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氟氯烃催化选择性加氢脱氯反应研究进展
1
作者 董兴宗 毛伟 +5 位作者 涂东怀 杨晨 林如海 田松 赵锋伟 吕剑 《应用化工》 北大核心 2026年第1期155-161,共7页
氟氯烃是一类对环境和人类健康有害的挥发性有机物,选择性加氢脱氯技术不仅可高效处理此类含氯有机物,而且能将其转化为高附加值的化学品。首先综述了氟氯烃催化选择性加氢脱氯的反应机理,介绍氟氯烃分子发生加氢脱氯反应的不同路径;随... 氟氯烃是一类对环境和人类健康有害的挥发性有机物,选择性加氢脱氯技术不仅可高效处理此类含氯有机物,而且能将其转化为高附加值的化学品。首先综述了氟氯烃催化选择性加氢脱氯的反应机理,介绍氟氯烃分子发生加氢脱氯反应的不同路径;随后从影响反应活性、产物选择性、催化剂稳定性等方面概括了不同加氢脱氯催化剂活性组分的特点,并分析了催化剂失活的原因以及抑制催化剂失活的有效策略;最后,指出氟氯烃选择性加氢脱氯催化剂面临的问题与挑战,并探讨了未来可能的发展方向。 展开更多
关键词 氟氯烃 加氢脱氯 反应机理 催化剂 失活
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基于密度泛函理论的硼掺杂Ni/MgAl_(2)O_(4)催化甲烷干重整反应机理研究
2
作者 方斌 《工业催化》 2026年第2期54-61,共8页
适量掺杂硼元素可显著提升Ni/MgAl_(2)O_(4)催化剂在甲烷干重整(DRM)反应中的催化性能,但其反应机理尚不明确。基于密度泛函理论(DFT)计算方法,系统比较了Ni/MgAl_(2)O_(4)与Ni-B/MgAl_(2)O_(4)体系在DRM反应过程中的机理差异。结果表明... 适量掺杂硼元素可显著提升Ni/MgAl_(2)O_(4)催化剂在甲烷干重整(DRM)反应中的催化性能,但其反应机理尚不明确。基于密度泛函理论(DFT)计算方法,系统比较了Ni/MgAl_(2)O_(4)与Ni-B/MgAl_(2)O_(4)体系在DRM反应过程中的机理差异。结果表明,硼的引入显著改变了Ni簇的几何构型与电子结构,增强了B原子p轨道与Ni原子d轨道之间的轨道耦合,进而降低了费米能级附近的d轨道电子密度。这种电子结构调控效应有助于增强CH_(4)的吸附能力、削弱CO_(2)的吸附强度,并显著降低两者的解离能垒,从而有效提升催化剂整体的反应活性。本研究可为高效DRM催化剂的合理设计和结构优化提供理论指导。 展开更多
关键词 化学动力学 Ni-B/MgAl_(2)O_(4) 硼掺杂 甲烷干重整 密度泛函理论
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丁香酚有机硅环氧树脂的非均相催化合成及性能
3
作者 陈慕华 孙晨晖 +4 位作者 嵇震 陈鹏 谈继淮 王芳 朱新宝 《精细化工》 北大核心 2025年第3期678-683,696,共7页
以丁香酚和环氧氯丙烷为原料经醚化反应合成了丁香酚环氧树脂(EER)。以FeCl_(3)·6H_(2)O、对苯二甲酸(H_(2)BDC)和N-苯基-3-氨基丙基三甲氧基硅烷(TPA)等为原料,通过载体修饰-浸渍法制备的Pt/TPA-MIL-88为催化剂,EER和七甲基三硅... 以丁香酚和环氧氯丙烷为原料经醚化反应合成了丁香酚环氧树脂(EER)。以FeCl_(3)·6H_(2)O、对苯二甲酸(H_(2)BDC)和N-苯基-3-氨基丙基三甲氧基硅烷(TPA)等为原料,通过载体修饰-浸渍法制备的Pt/TPA-MIL-88为催化剂,EER和七甲基三硅氧烷经非均相硅氢加成反应合成了丁香酚有机硅环氧树脂(ES-EP)。ES-EP与E-51环氧树脂混合后经固化反应制备了ES-EP/E-51固化物。采用FTIR、^(1)HNMR、万能试验机、冲击试验机、SEM、TGA、DSC、动态机械分析仪对ES-EP/E-51固化物进行了结构表征和性能测试,考察了m(ES-EP)∶m(E-51环氧树脂)(两者质量之和为10 g)对制备的ES-EP/E-51固化物的力学性能和热稳定性的影响。结果表明,当m(ES-EP)∶m(E-51环氧树脂)=10∶100时,制备的10%ES-EP/E-51固化物交联密度为2.79×10^(3) mol/m^(3),其拉伸强度、弯曲强度和冲击强度均达到最大值,分别为73.38、122.79 MPa和16.33 kJ/m^(2);ES-EP/E-51固化物的玻璃化转变温度随m(ES-EP)∶m(E-51环氧树脂)的增加而升高,并保持了良好的耐热性能。ES-EP中含有刚性的苯环结构和高稳定性Si—O—Si链段赋予ES-EP/E-51固化物较高的交联密度、优异的力学性能和热稳定性。 展开更多
关键词 非均相催化 丁香酚 有机硅环氧树脂 力学性能 热性能 原位增韧 建筑用化学品
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选择性加氢脱氯合成烯烃研究进展 被引量：2
4
作者 杨晨 毛伟 +3 位作者 董兴宗 田松 赵锋伟 吕剑 《化工学报》 北大核心 2025年第1期53-70,共18页
近年来,随着乙烯、丙烯等脂肪族不饱和化合物用量日益剧增,利用选择性加氢脱氯技术将多氯代烃转化为这类高附加值化学品受到学术界和工业界的广泛关注,其核心在于高性能催化剂的设计与制备。首先综述了加氢脱氯合成烯烃用催化剂的研究进... 近年来,随着乙烯、丙烯等脂肪族不饱和化合物用量日益剧增,利用选择性加氢脱氯技术将多氯代烃转化为这类高附加值化学品受到学术界和工业界的广泛关注,其核心在于高性能催化剂的设计与制备。首先综述了加氢脱氯合成烯烃用催化剂的研究进展,重点归纳总结了催化剂活性组分如Pd、Pt的几何结构、电子结构以及催化助剂、制备方法等对烯烃生成的影响规律。其次,从动力学、理论计算等方面对催化选择性加氢脱氯合成烯烃反应机理进行了概述。此外,总结了造成催化剂失活的四个主要因素。最后指出,基于金属氟化物在高温强腐蚀性HCl气氛下结构保持稳定、易于实现调控载体与活性组分之间相互作用等特点,设计制备金属氟化物负载型Pd、Pt催化剂,是实现温和条件下选择性加氢脱氯合成烯烃的一个重要途径。 展开更多
关键词 催化剂载体 选择性 活性 加氢脱氯 烯烃 贵金属催化剂
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大肠杆菌全细胞催化产α-熊果苷的研究 被引量：1
5
作者 吴涵 毛银 +1 位作者 周胜虎 邓禹 《食品与发酵工业》 北大核心 2025年第4期131-138,共8页
α-熊果苷是二十一世纪理想的皮肤美白祛斑活性剂。当前,α-熊果苷的合成主要依赖酶催化或微生物发酵,由于产品价格昂贵,市场供不应求。因此,进一步提高α-熊果苷的产量有望降低生产成本和产品价格。该研究通过在大肠杆菌中异源表达肠... α-熊果苷是二十一世纪理想的皮肤美白祛斑活性剂。当前,α-熊果苷的合成主要依赖酶催化或微生物发酵,由于产品价格昂贵,市场供不应求。因此,进一步提高α-熊果苷的产量有望降低生产成本和产品价格。该研究通过在大肠杆菌中异源表达肠膜明串珠菌的蔗糖磷酸化酶(sucrose phosphorylase,SPase),实现了全细胞催化产α-熊果苷的目标。随后,系统地分析了诱导温度、培养基类型、异丙基-β-D-硫代半乳糖苷(isopropyl-beta-D-thiogalactopyranoside,IPTG)浓度、诱导OD 600、接种量及诱导后培养时间对SPase的酶活性和表达水平的影响。在最佳产酶条件下全细胞催化显著提高了α-熊果苷的产量,总产量达到158.8 g/L,转化率为86.8%。为进一步提高全细胞催化次数,建立了固定化细胞技术并优化了催化过程参数,最终在14次循环催化后累计产量达到323.9 g/L,为α-熊果苷的工业化生产提供了技术参考。 展开更多
关键词 α-熊果苷 蔗糖磷酸化酶 大肠杆菌 固定化细胞技术 对苯二酚
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Ag/SiO_(2)催化草酸酯加氢制乙醇酸甲酯的床层-颗粒双尺度耦合模拟研究 被引量：1
6
作者 何传超 周静红 +2 位作者 曹约强 施尧 周兴贵 《化工学报》 北大核心 2025年第2期654-666,共13页
草酸二甲酯(DMO)选择性加氢制乙醇酸甲酯(MG)过程中由于目标产物为串联加氢反应的中间产物,催化剂颗粒尺度以及床层尺度的传递过程对于催化性能具有显著影响,因此颗粒催化剂的结构设计对于其工业应用极为重要。首先通过实验获取了Ag/SiO... 草酸二甲酯(DMO)选择性加氢制乙醇酸甲酯(MG)过程中由于目标产物为串联加氢反应的中间产物,催化剂颗粒尺度以及床层尺度的传递过程对于催化性能具有显著影响,因此颗粒催化剂的结构设计对于其工业应用极为重要。首先通过实验获取了Ag/SiO_(2)催化DMO加氢制MG的动力学方程,在此基础上构建了床层-颗粒双尺度耦合的二维反应器模型,从床层尺度与颗粒尺度描述DMO加氢过程的传递与反应过程,考察了颗粒催化剂内活性组分的宏观分布对其在单管反应器内催化性能的影响。模拟计算结果表明,采用均匀型催化剂的反应器中存在着严重的MG过度加氢问题,采用蛋壳型催化剂则能够有效抑制过度加氢产物乙二醇的生成,提升MG的收率,且能够减少活性组分用量,显著提高DMO加氢制MG工艺的经济效益。研究结果可为DMO加氢制MG工业催化剂的结构设计和制备提供基础知识和指导。 展开更多
关键词 草酸二甲酯 加氢 动力学 双尺度模型 蛋壳型催化剂 数值模拟
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无掺杂g-C_(3)N_(4)促进光催化甲苯氧化 被引量：1
7
作者 石雄飞 高燊原 +1 位作者 王晓钟 戴立言 《高校化学工程学报》 北大核心 2025年第1期85-94,共10页
以O_(2)选择性氧化甲苯转化为高附加值氧化物意义重大且具有挑战。为解决甲苯C(sp^(3))-H难以活化问题,成功将无掺杂的g-C_(3)N_(4)应用于甲苯氧化反应,展现出优异的光催化氧化活性。经二次热剥离处理的g-C_(3)N_(4),比表面积显著增大,... 以O_(2)选择性氧化甲苯转化为高附加值氧化物意义重大且具有挑战。为解决甲苯C(sp^(3))-H难以活化问题,成功将无掺杂的g-C_(3)N_(4)应用于甲苯氧化反应,展现出优异的光催化氧化活性。经二次热剥离处理的g-C_(3)N_(4),比表面积显著增大,可以提供更多的活性位点,同时促进了光生电子-空穴的有效分离与迁移,大的比表面积也有利于对甲苯和O_(2)的吸附。经优化后的光催化剂在400~410 nm光照条件下,以O_(2)为氧化剂,室温条件反应8 h,甲苯转化率为65.8%,苯甲醛和苯甲酸总选择性为86.2%,甲苯转化速率可达2056μmol·(g·h)^(-1)。 展开更多
关键词 甲苯 光催化 氧气氧化 热剥离 g-C_(3)N_(4)
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xZnO-CaO催化乙酸甲酯和丙二醇甲醚合成丙二醇甲醚醋酸酯 被引量：1
8
作者 吴志鹏 李宇斌 +1 位作者 刘相洋 闫晓亮 《低碳化学与化工》 北大核心 2025年第4期55-63,共9页
调控碱性强度是提高CaO基催化剂酯交换反应催化性能的重要方法之一。采用等体积浸渍法制备了不同ZnO质量分数的ZnO-CaO催化剂(xZnO-CaO),并应用于乙酸甲酯与丙二醇甲醚酯交换反应。通过XRD和SEM等表征了xZnO-CaO的物相组成和微观形貌等... 调控碱性强度是提高CaO基催化剂酯交换反应催化性能的重要方法之一。采用等体积浸渍法制备了不同ZnO质量分数的ZnO-CaO催化剂(xZnO-CaO),并应用于乙酸甲酯与丙二醇甲醚酯交换反应。通过XRD和SEM等表征了xZnO-CaO的物相组成和微观形貌等,利用CO_(2)-TPD研究了ZnO质量分数对xZnO-CaO碱性强度的影响,采用单因素分析法优化了酯交换反应条件。结果表明,ZnO质量分数为5%的ZnO-CaO催化剂(5ZnO-CaO)具有适宜的碱性强度并表现出较好的催化性能,在V(乙酸甲酯)/V(丙二醇甲醚)为10、反应温度为160℃和催化剂用量为0.100 g的条件下反应2 h,其丙二醇甲醚转化率和丙二醇甲醚醋酸酯选择性分别为70.0%和大于98.0%。活性相CaO转化为非活性相Ca(AC)_(2)或Ca(AC)_(2)·0.5H_(2)O是导致催化剂失活的主要原因。失活5ZnO-CaO可通过焙烧获得再生,再生5ZnO-CaO在前述反应条件下的丙二醇甲醚转化率为69.5%。 展开更多
关键词 ZnO-CaO催化剂 酯交换反应 丙二醇甲醚醋酸酯 碱性强度 催化剂再生
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Beta、USY和ZSM-48分子筛生物脱硅改性及其催化萘和甲醇的烷基化反应性能
9
作者 张国艳 田保华 +4 位作者 牛旭朝 唐明兴 曹青 冯军鹏 梁海霞 《现代化工》 北大核心 2025年第S2期179-185,共7页
利用胶质类芽孢杆菌(Paenibacillus mucilaginosus,P.m.)对硅铝比相同[n(SiO_(2))∶n(Al_(2)O_(3))=100]的Beta、USY和ZSM-48这3种分子筛进行脱硅改性,研究生物脱硅对分子筛物相组成、孔道结构、酸性及其催化萘和甲醇烷基化反应性能的... 利用胶质类芽孢杆菌(Paenibacillus mucilaginosus,P.m.)对硅铝比相同[n(SiO_(2))∶n(Al_(2)O_(3))=100]的Beta、USY和ZSM-48这3种分子筛进行脱硅改性,研究生物脱硅对分子筛物相组成、孔道结构、酸性及其催化萘和甲醇烷基化反应性能的影响。结果表明:经P.m.脱硅改性后,P.m./Beta、P.m./USY和P.m./ZSM-48的比表面积和孔体积均有所下降,但酸性显著增加。在温度440℃、压力0.1 MPa、原料甲醇与萘的摩尔比为2∶3及质量空速2.5 h^(-1)的条件下,Beta、USY和ZSM-48分别催化萘与甲醇烷基化反应,催化评价表明Beta和USY显示较高的甲基萘选择性,ZSM-48显示较高的萘转化率;而P.m./Beta和P.m./USY的萘转化率和二甲基萘的产率显著提升,P.m./ZSM-48表现出更高的甲基萘选择性。 展开更多
关键词 胶质类芽孢杆菌 BETA USY ZSM-48 萘和甲醇烷基化
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TS-1催化苯羟基化制苯酚过程中Ti活性位点的作用机制
10
作者 江英迪 詹万滨 +4 位作者 杨焯 夏长久 钱刚 段学志 周兴贵 《高校化学工程学报》 北大核心 2025年第6期1020-1033,共14页
为了探究TS-1分子筛催化苯与H2 O2直接羟基化制苯酚过程中不同钛(Ti)活性位点的作用机制,构建并优化了两种三足构型(Tripodal(1I)、Tripodal(2I))及含有缺陷的Ti-Defect模型。使用密度泛函理论(DFT)计算中的PBE0-D3(BJ)/genecp方法,分... 为了探究TS-1分子筛催化苯与H2 O2直接羟基化制苯酚过程中不同钛(Ti)活性位点的作用机制,构建并优化了两种三足构型(Tripodal(1I)、Tripodal(2I))及含有缺陷的Ti-Defect模型。使用密度泛函理论(DFT)计算中的PBE0-D3(BJ)/genecp方法,分析了反应过程中不同物种的结构演变、原子电荷分布和吉布斯自由能变化,以及反应位点的前线分子轨道和静电势能分布,进而阐明了不同活性位点上反应物活化、中间体演变过程及速率控制步骤。结果表明:3种Ti位点上,整个反应的速控步骤均为H2 O2和Ti位点作用生成的钛氢过氧活性物种(Ti—OOH)与苯的亲电取代反应;其中,Ti-Defect位点具有最大的Ti原子电荷、较低的最低未占分子轨道(LUMO)能级以及最强的表面静电势,在H2 O2解离和苯亲电取代步骤中均表现出最低的反应能垒。研究结果可以为高性能TS-1催化剂的设计提供理论依据。 展开更多
关键词 苯羟基化 TS-1 活性位点 反应机理 分子模拟
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甲醇羰基化制乙酸中活性炭负载镧催化剂研究
11
作者 谢汪洋 王俊有 +1 位作者 沈卫华 方云进 《现代化工》 北大核心 2025年第S2期108-112,共5页
采用等体积浸渍法制备了一系列不同负载量的活性炭负载镧催化剂,通过XRD、SEM、TEM、BET、NH_3-TPD等方法手段对催化剂进行表征,并用固定床评价其对甲醇和合成气制乙酸的影响。结果表明,镧在活性炭中高度分散,负载镧之后活性炭的孔结构... 采用等体积浸渍法制备了一系列不同负载量的活性炭负载镧催化剂,通过XRD、SEM、TEM、BET、NH_3-TPD等方法手段对催化剂进行表征,并用固定床评价其对甲醇和合成气制乙酸的影响。结果表明,镧在活性炭中高度分散,负载镧之后活性炭的孔结构和酸度发生了变化。在280℃、5 MPa、体积空速2 h^(-1)、v(CO)∶v(H_(2))=1∶2的工艺条件下,5%La/AC催化剂的催化活性最好,甲醇转化率达90.40%,乙酸选择性为22.83%,乙酸甲酯选择性为11.16%。考察了温度和压力对反应的影响,发现最适宜的反应温度和压力分别为260℃和5 MPa。 展开更多
关键词 甲醇 羰基化 镧 乙酸 活性炭
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海洋蔗糖磷酸化酶Suc75290催化合成α-熊果苷的条件优化及纯化工艺
12
作者 张秋莹 孙晶晶 +3 位作者 王伟 江承程 林聪 郝建华 《上海海洋大学学报》 北大核心 2025年第3期664-673,共10页
为探究来源于海洋的重组海洋蔗糖磷酸化酶Suc75290催化合成α-熊果苷的条件及其分离纯化条件,实验采用蔗糖和对苯二酚为底物,海洋蔗糖磷酸化酶Suc75290为催化剂合成α-熊果苷,使用大孔吸附树脂HP20对反应液中α-熊果苷和对苯二酚进行分... 为探究来源于海洋的重组海洋蔗糖磷酸化酶Suc75290催化合成α-熊果苷的条件及其分离纯化条件,实验采用蔗糖和对苯二酚为底物,海洋蔗糖磷酸化酶Suc75290为催化剂合成α-熊果苷,使用大孔吸附树脂HP20对反应液中α-熊果苷和对苯二酚进行分离纯化。结果显示,pH为7的MES-NaOH缓冲液、反应温度为40℃、最适对苯二酚浓度为38.5 g/L、蔗糖与对苯二酚摩尔比最佳为5∶1(蔗糖浓度为600 g/L)、最适加酶量为300 U/mL、最适反应时间为28 h等6个因素是海洋蔗糖磷酸化酶Suc75290催化合成α-熊果苷的最优条件,对苯二酚的转化率为96.70%,α-熊果苷含量为64.3 g/L(238.7 mmol/L);采用大孔树脂吸附法分离,以去离子水作为上样缓冲液,确定最佳分离条件:上样体积为10 mL,上样流速为0.5 mL/min,洗脱液为30%乙醇,洗脱流速1 mL/min,经过旋蒸处理后得到50 mgα-熊果苷,纯度为99.9%。综上,使用海洋蔗糖磷酸化酶Suc75290合成高浓度的α-熊果苷的条件优化及对α-熊果苷的分离纯化工艺研究为高纯度α-熊果苷的开发利用提供了应用基础。 展开更多
关键词 海洋蔗糖磷酸化酶Suc75290 酶法合成 α-熊果苷 分离纯化
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固定化环氧水解酶手性拆分法制备(S)-环氧苯乙烷
13
作者 张贤 王雨晴 +3 位作者 王浩安 吴微丽 聂光军 李闯 《中国生物工程杂志》 北大核心 2025年第11期60-67,共8页
目的:为解决游离环氧水解酶或全细胞在催化过程中稳定性差、分离回收困难等痛点问题,开发高稳定性、可重复使用的催化微球,并通过手性拆分法制备(S)-环氧苯乙烷。方法:首先从5种不同海藻酸钠基包埋载体中筛选出最优材料并以单因素实验... 目的:为解决游离环氧水解酶或全细胞在催化过程中稳定性差、分离回收困难等痛点问题,开发高稳定性、可重复使用的催化微球,并通过手性拆分法制备(S)-环氧苯乙烷。方法:首先从5种不同海藻酸钠基包埋载体中筛选出最优材料并以单因素实验优化固定化条件,扫描电镜观察微球结构、测定热稳定性,其次拆分高浓度外消旋环氧苯乙烷,最后测定重复使用性。结果:选择海藻酸钠作为固定化载体,单因素实验所得最佳条件为:钙化时间8 h、氯化钙浓度20 mg/mL、菌体浓度60 mg/mL、海藻酸钠浓度20 mg/mL。微球的比酶活为24.59 U/g菌体,在40℃下的半衰期达到3.80 h,是游离细胞的1.73倍。在正辛烷/水双相体系中水解拆分500 mmol/L外消旋环氧苯乙烷,6 h内得到(S)-环氧苯乙烷,其对映体过剩率(ee)>99.5%、空时产率(STY)2.146 g/(L·h)。在6个循环后仍保持在初始活性的80.60%。结论:成功开发了一种基于海藻酸钠固定化重组大肠杆菌E.coli/sfeh3全细胞的催化体系,实现了高浓度外消旋环氧苯乙烷的高效手性拆分,为手性环氧化物的制备提供了绿色、经济的生物催化策略。 展开更多
关键词 固定化 环氧水解酶 手性拆分 环氧苯乙烷 海藻酸钠
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热解金属有机框架制备钴催化剂用于硝基苯加氢反应Ⅰ:催化剂表征 被引量：1
14
作者 王琦 李研憬 毕亚东 《广东化工》 2025年第7期21-23,4,共4页
硝基苯加氢制苯胺是重要的工业反应。ZIFs即沸石咪唑酯骨架结构材料是一类新型的金属有机框架化合物。本文通过水热合成法合成了钴基ZIF-67前驱物,然后在780℃的Ar气氛下将其热解制备了Co@NC催化剂。SEM、TGA、XRD、XPS、BET和TPD等多... 硝基苯加氢制苯胺是重要的工业反应。ZIFs即沸石咪唑酯骨架结构材料是一类新型的金属有机框架化合物。本文通过水热合成法合成了钴基ZIF-67前驱物,然后在780℃的Ar气氛下将其热解制备了Co@NC催化剂。SEM、TGA、XRD、XPS、BET和TPD等多种表征手段表明,催化剂中的活性组分Co与氮掺杂的碳载体之间存在明显的相互作用,有可能形成较多的Co-Nx活性位点。本文制备的Co@NC催化剂安全性高、生产成本低,有望替代目前常用的容易发生自燃的雷尼镍催化剂。 展开更多
关键词 金属有机框架 热解 钴催化剂 硝基苯加氢 水热合成法
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木糖催化转化为木糖酸和木糖二酸的研究进展 被引量：1
15
作者 李兆哲 辛荣静 +2 位作者 王英豪 严文娟 金鑫 《当代化工研究》 2025年第14期10-12,共3页
木糖选择性氧化制备木糖二酸是生物质高值化利用的重要研究方向。系统梳理了传统硝酸催化体系的优缺点,并重点探讨了当前贵金属催化体系的研究进展,其中Pt基催化剂因其优异的氧化活性成为研究热点。文献调研揭示了木糖酸氧化为木糖二酸... 木糖选择性氧化制备木糖二酸是生物质高值化利用的重要研究方向。系统梳理了传统硝酸催化体系的优缺点,并重点探讨了当前贵金属催化体系的研究进展,其中Pt基催化剂因其优异的氧化活性成为研究热点。文献调研揭示了木糖酸氧化为木糖二酸是反应的限速步,基于碱性体系的机理研究揭示了醛基和OH-协同吸附和电子转移的路径,为无碱催化木糖转化为木糖二酸的体系开发提供了理论支撑。 展开更多
关键词 木糖二酸 木糖酸 Pt基催化剂 氧化
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Zn-Al-M氧化物催化尿素醇解合成碳酸乙烯酯研究
16
作者 马璐遥 沈卫华 方云进 《现代化工》 北大核心 2025年第S2期336-339,共4页
采用机械研磨法制备了Zn-Al-M三元金属氧化物催化剂用于催化尿素醇解合成碳酸乙烯酯(EC),并优化了催化剂中各氧化物比例和反应工艺条件。结果表明,在使用n(Zn)∶n(Al)∶n(M)=3∶1∶0.5的催化剂、反应温度160℃、乙二醇(EG)/尿素摩尔比为... 采用机械研磨法制备了Zn-Al-M三元金属氧化物催化剂用于催化尿素醇解合成碳酸乙烯酯(EC),并优化了催化剂中各氧化物比例和反应工艺条件。结果表明,在使用n(Zn)∶n(Al)∶n(M)=3∶1∶0.5的催化剂、反应温度160℃、乙二醇(EG)/尿素摩尔比为1.35∶1、压力5 kPa、催化剂用量为体系质量的1.5%、反应时间2.75 h、转速500 r/min的条件下,乙二醇和尿素反应得到的碳酸乙烯酯收率最高,达到94.12%。催化剂重复使用4次仍保持良好活性。XRD等表征表明Zn和M有协同催化作用,能促进EC生成。 展开更多
关键词 ZnAlM金属氧化物 尿素 乙二醇 碳酸乙烯酯
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二乙二醇丁醚缩甲醛的催化合成及增塑丁腈橡胶性能
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作者 徐仁奎 任亚平 +3 位作者 马雩霆 顾东进 谈继淮 朱新宝 《精细化工》 北大核心 2025年第3期647-653,677,共8页
采用离子交换法制备了SnCl_(4)/膨润土催化剂,将其用于催化1,3,5-三氧六环(TOX)与二乙二醇丁醚(DEGB)缩醛交换反应合成二乙二醇丁醚缩甲醛(DBF)。采用FTIR、SEM、XRD对催化剂进行了表征,考察了反应温度、n(TOX)∶n(DEGB)、带水剂环己烷... 采用离子交换法制备了SnCl_(4)/膨润土催化剂,将其用于催化1,3,5-三氧六环(TOX)与二乙二醇丁醚(DEGB)缩醛交换反应合成二乙二醇丁醚缩甲醛(DBF)。采用FTIR、SEM、XRD对催化剂进行了表征,考察了反应温度、n(TOX)∶n(DEGB)、带水剂环己烷用量(以TOX和DEGB总质量计,下同)对DBF选择性和收率的影响。将DBF用于增塑丁腈橡胶(NBR),通过力学测试和热老化实验,对比了DBF和进口增塑剂TP-90B增塑硫化NBR(DBF/NBR和TP-90B/NBR)的增塑性能。结果表明,在反应温度110℃、n(TOX)∶n(DEGB)=1∶6.6、环己烷用量25%、SnCl_(4)-膨润土-7(7代表膨润土悬浮液的pH)用量3%的条件下,DBF的选择性和产率最高,分别为98.2%和94.7%。DBF/NBR比TP-90B/NBR具有更好的硫变特性、力学性能和增塑耐老化性能,DBF/NBR的最大转矩(13.01 dN·m)高于TP-90B/NBR(12.85 dN·m),其焦烧时间和正硫化时间分别为0.53、1.42 min,小于TP-90B/NBR的0.55、1.47 min。DBF/NBR比TP-90B/NBR具有更高的硬度、100%定伸应力、断裂伸长率、拉伸强度和撕裂强度,热老化实验中,其拉伸强度和撕裂强度的变化幅度显著小于TP-90B/NBR。 展开更多
关键词 工艺合成 橡胶增塑 催化剂 缩醛反应 膨润土 绿色化学
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乙烷氧化脱氢制乙烯催化剂颗粒外形设计
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作者 贺逸健 刘祥坤 +1 位作者 施尧 段学志 《化工进展》 北大核心 2025年第6期3497-3508,共12页
“双碳”目标下,乙烷催化脱氢制乙烯作为一条低成本、环境友好型的非石油化工路径,具有广阔的发展前景。本文通过建立床层-颗粒耦合模型和颗粒分辨的反应器模型分别进行反应操作条件的优化和催化剂颗粒外形的设计。结果表明,提高入口温... “双碳”目标下,乙烷催化脱氢制乙烯作为一条低成本、环境友好型的非石油化工路径,具有广阔的发展前景。本文通过建立床层-颗粒耦合模型和颗粒分辨的反应器模型分别进行反应操作条件的优化和催化剂颗粒外形的设计。结果表明,提高入口温度、减小空速和增加入口压力都有利于提高乙烷转化率,但同时会导致床层温升的增加而降低乙烯的选择性,最优的操作条件为633K的入口温度、2000h^(-1)的空速及1.25bar(1bar=10^(5)Pa)的入口压力。基于优化后的反应操作条件对四种不同的堆积结构(球形、圆柱、拉西环和三叶草)进行比较,发现球形和拉西环堆积结构分别有着最高和最低的反应器温升(31K和12K),最高和最低的乙烯收率(48.6%和43.6%),其中三叶草堆积结构因其能在维持较高乙烯收率的同时有效控制反应器温升,最适合乙烷氧化脱氢反应。 展开更多
关键词 乙烷氧化脱氢 固定床 传递过程 数值模拟 选择性 颗粒外形设计
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烃转化过程中的氢转移反应 被引量：1
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作者 李芳 王怡然 +2 位作者 张鹏鹤 刘月明 何鸣元 《化工学报》 北大核心 2025年第6期2483-2504,共22页
绿色碳科学已成为碳中和的科学基础。烃转化过程中的C-C键和C-H键的演变贯穿于碳循环全过程。C-C键演变过程中,必然伴随着C-H键的断裂和形成,即该过程中也同时存在氢转移反应。本文聚焦于烃转化过程中的氢转移反应,从氢转移反应的机理... 绿色碳科学已成为碳中和的科学基础。烃转化过程中的C-C键和C-H键的演变贯穿于碳循环全过程。C-C键演变过程中,必然伴随着C-H键的断裂和形成,即该过程中也同时存在氢转移反应。本文聚焦于烃转化过程中的氢转移反应,从氢转移反应的机理、氢转移反应的调控和氢转移反应在产物导向生成的烃转化过程中的应用三个维度进行了评述,并从氢转移反应的视角,展望了不同碳资源(化石资源、生物质资源、废塑料资源和CO_(2)资源)在其高效转化中的合理角色(氢受体/氢供体),提出生物质和水作为潜在的可持续氢供体,将在绿色碳科学指导下的未来能源体系构建中发挥核心作用。 展开更多
关键词 绿色碳科学 烃转化 氢转移反应 氢受体 氢供体
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Pd负载羟基多孔有机聚合物催化硅烷与醇脱氢偶联反应
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作者 王和荣 刘森群 +3 位作者 陈家尧 廖兴才 曾蓉 丁顺民 《精细化工》 北大核心 2025年第4期858-864,917,共8页
甲苯、苯酚和邻苯二酚分别通过Friedel-Crafts反应制备了3种多孔有机聚合物(POP)载体,通过浸渍和还原法将Pd纳米粒子负载在POP载体上,制备了3种羟基质量分数不同的Pd/POP催化剂。采用FTIR、XRD、XPS、SEM、TEM对催化剂的组成、结构和形... 甲苯、苯酚和邻苯二酚分别通过Friedel-Crafts反应制备了3种多孔有机聚合物(POP)载体,通过浸渍和还原法将Pd纳米粒子负载在POP载体上,制备了3种羟基质量分数不同的Pd/POP催化剂。采用FTIR、XRD、XPS、SEM、TEM对催化剂的组成、结构和形貌进行了表征,探究了催化剂表面羟基质量分数对Pd/POP催化剂催化二甲基苯基硅烷(硅烷)与乙醇脱氢偶联合成二甲基苯基乙氧基硅烷(硅醚)反应的影响。结果表明,Pd/POP催化剂表现出良好的催化活性,硅烷转化率和硅醚选择性均达到99%;催化剂表面羟基质量分数越高,与Pd纳米粒子的相互作用越强,催化剂循环稳定性越好,以邻苯二酚为单体制备的催化剂Pd/POP-OH-2循环7次后,硅烷转化率和硅醚选择性未明显改变;Pd/POP-OH-2适用于多种硅烷(苯硅烷、二苯基硅烷、三苯基硅烷)与醇(甲醇、乙醇、正丙醇、异丙醇或正丁醇)的脱氢偶联反应,目标硅醚产率在34%~99%之间。 展开更多
关键词 羟基多孔有机聚合物 Pd纳米催化剂 硅烷 脱氢偶联 硅醚
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