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钛网表面Fe_(3)O_(4)/FeS_(2)膜层制备及其类芬顿降解苯酚研究 被引量：6
1
作者 姜艳丽 张笑 +4 位作者 李欣 陈昌举 候现金 姚忠平 姜兆华 《材料科学与工艺》 CAS CSCD 北大核心 2021年第4期1-7,共7页
为了拓宽类芬顿催化剂的pH适用范围、改善其有机污染物降解性能并解决其分离回收难的问题,本文采用易于大规模制备的电沉积法在钛网表面沉积了Fe_(3)O_(4)/FeS_(2)固定化膜层。通过XRD、SEM及XPS等表征手段研究了所合成催化剂的相组成... 为了拓宽类芬顿催化剂的pH适用范围、改善其有机污染物降解性能并解决其分离回收难的问题,本文采用易于大规模制备的电沉积法在钛网表面沉积了Fe_(3)O_(4)/FeS_(2)固定化膜层。通过XRD、SEM及XPS等表征手段研究了所合成催化剂的相组成、形貌及表面元素价态。结果显示,所合成的材料主要由Fe_(3)O_(4)与FeS_(2)物相组成,且膜层表面呈现由纳米片间相互交联形成的多孔网状结构。类芬顿降解苯酚性能表明,在0.20 mol/L硫源含量下所得膜层于pH 6.0、H_(2)O_(2)含量6 mmol/L、苯酚初始质量浓度35 mg/L、反应温度30℃的条件下降解60 min,可将98%的苯酚去除。因而,Fe_(3)O_(4)/FeS_(2)固定化膜层催化剂表现出优异的类芬顿催化活性。分析发现:材料较大的比表面积可增强传质,同时提供更多的活性位点参与苯酚降解;而催化剂表面键合的S_(2)^(2-)可促进Fe^(3+)/Fe^(2+)以及Fe^(3+)/Fe^(2+)的氧化还原循环,同时,以硫酸根形式存在的硫物种可为类芬顿反应提供合适的酸性微环境,从而提高羟基自由基的产生速率及产生量,最终显著改善该催化剂在近中性条件下的催化活性。 展开更多
关键词 电沉积 固定化膜层 Fe_(3)O_(4)/FeS_(2) 类芬顿 苯酚
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核壳结构Pt@ZSM-5@S-1分子筛用于甲苯甲醇烷基化制对二甲苯的研究 被引量：7
2
作者 齐美美 李孝国 +4 位作者 常洋 赵成浩 张安峰 侯章贵 郭新闻 《现代化工》 CAS CSCD 北大核心 2020年第9期131-135,141,共6页
以四丙基氢氧化铵为模板剂、正硅酸乙酯为硅源、硫酸铝为铝源,采用原位的方法直接合成出Pt@ZSM-5分子筛,通过外延生长法在Pt@ZSM-5表面生长Silicalite-1壳层,制备具有核壳结构且表面富硅的含Pt分子筛催化剂。通过XRD、SEM、TEM、N2吸附... 以四丙基氢氧化铵为模板剂、正硅酸乙酯为硅源、硫酸铝为铝源,采用原位的方法直接合成出Pt@ZSM-5分子筛,通过外延生长法在Pt@ZSM-5表面生长Silicalite-1壳层,制备具有核壳结构且表面富硅的含Pt分子筛催化剂。通过XRD、SEM、TEM、N2吸附-脱附、ICP-AES、TG等表征手段对催化剂进行表征,并考察不同壳层厚度的Pt@ZSM-5@S-1分子筛在甲苯甲醇烷基化反应中的性能。结果表明,随着壳层厚度的增加,甲苯转化率逐渐降低,对二甲苯的选择性不断提高。 展开更多
关键词 ZSM-5 核壳分子筛 择形催化 烷基化反应 对二甲苯
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Pt/ZSM-5分子筛催化甲苯甲醇烷基化反应的积炭失活与再生研究 被引量：3
3
作者 牛腾 张安峰 +1 位作者 韩贺 郭新闻 《现代化工》 CAS CSCD 北大核心 2023年第3期106-111,共6页
负载型Pt/ZSM-5分子筛具有较高的选择性和稳定性,是潜在的甲苯甲醇烷基化高效催化剂。负载Pt可有效提高催化剂的稳定性,但由于积炭引起的失活不可避免且失活后的催化剂活性和稳定性难以恢复,且积炭再生过程中的放热会引起金属颗粒烧结... 负载型Pt/ZSM-5分子筛具有较高的选择性和稳定性,是潜在的甲苯甲醇烷基化高效催化剂。负载Pt可有效提高催化剂的稳定性,但由于积炭引起的失活不可避免且失活后的催化剂活性和稳定性难以恢复,且积炭再生过程中的放热会引起金属颗粒烧结。因此,提出了一种水蒸气混合低浓度氧气再生催化剂的方法,考察了再生前后催化剂的催化性能,并结合多种表征方法对再生前后催化剂的物化性质进行了研究。结果表明,该方法能有效消除Pt/ZSM-5分子筛孔道内的积炭,催化剂的选择性与活性得到恢复,稳定性达到新鲜催化剂的90%以上。 展开更多
关键词 Pt/ZSM-5 分子筛 对二甲苯 积炭 再生
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Fe-Ce/g-C_(3)N_(4)芬顿催化剂的制备及其降解有机污染物性能研究 被引量：2
4
作者 梁言 王婷雯 +2 位作者 赵永琴 李克艳 郭新闻 《现代化工》 CAS CSCD 北大核心 2021年第3期190-195,共6页
通过一步热解铁基金属有机骨架材料(Fe-MOF)、铈基金属有机骨架材料(Ce-MOF)和三聚氰胺的混合物制备了一系列具有不同Fe/Ce质量比的Fe-Ce/g-C_(3)N_(4)。该材料在降解高浓度有机污染物时表现出优异的芬顿催化活性和稳定性。实验结果表明... 通过一步热解铁基金属有机骨架材料(Fe-MOF)、铈基金属有机骨架材料(Ce-MOF)和三聚氰胺的混合物制备了一系列具有不同Fe/Ce质量比的Fe-Ce/g-C_(3)N_(4)。该材料在降解高浓度有机污染物时表现出优异的芬顿催化活性和稳定性。实验结果表明,Fe/Ce质量比对芬顿催化活性具有重要的影响,当Fe/Ce质量比为3∶1时催化剂表现出最优的活性,可在50 min内将亚甲基蓝(200 mg/L)全部移除。在反应体系中引入可见光,可进一步将反应时间缩短至40 min。该催化剂优异的芬顿反应性能归因于原位生成的g-C_(3)N_(4)作为载体有利于稳定和分散Fe和Ce离子;Fe和Ce之间的协同作用促进了Fe^(2+)的再生,从而高效产生羟基自由基氧化降解有机物。 展开更多
关键词 Fe-Ce/g-C_(3)N_(4) 有机物降解 芬顿反应 可见光 协同作用
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多级孔Fe/ZSM-5的制备及其亚甲基蓝降解性能研究 被引量：2
5
作者 胡一博 倪婉萍 +1 位作者 刘民 郭新闻 《现代化工》 CAS CSCD 北大核心 2021年第1期195-200,共6页
通过常规方法合成微孔ZSM-5并对其进行NaOH处理,KF体系下采用三甲氧基[3-(苯氨基)丙基]硅烷(PHAPTMS)为介孔模板剂分别制备4种具有不同孔道结构的ZSM-5。通过X射线衍射、透射电子显微镜、氩气物理吸附等表征手段证明所合成的4种ZSM-5均... 通过常规方法合成微孔ZSM-5并对其进行NaOH处理,KF体系下采用三甲氧基[3-(苯氨基)丙基]硅烷(PHAPTMS)为介孔模板剂分别制备4种具有不同孔道结构的ZSM-5。通过X射线衍射、透射电子显微镜、氩气物理吸附等表征手段证明所合成的4种ZSM-5均具有MFI拓扑结构且结晶良好,而加入PHAPTMS得到的样品的介孔体积最大。利用等体积浸渍硝酸铁溶液的方法将铁引入ZSM-5中,焙烧后得到4种Fe/ZSM-5。实验结果表明,介孔的引入显著地提高了催化剂在亚甲基蓝降解反应中的活性,其活性源于ZSM-5的酸性和铁的相互作用。 展开更多
关键词 ZSM-5 多级孔 亚甲基蓝降解 铁 芬顿反应
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干胶转化法制备大孔/微孔复合钛硅分子筛 被引量：1
6
作者 李同辉 左轶 +2 位作者 杨丽倩 刘民 郭新闻 《现代化工》 CAS CSCD 北大核心 2020年第S01期111-116,共6页
采用纳米CaCO_(3)作为大孔模板剂、四丙基氢氧化铵(TPAOH)作为微孔模板剂,利用干胶转化法将CaCO3加入分子筛TS-1的合成体系,使TS-1沿CaCO_(3)生长并形成核壳结构,再经过酸处理脱除CaCO_(3),制备出大孔/微孔复合钛硅分子筛TS-1,其大孔尺... 采用纳米CaCO_(3)作为大孔模板剂、四丙基氢氧化铵(TPAOH)作为微孔模板剂,利用干胶转化法将CaCO3加入分子筛TS-1的合成体系,使TS-1沿CaCO_(3)生长并形成核壳结构,再经过酸处理脱除CaCO_(3),制备出大孔/微孔复合钛硅分子筛TS-1,其大孔尺寸约为60 nm.通过XRD、SEM、TEM、N_(2)物理吸附、UV-Vis光谱等表征手段对钛硅分子筛的孔道结构和钛物种状态进行表征,采用苯酚羟基化反应对所合成分子筛的催化性能进行评价.结果表明,CaCO_(3)的作用不仅能够构建大孔,并且可以改变钛物种的配位形式.由于降低了扩散阻力及抑制了锐钛矿型TiO_(2)的生成,该钛硅分子筛在催化苯酚羟基化反应中展现出优异的催化活性. 展开更多
关键词 钛硅分子筛 TS-1 多级孔 碳酸钙 苯酚羟基化
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浸渍溶剂对Pt/ZSM-5催化甲苯与甲醇烷基化合成对二甲苯反应稳定性的影响 被引量：1
7
作者 赵成浩 张安峰 +4 位作者 韩贺 李孝国 李永恒 侯章贵 郭新闻 《现代化工》 CAS CSCD 北大核心 2022年第3期109-113,共5页
以氯铂酸为Pt前驱体,分别以丙酮、水及氨水为溶剂,采用等体积浸渍法制备了质量分数为0.3%的Pt/ZSM-5催化剂,考察了不同溶剂对Pt/ZSM-5催化剂在高压、低水、低氢及低甲苯甲醇比的反应条件下的甲苯甲醇烷基化反应稳定性的影响。利用XRD、... 以氯铂酸为Pt前驱体,分别以丙酮、水及氨水为溶剂,采用等体积浸渍法制备了质量分数为0.3%的Pt/ZSM-5催化剂,考察了不同溶剂对Pt/ZSM-5催化剂在高压、低水、低氢及低甲苯甲醇比的反应条件下的甲苯甲醇烷基化反应稳定性的影响。利用XRD、SEM、N_(2)吸附-脱附、NH_(3)-TPD和TG等表征方法对催化剂进行了表征。结果表明,以丙酮为溶剂负载Pt,不会影响对二甲苯的选择性,但Pt的加氢能力较差、稳定性欠佳,反应55 h后,活性仅为初始活性的54.4%;以水为溶剂负载Pt,对二甲苯选择性略微降低,其加氢能力增强,反应55 h时可保持初始活性的78.0%;以氨水为溶剂负载Pt,对二甲苯选择性略微降低,其Pt物种分散度更高,距离活性中心更近,故其加氢能力最为优异,稳定性显著提高,反应200 h仍可保持初始活性的81.4%。 展开更多
关键词 择型催化 Pt/ZSM-5 对二甲苯 稳定性 溶剂
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Fe/BiVO_(4)光芬顿催化剂的制备及性能研究
8
作者 纪东辉 梁言 +1 位作者 李克艳 郭新闻 《现代化工》 CAS CSCD 北大核心 2021年第6期155-160,166,共7页
以硝酸铋、偏钒酸铵和硝酸铁为原料,通过水热法制备了不同铁摩尔分数的Fe/BiVO_(4)光芬顿催化剂,以可见光条件下降解亚甲基蓝为模型反应考察其光芬顿反应性能。通过XRD、SEM分析了不同Fe摩尔分数以及水热反应p H对催化剂暴露晶面和形貌... 以硝酸铋、偏钒酸铵和硝酸铁为原料,通过水热法制备了不同铁摩尔分数的Fe/BiVO_(4)光芬顿催化剂,以可见光条件下降解亚甲基蓝为模型反应考察其光芬顿反应性能。通过XRD、SEM分析了不同Fe摩尔分数以及水热反应p H对催化剂暴露晶面和形貌的影响。结果表明,当Fe与Bi的摩尔比为0.5%、水热反应pH为7时,制备的Fe/BiVO_(4)-0.5-7催化剂在可见光下对亚甲基蓝60 min的最高移除效率约为80%,是纯BiVO_(4)的2倍。 展开更多
关键词 Fe/BiVO_(4) 降解有机物 光芬顿反应 可见光 半导体
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