为实现蓝藻水华(CBB)的资源化利用,开发2,5-二甲酰呋喃(DFF)的绿色催化合成技术,将CBB高温炭化制成蓝藻基氮杂化活性炭(N-AC-CB),用于催化O2氧化5-羟甲糠醛(HMF)合成DFF反应。采用XRD、Raman、BET、FTIR、XPS对N-AC-CB进行了表征,考察了...为实现蓝藻水华(CBB)的资源化利用,开发2,5-二甲酰呋喃(DFF)的绿色催化合成技术,将CBB高温炭化制成蓝藻基氮杂化活性炭(N-AC-CB),用于催化O2氧化5-羟甲糠醛(HMF)合成DFF反应。采用XRD、Raman、BET、FTIR、XPS对N-AC-CB进行了表征,考察了CBB炭化温度和反应条件(反应温度、时间、氧压、溶剂)对反应的影响。结果表明,炭化温度700℃制备的N-AC-CB-700具有较好的催化性能,其所含石墨型氮杂化结构对形成催化活性中心起重要作用,总氮含量(5.90%)和石墨型氮含量(1.83%)均最高;在以6.37 g(0.05 mol)HMF为原料、1.20 g N-AC-CB-700为催化剂、150 mL N,N-二甲基乙酰胺为溶剂、反应温度100℃、氧压1.25 MPa、反应时间10 h的最优反应条件下,HMF转化率为100.0%,DFF收率为92.8%。N-AC-CB-700循环使用7次后,催化活性与首次使用相比仅下降5.4%,循环使用9次后,催化活性下降13.3%。展开更多
文摘为实现蓝藻水华(CBB)的资源化利用,开发2,5-二甲酰呋喃(DFF)的绿色催化合成技术,将CBB高温炭化制成蓝藻基氮杂化活性炭(N-AC-CB),用于催化O2氧化5-羟甲糠醛(HMF)合成DFF反应。采用XRD、Raman、BET、FTIR、XPS对N-AC-CB进行了表征,考察了CBB炭化温度和反应条件(反应温度、时间、氧压、溶剂)对反应的影响。结果表明,炭化温度700℃制备的N-AC-CB-700具有较好的催化性能,其所含石墨型氮杂化结构对形成催化活性中心起重要作用,总氮含量(5.90%)和石墨型氮含量(1.83%)均最高;在以6.37 g(0.05 mol)HMF为原料、1.20 g N-AC-CB-700为催化剂、150 mL N,N-二甲基乙酰胺为溶剂、反应温度100℃、氧压1.25 MPa、反应时间10 h的最优反应条件下,HMF转化率为100.0%,DFF收率为92.8%。N-AC-CB-700循环使用7次后,催化活性与首次使用相比仅下降5.4%,循环使用9次后,催化活性下降13.3%。