针对乙醇液相氧化羰基化合成反应工艺,筛选出CuBr2/DMA(N,N-二甲基乙酰胺)均相催化体系,考察了催化剂组分配比对催化活性、时间对氧化羰基化反应的影响,以及CuBr2/DMA催化剂体系的循环使用性能。结果表明,该催化剂体系表现出良好的氧化...针对乙醇液相氧化羰基化合成反应工艺,筛选出CuBr2/DMA(N,N-二甲基乙酰胺)均相催化体系,考察了催化剂组分配比对催化活性、时间对氧化羰基化反应的影响,以及CuBr2/DMA催化剂体系的循环使用性能。结果表明,该催化剂体系表现出良好的氧化羰基化催化活性,当CuBr2在DMA溶剂中浓度为0.3 g mL 1,反应时间为2.5 h时,乙醇的转化率达到36.2%,催化剂循环性能良好。XRD表征显示,开始加入CuBr2催化剂中Cu(II)为催化主体,催化过程中Cu(Ⅱ)被还原为Cu(I);循环试验中起催化活性的物质是Cu(I),且CuBr在溶剂DMA中表现出与CuBr2相当的稳定特性。通过气相色谱及气-质联用对液相产物分析表明,产物分别是碳酸二乙酯、甲酸乙酯、乙酸乙酯和丙酸乙酯,并在此基础上探讨了产物形成和可能的催化机理。展开更多
文摘针对乙醇液相氧化羰基化合成反应工艺,筛选出CuBr2/DMA(N,N-二甲基乙酰胺)均相催化体系,考察了催化剂组分配比对催化活性、时间对氧化羰基化反应的影响,以及CuBr2/DMA催化剂体系的循环使用性能。结果表明,该催化剂体系表现出良好的氧化羰基化催化活性,当CuBr2在DMA溶剂中浓度为0.3 g mL 1,反应时间为2.5 h时,乙醇的转化率达到36.2%,催化剂循环性能良好。XRD表征显示,开始加入CuBr2催化剂中Cu(II)为催化主体,催化过程中Cu(Ⅱ)被还原为Cu(I);循环试验中起催化活性的物质是Cu(I),且CuBr在溶剂DMA中表现出与CuBr2相当的稳定特性。通过气相色谱及气-质联用对液相产物分析表明,产物分别是碳酸二乙酯、甲酸乙酯、乙酸乙酯和丙酸乙酯,并在此基础上探讨了产物形成和可能的催化机理。