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Effects of Atmospheres and Precursors on MnO_x/TiO_2 Catalysts for NH_3-SCR at Low Temperature 被引量:10
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作者 方德 HE Feng +2 位作者 谢峻林 FU Zhengbing CHEN Junfu 《Journal of Wuhan University of Technology(Materials Science)》 SCIE EI CAS 2013年第5期888-892,共5页
The effects of atmospheres and precursors on MnOx/TiO2 catalysts were studied, which were prepared by the impregnation method and tested for their NOx conversion activity in ammonia selective catalytic reduction (NH3... The effects of atmospheres and precursors on MnOx/TiO2 catalysts were studied, which were prepared by the impregnation method and tested for their NOx conversion activity in ammonia selective catalytic reduction (NH3-SCR) reactions. Results showed that the manganese carbonate (MC) precursor caused mainly Mn2O3, while the manganese nitrate (MN) precursor resulted primarily in MnO2 and the manganese sulfate (MS) precursor was unchanged. The manganese acetate (MA) precursor leaded obtaining a mixture of Mn2O3 and Mn304. NOn conversion decreased in the following order: MA/TiO2 〉 MC/TiO2 〉 MN/TiO2 〉 MS/TiO2 〉 P25, with a calcination temperature of 773 K in air. Catalysts that were prepared by MA and calcined in oxygen performed strong interaction between Ti and Mn, while MnTiO3 was observed. Compared to the catalysts calcined in nitrogen, those calcined in oxygen had larger diameter and smaller surface area and pore. Catalysts that were prepared by MA and calcined in nitrogen tended to gain higher denitration rates than those in air, since they could be prepared with significant specific surface areas. NO., conversion decreased with calcination atmospheres: Nitrogen〉 Air〉 Oxygen. Meanwhile, amorphous Mn2O3 turned into crystalline Mn2O3, when the temperatures increased from 673 to 873 K. 展开更多
关键词 MnOx/TiO2 catalyst precursor ATMOSPHERE NH3-SCR
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Effective VTeO/SBA-15 Catalyst Prepared by Precursor Method for the Selective Oxidation of Propane to Acrolein 被引量:2
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作者 FENG Mao-ying HUANG Chuan-jing WENG Wei-zheng WAN Hui-lin XU Qin ZHOU Zhao-hui 《Chemical Research in Chinese Universities》 SCIE CAS CSCD 2008年第6期793-797,共5页
Precursor decomposition was used for the preparation of VTeO/SBA-15 catalyst for the selective oxidation of propane to acrolein. The catalyst shows a better performance compared with those prepared by conventional imp... Precursor decomposition was used for the preparation of VTeO/SBA-15 catalyst for the selective oxidation of propane to acrolein. The catalyst shows a better performance compared with those prepared by conventional impregnant method. A yield of 9.3% of acrolein was achieved with 2% V loadings at 500 ℃. XRD, N2-adsorption, H2-TPR, Py-IR and XPS measurements were used to unclose the relationship between the structure and performance of the catalyst. 展开更多
关键词 ACROLEIN PROPANE Vanadium catalyst precursor decomposition
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Effects of cerium precursors on surface properties of mesoporous CeMnO_x catalysts for toluene combustion 被引量:8
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作者 Changyu Zhang Wei Chu +3 位作者 Feng Chen Lei Li Ruiyu Jiang Jinlong Yan 《Journal of Rare Earths》 SCIE EI CAS CSCD 2020年第1期70-75,共6页
Mesoporous CeMnOx composite oxides catalysts were prepared by surfactant-assisted co-precipitation method and used for the catalytic oxidation of toluene.The effect of different cerium precursors[Ce(NO3)3 and(NH4)2 Ce... Mesoporous CeMnOx composite oxides catalysts were prepared by surfactant-assisted co-precipitation method and used for the catalytic oxidation of toluene.The effect of different cerium precursors[Ce(NO3)3 and(NH4)2 Ce(NO3)6] on catalyst structure,surface properties and toluene combustion activities of mesoporous CeMnOx catalysts were investigated.The Ce(Ⅲ)MnOx catalyst prepared from Ce(NO3)3 precursor shows higher catalytic activity,with a 90% conversion temperature of 240℃,which is better than the Ce(Ⅳ)MnOx catalyst derived from[(NH4)2 Ce(NO3)6] precursor.On the basis of characterizations,it reveals that abundant surface content of Mn4+,better redox behavior and larger concentration of surface active oxygen species are responsible for the excellent catalytic performance. 展开更多
关键词 Cerium precursor CeMnOx composite catalyst Synergistic effect Catalytic combustion TOLUENE Rare earths
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Study on the Precursor Phase Composition of Fused Iron Catalyst for Fischer-Tropsch Synthesis
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作者 Ju Li SHEN Hua Zhang LIU Xiao Nian LI Weng Feng HAN Yi Fan ZHENG 《Chinese Chemical Letters》 SCIE CAS CSCD 2005年第10期1393-1396,共4页
The effect of the precursor composition of fused iron catalyst on the performance of Fischer-Tropsch synthesis was investigated. XRD, BET and CO2 adsorption experiments were carried out to provide better insight into ... The effect of the precursor composition of fused iron catalyst on the performance of Fischer-Tropsch synthesis was investigated. XRD, BET and CO2 adsorption experiments were carried out to provide better insight into the relationship therein. The results showed that the selectivity of C5+ hydrocarbon products was dependent on the mole ratio of Fe^2+/Fe^3+, which was represented by a hump-shaped curve. Catalysts with precursors containing Fe3O4 phase favored the magnetite spinal formation during F-T reaction, while Fe(1-x)O-based catalysts were more likely to favor the formation and growth of the iron carbide crystals. 展开更多
关键词 Fischer-Tropsch synthesis fused iron catalyst precursor selectivity.
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The Dramatic Effect of Metal Precursor on the Catalytic Performance of Co/Sio_2 Catalyst for CO_2 Reforming of CH_4
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作者 Chuan Jing HUANG1,2 Jin Hua FEI1 +1 位作者 Dong Jie WANG1,3 Xiao Ming ZHENG1 (1Institute of Catalysis, Xixi campus, Zhejiang University, Hangzhou 3 10028 2Department of Chemistry, Huaibei Coal Teachers College, Huaibei 235000 3Department of Chemistry, Ningbo Uni 《Chinese Chemical Letters》 SCIE CAS CSCD 2000年第2期181-184,共4页
The cobalt precursor affects the catalytic performance of Co/SiO_2 catalyst remarkably. The catalyst prepared from cobalt acetate exhibits excellent activity, stability and resistance to carbon deposition.
关键词 CO_2 reforming of CH_4 synthesis gas Co/SiO_2 catalyst precursor.
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Preparation of Nano-Sized γ-Al_2O_3 Supported Iron Catalyst for Fischer-Tropsch Synthesis by Solvated Metal Atom Impregnation Methods 被引量:2
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作者 Lihua Yu Xiaoxiang Zhang Zongjie Du Da Wang Shurong Wang Shihua Wu 《Journal of Natural Gas Chemistry》 EI CAS CSCD 2007年第1期46-52,共7页
Two types of small iron clusters supported on γ-Al2O3-RT(dehydroxylated at room temperature) and γ-Al2O3-800 (dehydroxylated at 800 ℃) were prepared by solvated metal atom impregnation (SMAI) techniques. The ... Two types of small iron clusters supported on γ-Al2O3-RT(dehydroxylated at room temperature) and γ-Al2O3-800 (dehydroxylated at 800 ℃) were prepared by solvated metal atom impregnation (SMAI) techniques. The iron atom precursor complex, bis(toluene)iron(0) formed in the metal atom reactor, was impregnated into γ-Al2O3 having different concentrations of surface hydroxyl groups to study the effect of surface hydroxylation on the crucial stage of iron cluster formation. Catalysts prepared in this way were characterized by TEM, Mǒssbauer, and chemisorption measurements, and the results show that higher concentration of surface hydroxyl groups of γ-Al2O3-RT favors the formation of more positively charged supported iron cluster Fen/γ-Al2O3-RT, and the lower concentration of surface hydroxyl groups of γ-Al2O3-800 favors the formation of basically neutral supported iron cluster Fen/γ-Al2O3-800. The measured results also indicate that the higher concentration of surface hydroxyl groups causes the rapid decomposition of precursor complex, bis(toluene)iron(0), and favors the formation of relatively large iron cluster. Consequently, these two types of catalysts show different catalytic properties in Fischer-Tropsch reaction. The catalytic pattern of Fen/γ-Al2O3-RT in F-T reaction is similar to that of the unreduced γ-Fe2O3 and that of Fen/γ-Al2O3-800 is similar to that of the reduced α-Fe2O3. 展开更多
关键词 iron clusters solvated metal atom impregnation iron atom precursor complex FischerTropsch synthesis alumina supported catalyst
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不同锰前驱体制备OMS-2催化剂脱硝协同脱汞性能
7
作者 刘松涛 王月圆 +2 位作者 陈传敏 曹悦 贾文波 《化学工程》 北大核心 2025年第10期20-25,共6页
针对非电行业氮氧化物和汞的协同脱除,开发低温高效的双功能催化剂仍是一个挑战。以硝酸锰、硫酸锰、氯化锰和乙酸锰与高锰酸钾按不同比例,采用水热法制备锰钾矿型氧化锰八面体分子筛(KMn_(8)O_(16),OMS-2)催化剂,考察不同低价态锰前驱... 针对非电行业氮氧化物和汞的协同脱除,开发低温高效的双功能催化剂仍是一个挑战。以硝酸锰、硫酸锰、氯化锰和乙酸锰与高锰酸钾按不同比例,采用水热法制备锰钾矿型氧化锰八面体分子筛(KMn_(8)O_(16),OMS-2)催化剂,考察不同低价态锰前驱体对OMS-2低温NH 3-SCR脱硝协同脱汞性能的影响,并借助SEM、XRD、XPS等手段对催化剂的理化特性进行表征。结果表明:不同锰前驱体制备的OMS-2样品均为纳米棒状结构,但物化性质显著不同,脱硝协同脱汞活性也不同。当摩尔比n(Mn^(2+))n(Mn^(7+))=12时,OMS-2催化剂表现出高效的脱硝协同脱汞性能,其中以硝酸锰为低价态锰前驱体制备的OMS-2性能最佳,活性温区最宽(100—300℃)。XPS结果表明MN-OMS-2具有更高的n(Mn^(4+))/n(Mn^(3+))以及高活性和可移动性晶格氧,能补充催化剂表面化学吸附氧,从而提高催化剂的反应活性。研究成果为开发高效稳定的低温SCR脱硝协同脱汞催化剂提供了依据。 展开更多
关键词 催化剂 选择性催化还原 锰前驱体 脱硝 脱汞
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制备方法对Co掺杂Cu/Zn催化剂在CO_(2)加氢制甲醇中性能的影响研究
8
作者 陈沿兵 何鹏程 +3 位作者 王泽峰 皮新蕊 陈志远 高文桂 《现代化工》 北大核心 2025年第S2期422-430,共9页
研究了醇辅助沉淀法和传统共沉淀法对Co掺杂Cu/Zn催化剂性能的影响。采用XRD、TG-DSC、H_(2)-TPR、CO_(2)-TPD和XPS等表征手段考察了催化剂的晶相结构、表面性质以及活性金属价态对催化性能的影响。结果表明,焙烧温度会对催化剂的性能... 研究了醇辅助沉淀法和传统共沉淀法对Co掺杂Cu/Zn催化剂性能的影响。采用XRD、TG-DSC、H_(2)-TPR、CO_(2)-TPD和XPS等表征手段考察了催化剂的晶相结构、表面性质以及活性金属价态对催化性能的影响。结果表明,焙烧温度会对催化剂的性能产生一定影响。随着焙烧温度的提高,催化剂比表面积逐渐减小,这与残留碳物种的减少有关。Cu物种粒径、草酸滴加速率、催化剂比表面积、Cu^(+)/Cu^(0)和碱性位点分布会对催化剂的性能产生影响,但ZnO_x界面的生成才是影响性能的关键。使用OX2催化剂,在260℃、3 MPa条件下,CO_(2)转化率为12.37%,甲醇选择性为67.32%,时空产率达到0.335 g_(MEOH)/(g_(cat)·h)。 展开更多
关键词 二氧化碳 铜基催化剂 加氢催化剂 前驱体 甲醇
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溴代η^(3)-烯丙基钯前驱体的C-C偶联催化性能研究
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作者 郭旭虎 张春涛 +1 位作者 李金书 匡飞平 《贵金属》 北大核心 2025年第S1期187-193,共7页
有机钯(Ⅱ)卤化络合物(R-Pd(Ⅱ)-X)是整个钯催化偶联反应的核心和枢纽,是高效的“分子装配手”,也是新生L_(n)Pd(0)的重要前驱体。本研究制备了溴代η^(3)-烯丙基钯([Pd(η^(3)-C_(3)H_(5))Br]_(2)),采用元素分析、IR、NMR和单晶XRD确... 有机钯(Ⅱ)卤化络合物(R-Pd(Ⅱ)-X)是整个钯催化偶联反应的核心和枢纽,是高效的“分子装配手”,也是新生L_(n)Pd(0)的重要前驱体。本研究制备了溴代η^(3)-烯丙基钯([Pd(η^(3)-C_(3)H_(5))Br]_(2)),采用元素分析、IR、NMR和单晶XRD确定其结构,测试了以溴代物和苯硼酸为底物对的Suzuki偶联反应产物收率的影响。结果表明,该前驱体是单斜晶系,P21/c空间群,两端由η^(3)-C_(3)H_(5)与Pd(Ⅱ)配位,通过Pd-Br-Pd桥键连接,形成刚性对称结构的二聚体,Pd-Br键长>Pd-C键,Pd-Br-Pd键角约90°,键角张力大,与Pd-C键相比,Pd-Br易被PPh_(3)等进攻脱Br。在偶联反应中,η^(3)-C_(3)H_(5)与PPh_(3)配体通过空间位阻协同作用,快速转金属化,实现L_(n)Pd(0)的新生,增强了对溴代底物的选择性,产物的收率明显高于单独使用[Pd(η^(3)-C_(3)H_(5))Br]_(2)前驱体。 展开更多
关键词 π-烯丙基溴化钯二聚体 钯催化前驱体 晶体结构 SUZUKI偶联 配体效应
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基于逆向解码原理的传统甲醇合成催化剂各组分间的协同作用机制研究
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作者 孙迎港 蒋立翔 +5 位作者 邱正璞 侯宁 张凡 刘意 李宁焱 徐晓颖 《低碳化学与化工》 北大核心 2025年第11期13-20,共8页
煤炭气化制备甲醇是重要的清洁能源化工技术,能降低碳排放、减少环境污染,但合成气制甲醇对催化剂的催化活性和热稳定性要求高,如何定向优化催化剂性能是该方向的研究热点。以MC17商业催化剂为基础,采用共沉淀法制备了三元、二元及纯相... 煤炭气化制备甲醇是重要的清洁能源化工技术,能降低碳排放、减少环境污染,但合成气制甲醇对催化剂的催化活性和热稳定性要求高,如何定向优化催化剂性能是该方向的研究热点。以MC17商业催化剂为基础,采用共沉淀法制备了三元、二元及纯相模型催化剂,通过XRD、N_(2)吸/脱附等分析其物化性质,通过改变催化剂铜锌比(m(CuO):m(ZnO)),探究了催化剂反应机理与构效关系,并考察了Al对催化剂的调控作用。结果表明,铜锌比可影响催化剂结构和催化活性,适宜的铜锌比为3:1~2:1,此时催化剂的CO转化率达67.2%,模拟失活后活性保留率在86%以上。优化铜锌比并引入Al能有效提升甲醇合成催化剂催化的活性与热稳定性,为甲醇合成催化剂的设计与优化提供了参考依据。 展开更多
关键词 甲醇合成催化剂 前驱体 Cu基催化剂 协同作用
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沉淀pH对铜锌基催化剂以及合成甲醇性能的影响分析
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作者 许云波 《山西化工》 2025年第4期60-62,共3页
催化剂的使用是甲醇生产的核心所在,目前常用的铜锌基催化剂多基于共沉淀法制备。前驱体的物相组成直接影响着催化剂的微观机构以及合成甲醇的性能,其中沉淀过程中的母液pH是重要的影响因素。研究显示,母液pH为7.5~8.0时,前驱体中(Cu,Zn... 催化剂的使用是甲醇生产的核心所在,目前常用的铜锌基催化剂多基于共沉淀法制备。前驱体的物相组成直接影响着催化剂的微观机构以及合成甲醇的性能,其中沉淀过程中的母液pH是重要的影响因素。研究显示,母液pH为7.5~8.0时,前驱体中(Cu,Zn)_(2)(CO_(3))(OH)_(2)和(Cu,Zn)_(5)(CO_(3))_(2)(OH)_(6)。等活性成分含量更高。经过焙烧分解处理后,CuO相以及ZnO相重叠峰强度高,即形成了较稳定的固熔体,此时催化剂活性最高、甲醇时空收率较好。 展开更多
关键词 铜锌基催化剂 合成甲醇 共沉淀法 前驱体 XRD谱
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TiO_(2)/PBN复合光催化剂的制备及其对亚甲基蓝的降解
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作者 原泉 卢振西 +1 位作者 龙佳朋 梁兵 《当代化工》 2025年第7期1552-1559,共8页
采用有机前驱体法制备多孔氮化硼。以三氯化硼与甲胺为原料,制备聚N-三甲基B-三甲胺基环硼氮烷多孔氮化硼前驱体,再经过高温热解制备多孔氮化硼,并对其结构进行表征与分析。以多孔氮化硼作催化剂载体,采用球磨粉体烧结法制备二氧化钛/... 采用有机前驱体法制备多孔氮化硼。以三氯化硼与甲胺为原料,制备聚N-三甲基B-三甲胺基环硼氮烷多孔氮化硼前驱体,再经过高温热解制备多孔氮化硼,并对其结构进行表征与分析。以多孔氮化硼作催化剂载体,采用球磨粉体烧结法制备二氧化钛/氮化硼复合光催化剂,研究该复合催化剂在不同条件下对亚甲基蓝溶液的降解性能。结果表明:二氧化钛以质量分数25%添加时光催化降解效果最佳,复合光催化剂的降解效率随pH的升高逐渐降低,酸性条件下的降解效果好。光催化过程符合一级动力学模型,没有固载的TiO_(2)对质量浓度为40 mg·L^(-1)的亚甲基蓝溶液的降解效率为47.2%,而TiO_(2)/PBN-25%复合光催化剂在光照条件下反应50 min,对100 mL质量浓度为60 mg·L^(-1)的亚甲基蓝溶液可以达到99%的降解效率。TiO_(2)/PBN-25%复合光催化剂稳定性较好,4次循环使用后光催化降解效率为98.9%,可再生性能优异。 展开更多
关键词 聚合物 聚N-三甲基B-三甲胺基环硼氮烷 有机前驱体法 多孔氮化硼 催化剂载体 粉体
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镍盐前体对Ni/γ-Al_2O_3催化剂催化加氢活性的影响 被引量:26
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作者 任世彪 邱金恒 +3 位作者 王春燕 许波连 范以宁 陈懿 《催化学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2007年第7期651-656,共6页
用X射线衍射、紫外-可见漫反射光谱、程序升温还原、CO化学吸附和微反应测试等方法研究了不同镍盐前体制备的负载型Ni/γ-Al2O3催化剂的结构和催化α-蒎烯加氢活性.结果表明,用醋酸镍前体制备的催化剂的催化加氢活性远高于用硝酸镍前体... 用X射线衍射、紫外-可见漫反射光谱、程序升温还原、CO化学吸附和微反应测试等方法研究了不同镍盐前体制备的负载型Ni/γ-Al2O3催化剂的结构和催化α-蒎烯加氢活性.结果表明,用醋酸镍前体制备的催化剂的催化加氢活性远高于用硝酸镍前体制备的催化剂,并且这种催化加氢活性的差异与不同前体制备的Ni O/γ-Al2O3样品表面Ni2+的分散状态及还原度密切相关.当Ni2+负载量远低于其在γ-Al2O3载体表面上的分散容量时,Ni2+优先嵌入载体表面四面体空位,随着Ni2+负载量的增加,嵌入载体表面八面体空位的Ni2+的比例增大.由于醋酸根阴离子对γ-Al2O3载体表面四面体空位的屏蔽效应大于硝酸根阴离子,在醋酸镍前体制备的Ni O/γ-Al2O3样品表面,Ni2+倾向于嵌入载体表面八面体空位且易被还原为金属态Ni0,故用醋酸镍前体制备的Ni/γ-Al2O3催化剂的催化α-蒎烯加氢活性高于用硝酸镍前体制备的催化剂. 展开更多
关键词 氧化铝 负载型催化剂 前驱体 Α-蒎烯 催化加氢
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加料方式对CuO/ZnO/Al_2O_3系催化剂前驱体性质的影响 被引量:23
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作者 房德仁 刘中民 +2 位作者 黎晓琼 张慧敏 许磊 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2004年第6期734-739,共6页
用XRD、TG DTG、TPR技术研究了不同加料方式对CuO ZnO Al2O3系催化剂前驱体物相组成及其结晶情况的影响,用加压微反装置考察了催化剂合成甲醇反应活性。结果表明,加料方式对Cu2+形成的中间化合物的物相组成及结晶度影响显著,对Zn2+及Al3... 用XRD、TG DTG、TPR技术研究了不同加料方式对CuO ZnO Al2O3系催化剂前驱体物相组成及其结晶情况的影响,用加压微反装置考察了催化剂合成甲醇反应活性。结果表明,加料方式对Cu2+形成的中间化合物的物相组成及结晶度影响显著,对Zn2+及Al3+的沉淀物相的影响很小。不同加料方式对催化剂前驱体物相组成及催化剂性能的影响主要是形成的初始前驱体中Cu的物相及结晶度不同。正加法主要形成Cu2(OH)3NO3,并流法主要形成无定形Cu2CO3(OH)2,后者与Zn5(CO3)2(OH)6相互作用转化为(Cu,Zn)2CO3(OH)2和(Cu,Zn)5(CO3)2(OH)6,由它们分解形成的CuO ZnO固溶体是合成甲醇反应的活性相。并流法能最大程度的形成CuO ZnO固溶体,有利于CuO粒子的细化,其催化活性较好。 展开更多
关键词 CuO/ZnO/A2O3催化剂 前驱体 合成甲醇 活性
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沉淀pH对CuO/ZnO/Al_2O_3系催化剂前体性质的影响 被引量:17
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作者 房德仁 刘中民 +3 位作者 黎晓琼 张慧敏 许磊 徐秀峰 《石油化工》 EI CAS CSCD 北大核心 2004年第7期622-626,共5页
用并流共沉淀方法制备了一系列CuO/ZnO/Al2O3催化剂前体及催化剂,用XRD,TG-DTG,TPR及微反活性评价等技术考察了沉淀pH对催化剂前体物相组成及焙烧后物相中CuO-ZnO间的作用情况。研究表明,沉淀pH主要对催化剂前体的物相组成有重要影响... 用并流共沉淀方法制备了一系列CuO/ZnO/Al2O3催化剂前体及催化剂,用XRD,TG-DTG,TPR及微反活性评价等技术考察了沉淀pH对催化剂前体物相组成及焙烧后物相中CuO-ZnO间的作用情况。研究表明,沉淀pH主要对催化剂前体的物相组成有重要影响,在不同的沉淀pH下,前体中的物相组成不同。在pH为7的情况下,前体中存在碱式硝酸铜Cu2(NO3)(OH)3、碱式碳酸铜Cu2CO3(OH)2、类碱式碳酸锌(Zn,Cu)5(CO3)2(OH)6及类孔雀石(Cu,Zn)2CO3(OH)2等多种物相;在pH为8-9时,前体中主要存在(Cu,Zn)2CO3(OH)2和(Zn,Cu)5(CO3)2(OH)6两种物相,且其结晶度较低,在此范围内催化剂的活性最好,TPR实验表明,此时催化剂中形成了较多的CuO-ZnO固溶体。实验结果表明,(Cu,Zn)2CO3(OH)2和(Zn,Cu)5(CO3)2(OH)6两种物相对提高催化剂的活性至关重要。 展开更多
关键词 CuO/ZnO/Al2O3系催化剂 前体 相变 PH 活性
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低压合成甲醇催化剂母料变色点性质的研究 被引量:12
16
作者 房德仁 李海洋 +2 位作者 李士芹 张慧敏 刘中民 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2003年第6期610-614,共5页
研究了合成甲醇催化剂母料陈化期间pH值的变化情况,尤其是母料变色点前后pH值的变化,考察了反应pH值及反应温度对变色时间及催化剂活性的影响。结果表明,合成甲醇催化剂母料在陈化期间pH值一直在改变,在变色点附近出现了pH值的一个极小... 研究了合成甲醇催化剂母料陈化期间pH值的变化情况,尤其是母料变色点前后pH值的变化,考察了反应pH值及反应温度对变色时间及催化剂活性的影响。结果表明,合成甲醇催化剂母料在陈化期间pH值一直在改变,在变色点附近出现了pH值的一个极小值,与其相应的是在母料变色前后催化剂的活性发生了明显的变化,因此,在变色点前后母料的组成及结构都发生了明显的变化。升高反应温度有利于母料结构的调变,升高反应pH值不利于母料结构的这种变化。通过本实验确定了催化剂母料在并流情况下最佳沉淀pH值范围为7 5~8 5,最佳沉淀温度大于80℃。 展开更多
关键词 低压合成 甲醇 催化剂 母料 变色点
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前驱体物相转变对浆态床合成甲醇催化剂活性的影响 被引量:11
17
作者 李忠 郭启海 +3 位作者 张小兵 郑华艳 范辉 谢克昌 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2009年第11期2215-2221,共7页
采用并流共沉淀法,通过考察老化温度,研究CuO/ZnO/A l2O3催化剂前驱体晶相及组成的变化对浆态床催化合成甲醇的反应活性的影响.结果表明,前驱体的物相转变对浆态床合成甲醇活性影响显著,单斜晶系锌孔雀石(Cu,Zn)2CO3(OH)2和斜方晶系绿... 采用并流共沉淀法,通过考察老化温度,研究CuO/ZnO/A l2O3催化剂前驱体晶相及组成的变化对浆态床催化合成甲醇的反应活性的影响.结果表明,前驱体的物相转变对浆态床合成甲醇活性影响显著,单斜晶系锌孔雀石(Cu,Zn)2CO3(OH)2和斜方晶系绿铜锌矿(Cu,Zn)5(CO3)2(OH)6晶体是产生高活性催化剂的主要物相.随着Cu2+/Zn2+进入Zn5(CO3)2(OH)6/Cu2CO3(OH)2晶格,离子同晶取代量增加,催化剂前驱体中形成了固定铜锌比的锌孔雀石和绿铜锌矿物相.焙烧后催化剂比表面积增大,CuO-ZnO固溶体协同作用加强,浆态床催化合成甲醇的活性提高. 展开更多
关键词 CuO/ZnO/Al2O3 催化剂 前驱体 物相转变 浆态床 甲醇合成
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用不同前驱体制备的Co/SiO_2催化剂的结构及其CO_2/CH_4重整反应性能 被引量:17
18
作者 黄传敬 郑小明 费金华 《催化学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2001年第2期138-142,共5页
分别采用硝酸钴、醋酸钴、硫酸钴和氯化钴为前驱体制备了Co/SiO2 催化剂 ,用XRD ,TPR ,SEM和H2 TPD等实验技术考察了钴盐前驱体对催化剂结构和二氧化碳重整甲烷反应性能的影响 ,重点考察了硝酸钴和醋酸钴的作用 .结果表明 ,由醋酸钴制... 分别采用硝酸钴、醋酸钴、硫酸钴和氯化钴为前驱体制备了Co/SiO2 催化剂 ,用XRD ,TPR ,SEM和H2 TPD等实验技术考察了钴盐前驱体对催化剂结构和二氧化碳重整甲烷反应性能的影响 ,重点考察了硝酸钴和醋酸钴的作用 .结果表明 ,由醋酸钴制备的Co/SiO2 催化剂有最佳的催化活性和稳定性 ,它在钴物种的存在状态、金属 载体相互作用、钴金属晶粒度及抗烧结、抗积炭能力等方面 ,均与由硝酸钴制备的Co/SiO2 催化剂存在显著的差别 .Co/SiO2 催化剂的反应活性和稳定性分别与其金属分散度和抗烧结、抗积炭能力密切相关 . 展开更多
关键词 二氧化硅 负载型催化剂 前驱体 甲烷 二氧化碳 重整 合成气 积炭 结构 催化活性
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沉淀温度对CuO/ZnO/Al_2O_3系催化剂前驱体性质的影响 被引量:17
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作者 房德仁 刘中民 +3 位作者 张慧敏 许磊 徐秀峰 索掌怀 《天然气化工—C1化学与化工》 CAS CSCD 北大核心 2004年第4期28-32,共5页
用并流共沉淀方法制备了一系列CuO/ZnO/Al2O3催化剂前驱体及催化剂,用XRD、TG-DTG、TPR及微反活性评价等技术考察了沉淀温度对催化剂前驱体物相组成及焙烧后物相中CuO-ZnO间的作用情况,研究表明沉淀温度主要影响前驱体中各物相的转变速... 用并流共沉淀方法制备了一系列CuO/ZnO/Al2O3催化剂前驱体及催化剂,用XRD、TG-DTG、TPR及微反活性评价等技术考察了沉淀温度对催化剂前驱体物相组成及焙烧后物相中CuO-ZnO间的作用情况,研究表明沉淀温度主要影响前驱体中各物相的转变速率及Cu2+、Zn2+的同晶取代速率。前驱体中(Cu,Zn)2CO3(OH)2和(Zn,Cu)5(CO3)2(OH)6两种物相是生成高活性CuO-ZnO催化剂的主要物相,而(Zn,Cu)5(CO3)2(OH)6对提高催化剂的活性更为重要。 展开更多
关键词 CuO/ZnO/Al2O3系催化剂 前驱体 相变 温度 活性
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制备条件对α-Al_(2)O_(3)载体及草酸二甲酯合成催化剂性能的影响
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作者 李凯歌 赵立红 +6 位作者 梁旭 谢肥东 蒋元力 刘振峰 谢进军 蔡教民 郑卫 《工业催化》 2025年第2期49-56,共8页
以偏铝酸钠(NaAlO_(2))为原料,采用硝酸法在不同条件下制备了一系列氧化铝前驱体,经高温煅烧制得α-Al_(2)O_(3)。以α-Al_(2)O_(3)为载体,采用等体积浸渍法制备了负载型钯催化剂,并在固定床反应器上评价了其催化一氧化碳氧化偶联合成... 以偏铝酸钠(NaAlO_(2))为原料,采用硝酸法在不同条件下制备了一系列氧化铝前驱体,经高温煅烧制得α-Al_(2)O_(3)。以α-Al_(2)O_(3)为载体,采用等体积浸渍法制备了负载型钯催化剂,并在固定床反应器上评价了其催化一氧化碳氧化偶联合成草酸二甲酯的性能。通过XRD、BET、SEM、NH_(3)-TPD和H_(2)-TPR等对样品的结构和表面性质进行了表征。结果表明,在成胶温度为55℃、反应终点pH为7.0、NaAlO_(2)物质的量浓度为0.8 mol·L^(-1)的条件下制备得到了氧化铝前驱体,该前驱体经1200℃焙烧处理后制备得到的α-Al_(2)O_(3)载体具有较高的比表面积、合适的表面酸性、适宜的孔径分布和较大的孔隙率。以此为载体制备的钯基催化剂,在空速为3000 h^(-1)、反应温度为130℃、原料气一氧化碳/亚硝酸甲酯(CO/MN)物质的量比为4∶1的反应条件下,亚硝酸甲酯(MN)转化率为87.4%,草酸二甲酯(DMO)选择性为96.1%。 展开更多
关键词 催化剂工程 硝酸法 α-Al_(2)O_(3) 氧化铝前驱体 孔径分布 草酸二甲酯
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