高炉煤气中硫化氢(H_(2)S)的脱除对实现钢铁行业超低排放具有重要意义。高炉煤气经余压透平发电装置(Blast Furnace Top Gas Recovery Turbine Unit,TRT)后,温度在50~80℃之间,宜选用低温下活性较高的针铁矿(α-FeOOH)作为高炉煤气水解...高炉煤气中硫化氢(H_(2)S)的脱除对实现钢铁行业超低排放具有重要意义。高炉煤气经余压透平发电装置(Blast Furnace Top Gas Recovery Turbine Unit,TRT)后,温度在50~80℃之间,宜选用低温下活性较高的针铁矿(α-FeOOH)作为高炉煤气水解后H_(2)S的吸附剂。采用共沉淀结晶法将不同摩尔比(1%、5%、11%)的Zn^(2+)掺杂到α-FeOOH中,在模拟的高炉煤气气氛中,利用固定床-气相色谱联用平台测试其对H_(2)S的吸附容量,Zn/FeOOH硫容提升至292.2 mg/g,提高了137%。采用BET、EPR、XPS等分析手段对吸附剂的理化性质进行表征,分析结果表明,Zn/FeOOH样品的比表面积提升近60%。比表面积的增加意味着更多的反应界面可用于H_(2)S的吸附和转化,更多的吸附位点是提高硫容的关键因素之一。此外,孔容积提升约116%,孔容积的增加可以缓解反应产物带来的孔道堵塞效应。在g=2.002的位置,Zn/FeOOH系列样品均出现了氧空位的特征峰,Zn/FeOOH-11样品表现出最高的氧空位信号强度,表明掺杂Zn后材料中的氧空位显著增加。当Zn^(2+)被引入α-FeOOH晶格时,由于Zn^(2+)和Fe3+的离子半径和电荷不完全匹配,其替代Fe3+会在晶格中引入局部应力和畸变,有助于氧原子从晶格中逸出,形成氧空位。氧空位能为H_(2)S的吸附和活化提供活性位点,增强材料的催化活性。Zn掺杂α-FeOOH中单羟基比例增加到36%。单羟基是提高硫容的关键,作为活性较高的基团能够与H_(2)S形成氢键,从而增强材料表面的吸附。通过原位红外光谱分析,表明Zn不仅作为催化剂的一部分,还直接参与H_(2)S的反应形成ZnS,Zn掺杂不仅改善了α-FeOOH的催化性能,还影响了硫产物的种类。结构和表面性能的改变,显著提升了Zn/FeOOH材料对H_(2)S的吸附和转化能力,为吸附剂硫容提高及高炉煤气净化技术应用提供了参考。展开更多
利用开顶式气室设置不同CO_(2)浓度梯度(400、550和700μmol/mol)和氮肥梯度(对照0 g N/m^(2)·y,CK和高氮8 g N/m^(2)·y,HN),研究三江平原湿地小叶章在不同可利用氮条件下的潜在响应。结果表明,施氮显著增加了不同CO_(2)浓度...利用开顶式气室设置不同CO_(2)浓度梯度(400、550和700μmol/mol)和氮肥梯度(对照0 g N/m^(2)·y,CK和高氮8 g N/m^(2)·y,HN),研究三江平原湿地小叶章在不同可利用氮条件下的潜在响应。结果表明,施氮显著增加了不同CO_(2)浓度下的叶片可溶性蛋白含量,增加了CO_(2)升高背景下的叶片氮含量,降低了叶片淀粉含量和CO_(2)升高背景下C/N比。两个氮肥梯度下,CO_(2)浓度升高均显著降低了叶片氮含量,但HN处理不仅延缓叶片氮含量的降低,而且调节了CO_(2)升高背景下叶片C/N的增加。CK和HN两个处理条件下,6月份净光合速率(Pn)均随着CO_(2)浓度的升高而升高,高氮处理条件下,小叶章叶片净光合速率增加的幅度显著高于CK处理;而7,8月份净光合速率均随着CO_(2)浓度升高而降低,这可能是由于长期CO_(2)熏蒸导致小叶章发生了“光合适应”。施氮不仅显著降低了这种趋势,而且施氮显著增加了叶片净光合速率。生长季末,施氮显著增加了不同CO_(2)下生长的植物生物量,尤其在700μmol/mol。这些结果均表明施氮将会改变小叶章对CO_(2)浓度升高的响应。展开更多
羟甲基磺酸盐(Hydroxymethanesulfonate,HMS)是甲醛(HCHO)与二氧化硫(SO_(2))在水相中反应生成的有机硫化合物。近些年研究发现,HMS广泛存在于气溶胶中,但中国的相关研究多聚焦于中国北方内陆地区,而沿海与内陆地区的大气环境条件差异显...羟甲基磺酸盐(Hydroxymethanesulfonate,HMS)是甲醛(HCHO)与二氧化硫(SO_(2))在水相中反应生成的有机硫化合物。近些年研究发现,HMS广泛存在于气溶胶中,但中国的相关研究多聚焦于中国北方内陆地区,而沿海与内陆地区的大气环境条件差异显著,可能导致HMS的污染特征和形成机制存在独特性。本研究基于单颗粒气溶胶质谱仪(single particle aerosol mass spectrometry,SPAMS)对香港地区冬、春、夏三季的观测数据,结合后向轨迹模型,系统解析了HMS颗粒的来源及季节变化。结果显示,共识别出9类含HMS颗粒,其中与生物质燃烧相关的HMS-K颗粒占比最高,达到82%,且在全年均占主导地位,包括K_ECOC_S(47%)、K_S_N(25%)、K_N(5%)和K_Na_N_S(5%);与工业排放相关的重金属颗粒物Fe_rich(10%)和Pb_rich(5%)在冬春季占比升高,而船舶排放的V_rich颗粒(1%)在夏季显著增加,这一分布特征与气团轨迹密切相关;此外,其他含HMS颗粒主要来自沙尘源(K_Ca_S_N,1%)和烟花爆竹燃放源(Al_K_S_N,1%),分别受大风天气和人类活动的影响,冬季占比突出。气团轨迹分析表明,高HMS污染事件主要与北方生物质燃烧传输相关,而低污染时期则以海洋源为主导。本研究揭示了南方沿海地区HMS的形成机制及污染特征,为区域大气硫循环的研究提供了科学依据和数据支撑。展开更多
基于中尺度天气研究与预报(Weather Research and Forecasting,WRF)模式和区域多尺度空气质量(Community Multiscale Air Quality,CMAQ)模式(WRF-CMAQ),探究21世纪中叶(2056—2060年)中国硫酸盐气溶胶的演变特征。结果表明:(1)在历史情...基于中尺度天气研究与预报(Weather Research and Forecasting,WRF)模式和区域多尺度空气质量(Community Multiscale Air Quality,CMAQ)模式(WRF-CMAQ),探究21世纪中叶(2056—2060年)中国硫酸盐气溶胶的演变特征。结果表明:(1)在历史情景(2015—2019年)下,中国硫酸盐气溶胶质量浓度呈明显时空差异特征。典型高质量浓度区在中国北方如华北地区,冬季最高,夏季一般质量浓度较低。(2)未来情景模拟选取近似碳中和目标的可持续发展路径(SSP126)和温室气体持续增加、污染物轻度减排的SSP585情景。在SSP126情景下,全国4个季节硫酸盐气溶胶平均质量浓度相较历史情景分别变化-3.1、-2.7、-3.5和-4.1μg·m^(-3);SSP585情景下相较历史情景分别变化-1.8、-1.5、-2.0和-2.2μg·m^(-3);均在冬季降幅最多。(3)分离人为源与气候变化分别对硫酸盐气溶胶的影响。由于人为排放源减少,在SSP126情景和SSP585情景下硫酸盐气溶胶质量浓度分别变化-3.5和-2.1μg·m^(-3)。为探究气候变化的影响,设置两个仅改变气候、维持排放在历史情景不变的数值模拟试验,在气候变化程度较大的SSP585情景下中国硫酸盐气溶胶平均质量浓度变化幅度(+0.4μg·m^(-3))比在气候变化程度较小的SSP126情景下(+0.2μg·m^(-3))大。研究表明,人为源减排对中国硫酸盐气溶胶质量浓度的影响比气候变化大,尤其在冬季高质量浓度区域(如京津冀)降幅超过14μg·m^(-3),但气候变化依然有不可忽视的影响。展开更多
文摘高炉煤气中硫化氢(H_(2)S)的脱除对实现钢铁行业超低排放具有重要意义。高炉煤气经余压透平发电装置(Blast Furnace Top Gas Recovery Turbine Unit,TRT)后,温度在50~80℃之间,宜选用低温下活性较高的针铁矿(α-FeOOH)作为高炉煤气水解后H_(2)S的吸附剂。采用共沉淀结晶法将不同摩尔比(1%、5%、11%)的Zn^(2+)掺杂到α-FeOOH中,在模拟的高炉煤气气氛中,利用固定床-气相色谱联用平台测试其对H_(2)S的吸附容量,Zn/FeOOH硫容提升至292.2 mg/g,提高了137%。采用BET、EPR、XPS等分析手段对吸附剂的理化性质进行表征,分析结果表明,Zn/FeOOH样品的比表面积提升近60%。比表面积的增加意味着更多的反应界面可用于H_(2)S的吸附和转化,更多的吸附位点是提高硫容的关键因素之一。此外,孔容积提升约116%,孔容积的增加可以缓解反应产物带来的孔道堵塞效应。在g=2.002的位置,Zn/FeOOH系列样品均出现了氧空位的特征峰,Zn/FeOOH-11样品表现出最高的氧空位信号强度,表明掺杂Zn后材料中的氧空位显著增加。当Zn^(2+)被引入α-FeOOH晶格时,由于Zn^(2+)和Fe3+的离子半径和电荷不完全匹配,其替代Fe3+会在晶格中引入局部应力和畸变,有助于氧原子从晶格中逸出,形成氧空位。氧空位能为H_(2)S的吸附和活化提供活性位点,增强材料的催化活性。Zn掺杂α-FeOOH中单羟基比例增加到36%。单羟基是提高硫容的关键,作为活性较高的基团能够与H_(2)S形成氢键,从而增强材料表面的吸附。通过原位红外光谱分析,表明Zn不仅作为催化剂的一部分,还直接参与H_(2)S的反应形成ZnS,Zn掺杂不仅改善了α-FeOOH的催化性能,还影响了硫产物的种类。结构和表面性能的改变,显著提升了Zn/FeOOH材料对H_(2)S的吸附和转化能力,为吸附剂硫容提高及高炉煤气净化技术应用提供了参考。
文摘利用开顶式气室设置不同CO_(2)浓度梯度(400、550和700μmol/mol)和氮肥梯度(对照0 g N/m^(2)·y,CK和高氮8 g N/m^(2)·y,HN),研究三江平原湿地小叶章在不同可利用氮条件下的潜在响应。结果表明,施氮显著增加了不同CO_(2)浓度下的叶片可溶性蛋白含量,增加了CO_(2)升高背景下的叶片氮含量,降低了叶片淀粉含量和CO_(2)升高背景下C/N比。两个氮肥梯度下,CO_(2)浓度升高均显著降低了叶片氮含量,但HN处理不仅延缓叶片氮含量的降低,而且调节了CO_(2)升高背景下叶片C/N的增加。CK和HN两个处理条件下,6月份净光合速率(Pn)均随着CO_(2)浓度的升高而升高,高氮处理条件下,小叶章叶片净光合速率增加的幅度显著高于CK处理;而7,8月份净光合速率均随着CO_(2)浓度升高而降低,这可能是由于长期CO_(2)熏蒸导致小叶章发生了“光合适应”。施氮不仅显著降低了这种趋势,而且施氮显著增加了叶片净光合速率。生长季末,施氮显著增加了不同CO_(2)下生长的植物生物量,尤其在700μmol/mol。这些结果均表明施氮将会改变小叶章对CO_(2)浓度升高的响应。
文摘羟甲基磺酸盐(Hydroxymethanesulfonate,HMS)是甲醛(HCHO)与二氧化硫(SO_(2))在水相中反应生成的有机硫化合物。近些年研究发现,HMS广泛存在于气溶胶中,但中国的相关研究多聚焦于中国北方内陆地区,而沿海与内陆地区的大气环境条件差异显著,可能导致HMS的污染特征和形成机制存在独特性。本研究基于单颗粒气溶胶质谱仪(single particle aerosol mass spectrometry,SPAMS)对香港地区冬、春、夏三季的观测数据,结合后向轨迹模型,系统解析了HMS颗粒的来源及季节变化。结果显示,共识别出9类含HMS颗粒,其中与生物质燃烧相关的HMS-K颗粒占比最高,达到82%,且在全年均占主导地位,包括K_ECOC_S(47%)、K_S_N(25%)、K_N(5%)和K_Na_N_S(5%);与工业排放相关的重金属颗粒物Fe_rich(10%)和Pb_rich(5%)在冬春季占比升高,而船舶排放的V_rich颗粒(1%)在夏季显著增加,这一分布特征与气团轨迹密切相关;此外,其他含HMS颗粒主要来自沙尘源(K_Ca_S_N,1%)和烟花爆竹燃放源(Al_K_S_N,1%),分别受大风天气和人类活动的影响,冬季占比突出。气团轨迹分析表明,高HMS污染事件主要与北方生物质燃烧传输相关,而低污染时期则以海洋源为主导。本研究揭示了南方沿海地区HMS的形成机制及污染特征,为区域大气硫循环的研究提供了科学依据和数据支撑。
文摘基于中尺度天气研究与预报(Weather Research and Forecasting,WRF)模式和区域多尺度空气质量(Community Multiscale Air Quality,CMAQ)模式(WRF-CMAQ),探究21世纪中叶(2056—2060年)中国硫酸盐气溶胶的演变特征。结果表明:(1)在历史情景(2015—2019年)下,中国硫酸盐气溶胶质量浓度呈明显时空差异特征。典型高质量浓度区在中国北方如华北地区,冬季最高,夏季一般质量浓度较低。(2)未来情景模拟选取近似碳中和目标的可持续发展路径(SSP126)和温室气体持续增加、污染物轻度减排的SSP585情景。在SSP126情景下,全国4个季节硫酸盐气溶胶平均质量浓度相较历史情景分别变化-3.1、-2.7、-3.5和-4.1μg·m^(-3);SSP585情景下相较历史情景分别变化-1.8、-1.5、-2.0和-2.2μg·m^(-3);均在冬季降幅最多。(3)分离人为源与气候变化分别对硫酸盐气溶胶的影响。由于人为排放源减少,在SSP126情景和SSP585情景下硫酸盐气溶胶质量浓度分别变化-3.5和-2.1μg·m^(-3)。为探究气候变化的影响,设置两个仅改变气候、维持排放在历史情景不变的数值模拟试验,在气候变化程度较大的SSP585情景下中国硫酸盐气溶胶平均质量浓度变化幅度(+0.4μg·m^(-3))比在气候变化程度较小的SSP126情景下(+0.2μg·m^(-3))大。研究表明,人为源减排对中国硫酸盐气溶胶质量浓度的影响比气候变化大,尤其在冬季高质量浓度区域(如京津冀)降幅超过14μg·m^(-3),但气候变化依然有不可忽视的影响。
