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CO-SCR催化剂及反应机理研究进展 被引量:1
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作者 韩栋 李昊 +2 位作者 翁小乐 李国波 彭洪根 《能源环境保护》 2025年第2期29-43,共15页
面对日益严格的NO_(x)治理要求以及NH_(3)-SCR技术存在的明显弊端,CO-SCR技术利用钢铁冶金、废物焚烧等工业烟气中富含的CO作为还原剂,选择性催化还原NO_(x),在协同治理NO_(x)和CO的同时,实现“以废治废”,有效应对二次污染和高成本等问... 面对日益严格的NO_(x)治理要求以及NH_(3)-SCR技术存在的明显弊端,CO-SCR技术利用钢铁冶金、废物焚烧等工业烟气中富含的CO作为还原剂,选择性催化还原NO_(x),在协同治理NO_(x)和CO的同时,实现“以废治废”,有效应对二次污染和高成本等问题,具有极大的环保价值和经济效益。目前,CO-SCR技术在能源环保领域已引起广泛关注,但大多数研究仅限于催化剂性能结构的优化,尚未明晰各种工况下的反应机理,因此亟待开发出适用于实际工业应用的高效催化剂。CO-SCR领域的催化剂发展主要集中在降低传统贵金属用量并提高NO_(x)和CO的共同脱除效率。通过掺杂Cu、Mn、Fe等过渡元素引发金属间协同效应,或者选择合适的载体和结构体系均能起到积极的作用。此外,在实际应用过程中,催化剂能否在复杂环境下保持高活性也是一个关键问题,诸如富氧、H_(2)O、SO_(2)、碱金属中毒等因素都会对催化效果产生重大影响,因此通过模拟工业烟气实况,借助原位测试等表征手段,探明催化剂失活过程对于抗中毒研究至关重要。分析了CO-SCR的基本反应过程和实际应用中面临的挑战,并对当前研究热点的3种类型催化剂的性能优势及创制方法进行了详细总结。同时,分析了不同反应条件下催化剂的反应机制和中毒改良方式,并展望了CO-SCR催化剂的发展方向,相关研究可以为开发性能更优的工业协同脱除催化剂提供理论指导。 展开更多
关键词 氮氧化物 协同脱除 选择性催化还原 co-scr催化剂 中毒机制
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CuPd-TiO_(2)/Ti金属丝网催化剂CO-SCR性能及其反应机理
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作者 刘婷婷 杨柳 +4 位作者 刘付浩 李馨宇 何函泽 李晶 刘宝丹 《表面技术》 北大核心 2025年第15期134-144,155,共12页
目的构建具有优异低温活性的CO-SCR催化体系,探索Cu引入对Pd基催化剂电子结构与催化性能的影响机制。通过调控Cu与Pd之间的协同作用,优化催化剂对CO和NO的吸附行为,从而提升NOx转化效率及N2选择性等,为高效低温脱硝催化剂的设计提供理... 目的构建具有优异低温活性的CO-SCR催化体系,探索Cu引入对Pd基催化剂电子结构与催化性能的影响机制。通过调控Cu与Pd之间的协同作用,优化催化剂对CO和NO的吸附行为,从而提升NOx转化效率及N2选择性等,为高效低温脱硝催化剂的设计提供理论依据与实践指导。方法通过微弧氧化、碱热处理、水热反应、离子交换和共沉淀等方法,成功制备了一种基于钛网支撑的CuPd-TiO_(2)/Ti整体式催化剂,并用于低温CO选择性催化还原NO_(x)。结果测试结果表明,该催化剂展示出了卓越的低温催化性能,主要得益于其较高的比表面积、优良的分散性以及Cu-Pd合金的催化活性。与单一Pd催化剂相比,CuPd-TiO_(2)/Ti催化剂表现出更强的NO吸附能力和更高的N2选择性。在120℃时,该催化剂实现了100%的NO_(x)转化率,并在200℃时达到100%的N_(2)选择性。此外,该催化剂在长期反应中表现出优异的稳定性和抗硫能力。结论基于XPS、H_(2)-TPR和原位DRIFTS等表征技术,探讨了Cu-Pd合金的形成机制及其在反应过程中的催化机理。研究发现,Cu的引入通过电子转移促进Pd0物种的形成,提高其在TiO_(2)表面的分散性,并优化CO与NO的吸附行为,从而协同提升了催化剂的氧化还原能力和整体催化性能。 展开更多
关键词 Cu-Pd合金催化剂 金属丝网 co-scr 低温活性 氮氧化物 原位生长
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载体对Ir基催化剂在富氧氛围下CO-SCR反应性能的影响
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作者 李雪 冒楷洋 +5 位作者 王鑫 葛苏龙 尹晨旭 谭伟 万海勤 董林 《环境化学》 北大核心 2025年第11期4424-4434,共11页
制备富O_(2)(体积分数≥5%)气氛下CO选择性催化还原NO(CO-SCR)的高性能催化材料是环境催化领域的一项重大的挑战.本文以铱(Ir)为活性组分,Al_(2)O_(3)、CeO_(2)和WO_(3)作为载体,制备了一系列的Ir基催化剂,评价其在NO+CO+O_(2)反应中的... 制备富O_(2)(体积分数≥5%)气氛下CO选择性催化还原NO(CO-SCR)的高性能催化材料是环境催化领域的一项重大的挑战.本文以铱(Ir)为活性组分,Al_(2)O_(3)、CeO_(2)和WO_(3)作为载体,制备了一系列的Ir基催化剂,评价其在NO+CO+O_(2)反应中的性能并探究载体对其性能影响的原因.其中Ir/WO_(3)(质量分数为0.27%)性能最佳,当温度为225℃时,NO转化为N_(2)的转化率达到了64%.HAADF-STEM、COTPR、XRD、CO吸附红外等表征结果表明载体和Ir物种之间的相互作用强度会影响Ir物种的分散性及被CO还原的能力.而XPS,in situ DRIFTs等表征结果则发现,在过量O_(2)存在下,Ir^(0)含量最高的Ir/WO_(3)表面更容易发生NO的吸附和解离,这是其活性优异的原因.本工作可为催化剂的制备和活性组分分散状态的调控提供有效的策略,以最大限度地提高贵金属的利用率. 展开更多
关键词 铱基催化剂 富氧 CO 选择性催化还原 NO(co-scr) 载体效应
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Cu_(x)Mn_(1-x)-MOF-74的制备及在富氧条件下的CO-SCR脱硝性能及反应机理
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作者 牛新宇 徐瑞霞 +2 位作者 成越 郝海刚 赵玲 《环境工程学报》 北大核心 2025年第10期2619-2635,共17页
为提供一种低温无贵金属的CO-SCR催化剂,采用溶剂热法一步合成系列Cu-Mn双金属有机骨架催化剂。通过XRD、H_(2)-TPR、BET、XPS等表征手段分析其结构特性,并结合原位FTIR和密度泛函理论(density functional theory,DFT)计算解析催化反应... 为提供一种低温无贵金属的CO-SCR催化剂,采用溶剂热法一步合成系列Cu-Mn双金属有机骨架催化剂。通过XRD、H_(2)-TPR、BET、XPS等表征手段分析其结构特性,并结合原位FTIR和密度泛函理论(density functional theory,DFT)计算解析催化反应机理。结果表明,与单金属Mn-MOF-74相比,CuMn-MOF-74催化剂的脱硝活性和抗氧性能显著提高,特别是Cu_(0.38)-Mn_(0.62)-MOF-74在200℃时对NO的去除率可达100%,并且在O_(2)体积占比为2%~6%的富氧条件下NO去除率仍保持80%~90%。Cu的引入可提升催化剂比表面积,从而增强了化学吸附氧的迁移速率,Cu与Mn物种间协同作用增加了Lewis酸位点和协同氧空位(SSOV),促进了CO-SCR反应中关键氧化还原循环过程Cu^(+)+Mn^(3+)←→Cu^(2+)+Mn^(2+)的进行,有利于CO和NO分子的吸附与活化。在富氧条件下,催化剂表面氧空位捕获O_(2),转化为参与催化反应的化学吸附氧;同时吸附的NO与活性氧物种优先发生转化形成N_(2)O_(2)活性硝酸盐物种而后再转化为N2的反应路径要克服的能垒较少,更易发生,催化反应同时遵循E-R和L-H机理。以上研究结果可为工业烟气脱硝低温抗氧型催化剂的设计提供参考。 展开更多
关键词 co-scr 双金属CuMn-MOF-74 富氧条件 脱硝机理 DFT计算
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Asymmetric oxygen vacancy promotes CO-SCR performance on defect-engineered Rh/CeCuOx catalyst 被引量:1
5
作者 Qian Wang Xinyu Han +3 位作者 Kaiting Chen Kaijie Liu Xiangguang Yang Yibo Zhang 《Journal of Environmental Sciences》 2025年第6期416-428,共13页
Selective catalytic reduction of NO_(x) with CO(CO-SCR)is a process that purifies both NO and CO pollutants through a catalytic reaction.Specifically,the cleavage of NO on the catalyst surface is crucial for promoting... Selective catalytic reduction of NO_(x) with CO(CO-SCR)is a process that purifies both NO and CO pollutants through a catalytic reaction.Specifically,the cleavage of NO on the catalyst surface is crucial for promoting the reaction.During the reaction,the presence of oxygen vacancies can extract oxygen from NO,thereby facilitating the cleavage of NO on the catalyst surface.Thus,the formation of oxygen vacancies is key to accelerating the CO-SCR reaction,with different types of oxygen vacancies being more conducive to their generation.In this study,Rh/CeCuO_(x) catalysts were synthesized using the co-crystallization and impregnation methods,and asymmetric oxygen vacancies were induced through hydrogen thermal treatment.This structuralmodification was aimed at regulating the behavior of NO on the catalyst surface.The Rh/Ce0.95Cu0.05O_(x)-H_(2) catalyst exhibited the best performance in CO-SCR,achieving above 90%NO conversion at 162℃.Various characterization techniques showed that the H_(2) treatment effectively reduced some of the CuO and Rh_(2)O_(3),creating asymmetric oxygen vacancies that accelerated the cleavage of NO on the catalyst surface,rather than forming difficult-to-decompose nitrates.This study offers a novel approach to constructing oxygen vacancies in new CO-SCR catalysts. 展开更多
关键词 Oxygen vacancy Rare earth co-scr Defect engineering RHODIUM
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Ag掺杂Ni-MOF-74衍生材料低温富氧CO-SCR脱硝性能
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作者 张宇婷 吕双春 +1 位作者 牛新宇 赵玲 《环境工程学报》 北大核心 2025年第5期1227-1241,共15页
钢铁烧结行业产生的氮氧化物(NO_(x))和一氧化碳(CO)对环境和人体健康产生严重危害。以CO为还原剂的选择性催化还原技术(CO-SCR)可同时去除NO_(x)和CO,被认为是最有效的脱硝技术之一。常用的CO-SCR催化剂存在抗氧性能差和低温条件下脱... 钢铁烧结行业产生的氮氧化物(NO_(x))和一氧化碳(CO)对环境和人体健康产生严重危害。以CO为还原剂的选择性催化还原技术(CO-SCR)可同时去除NO_(x)和CO,被认为是最有效的脱硝技术之一。常用的CO-SCR催化剂存在抗氧性能差和低温条件下脱硝效率低等问题,限制了其大规模使用。本研究以Ni-MOF-74衍生物Ni@C为载体,负载Ag制备了具有低温抗氧性能的AgNi@C催化剂。结果表明:5%AgNi@C表现出最佳低温抗氧性能,在200℃时NO_(x)转化率为63%,相比于Ni@C提高了30%。Ag与Ni之间的协同作用促进了电子转移,增强了催化剂对NO和CO的吸附与转化能力,表现出较好的低温活性。此外,Ag的引入增加了催化剂的比表面积及表面氧空位数量,提高了催化剂的氧化还原能力和对硝酸盐物种的吸附能力,有利于富氧环境下CO-SCR反应的进行。当O_(2)体积百分数为2%时,在200℃的NO_(x)转化率达到70%。通过分析不同气氛条件下的原位红外,AgNi@C催化剂在无氧及富氧环境中都遵循L-H机理。本研究柯为开发同时具备优异抗氧性能和低温催化性能的CO-SCR催化剂具有借鉴意义。 展开更多
关键词 co-scr Ni-MOF-74衍生碳 贵金属Ag 低温抗氧 反应机理
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铜基CO-SCR脱硝催化剂试验研究 被引量:5
7
作者 赵霞 仇志超 +2 位作者 陆强 庄柯 董长青 《安全与环境学报》 CAS CSCD 北大核心 2018年第4期1490-1495,共6页
为提高铜基催化剂的CO-SCR脱硝性能,并降低反应温度,以铜为活性组分,铁为助剂,γ-Al2O3为催化剂载体,采用等体积浸渍法制备了一系列Cu-Fe/γ-Al2O3型CO-SCR脱硝催化剂,考察了活性组分负载量、助剂成分及负载量、催化剂预处理及烟气工况... 为提高铜基催化剂的CO-SCR脱硝性能,并降低反应温度,以铜为活性组分,铁为助剂,γ-Al2O3为催化剂载体,采用等体积浸渍法制备了一系列Cu-Fe/γ-Al2O3型CO-SCR脱硝催化剂,考察了活性组分负载量、助剂成分及负载量、催化剂预处理及烟气工况对催化剂活性的影响,并对催化剂进行了XRD、BET、XPS和AES等表征。结果表明,预处理会使催化剂表面的部分Cu2+转变为Cu+,有利于反应的进行。铜负载量为5%时催化剂的脱硝效率最高,铁的加入可以明显提高铜基催化剂在较低温度下的脱硝效率,5Cu-3Fe/γ-Al2O3催化剂表现出最优的脱硝性能,在450℃下脱硝效率达到99.8%。 展开更多
关键词 环境工程学 co-scr 脱硝 负载型催化剂 氧化铜 氧化铁
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In-Ag/CeO_2-γ-Al_2O_3催化剂上CO-SCR脱除NO的研究 被引量:4
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作者 许振冲 吴爽 臧树良 《稀有金属与硬质合金》 CAS CSCD 北大核心 2016年第2期58-63,80,共7页
选用CO还原剂及负载不同比例In、Ag活性组分的CeO_2-γ-Al_2O_3催化剂进行脱硝实验,发现8%In-8%Ag具有较高的催化活性,在300~450℃温度区间内NO的转化率达到80%以上。研究了不同浓度CO、CO_2和H_2O对8%In-8%Ag/CeO_2-γ-Al_2O_3催化剂... 选用CO还原剂及负载不同比例In、Ag活性组分的CeO_2-γ-Al_2O_3催化剂进行脱硝实验,发现8%In-8%Ag具有较高的催化活性,在300~450℃温度区间内NO的转化率达到80%以上。研究了不同浓度CO、CO_2和H_2O对8%In-8%Ag/CeO_2-γ-Al_2O_3催化剂的影响,结果显示CO与NO体积比为1.5时,NO脱除率最高,且该催化剂具有较强的抗H_2O、抗CO_2存在性能,在有H_2O和CO_2的环境下催化剂仍有较强的脱硝活性。BET实验研究结果表明,8%In-8%Ag/CeO_2-γ-Al_2O_3催化剂具有较高的比表面积和较大的孔容,XRD和XPS分析揭示了In、Ag主要以In_2O_3与Ag_2O形式存在,且二者之间具有强相互作用而促使AgInO_2形成,从而使得8%In-8%Ag/CeO_2-γ-Al_2O_3催化剂具有高催化活性。 展开更多
关键词 催化剂 In-Ag/CeO2-γ-Al2O3 脱硝 co-scr NO脱除率
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铈钴复合氧化物催化剂催化CO-SCR反应机理研究 被引量:16
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作者 付玉秀 仲雪梅 +1 位作者 常化振 李俊华 《中国环境科学》 EI CAS CSSCI CSCD 北大核心 2018年第8期2934-2940,共7页
利用共沉淀法制备了一系列Ce-Co-O_x复合氧化物催化剂,并对其CO-SCR反应性能进行了研究.考察了Co和Ce比例对CO-SCR反应活性的影响,确定最佳的Ce和Co复合比例为3:7,最高转化率为84%(250°C).经表征分析发现,Ce(0.3)-Co(0.7)-O_x上发... 利用共沉淀法制备了一系列Ce-Co-O_x复合氧化物催化剂,并对其CO-SCR反应性能进行了研究.考察了Co和Ce比例对CO-SCR反应活性的影响,确定最佳的Ce和Co复合比例为3:7,最高转化率为84%(250°C).经表征分析发现,Ce(0.3)-Co(0.7)-O_x上发生CO-SCR的主活性位点是Co.掺杂Ce提升催化性能主要有两方面原因:一是催化剂比表面积增大,提高了表面的吸附位数量;二是Ce-Co-O_x催化剂形成的固溶体提升了氧迁移率.反应机理可能是气态或者弱吸附状态的CO与NO的吸附物种(主要是桥接二齿亚硝酸盐物种和螯合式双齿硝酸盐物种)反应. 展开更多
关键词 氧化铈 氧化钴 co-scr 弱吸附态CO 桥接二齿亚硝酸盐物种
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不同方法制备Co3O4催化剂CO-SCR性能及机制 被引量:2
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作者 仲雪梅 张涛 +5 位作者 李佳荫 秦萱 王亚洲 曾洁 张光明 常化振 《环境科学》 EI CAS CSCD 北大核心 2019年第9期3982-3989,共8页
氮氧化物(NOx)是造成细颗粒物、近地面臭氧等大气污染问题的重要前体物.随着大气污染治理行动的深入,对工业锅炉/窑炉烟气排放的NOx进行控制十分重要.采用不同方法制备了一系列Co3O4催化剂,考察了不同制备方法对CO选择性催化还原NO(CO-S... 氮氧化物(NOx)是造成细颗粒物、近地面臭氧等大气污染问题的重要前体物.随着大气污染治理行动的深入,对工业锅炉/窑炉烟气排放的NOx进行控制十分重要.采用不同方法制备了一系列Co3O4催化剂,考察了不同制备方法对CO选择性催化还原NO(CO-SCR)反应活性的影响,通过BET、XRD、Raman、HR-TEM和SEM等技术对该系列催化剂进行了表征.活性测试表明,以硫酸钴为前驱体用固态研磨法制备的Co3O4-S催化剂具有更优异的CO-SCR反应活性,且表现出较好的抗水蒸气性能,以醋酸钴为前驱体用固态研磨法制备的Co3O4-C催化剂显示出较好的抗水性能.NO氧化结果显示,催化剂的NO氧化效果越好,CO-SCR活性也越好.Raman表征结果显示,Co3O4-S表面可能含有更多的Co^2+离子,从而有利于形成氧空位.H2-TPR结果表明,Co3O4-S催化剂的氧化还原性较好.HR-TEM表征发现Co3O4-S和Co3O4-O主要暴露(111)和(220)晶面,而更多(220)晶面的暴露可能更有利于反应的进行. 展开更多
关键词 CO3O4 co-scr 制备方法 晶面 抗水蒸气
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调控钴铈催化剂结构缺陷对CO-SCR性能的影响 被引量:4
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作者 范凤兰 王灵娟 +1 位作者 吴连凤 刘金玉 《化学工程》 CAS CSCD 北大核心 2022年第7期27-31,共5页
为了提高CO-SCR低温脱硝性能,开发新型脱硝催化剂是脱硝领域的研究重点。采用溶剂热法合成Co-Ce-MOF,进一步通过热处理制备富含缺陷的Co-Ce-MOF催化剂,并考察不同热处理温度对Co-Ce-MOF形貌、组成结构及CO-SCR性能的影响。通过XRD、SEM... 为了提高CO-SCR低温脱硝性能,开发新型脱硝催化剂是脱硝领域的研究重点。采用溶剂热法合成Co-Ce-MOF,进一步通过热处理制备富含缺陷的Co-Ce-MOF催化剂,并考察不同热处理温度对Co-Ce-MOF形貌、组成结构及CO-SCR性能的影响。通过XRD、SEM、H_(2)-TPR和EPR对催化剂的结构进行表征与分析。结果表明:经过适合温度的热处理,实现MOFs材料形貌、结晶度、低温还原能力和结构缺陷等参数的可控调节,以实现缺陷活性位点的调节,Co-Ce-300催化剂表现出了更高的低温催化活性,NO转化率在100℃时达到71.8%,N_(2)选择性达到了100%。在150℃时NO转化率和N_(2)选择性均达到100%。 展开更多
关键词 烟气低温脱硝 co-scr Co-Ce-MOF 结构缺陷
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Cu改性ZIF-67衍生的Co_(3)O_(4)/C催化剂的CO-SCR脱硝特性 被引量:4
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作者 汪朱峰 黄嘉玮 +1 位作者 罗冰冰 苏亚欣 《分子催化》 CAS CSCD 北大核心 2023年第1期33-42,I0002,共11页
采用CO气体对NO进行选择性催化还原(CO-SCR)是一种有前景的脱硝技术.目前已报道的CO-SCR催化剂的脱硝特性主要是在无氧条件下开展的研究,考虑到实际应用情况,探究一种在有氧环境中具有较高脱硝效率的催化剂是很有必要的.作为一种新型功... 采用CO气体对NO进行选择性催化还原(CO-SCR)是一种有前景的脱硝技术.目前已报道的CO-SCR催化剂的脱硝特性主要是在无氧条件下开展的研究,考虑到实际应用情况,探究一种在有氧环境中具有较高脱硝效率的催化剂是很有必要的.作为一种新型功能性材料的金属有机骨架是脱硝催化剂的优良载体,其中ZIFs系列具有优良的性能.引入Cu对ZIF-67衍生的Co_(3)O_(4)/C进行改性,通过浸渍法在载体上负载铜后,热解氧化获得一系列CuOx/Co_(3)O_(4)/C催化剂.利用ICP、SEM、XRD、TEM、TGA、XPS、BET和H2-TPR等技术对催化剂的物理化学性质进行表征,结果表明,由于Cu的引入增加了表面的氧空位,改善了氧化还原能力,进而提高了催化剂脱硝活性.在制备的一系列催化剂中,8.0 CuOx/Co_(3)O_(4)/C在300℃时即可达到约95%NO转化率,并且其N2选择性也达到98%. 展开更多
关键词 co-scr 金属有机骨架 ZIF-67 浸渍法 Co_(3)O_(4)/C
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LaCo_(0.7)B_(0.3)O_(3)催化剂CO-SCR脱硝性能研究 被引量:1
13
作者 赵明新 洪嘉奇 +4 位作者 王莹 齐瑞杰 刘晓刚 赵田田 王虹 《低碳化学与化工》 CAS 北大核心 2023年第2期85-90,99,共7页
采用柠檬酸络合燃烧法制备了LaCo_(0.7)B_(0.3)O_(3)(B=Cr, Mn, Fe)催化剂,通过X射线衍射(XRD)、傅里叶变换红外光谱(FT-IR)、扫描电镜(SEM)、氢气程序升温还原(H_(2)-TPR)和一氧化氮程序升温脱附(NO-TPD)等表征方法对LaCo_(0.7)B_(0.3)... 采用柠檬酸络合燃烧法制备了LaCo_(0.7)B_(0.3)O_(3)(B=Cr, Mn, Fe)催化剂,通过X射线衍射(XRD)、傅里叶变换红外光谱(FT-IR)、扫描电镜(SEM)、氢气程序升温还原(H_(2)-TPR)和一氧化氮程序升温脱附(NO-TPD)等表征方法对LaCo_(0.7)B_(0.3)O_(3)催化剂的理化性质进行了表征,并在常压固定床微型反应器中评价了LaCo_(0.7)B_(0.3)O_(3)催化剂的CO选择性催化还原(COSCR)脱硝活性。结果表明,过渡金属(Cr、Mn或Fe)部分取代了LaCoO_(3)催化剂中的Co,Cr、Mn或Fe进入LaCoO_(3)骨架中,LaCo_(0.7)B_(0.3)O_(3)催化剂具有钙钛矿结构,无杂相生成,但引起了晶格畸变。过渡金属部分取代Co会影响催化剂的粒度、分散性、氧化还原性能和NO吸/脱附性能,其中LaCo_(0.7)B_(0.3)O_(3)催化剂的氧化还原性能和NO吸/脱附性能较好,表现出较好的CO-SCR脱硝活性。与LaCoO_(3)催化剂相比,NO转化率达到70%时对应的反应温度(T_(NO)^(70))降低了130℃,为361℃,CO转化率达到95%时对应的反应温度(T_(CO)^(95))无明显变化。 展开更多
关键词 钴基钙钛矿 过渡金属 co-scr NO 催化脱硝
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CuCe/2D-VMT成型催化剂CO-SCR脱硝性能研究 被引量:1
14
作者 何双利 潘珂珂 +1 位作者 于锋 曹鹏 《当代化工研究》 CAS 2024年第4期1-5,共5页
采用共沉淀法和涂敷法制备了CuCe/2D-VMT成型催化剂,通过X射线衍射(XRD)、傅里叶变换红外光谱(FT-IR)、透射电子显微镜(TEM)、氢气程序升温还原(H_(2)-TPR)和X射线光电子能谱(XPS)等表征方法对催化剂的理化性质进行了表征,并在中试脱硝... 采用共沉淀法和涂敷法制备了CuCe/2D-VMT成型催化剂,通过X射线衍射(XRD)、傅里叶变换红外光谱(FT-IR)、透射电子显微镜(TEM)、氢气程序升温还原(H_(2)-TPR)和X射线光电子能谱(XPS)等表征方法对催化剂的理化性质进行了表征,并在中试脱硝装置中用真实烟气评价了其CO选择性催化还原(CO-SCR)脱硝活性。结果表明:制备过程中实现了铜铈均匀掺杂,蛭石提供了更多氧空位,更优的分散性和氧化还原性能提升了催化剂的脱硝活性。在真实烟气中,125℃时NO转化率达57%;260h的长期测试中,催化剂NO转化率没有明显下降,维持在55%左右,表明催化剂能够用于实际工程中。 展开更多
关键词 NO 成型催化剂 co-scr 真实烟气
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Fe-Mn/ETS-10催化剂制备及其CO-SCR的脱硝性能 被引量:10
15
作者 付国友 何汉兵 +1 位作者 张丽 马英 《中国有色金属学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2020年第11期2616-2626,共11页
通过高温固相法制备不同负载量的Fe-Mn/ETS-10催化剂,利用X射线衍射仪(XRD)、傅里叶红外仪(IR)、扫描电子显微镜(SEM)、X射线光电子能谱分析(XPS)等对催化剂进行表征,考察了不同负载量对Mn-Fe/ETS-10形貌、结构组成、以及选择性催化还原... 通过高温固相法制备不同负载量的Fe-Mn/ETS-10催化剂,利用X射线衍射仪(XRD)、傅里叶红外仪(IR)、扫描电子显微镜(SEM)、X射线光电子能谱分析(XPS)等对催化剂进行表征,考察了不同负载量对Mn-Fe/ETS-10形貌、结构组成、以及选择性催化还原(SCR)性能的影响。结果表明:Fe-Mn/ETS-10催化剂具有良好的均一性和分散性,并保持ETS-10原有形貌、晶型;5%Fe-1%Mn/ETS-10具有更多的活性位和更高的脱硝性能。CO-SCR催化性能测试结果显示,5%Fe-1%Mn/ETS-10在脱硝温度300℃和400℃时脱硝率分别达到80%和85%;最佳的Fe-Mn/ETS-10催化剂负载比(5%Fe-1%Mn/ETS-10)可以提高SCR反应的催化活性。 展开更多
关键词 FE-MN催化剂 催化脱硝 co-scr催化性能 ETS-10分子筛
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低温CO-SCR催化剂UiO-66制备及其脱硝性能 被引量:6
16
作者 李韧 何汉兵 +3 位作者 张丽 曾婧 郑雅杰 马英 《中国有色金属学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2021年第4期968-976,共9页
通过溶剂热法在不同调节剂种类、浓度条件下制备UiO-66改性催化剂,并利用X射线衍射仪(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、热重分析仪(TGA)等对催化剂进行表征。考察不同调节剂种类、浓度对UiO-66形貌、结构组成以及选择性催化还原(CO-SCR)性... 通过溶剂热法在不同调节剂种类、浓度条件下制备UiO-66改性催化剂,并利用X射线衍射仪(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、热重分析仪(TGA)等对催化剂进行表征。考察不同调节剂种类、浓度对UiO-66形貌、结构组成以及选择性催化还原(CO-SCR)性能的影响。结果表明:UiO-66-HCl催化剂具有良好的脱硝性能和分散性以及更多的路易斯酸性位点和CUS(不饱和金属位点)。CO-SCR催化性能测试结果显示,在对苯二甲酸(H_(2)BDC)与调节剂的摩尔比为1:4,脱硝温度为170℃时,UiO-66-HCl脱硝率达到95%。 展开更多
关键词 UiO-66催化剂 催化脱硝 co-scr 配体缺陷
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双金属有机骨架Cu_(1/6)-MOF-5的制备及其低温CO-SCR脱硝性能 被引量:2
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作者 何汉兵 张超 +2 位作者 王于思 张丽 曾婧 《中国有色金属学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2022年第11期3365-3374,共10页
低温催化剂是CO选择性催化还原(CO-SCR)的关键。本文通过一步溶剂热法成功合成Cu_(1/6)-MOF-5催化剂,利用X射线衍射仪(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、傅里叶红外光谱(FTIR)、拉曼光谱(Raman)、X射线光电子能谱(XPS)对催化剂的结构进行表... 低温催化剂是CO选择性催化还原(CO-SCR)的关键。本文通过一步溶剂热法成功合成Cu_(1/6)-MOF-5催化剂,利用X射线衍射仪(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、傅里叶红外光谱(FTIR)、拉曼光谱(Raman)、X射线光电子能谱(XPS)对催化剂的结构进行表征。结果表明:掺杂的Cu元素具有Cu^(+)、Cu^(2+)两种价态,且部分取代了MOF-5中的Zn位形成双金属有机骨架Cu_(1/6)-MOF-5。同时,Cu的掺杂增加了氧空位的浓度,从而使得催化剂拥有更高的催化活性,Cu_(1/6)-MOF-5的脱硝率在160℃时达到89%,在200℃时达到95%,分别比相应温度下MOF-5的脱硝率高57%和25%;即使在含硫环境中,其在200℃时的脱硝率仍大于87%。 展开更多
关键词 MOF-5 CU掺杂 co-scr 脱硝机理
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燃煤电厂新型Fe/ZSM-5基CO-SCR催化剂性能
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作者 姚卫强 刘子林 +8 位作者 刘晓刚 步晓波 马少丹 金卫 杨兴隆 王剑雄 刘文韬 林德海 王虹 《洁净煤技术》 CAS CSCD 北大核心 2024年第S01期204-209,共6页
在实现碳中和目标的关键时期,燃煤电厂经常面临低负荷运行带来的烟气中CO污染问题,这对CO与NO_(x)协同脱除技术提出了新的挑战。以低温浸渍法制备的Fe/ZSM-5(x)系列催化剂为研究对象,通过改变催化剂中的硅铝比(Si/Al质量比),研究其对CO... 在实现碳中和目标的关键时期,燃煤电厂经常面临低负荷运行带来的烟气中CO污染问题,这对CO与NO_(x)协同脱除技术提出了新的挑战。以低温浸渍法制备的Fe/ZSM-5(x)系列催化剂为研究对象,通过改变催化剂中的硅铝比(Si/Al质量比),研究其对CO选择性催化还原(CO-SCR)活性的影响。所制备的催化剂Fe/ZSM-5(x)(x=25、46、70、81)经过X射线衍射(XRD)、比表面积和孔径分析(BET)、H_(2)温度程序还原(H_(2)-TPR)、NO温度程序脱附(NO-TPD)和NH3温度程序脱附(NH3-TPD)等多种表征手段的分析。研究结果揭示了Fe/ZSM-5(70)因较大的比表面积、出色的氧化还原性能及NO优异吸脱附特性,600℃时NO转化率达76.6%,具有优异的CO-SCR脱硝性能。研究结果对于理解硅铝比对Fe/ZSM-5系列催化剂活性的影响具有重要意义,为提高燃煤电厂在低负荷条件下的污染物脱除效率提供科学依据。 展开更多
关键词 硅铝比 CO 氮氧化物 co-scr Fe/ZSM-5 催化剂
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金属-有机骨架材料衍生的铜基过渡金属氧化物用于CO-SCR反应
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作者 陆胜云 赵润琪 +4 位作者 杨贻平 王秋萍 梁贵超 黄少玲 黄世勇 《化工技术与开发》 CAS 2023年第5期1-7,共7页
本文以Cu-MOFs为模板,采用浸渍法负载不同的过渡金属(Co、Mn和Fe)后,通过热解制备了具有规则形貌、性能优异且稳定的含碳骨架的双金属氧化物催化剂。进行了CO+NO反应的活性测试,确定具有良好催化能力的是Co负载的Co-CuO_(x)/C。采用TG、... 本文以Cu-MOFs为模板,采用浸渍法负载不同的过渡金属(Co、Mn和Fe)后,通过热解制备了具有规则形貌、性能优异且稳定的含碳骨架的双金属氧化物催化剂。进行了CO+NO反应的活性测试,确定具有良好催化能力的是Co负载的Co-CuO_(x)/C。采用TG、XRD、SEM、TEM、EDX和H_(2)-TPR等技术,对制备的样品进行表征研究,考察了不同的负载金属对催化剂的微观结构的影响。 展开更多
关键词 co-scr MOFs衍生 铜基过渡金属氧化物 热解
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可还原性氧化物负载铜基催化剂CO-SCR性能研究 被引量:1
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作者 鲁冬 杜亚丽 +4 位作者 刘江宁 武超辉 范昭阳 安霞 吴旭 《功能材料》 CAS CSCD 北大核心 2022年第11期11007-11014,共8页
环境友好型铜氧化物因适宜的氧化还原性被认为是极具潜力的CO-SCR脱硝催化剂,然而高温易烧结、分散性差成为限制其应用的关键。铜氧化物与适宜载体的协调复合通常可分散铜物种,克服其现有缺陷,同时提升催化活性。基于此,论文优选可还原... 环境友好型铜氧化物因适宜的氧化还原性被认为是极具潜力的CO-SCR脱硝催化剂,然而高温易烧结、分散性差成为限制其应用的关键。铜氧化物与适宜载体的协调复合通常可分散铜物种,克服其现有缺陷,同时提升催化活性。基于此,论文优选可还原性氧化物(CeO_(2)、γ-Fe_(2)O_(3))为载体,采用传统浸渍法制备了负载量为2.5%(质量分数)铜基催化剂(CuO_(x)/CeO_(2)和CuO_(x)/γ-Fe_(2)O_(3)),同时选用CuO作为参比催化剂,系统研究了可还原性载体对铜基催化剂理化性质、脱硝性能的影响规律。研究结果表明,载体的引入均不同程度的提升了铜氧化物的催化活性,其中以CeO_(2)为载体的铜基催化剂(CuO_(x)/CeO_(2))不仅展现了更优SCR催化活性、更高的N 2选择性,还具备更宽的活性温窗。借助XRD、H_(2)-TPR、NO-TPD、SEM+EDX-Mapping、XPS、In situ DRIFTs等表征分析发现,相比于γ-Fe_(2)O_(3)载体,CeO_(2)载体更有利于提升Cu物种的分散度、优化Cu物种的价态分布、增加表面活性位点。研究结论将为后期构筑高性能铜基SCR催化剂提供重要参考价值。 展开更多
关键词 一氧化碳选择性催化还原 Cu基催化剂 可还原性载体 氮氧化物 低温
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