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制备方法对CuO/CeO_2-ZrO_2催化CO低温氧化活性的影响 被引量:12
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作者 杨志强 毛东森 +1 位作者 郭强胜 顾蕾 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2010年第12期3278-3284,共7页
采用微波加热分解法(一步法)和微波加热处理共沉淀+浸渍法(两步法)制备了CuO/CeO2-ZrO2催化剂,并对其进行了X射线衍射、低温氮气吸附/脱附和程序升温还原等表征,采用色谱流动法考察了催化剂的催化CO低温氧化性能.结果表明,一步法比两步... 采用微波加热分解法(一步法)和微波加热处理共沉淀+浸渍法(两步法)制备了CuO/CeO2-ZrO2催化剂,并对其进行了X射线衍射、低温氮气吸附/脱附和程序升温还原等表征,采用色谱流动法考察了催化剂的催化CO低温氧化性能.结果表明,一步法比两步法更有利于使催化剂表面CuO高度分散,CuO与CeO2-ZrO2间的相互作用更强,CuO更容易被还原,从而具有更高的催化CO氧化活性.与CeO2-ZrO2有相互作用的高分散和小颗粒CuO有利于催化剂活性的提高,与CeO2-ZrO2无相互作用的大颗粒CuO对催化剂的活性有抑制作用. 展开更多
关键词 催化活性 cuo/ceo2-zro2 CO氧化 微波加热
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堇青石蜂窝陶瓷负载CuO/CeO_2-ZrO_2/TiO_2催化氧化含酚废水的性能研究 被引量:10
2
作者 郭松林 肖素萍 徐小勇 《陶瓷学报》 CAS 北大核心 2011年第4期529-533,共5页
选取球状堇青石蜂窝陶瓷作为催化剂基体,制备了堇青石蜂窝陶瓷负载CuO/CeO2-ZrO2/TiO2催化剂,采用XRD、BET等方法对其进行了结构表征,测定了其催化湿式氧化含酚废水的活性及抗压强度、脱落率、Cu2+溶出浓度等性能指标。结果表明,CuO/CeO... 选取球状堇青石蜂窝陶瓷作为催化剂基体,制备了堇青石蜂窝陶瓷负载CuO/CeO2-ZrO2/TiO2催化剂,采用XRD、BET等方法对其进行了结构表征,测定了其催化湿式氧化含酚废水的活性及抗压强度、脱落率、Cu2+溶出浓度等性能指标。结果表明,CuO/CeO2-ZrO2/TiO2堇青石蜂窝陶瓷催化剂在反应温度180℃、压力5Mpa、搅拌速率为600r/min时,催化湿式氧化反应200minCOD去除率可达92.7%;球状堇青石蜂窝陶瓷CuO/CeO2-ZrO2/TiO2催化剂具有强度高、易装填、易更换、脱落率低特点,Cu2+溶出浓度低于环保排放标准,适合工业化处理含酚废水。 展开更多
关键词 湿式氧化 催化湿式氧化 含酚废水 蜂窝陶瓷 cuo/ceo2-zro2/TiO2催化剂
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CuO-CeO2-ZrO2催化剂制备及其对CO选择性氧化性能的研究 被引量:3
3
作者 林晓敏 董新法 林维明 《石油与天然气化工》 CAS CSCD 北大核心 2008年第5期361-364,共4页
采用柠檬酸溶胶-凝胶法制备一系列CuO-CeO2-ZrO2复合氧化物催化剂,利用微反应-色谱装置对催化剂CO选择性氧化的催化性能进行了评价,并用XRD、TPR等对样品进行了表征。考察了不同柠檬酸/硝酸盐(c/n)配比对催化剂反应性能的影响。结果表明... 采用柠檬酸溶胶-凝胶法制备一系列CuO-CeO2-ZrO2复合氧化物催化剂,利用微反应-色谱装置对催化剂CO选择性氧化的催化性能进行了评价,并用XRD、TPR等对样品进行了表征。考察了不同柠檬酸/硝酸盐(c/n)配比对催化剂反应性能的影响。结果表明,当c/n为1.75时,催化剂表现出最佳的催化性能,在140℃~190℃温度区间,CO转化率在99%以上,且保持相对较高的选择性。实验结果还表明,催化剂的焙烧温度对催化活性也有很大的影响,550℃焙烧获得的催化剂表面非晶相CuO负载量最高,相应的催化剂活性也较高。 展开更多
关键词 CO选择性氧化 溶胶-凝胶法 cuoceo2-zro2催化剂
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CuO/CeO_2-ZrO_2/TiO_2-CC脱硝催化剂的性能研究 被引量:1
4
作者 郭松林 王明刚 黎铭 《萍乡高等专科学校学报》 2013年第6期23-26,共4页
以堇青石蜂窝陶瓷为催化剂基体,制备了CuO/CeO2-ZrO2/TiO2-CC催化剂,采用XRD、BET等方法对其进行了表征,测定了催化脱硝活性及抗压强度、脱落率等性能指标。结果表明:CuO/CeO2-ZrO2/TiO2-CC催化剂在341℃时的脱硝率可高达95.1%;催化剂... 以堇青石蜂窝陶瓷为催化剂基体,制备了CuO/CeO2-ZrO2/TiO2-CC催化剂,采用XRD、BET等方法对其进行了表征,测定了催化脱硝活性及抗压强度、脱落率等性能指标。结果表明:CuO/CeO2-ZrO2/TiO2-CC催化剂在341℃时的脱硝率可高达95.1%;催化剂轴向抗压强度高达14.3MPa、径向达4.8MPa;超声波脱落率测试仅为0.98%。 展开更多
关键词 cuo ceo2-zro2 TIO2催化剂 堇青石蜂窝陶瓷 脱硝
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载体焙烧温度对Ni/CuO-ZrO_2-CeO_2-Al_2O_3催化剂在甲烷自热重整制氢反应中催化性能的影响
5
作者 蔡秀兰 邹汉波 林维明 《工业催化》 CAS 2010年第5期10-13,共4页
采用浸渍-共沉淀法制备Ni/CuO-ZrO_2-CeO_2-Al_2O_3催化剂,Ni负载质量分数为10%。在固定床微反装置考察载体焙烧温度(600℃=、700℃、800℃和900℃)对Ni/CuO-ZrO_2-CeO_2-Al_2O_3催化剂在甲烷自热重整制氢反应中催化性能的影响。结果表... 采用浸渍-共沉淀法制备Ni/CuO-ZrO_2-CeO_2-Al_2O_3催化剂,Ni负载质量分数为10%。在固定床微反装置考察载体焙烧温度(600℃=、700℃、800℃和900℃)对Ni/CuO-ZrO_2-CeO_2-Al_2O_3催化剂在甲烷自热重整制氢反应中催化性能的影响。结果表明,载体焙烧温度800℃制备的催化剂活性较好。由XRD和TPR分析可知,随着焙烧温度的升高,各衍射峰的峰强度增强,峰尖锐,说明随着焙烧温度的升高,催化剂中各氧化物晶粒增大。焙烧温度800℃的Ni/CuO-ZrO_2-CeO_2-Al_2O_3催化剂的NiO峰强度较小,说明在该催化剂上NiO以高度分散的状态存在于催化剂表面。 展开更多
关键词 催化剂工程 Ni/cuo-zro2-ceo2-Al2O3催化剂 甲烷 焙烧温度 自热重整 制氢
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CuO-CeO_2-ZrO_2/HZSM-5催化CO_2加氢直接合成DME 被引量:2
6
作者 陈高明 王华 +2 位作者 高文桂 张健 魏刚 《材料导报》 EI CAS CSCD 北大核心 2010年第14期104-107,共4页
采用共沉淀法制备了一系列不同n(Ce)/n(Zr)时的CuO-CeO2-ZrO2甲醇合成催化剂,运用X射线衍射(XRD)、N2物理吸附(BET)和H2程序升温还原(H2-TPR)等手段对催化剂进行了表征分析。将甲醇合成催化剂与HZSM-5分子筛按照一定质量比进行机械混合,... 采用共沉淀法制备了一系列不同n(Ce)/n(Zr)时的CuO-CeO2-ZrO2甲醇合成催化剂,运用X射线衍射(XRD)、N2物理吸附(BET)和H2程序升温还原(H2-TPR)等手段对催化剂进行了表征分析。将甲醇合成催化剂与HZSM-5分子筛按照一定质量比进行机械混合,CO2加氢直接合成DME双功能催化剂。在固定床反应器中,温度250℃、压力3MPa、H2/CO2=3/1以及空速1800h-1的条件下,对双功能催化剂进行了活性评价。结果表明,当n(Ce)/n(Zr)=1/1时,CO2转化率最高;当n(Ce)/n(Zr)=1/3时,DME的选择性最好,Ce的加入并未有效降低CO的含量。 展开更多
关键词 二氧化碳 加氢 二甲醚cuo-ceo2—ZrO2催化剂
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Hollow nano-particles formation for CuO-CeO2-ZrO2 via a supercritical anti-solvent process 被引量:1
7
作者 姜浩锡 周佳丽 +2 位作者 孙焕花 李永辉 张敏华 《Journal of Rare Earths》 SCIE EI CAS CSCD 2016年第11期1126-1133,共8页
Hollow CuO-CeO2-ZrO2nano-particles were prepared with supercritical anti-solvent apparatus by using methanol as sol-vent and supercritical carbon dioxide as anti-solvent. Two key factors (i.e., pressure and temperat... Hollow CuO-CeO2-ZrO2nano-particles were prepared with supercritical anti-solvent apparatus by using methanol as sol-vent and supercritical carbon dioxide as anti-solvent. Two key factors (i.e., pressure and temperature) were investigated to explore the effects of catalyst structure and physic-chemical properties (i.e., morphology, reducing property, oxygen storage capacity and specific surface area). The resulting materials were characterized with X-ray diffraction (XRD), high resolution transmission electron micros-copy (HRTEM), Brunauer-Emmett-Teller (BET),hydrogen temperature programmed reduction (H2-TPR) and oxygen storage capac-ity (OSC) measurement, respectively. The experimental results showed that lower temperatures promoted production of hollow struc-ture nano-particulates. The particle morphology also changed significantly, i.e. the solid construction was first transferred to hollow structure then back to solid construction. The optimal conditions for obtaining hollow nano-particles were determined at 45 °C, 18.0–24.0 MPa. 展开更多
关键词 supercritical anti-solvent (SAS) cuo-ceo2-zro2 nano-particulate hollow structure rare earths
原文传递
陈化时间对CuO/ZnO/CeO_2/ZrO_2甲醇水蒸气重整制氢催化剂性能的影响(英文) 被引量:10
8
作者 张磊 潘立卫 +5 位作者 倪长军 孙天军 王树东 胡永康 王安杰 赵生生 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2013年第7期883-888,共6页
采用共沉淀法制备了CuO/ZnO/CeO2/ZrO2甲醇水蒸气重整催化剂,探讨了陈化时间对催化剂性能的影响。结果发现,延长陈化时间能增加催化剂的表面铜原子数和改善催化剂的还原性能,但与此同时也降低了催化剂的储放氧性能。延长陈化时间,CuO/Zn... 采用共沉淀法制备了CuO/ZnO/CeO2/ZrO2甲醇水蒸气重整催化剂,探讨了陈化时间对催化剂性能的影响。结果发现,延长陈化时间能增加催化剂的表面铜原子数和改善催化剂的还原性能,但与此同时也降低了催化剂的储放氧性能。延长陈化时间,CuO/ZnO/CeO2/ZrO2催化剂的氢产率随表面铜原子数的增加而成线性增长。另一方面,重整尾气中的CO含量也随着储放氧能力的下降而增加。综合考虑产氢率和重整尾气中CO含量,最佳陈化时间为2h,此时,CuO/ZnO/CeO2/ZrO2催化剂表现出了最佳性能。 展开更多
关键词 甲醇水蒸气重整 老化时间 H2 cuo ZnO ceo2-zro2 CO含量
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CuO/CeO_2/γ-Al_2O_3催化剂表面相互作用及Denox活性 被引量:16
9
作者 胡玉海 高健 +3 位作者 王军 董林 丁维平 陈懿 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2001年第10期1735-1737,共3页
The catalytic activity measurement for the NO+CO reaction over CuO/CeO\-2/\%γ\%\|Al\-2O\-3 catalysts at a low\|temperature(200 ℃) shows that the activity is strongly related to ceria loading amount, and both surface... The catalytic activity measurement for the NO+CO reaction over CuO/CeO\-2/\%γ\%\|Al\-2O\-3 catalysts at a low\|temperature(200 ℃) shows that the activity is strongly related to ceria loading amount, and both surface dispersed ceria species and crystalline CeO\-2 shows a significant enhancement on the activity. The effect of ceria species is contributed to their promoting the reduction of copper oxide species. 展开更多
关键词 cuo ceo2 Γ-AL2O3 氧化铝负载氧化铜催化剂 表面形态 氧化铈助剂 表面相互作用 Denor活性
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CuO/CeO_2催化剂的催化氧化性能及其表征 被引量:16
10
作者 蒋晓原 周仁贤 +2 位作者 袁骏 吕光烈 郑小明 《中国稀土学报》 CAS CSCD 北大核心 2002年第2期111-115,共5页
用CO流动反应法 ,程序升温还原 (TPR) ,光电子能谱 (XPS)和X射线衍射Rietveld分析等技术研究了CuO ,CeO2 及CuO/CeO2 各组分催化剂。结果表明 :单组分的CuO和CeO2 对CO的氧化活性较低 ,但CuO与CeO2 形成复合氧化物后 ,其CO氧化活性明显... 用CO流动反应法 ,程序升温还原 (TPR) ,光电子能谱 (XPS)和X射线衍射Rietveld分析等技术研究了CuO ,CeO2 及CuO/CeO2 各组分催化剂。结果表明 :单组分的CuO和CeO2 对CO的氧化活性较低 ,但CuO与CeO2 形成复合氧化物后 ,其CO氧化活性明显提高 ,这可能与铜物种在CeO2 表面的价态 (Cu2 + 和Cu+ ) ,分散状态和还原性能有关。CuO在CeO2 上的负载量对铜物种在CeO2 表面形成的价态 (Cu2 + 和Cu+ )至关重要 ,CuO的负载量为 1 0 %时 ,XPS检测不到Cu2p3/2 (eV)结合能 ;当CuO的负载量为 5 0 %时 ,CuO主要以Cu2 + 和Cu+ 形式存在 ,而负载量大于 5 0 %时 ,CuO则以Cu2 + 形式存在。由于形成了CuO/CeO2 复合氧化物 ,使离子半径小于Ce4 + 的CuO进入了CeO2 晶格 ;当CuO的负载量达到 5 0 %时 ,CuO的晶粒尺寸值为最小 ( 6 1nm) ,而晶格畸变值为最大 ( 2 86× 10 - 3) ,此时 。 展开更多
关键词 稀土 cuo/ceo2催化剂 CO 催化氧化 一氧化碳
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CuO/CeO_2-Al_2O_3催化剂中CuO物种的原位XRD、Raman和TPR表征 被引量:14
11
作者 何迈 方萍 +3 位作者 谢冠群 谢云龙 闫宗兰 罗孟飞 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2005年第9期997-1000,共4页
采用原位XRD、激光Raman光谱和TPR(程序升温还原)技术研究了CuO(w,%)/CeO2-Al2O3催化剂中CuO物种的存在形式及其CuO物种的迁移.低温焙烧(300℃)催化剂,CuO以高分散和晶相两种形式存在于CeO2-Al2O3载体表层.随着焙烧温度的升高,CuO开始... 采用原位XRD、激光Raman光谱和TPR(程序升温还原)技术研究了CuO(w,%)/CeO2-Al2O3催化剂中CuO物种的存在形式及其CuO物种的迁移.低温焙烧(300℃)催化剂,CuO以高分散和晶相两种形式存在于CeO2-Al2O3载体表层.随着焙烧温度的升高,CuO开始从表层向CeO2内层迁移.处于内层的CuO部分以晶相形式存在,部分与Al2O3载体反应生成CuAl2O4.高温有利于表层CuO向CeO2内层迁移,同时促进CuAl2O4生成.结果表明结合原位XRD、激光Raman光谱和TPR技术可以有效地观察催化剂中CuO物种的存在形式和分布. 展开更多
关键词 cuo/ceo2-Al2O3 XRD RAMAN TPR cuo迁移 固相反应
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制备方法对CuO-CeO_2/ZrO_2催化CO氧化性能的影响 被引量:5
12
作者 杨志强 毛东森 +2 位作者 杨超杰 郭强胜 卢冠忠 《无机化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2012年第7期1353-1359,共7页
以ZrO2为载体、采用不同的浸渍次序制备了3种CuO-CeO2/ZrO2催化剂并在不同的温度(500,650和800℃)下进行焙烧,利用X射线衍射(XRD)、程序升温还原(H2-TPR和CO-TPR)及CO程序升温脱附(CO-TPD)技术对所制备的催化剂进行了表征,并采用色谱流... 以ZrO2为载体、采用不同的浸渍次序制备了3种CuO-CeO2/ZrO2催化剂并在不同的温度(500,650和800℃)下进行焙烧,利用X射线衍射(XRD)、程序升温还原(H2-TPR和CO-TPR)及CO程序升温脱附(CO-TPD)技术对所制备的催化剂进行了表征,并采用色谱流动法考察了其催化CO低温氧化反应性能。结果表明,当焙烧温度为650℃时,3种催化剂的CO催化氧化活性均最佳,且三者的催化活性大小顺序为:CuO/CeO2/ZrO2>CuO-CeO2/ZrO2>CeO2/CuO/ZrO2。结合催化剂的表征和活性测试结果,我们认为高分散的CuO是CO的吸附中心,有利于CO的低温氧化反应,而大颗粒的CuO几乎对CO没有吸附作用,不利于CO的低温氧化反应。在3种催化剂中,CuO/CeO2/ZrO2催化剂具有最佳的低温还原特性和最大的CO2脱附峰面积,相应地具有最佳的催化氧化活性。 展开更多
关键词 浸渍法 cuo-ceo2/ZrO2 催化活性 CO氧化
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CuO负载在TiO_2和CeO_2-TiO_2上对NO+CO反应的催化作用 被引量:7
13
作者 楼莉萍 陈英旭 +2 位作者 蒋晓原 周仁贤 郑小明 《环境科学学报》 CAS CSCD 北大核心 2003年第3期301-305,共5页
用NO +CO微反流动法、TPR、XRD、BET和NO TPD等技术研究了CuO在TiO2 和CeO2 TiO2 上对NO +CO的催化还原作用 .实验表明 ,不同负载量的CuO在TiO2 上 ,其NO +CO的反应活性以Cu12 Ti为最佳 ,在反应温度为 4 0 0℃时 ,NO的转化率达到 10 0... 用NO +CO微反流动法、TPR、XRD、BET和NO TPD等技术研究了CuO在TiO2 和CeO2 TiO2 上对NO +CO的催化还原作用 .实验表明 ,不同负载量的CuO在TiO2 上 ,其NO +CO的反应活性以Cu12 Ti为最佳 ,在反应温度为 4 0 0℃时 ,NO的转化率达到 10 0 % ;且CuO负载在CeO2 TiO2 上其活性随CeO2 含量的增加而提高 ,Cu12 Ce10 Ti在 30 0℃时就能使NO达到 10 0 %转化 .XRD和TPR结果显示 ,该体系催化活性的高低 ,与CuO在TiO2 和CeO2 TiO2 上高度分散的Cu物种及形成细颗粒的晶相CuO物种有非常密切的关系 ;NO TPD结果显示 ,催化剂还原活性的高低和NO在催化剂表面的脱出与分解难易程度有关 . 展开更多
关键词 Cu0 负载型催化剂 氧化铜 二氧化钛 氧化铈 一氧化氮 一氧化碳 TI02 Ce02 催化作用 催化活性 汽车尾气 大气污染 治理
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CuO/γ-Al_2O_3和CuO-CeO_2-Na_2O/γ-Al_2O_3催化吸附剂的脱硝性能 被引量:17
14
作者 赵清森 孙路石 +4 位作者 向军 石金明 王乐乐 殷庆栋 胡松 《中国电机工程学报》 EI CSCD 北大核心 2008年第8期52-57,共6页
利用改进的溶胶凝胶法制备CuO/γ-Al2O3和CuO-CeO2-Na2o/γ-Al2O3催化吸附剂颗粒,在固定床上测试其催化脱硝活性。2类催化吸附剂250-400℃范围内脱硝效率稳定在70%以上。在350℃时效率稳定在最高值。利用程序升温方法研究了2类催化... 利用改进的溶胶凝胶法制备CuO/γ-Al2O3和CuO-CeO2-Na2o/γ-Al2O3催化吸附剂颗粒,在固定床上测试其催化脱硝活性。2类催化吸附剂250-400℃范围内脱硝效率稳定在70%以上。在350℃时效率稳定在最高值。利用程序升温方法研究了2类催化剂对NH3和NO的氧化性能,发现NH3在高于400℃下急剧氧化生成N2、NO和N2O,是脱硝效率下降的主要原因。CuO/γ-Al2O3催化剂能将NO氧化生成N02,NO在催化剂上的吸附对脱硝过程有重要作用。改进的CuO-CeO2-Na2o/γ-Al2O3催化剂能使NH3在高温400℃下不被氧化,也促进了NO在催化剂表面的吸附,从而提高了催化剂脱硝效率。催化反应的机理为NO吸附在催化剂表面,氧化生成吸附态的NO2,再与吸附催化剂上的NH3反应。 展开更多
关键词 溶胶凝胶法 cuo/Γ-AL2O3 cuoceo2-Na2O/γ-Al2O3 NH3 NO 选择性催化还原
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共沉淀法制备的CeO2-ZrO2-Al2O3材料及性能 被引量:10
15
作者 李红梅 周菊发 +4 位作者 祝清超 曾少华 魏振玲 陈耀强 龚茂初 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2009年第12期2484-2486,共3页
CeO2-based oxygen materials were prepared with co-precipitation method and characterized via Brunauer-Emmet Teller(BET)method,X-ray diffraction(XRD)and temperature-programmed reduction(H2-TPR).This paper revealed that... CeO2-based oxygen materials were prepared with co-precipitation method and characterized via Brunauer-Emmet Teller(BET)method,X-ray diffraction(XRD)and temperature-programmed reduction(H2-TPR).This paper revealed that three CeO2-based oxygen storage materials are all forming homogeneous solid solution.Among the samples,CeO2-ZrO2-Al2O3(CZA)has the best textural properties and excellent thermal stability.The specific surface area and pore volume of aged CZA are 90 m2/g and 0.29 mL/g.We proposed a viewpoint:Al3+ might insert among the interspace of fluorite structure or highly dispersal in solid solutions. 展开更多
关键词 ceo2-zro2-Al2O3 共沉淀法 热稳定性能 结构性能 固溶体
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CuO/CeO_2和CuO/Al_2O_3催化剂的催化性能 被引量:19
16
作者 钟依均 陈平 +1 位作者 周碧 罗孟飞 《应用化学》 CAS CSCD 北大核心 1997年第1期49-52,共4页
本文以CO氧化为模式反应考察了CeO2和Al2O3负载氧化铜催化剂的氧化活性,运用XRD和TPR技术研究了催化剂的还原性能和物相结构,结果表明:载体性质对负载CuO催化剂的CO氧化活性有很大影响,CuO/CeO2催化... 本文以CO氧化为模式反应考察了CeO2和Al2O3负载氧化铜催化剂的氧化活性,运用XRD和TPR技术研究了催化剂的还原性能和物相结构,结果表明:载体性质对负载CuO催化剂的CO氧化活性有很大影响,CuO/CeO2催化剂活性明显高于CuO/Al2O3催化剂.催化剂的还原特性随载体不同而不同.同时发现,热处理对催化剂铜物种的存在形式,晶粒大小、还原特性及其催化活性有明显影响,CuO/Al2O3催化剂活性下降的主要因素是生成了活性较低的CuAl2O4相,而CuO/CeO2催化剂活性下降是由于CuO和CeO2发生烧结。 展开更多
关键词 催化剂 还原特性 氧化活性 催化性能 氧化铜
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ZrO_2对Cu/CeO_2-ZrO_2水煤气变换催化剂结构、性能的影响 被引量:10
17
作者 郑云弟 林性贻 +3 位作者 郑起 詹瑛瑛 李达林 魏可镁 《中国稀土学报》 CAS CSCD 北大核心 2005年第6期679-683,共5页
采用共沉淀法制备了系列Cu/CeO2-ZrO2水煤气变换(WGS)催化剂。用N2物理吸附、XRD和H2-TPR手段研究了ZrO2组分对催化剂的织构、物相、还原性能、热稳定性以及WGS反应活性的影响。结果表明,添加ZrO2组分均提高了催化剂的比表面积,且随ZrO... 采用共沉淀法制备了系列Cu/CeO2-ZrO2水煤气变换(WGS)催化剂。用N2物理吸附、XRD和H2-TPR手段研究了ZrO2组分对催化剂的织构、物相、还原性能、热稳定性以及WGS反应活性的影响。结果表明,添加ZrO2组分均提高了催化剂的比表面积,且随ZrO2含量的增加,孔径逐渐向小孔集中,即大孔数量减少,小孔数量增加,最可几孔径移至1.9 nm左右,并逐渐增强。ZrO2的加入能有效地抑制CeO2晶粒的长大,同时适量的ZrO2可使铜铈基催化剂在WGS反应过程中保持较高的Cu分散度,从而使其具有较高的活性和稳定性。当催化剂中ZrO2含量为10%,反应温度为200℃时,WGS反应中CO的转化率达到73.7%。 展开更多
关键词 水煤气变换 Cu/ceo2-zro2 催化剂 稀土
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水蒸汽对Ni/CeO_2-ZrO_2-Al_2O_3催化剂上CO_2+CH_4重整反应的影响 被引量:11
18
作者 李春林 伏义路 +4 位作者 孟明 卞国柱 谢亚宁 胡天斗 张静 《Chinese Journal of Chemical Physics》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2004年第1期95-99,共5页
用水热合成法制备了Ni/CeO2 ZrO2 Al2 O3 催化剂 .进行了添加和不添加水蒸汽的CH4 +CO2 催化重整反应 ,测试了活性和稳定性 ,测量了积碳量 ,并用XAFS手段测试了催化剂Ni的K吸收边 .结果表明 ,在反应过程中有CeAlO3 的生成 ,但积碳是... 用水热合成法制备了Ni/CeO2 ZrO2 Al2 O3 催化剂 .进行了添加和不添加水蒸汽的CH4 +CO2 催化重整反应 ,测试了活性和稳定性 ,测量了积碳量 ,并用XAFS手段测试了催化剂Ni的K吸收边 .结果表明 ,在反应过程中有CeAlO3 的生成 ,但积碳是无水蒸汽添加的反应活性降低的原因 .反应气中添加水蒸汽能够减少积碳 ,从而提高催化反应的稳定性 .由于碳原子插入Ni晶格 ,无水蒸汽反应后的最近邻Ni Ni配位数有较大幅度的减少 .添加了水蒸汽的反应 ,最近邻Ni Ni配位数比反应前减少幅度小 ,这主要是由于在反应气中添加水蒸汽减少了积碳 。 展开更多
关键词 CO2+CH4重整反应 添加水蒸汽 Ni/ceo2-zro2-Al2O3催化剂 XAFS 积碳
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不同铈添加量对CeO_2-ZrO_2-Al_2O_3材料性能的影响 被引量:8
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作者 唐石云 焦毅 +4 位作者 李小双 王云 王键礼 龚茂初 陈耀强 《无机化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2012年第5期965-970,共6页
采用共沉淀法制备了一系列不同铈添加量的CeO2-ZrO2-Al2O3(CZA)储氧材料,并通过XRD、低温N2吸附-脱附、氧脉冲吸附(OSC)和H2-TPR等手段进行了表征。XRD结果表明,在1 000和1 100℃高温焙烧后,当CeO2添加量为8%时样品具有最好的结构稳定... 采用共沉淀法制备了一系列不同铈添加量的CeO2-ZrO2-Al2O3(CZA)储氧材料,并通过XRD、低温N2吸附-脱附、氧脉冲吸附(OSC)和H2-TPR等手段进行了表征。XRD结果表明,在1 000和1 100℃高温焙烧后,当CeO2添加量为8%时样品具有最好的结构稳定性能。N2吸附-脱附结果表明,CeO2添加量为8%时样品具有最好的织构性能,1 000℃时,比表面积和孔容分别为:136.6 m2.g-1和0.38 mL.g-1;1 100℃时,比表面积和孔容分别为:83.7 m2.g-1和0.23 mL.g-1。OSC结果显示,CeO2添加量为8%时样品具有最大的储氧量,1 000℃和1 100℃分别为70μmol.g-1和31μmol.g-1。H2-TPR结果表明,CeO2添加量为8%时样品具有最佳的还原性能。 展开更多
关键词 ceo2-zro2-Al2O3 结构性能 储氧性能 还原性能
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高分散CuO/CeO_2-Al_2O_3催化剂中铜物种的精细结构表征 被引量:8
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作者 罗金勇 孟明 +2 位作者 查宇清 贺博 韦世强 《无机化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2006年第5期861-866,共6页
采用化学吸附-水解法制备了系列CuO/CeO2-Al2O3催化剂,运用XANES、EXAFS、XRD和H2-TPR等方法对催化剂的结构进行了表征,探讨了不同焙烧温度对催化剂中高分散Cu物种的微观局域结构、分散状态和存在形式的影响,并与样品的CO氧化性能关联... 采用化学吸附-水解法制备了系列CuO/CeO2-Al2O3催化剂,运用XANES、EXAFS、XRD和H2-TPR等方法对催化剂的结构进行了表征,探讨了不同焙烧温度对催化剂中高分散Cu物种的微观局域结构、分散状态和存在形式的影响,并与样品的CO氧化性能关联。结果表明,500℃焙烧样品中Cu物种主要以高分散的CuO微晶形式存在,与载体及CeO2的作用相对较弱;当焙烧温度提高至650℃,存在3种铜物种,即与Al2O3接触的五配位的、缺角八面体结构的表面尖晶石相,与CeO2接触的小晶粒Cu物种,以及存在于CeO2表面的无定形CuO物种,这些Cu物种与CeO2的作用较强;在更高的焙烧温度(800℃)下,CeO2发生了较严重烧结,Cu与Al2O3作用显著增强,一部分八面体配位的Cu2+离子扩散进入四面体位。CO氧化活性评价结果表明,650℃焙烧的样品,氧化性能最佳,该温度下Cu与CeO2产生有效的相互作用使部分Cu2+取代Ce4+进入CeO2晶格,形成-Cu2+-O-Ce4+-链,导致Cu-O键拉长,而易活化。500℃焙烧样品中Cu与CeO2相互作用不显著,其催化协同性没有完全体现;而800℃焙烧时,Cu与Al2O3发生强相互作用,部分铜物种转化为尖晶石相,致使Cu-O键收缩,加上CeO2的烧结,活性明显下降。 展开更多
关键词 化学吸附-水解法 cuo/ceo2-Al2O3催化剂 XANES EXAFS CO氧化 结构表征
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