态氧(^(1)O_(2)).研究结果可以为处理水中的ARB和ARGs污染及控制ARGs的水平转移提供一种有前景的方法. 展开更多
关键词 过硫酸盐活化 铁酸铜复合材料 单线态氧 抗生素抗性基因(ARGs) 基因水平转移
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氮掺杂污泥生物碳催化过硫酸盐氧化降解双酚A性能研究 被引量:2
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作者 王奥达 张玉洁 +3 位作者 徐彤 安艳茹 陈丽萍 辛旺 《水处理技术》 北大核心 2025年第3期102-107,112,共7页
碳材料作为一种新型的无金属、无二次污染的水处理高级氧化催化剂受到了广泛的关注。以污水处理厂剩余污泥和高分子絮凝剂(GF)为原料,通过高温热解制备得到氮掺杂污泥生物碳(NSC)。研究表明,NSC在催化过氧单硫酸盐(PMS)氧化降解双酚A(B... 碳材料作为一种新型的无金属、无二次污染的水处理高级氧化催化剂受到了广泛的关注。以污水处理厂剩余污泥和高分子絮凝剂(GF)为原料,通过高温热解制备得到氮掺杂污泥生物碳(NSC)。研究表明,NSC在催化过氧单硫酸盐(PMS)氧化降解双酚A(BPA)方面能够表现出优异的性能。在900℃下,1%掺杂比的NSC具有良好的吸附性和催化活性。在20 min内,催化剂NSC活化PMS降解BPA的去除率可以达到90%以上。通过表征,经GF掺杂后NSC具有优异的比表面积(SSA)和更高的氮含量,这为活化PMS提供了有利条件。此外,通过不同种类淬灭剂的淬灭实验和电子自旋共振(EPR)检测,亦证实在催化剂NSC表面PMS通过电子转移和单线态氧(1O2)来促进BPA降解。并且,此降解方式为整个催化降解反应的主要途径。同时,利用GF掺杂获得的NSC具有催化活性高、来源广、绿色环保和制备简单等特点。本研究为NSC用于过硫酸盐高级氧化技术氧化降解持久性有机污染物提供参考。 展开更多
关键词 过硫酸盐氧化 污泥生物碳 双酚A 单线态氧
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高效的Mn-N-C催化剂催化氧化双酚A的性能研究
5
作者 季永胜 李阳 +4 位作者 范晓彬 张凤宝 张国亮 夏清 彭文朝 《化学工业与工程》 北大核心 2025年第2期1-10,共10页
高级氧化(AOPs)技术作为一种简单、高效的处理污染物手段受到了人们的广泛关注,它的实现依赖于可靠催化剂的活化。基于此我们用一种简易的方式在仅改变温度的条件下得到了2种晶型的Mn-N-C材料,结果表明,2种Mn-N-C材料在活化NaIO_(4)降... 高级氧化(AOPs)技术作为一种简单、高效的处理污染物手段受到了人们的广泛关注,它的实现依赖于可靠催化剂的活化。基于此我们用一种简易的方式在仅改变温度的条件下得到了2种晶型的Mn-N-C材料,结果表明,2种Mn-N-C材料在活化NaIO_(4)降解双酚A(BPA)的过程中都表现出了优异的催化氧化性能,同时还拥有良好的稳定性。进一步通过猝灭实验证明了反应过程产生的活性氧物种为超氧自由基(O_(2)^(·-))和单线氧(^(1)O_(2)),为进一步探究了M-N-C催化剂的微观结构和反应机理,解决水体难降解污染物的问题,提供了一种具有可行性的方案。 展开更多
关键词 高级氧化技术 高碘酸盐 单线态氧 超氧自由基
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热改性Fenton污泥活化PMS去除环丙沙星
6
作者 米慧荣 杨晓曼 +3 位作者 董西雅 秦慧芳 黄应平 李瑞萍 《水处理技术》 北大核心 2025年第7期65-72,79,共9页
以垃圾渗滤液处理厂产生的Fenton污泥(FS)为原料,于N_(2)氛围下分别在300~700℃热解制备改性污泥类Fenton催化剂(标记为FS-X,X=300、400、500、600、700),活化过一硫酸盐(PMS),构建FS-X/PMS体系降解环丙沙星(CIP)。采用扫描电子显微镜、... 以垃圾渗滤液处理厂产生的Fenton污泥(FS)为原料,于N_(2)氛围下分别在300~700℃热解制备改性污泥类Fenton催化剂(标记为FS-X,X=300、400、500、600、700),活化过一硫酸盐(PMS),构建FS-X/PMS体系降解环丙沙星(CIP)。采用扫描电子显微镜、X射线衍射及比表面积仪对FS-X形貌及结构进行了表征;比较了污泥热解前后活化PMS去除CIP性能。结果表明,FS-X活化PMS性能均高于FS,FS-X的主要催化活性成分为Fe_(3)O_(4),其中FS-600活化PMS对CIP的去除效果最佳,与单独使用FS-600的吸附(48.55%)和单独使用PMS直接氧化(22.38%)相比,在FS-600/PMS体系中,条件为0.5 g/L FS-600、1.5 mmol/L PMS时,可使CIP(30 mg/L)在120 min内去除率达99%,表明FS-600实现了对PMS的高效活化。自由基捕获实验及电子自旋共振结果表明过程中的主要活性物种为单线态氧(1O2)与超氧自由基O_(2)^(·-),而非由传统的硫酸根自由基(SO_(4)^(·-))或羟基自由基(·OH)主导。 展开更多
关键词 热改性污泥 过氧一硫酸盐 环丙沙星 单线态氧
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西瓜皮生物炭活化过硫酸盐降解污染物的作用机制
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作者 岳嘉辉 赵孝芹 +5 位作者 武晓宇 吕卓雅 李利梅 沈连峰 李烜桢 郑龙辉 《环境化学》 北大核心 2025年第11期4523-4540,共18页
西瓜皮作为一种废弃生物质,其资源化利用具有极其深远的环境、社会效益.本文采用简单热解(500—1000℃)制备得到西瓜皮生物炭,用以活化过一硫酸盐(PMS)去除苯酚.其中800℃烧制西瓜皮生物炭(WB-800)在吸附和降解的共同作用下,取得最佳苯... 西瓜皮作为一种废弃生物质,其资源化利用具有极其深远的环境、社会效益.本文采用简单热解(500—1000℃)制备得到西瓜皮生物炭,用以活化过一硫酸盐(PMS)去除苯酚.其中800℃烧制西瓜皮生物炭(WB-800)在吸附和降解的共同作用下,取得最佳苯酚去除效果(20 mg·L^(−1)Ph,0.1 g·L^(−1)WB-800,1 mmol·L^(−1)PMS,pH=3,1.5 h,苯酚去除率达到100%).表征分析显示,800℃热解下优化西瓜皮生物炭的物理化学特征(比表面积、孔隙结构、石墨化程度、表面官能团).反应前后FTIR与XPS分析结果显示,西瓜皮生物炭(WB-800)表面良好的石墨碳结构(C—C/C—H/C=C、C—O—C)以及含氧官能团(C=O、C—OH)显著影响PMS活化去除苯酚的效果.WB-800的强抗干扰能力、普适性以及循环性能反映出良好的实际应用性能.该体系主要通过非自由基路径降解苯酚,具体为WB-800既能作为介质加速电子从苯酚到PMS的传递,又能活化PMS产生单线态氧(^(1)O_(2)).这项工作可能为西瓜皮生物质的资源化利用和环境修复提供了良好的前景. 展开更多
关键词 生物质 西瓜皮生物炭 过硫酸盐 电子传递 单线态氧
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纳米CuO活化过二硫酸盐催化降解罗丹明B研究
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作者 于华莉 高明睿 +1 位作者 王连峰 郭海燕 《大连理工大学学报》 北大核心 2025年第2期111-117,共7页
通过热解法制得4种不同结构的CuO颗粒,发现纳米CuO颗粒相比其他CuO颗粒在活化过二硫酸盐(PDS)降解罗丹明B(RhB)过程具有更高的催化活性,纳米CuO/PDS体系中催化降解RhB的准一级动力学常数(0.0451 min^(-1))分别是热解温度为300、450、60... 通过热解法制得4种不同结构的CuO颗粒,发现纳米CuO颗粒相比其他CuO颗粒在活化过二硫酸盐(PDS)降解罗丹明B(RhB)过程具有更高的催化活性,纳米CuO/PDS体系中催化降解RhB的准一级动力学常数(0.0451 min^(-1))分别是热解温度为300、450、600℃制备的CuO催化体系的2.5、2.8和12.5倍.提高纳米CuO和PDS的浓度,可促进RhB的降解;利于纳米CuO/PDS体系中降解RhB的pH条件为近中性.纳米CuO经过4次循环使用后对RhB的降解率仍高于90%,说明其具有较高的重复利用性.淬灭实验表明,纳米CuO活化PDS降解RhB过程中产生的主要活性氧物种是单线态氧(^(1)O_(2)).经估算,纳米CuO/PDS体系中产生的^(1)O_(2)浓度约为9.4×10^(-12)mol/L,且·O_(2)^(-)是产生^(1)O_(2)的中间产物.研究结果为开发CuO等金属氧化物活化PDS降解难降解有机污染物提供了新思路. 展开更多
关键词 纳米CuO颗粒 过二硫酸盐 罗丹明B 单线态氧
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硼掺杂针铁矿介导产单线态氧降解四环素
9
作者 于华莉 付金林 +1 位作者 张雨露 王连峰 《功能材料》 北大核心 2025年第11期11028-11034,共7页
研究通过化学沉淀法制备硼掺杂针铁矿(α-FeOOH@B_(x),x为Fe/B摩尔比,x=1、10和100),并将其应用于活化过一硫酸盐(PMS)降解四环素(TC)。相比于α-FeOOH、α-FeOOH@B_(1)和α-FeOOH@B_(100),α-FeOOH@B_(10)具有更高催化活性,可在1.5 h内... 研究通过化学沉淀法制备硼掺杂针铁矿(α-FeOOH@B_(x),x为Fe/B摩尔比,x=1、10和100),并将其应用于活化过一硫酸盐(PMS)降解四环素(TC)。相比于α-FeOOH、α-FeOOH@B_(1)和α-FeOOH@B_(100),α-FeOOH@B_(10)具有更高催化活性,可在1.5 h内使TC降解率达到96.3%。经4次循环降解实验,TC降解率仍接近80%,说明α-FeOOH@B_(10)具有良好的重复利用性。淬灭实验表明,α-FeOOH@B_(10)/PMS体系中产生的主要活性氧物种为^(1)O_(2),^(1)O_(2)浓度约为1.05×10^(-12) mol/L。α-FeOOH@B_(10)活化PMS的主要活性铁物种为吸附态Fe,其能够高效活化PMS,加速活性氧物种的生成并实现TC的快速降解。研究为制备铁基类芬顿催化剂提供技术支持和理论依据,进一步阐明杂原子掺杂金属氧化物在高级氧化过程中的催化机制。 展开更多
关键词 针铁矿 硼掺杂 单线态氧 过一硫酸盐 四环素
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基于light-oxygen-voltage(LOV)结构域光敏剂的细胞毒性研究
10
作者 许爽 万奔 +1 位作者 沙娜 赵开弘 《生物化学与生物物理进展》 北大核心 2025年第2期487-500,共14页
目的光敏剂被特定波长的光激发后,产生的活性氧类能破坏细胞组织,介导细胞死亡,对微生物感染、肿瘤等相关疾病的治疗具有重要意义。方法基于粳稻类向光素1B(Oryza sativa japonica phototropin-1B-like)的LOV(lightoxygen-voltage)结构... 目的光敏剂被特定波长的光激发后,产生的活性氧类能破坏细胞组织,介导细胞死亡,对微生物感染、肿瘤等相关疾病的治疗具有重要意义。方法基于粳稻类向光素1B(Oryza sativa japonica phototropin-1B-like)的LOV(lightoxygen-voltage)结构域,设计得到光敏剂LovPSO2及其突变体LovPRO2。在445 nm、70μmol·m^(-2)·s^(-1)蓝光照射下,每隔2 min测量LovPSO2和LovPRO2的单线态氧产量,持续10 min,每隔1 min测量其超氧阴离子产量,持续5 min,并研究温度、光照对其稳定性的影响,最后将其转入E.coli BL21(DE3)和HeLa细胞中表达并分析光毒性效果。结果在445 nm、70μmol·m^(-2)·s^(-1)蓝光照射下,LovPSO2是一种能产生大量单线态氧的Ⅱ型光敏剂(ΦΔ=0.61),LovPRO2是一种能够同时产生单线态氧和超氧阴离子的光敏剂。蛋白质稳定性分析结果表明,LovPSO2和LovPRO2具有较好的温度稳定性,其中LovPRO2的光稳定性更好。蛋白质的光毒性分析结果表明,445 nm、30 mW/cm^(2)蓝光照射30 min后,LovPSO2和LovPRO2对E.coli BL21(DE3)菌株有较好的光毒性,致死率高达90%。结论LovPSO2和LovPRO2可作为抗菌光敏剂,在食品和医疗等方面均有较为广阔的应用前景。 展开更多
关键词 光敏剂 活性氧类 单线态氧 超氧阴离子
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ZIF-8衍生碳增强Cu_(2)O/ZnO光芬顿催化
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作者 范郑洋 毛辉麾 《现代化工》 北大核心 2025年第12期164-172,共9页
通过ZIF-8热解衍生的氮掺杂碳(NC)基体负载p型Cu_(2)O与n型ZnO半导体,构建具有强内建电场的异质结复合催化剂Cu_(2)O/ZnO@NC,旨在实现高效光芬顿催化降解有机污染物。实验结果表明,NC的引入通过形成Cu-N配位键优化了Cu活性位点的电子结... 通过ZIF-8热解衍生的氮掺杂碳(NC)基体负载p型Cu_(2)O与n型ZnO半导体,构建具有强内建电场的异质结复合催化剂Cu_(2)O/ZnO@NC,旨在实现高效光芬顿催化降解有机污染物。实验结果表明,NC的引入通过形成Cu-N配位键优化了Cu活性位点的电子结构,同时其三维导电网络显著提升了界面电荷传输效率。XPS与Mott-Schottky分析证实,p-n结内建电场驱动载流子定向分离,结合氧缺陷介导的非自由基路径,使体系在活化过一硫酸盐(PMS)过程中以单线态氧(1O_(2))为主导活性物种(贡献率73%)。催化性能测试显示,Cu_(2)O/ZnO@NC-2在30 min内激活PMS对RhB的降解效率达95%,一级动力学常数(0.1397 min-1)是Cu_(2)O/ZnO+PMS的3~5倍,且循环5次后仍保持82.1%的活性。该研究为设计非均相光芬顿催化剂提供了界面电子调控与多路径协同活化的新策略。 展开更多
关键词 P-N结 内建电场 光Fenton 非自由基 单线氧
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一种新型蒽基二维共价有机框架纳米片用于单线态氧的快速捕获和可控释放
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作者 安静 苗波 +6 位作者 赵桐依 宋佳隆 张文娱 袁碧贞 刘耀祖 钟恬 方千荣 《高等学校化学学报》 北大核心 2025年第12期1-7,共7页
单线态氧(^(1)O_(2))是一种高度活泼的物质,具有强氧化性,在光动力治疗、有机合成和材料科学等领域具有重要应用价值.然而,^(1)O_(2)的短寿命和高反应性使其实际应用面临挑战.为克服这些挑战,开发可用于^(1)O_(2)的高效捕获与可控释放... 单线态氧(^(1)O_(2))是一种高度活泼的物质,具有强氧化性,在光动力治疗、有机合成和材料科学等领域具有重要应用价值.然而,^(1)O_(2)的短寿命和高反应性使其实际应用面临挑战.为克服这些挑战,开发可用于^(1)O_(2)的高效捕获与可控释放的材料已引起了广泛关注.共价有机框架(COFs)具有独特的晶体结构、高孔隙度和优异的稳定性,是理想的^(1)O_(2)存储和传输材料.本文设计并合成了以蒽为核心单元的二维COF(2D An COF),并进一步通过剥离得到纳米片(2D An COF-nanosheet),以提高其性能.荧光光谱分析表明,与块体2D An COF相比,2D An COF-nanosheet表现出更高的^(1)O_(2)捕获速率,这归因于其更多暴露的活性位点.2D An COF及其剥离后的纳米片在外部热或光刺激下,^(1)O_(2)释放过程表现出优异的可逆性,且经过多次循环后性能无显著衰退.研究结果突显了二维COF材料,特别是纳米片形态的二维COF材料,在^(1)O_(2)存储和释放中的高效和稳定性.本研究为设计基于二维共价有机框架的^(1)O_(2)存储与释放材料提供了新的思路,并为其在光动力治疗法和光催化等领域的应用奠定了理论基础. 展开更多
关键词 多孔材料 共价有机框架 纳米片 蒽基单元 单线态氧捕获与释放
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过硫酸盐体系中非自由基路径的调控研究进展
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作者 胡芝璇 熊婷 +1 位作者 蒋龙波 袁兴中 《化工进展》 北大核心 2025年第10期5975-5990,共16页
近年来,过硫酸盐基高级氧化技术(PS-AOPs)已被广泛用于废水中有机污染物的去除,其净水效果与催化剂诱导的活性氧物种类型密切相关。PS-AOPs体系可通过自由基路径(·OH和·SO_(4)^(−)等)或非自由基路径(^(1)O_(2)、电子转移和高... 近年来,过硫酸盐基高级氧化技术(PS-AOPs)已被广泛用于废水中有机污染物的去除,其净水效果与催化剂诱导的活性氧物种类型密切相关。PS-AOPs体系可通过自由基路径(·OH和·SO_(4)^(−)等)或非自由基路径(^(1)O_(2)、电子转移和高价金属种等)降解污染物。自由基在非均相体系中存在无选择性、作用时间短、易于与卤素离子反应生成有毒副产物等问题,且废水中的多种干扰离子(如OH^(-)、Cl^(−)、CO_(3)^(2-)等)会消耗自由基,减少其与有机污染物的作用量,从而影响处理效果。非自由基对富电子污染物的高选择性以及对卤素离子不敏感等优点使其成为当下研究热点。然而,国内外还没有针对催化剂结构/性质与PS-AOPs体系中非自由基路径调控的系统综述。基于此,本文介绍了^(1)O_(2)、电子转移和高价金属种三种典型非自由基路径的特点、生成机制及鉴定方法,并概括了缩小催化剂活性位点尺寸、在催化剂中引入杂原子和改变催化剂物理化学特性三种实现非自由基定向调控的方法及机理,最后展望了非自由基调控应往提升催化剂稳定性、完善自由基/非自由基贡献度区分方法、明确非自由基物种氧化有机污染物的机制以及深入研究活性物种生成路径或污染物降解路径的方向发展,为实现非自由基路径高效活化PS降解有机污染物提供理论依据。 展开更多
关键词 催化剂活化 多相反应 高级氧化 非自由基 定向调控 单线态氧 高价金属
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微波强化Co-ZFO催化氧化过氧乙酸降解盐酸四环素的研究
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作者 王丹宁 陈伟 《齐齐哈尔大学学报(自然科学版)》 2025年第1期88-94,共7页
采用水热法合成了钴掺杂的铁酸锌(Co-ZFO),选取盐酸四环素作为目标污染物,用于考察复合催化剂的催化性能。通过对制备过程中的材料组分和反应条件进行优化,得到最佳制备工艺参数:Co^(2+)掺杂量质量分数为2.0%,NaOH添加量为1.28g,水热制... 采用水热法合成了钴掺杂的铁酸锌(Co-ZFO),选取盐酸四环素作为目标污染物,用于考察复合催化剂的催化性能。通过对制备过程中的材料组分和反应条件进行优化,得到最佳制备工艺参数:Co^(2+)掺杂量质量分数为2.0%,NaOH添加量为1.28g,水热制备温度和时间分别为180℃和10h。在MW/Co-ZFO/PAA体系中,发现非自由基单线态氧(^(1)O_(2))对盐酸四环素的降解起着重要作用,并通过猝灭实验证实。同时,研究了在MW/Co-ZFO/PAA体系下不同的实际水样和分别加入无机阴离子和腐殖酸对其降解处理评价,进一步验证实际应用的可行性。结果表明,Co-ZFO催化剂具有良好的稳定性和重复性。 展开更多
关键词 过氧乙酸 单线态氧 盐酸四环素 微波
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表面修饰FeOCl活化过硫酸盐引发有机污染物非自由基降解
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作者 王御豪 蒋沁利 徐西蒙 《化工进展》 北大核心 2025年第6期3101-3111,共11页
类芬顿反应中,铁基催化剂活性中心所在的化学环境对体系的反应机理具有深远的影响。基于该影响,本研究通过使用吸电子有机物硝基对苯二甲酸(NTPA)对二维层状铁基材料FeOCl表面进行修饰,制备出易分离回收的铁基催化剂(NTPA-FeOCl),利用SE... 类芬顿反应中,铁基催化剂活性中心所在的化学环境对体系的反应机理具有深远的影响。基于该影响,本研究通过使用吸电子有机物硝基对苯二甲酸(NTPA)对二维层状铁基材料FeOCl表面进行修饰,制备出易分离回收的铁基催化剂(NTPA-FeOCl),利用SEM、XRD、XPS、FTIR表征分析其形貌和微观结构,通过活化过一硫酸盐(PMS)降解对乙酰氨基酚(ACT),来评价其催化性能。另外,通过控制实验变量和引入不同抗生素、内分泌干扰物、护理品类有机污染物,系统考察了NTPA-FeOCl活化PMS体系降解有机物的效能、特点。结果表明,在NTPA-FeOCl投加量0.2g/L,PMS浓度2mmol/L,以及初始pH=7.0的条件下,ACT(0.1mmol/L)可在30min内降解99.69%,且体系对不同有机物的降解表现出选择性。淬灭实验结果表明,体系内ACT的降解由自由基和非自由基共同完成,但单线氧是主导活性氧物种,因此进一步证明了体系对富电子型有机物的选择氧化性。NTPA修饰后,FeOCl表面部分Fe原子呈现缺电子状态,吸引PMS端头O原子发生反应,从而提高了体系内单线氧的生成量,强化了有机物降解的非自由基路径。 展开更多
关键词 类芬顿 氧基氯化铁 过一硫酸盐 单线氧 非自由基路径
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Cu_(1)-NC单原子催化剂活化过硫酸盐降解磺胺嘧啶的机制研究
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作者 齐五帅 韩佳辰 +6 位作者 王思豫 马莉 庞佳乐 牛成健 左奇亮 马双龙 唐晓丹 《环境科学学报》 北大核心 2025年第8期147-158,共12页
以金属有机骨架(ZIF)为前驱体,制备了具有较高比表面积和稳定性的掺N碳材料(NC),并通过二次退火法制备了以NC为载体的高负载量Cu单原子催化剂(Cu_(1)-NC),用于高效活化过硫酸盐(PDS)降解磺胺嘧啶(SDZ).同时,通过透射电子显微镜(TEM)、... 以金属有机骨架(ZIF)为前驱体,制备了具有较高比表面积和稳定性的掺N碳材料(NC),并通过二次退火法制备了以NC为载体的高负载量Cu单原子催化剂(Cu_(1)-NC),用于高效活化过硫酸盐(PDS)降解磺胺嘧啶(SDZ).同时,通过透射电子显微镜(TEM)、球差校正的高角度环形暗场扫描透射电子显微镜(AC-HAADF-STEM)、X射线粉末衍射仪(XRD)、X射线光电子能谱仪(XPS)及拉曼光谱(Raman)等对材料形貌结构、晶体结构、元素组成等进行了表征分析,并证明了Cu单原子成功负载在NC表面.实验结果表明,单原子Cu引入到NC结构中,能极大地提升其活化PDS降解SDZ的性能,并通过邻菲罗啉淬灭实验证明了单原子Cu位点是Cu_(1)-NC活化PDS的主要活性中心.电子顺磁共振检测和淬灭实验结果表明,Cu_(1)-NC/PDS降解体系中主要存在的活性物种为O_(2)·-和^(1)O_(2),其中,^(1)O_(2)在降解SDZ过程中起主导作用.此外,Cu_(1)-NC/PDS体系在不同温度(15~45℃)、较宽的pH值范围(2.1~10.3),不同离子(Cl^(-)、SO_(4)^(2-)、NO_(3)^(-))的影响下也展现出良好的SDZ降解效果,高于87.2%.同时,连续流装置可以在48 h内稳定去除5 mg·L^(-1)的SDZ溶液.本研究证明了Cu_(1)-NC/PDS体系能高效地降解被污染水体中的磺胺嘧啶,且具有较好的实际应用潜力. 展开更多
关键词 单原子催化剂 过硫酸盐 高级氧化 单线态氧
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叶黄素的体外抗氧化功能 被引量:40
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作者 廖萍泰 惠伯棣 +2 位作者 裴凌鹏 孙志国 张帅 《食品与发酵工业》 CAS CSCD 北大核心 2005年第4期46-49,共4页
应用反相高压液相色谱(RP HPLC)从万寿菊的花中制备叶黄素的反式(E )、顺式(Z )异构体及其酯类3个组分。然后,应用微弱发光检测技术测定和比较各组分在体外淬灭单线态氧的能力。结果表明,反式和顺式叶黄素及其酯类均有体外淬灭单线态氧... 应用反相高压液相色谱(RP HPLC)从万寿菊的花中制备叶黄素的反式(E )、顺式(Z )异构体及其酯类3个组分。然后,应用微弱发光检测技术测定和比较各组分在体外淬灭单线态氧的能力。结果表明,反式和顺式叶黄素及其酯类均有体外淬灭单线态氧的能力,同时,还可观察到顺式异构体的“延迟发光”现象。 展开更多
关键词 叶黄素 抗氧化功能 体外 高压液相色谱 单线态氧 顺式异构体 反式异构体 技术测定 延迟发光 万寿菊 淬灭 光检测 应用 组分 酯类 能力
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天然水体腐殖质对双酚A光降解影响的研究 被引量:22
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作者 展漫军 杨曦 +1 位作者 杨洪生 孔令仁 《环境科学学报》 CAS CSCD 北大核心 2005年第6期816-820,共5页
以中压汞灯模拟太阳光光源,研究了双酚A(BPA)在水体腐殖质中的光降解过程,探讨了不同来源的腐殖质、腐殖质浓度、BPA初始浓度、溶解氧等因素对BPA光解速率的影响.实验结果表明,BPA在纯水体系中直接光解很慢,但在腐殖质溶液中光解迅速,... 以中压汞灯模拟太阳光光源,研究了双酚A(BPA)在水体腐殖质中的光降解过程,探讨了不同来源的腐殖质、腐殖质浓度、BPA初始浓度、溶解氧等因素对BPA光解速率的影响.实验结果表明,BPA在纯水体系中直接光解很慢,但在腐殖质溶液中光解迅速,符合拟一级动力学反应.改变BPA初始浓度对BPA光解速率的影响不明显,增大溶解氧浓度会抑制BPA光解.通过活性氧分子探针鉴定了腐殖质吸收光辐射产生的羟基与单线态氧.利用GC -MS鉴定了双酚A在Nordic湖富里酸(NOFA)中的光敏化降解产物,推测出BPA敏化降解的可能历程为能量转移导致的直接光解、羟基加成和羟基氧化. 展开更多
关键词 双酚A 腐殖酸 富里酸 活性氧 羟基自由基 单线态氧
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有机化合物血卟啉及其衍生物被物理因素——超声激活机理研究 被引量:10
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作者 尚志远 石焕文 +3 位作者 刘渊声 耿森林 王公正 张坤 《化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2004年第14期1277-1280,J001,共5页
利用 1,3 二苯基异苯并呋喃 (DPBF)作为单线态氧捕获剂 ,研究了超声激活血卟啉的机理 ,通过用紫外 -可见分光光度计测量了超声辐照配制好的血卟啉和DPBF溶液后的DPBF相对消耗量 ,表明了单线态氧的存在量 .实验结果显示了DPBF的消耗量... 利用 1,3 二苯基异苯并呋喃 (DPBF)作为单线态氧捕获剂 ,研究了超声激活血卟啉的机理 ,通过用紫外 -可见分光光度计测量了超声辐照配制好的血卟啉和DPBF溶液后的DPBF相对消耗量 ,表明了单线态氧的存在量 .实验结果显示了DPBF的消耗量随超声照射时间和强度的增加而增加 .从而支持了超声激活血卟啉产生单线态氧的说法 .并提出了采用各向同性集光球把声致发光和声场分开的方法 ,进一步研究了是超声空化产生的荧光 ,还是高温热点激活血卟啉产生单线态氧 .与白光对比结果表明 ,声致发光虽能使照相底版感光 ,但不足以激活血卟啉产生单线态氧 . 展开更多
关键词 血卟啉 衍生物 超声激活 单线态氧 l 3-二苯基异苯并呋喃 抗肿瘤作用 作用机理 高温热点效应 超声空化
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焦脱镁叶绿酸-a作为光活化农药的光活化机理研究 被引量:11
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作者 吴铁一 屠铁城 +2 位作者 赵红卫 陈志龙 姚思德 《化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2006年第1期17-21,共5页
介绍了焦脱镁叶绿酸-a作为光活化农药的可能性,利用激光光解时间分辨吸收技术和自旋捕获EPR技术对其光活化机制进行了研究.研究发现,焦脱镁叶绿酸-a的光活化反应主要沿II型即单线态氧机制进行.另外,还就单线态氧对选定的光敏氧化靶分子(... 介绍了焦脱镁叶绿酸-a作为光活化农药的可能性,利用激光光解时间分辨吸收技术和自旋捕获EPR技术对其光活化机制进行了研究.研究发现,焦脱镁叶绿酸-a的光活化反应主要沿II型即单线态氧机制进行.另外,还就单线态氧对选定的光敏氧化靶分子(DNA,亚油酸和L-色氨酸)的作用情况进行了探索. 展开更多
关键词 焦脱镁叶绿酸-a 光活化农药 单线态氧 电子自旋共振
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