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CDs/g-C_(3)N_(4)异质结构筑及其在光催化领域的应用
1
作者 张亚婷 马小梅 +4 位作者 李可可 贾嘉 陈萌 代亮 高希桐 《化工进展》 北大核心 2025年第10期5751-5763,共13页
碳点(CDs)与石墨相氮化碳(g-C_(3)N_(4))异质结的构建,可以有效提高g-C_(3)N_(4)的光吸收范围,增强光生电子-空穴的分离效率,从而提高g-C_(3)N_(4)的光催化性能。本文综述了CDs/g-C_(3)N_(4)异质结的最新研究进展,首先,归纳了半导体异... 碳点(CDs)与石墨相氮化碳(g-C_(3)N_(4))异质结的构建,可以有效提高g-C_(3)N_(4)的光吸收范围,增强光生电子-空穴的分离效率,从而提高g-C_(3)N_(4)的光催化性能。本文综述了CDs/g-C_(3)N_(4)异质结的最新研究进展,首先,归纳了半导体异质结的类型、电荷转移机制及其光催化作用机理;其次,对比总结了CDs/g-C_(3)N_(4)异质结的构筑策略,深入探讨了CDs/g-C_(3)N_(4)异质结的光生载流子分离效率、光捕获范围以及带隙对光催化性能的影响,分析了CDs/g-C_(3)N_(4)异质结在光催化制氢、还原CO_(2)以及降解污染物方面的应用;最后,总结了目前CDs/g-C_(3)N_(4)异质结在结构设计及反应机制存在的问题,展望了CDs/g-C_(3)N_(4)光催化剂未来在太阳能转化、环境治理以及生物医药方面的广阔前景,为CDs/g-C_(3)N_(4)异质结的构建及在光催化领域的研究提供新思路。 展开更多
关键词 光化学 催化剂 异质结 制氢 二氧化碳捕集 降解
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乙苯选择性氧化制苯乙酮催化体系新进展
2
作者 董鹏 刘英炀 +2 位作者 马伟 辛洋 张静 《当代化工》 2025年第8期1900-1910,共11页
苯乙酮作为医药、香料及高分子材料的关键中间体,其绿色高效合成技术备受关注。采用乙苯直接催化氧化法,对比传统工艺的污染问题,凸显了乙苯氧化路径的环境友好性,同时此工艺也存在一些技术挑战,即乙苯C—H键活化能高、易深度氧化。系... 苯乙酮作为医药、香料及高分子材料的关键中间体,其绿色高效合成技术备受关注。采用乙苯直接催化氧化法,对比传统工艺的污染问题,凸显了乙苯氧化路径的环境友好性,同时此工艺也存在一些技术挑战,即乙苯C—H键活化能高、易深度氧化。系统评述了钴基、钒基、分子筛、贵金属及非贵金属氧化物等催化体系,揭示其活性位点设计、氧化还原特性与稳定性差异;阐明溶剂、氧化剂、温度等条件的影响机制,并基于自由基链式与晶格氧协同路径提出载体优化、掺杂改性及复合策略。未来需突破贵金属依赖,开发低成本非贵金属催化剂,集成绿色工艺以实现高效、低耗的工业化应用。 展开更多
关键词 乙苯 苯乙酮 催化剂 反应机理
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己二酸催化剂回收工艺中降低树脂消耗的技术研究
3
作者 金保国 《河南化工》 2025年第7期40-41,共2页
根据己二酸的实际操作过程,分析了己二酸催化剂回收中存在的问题。概述了己二酸催化剂的回收原理及应用领域,确定了工艺参数及不同系统状态下回收树脂的量。分析了水循环状态及影响树脂消耗偏高的关键性因素,并制定了合适的工艺路线。... 根据己二酸的实际操作过程,分析了己二酸催化剂回收中存在的问题。概述了己二酸催化剂的回收原理及应用领域,确定了工艺参数及不同系统状态下回收树脂的量。分析了水循环状态及影响树脂消耗偏高的关键性因素,并制定了合适的工艺路线。通过相应的技术改造手段,大大降低了己二酸生产过程中催化剂回收工序树脂消耗,进一步降低了己二酸的生产成本,提升了己二酸的市场竞争力。 展开更多
关键词 己二酸 树脂回收 金属离子 吸附
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COF-MOF复合材料的合成及其在水处理领域的研究进展
4
作者 李洁 张佳 +1 位作者 陈连喜 李小鹏 《应用化工》 北大核心 2025年第6期1610-1615,共6页
综述了近年来COF-MOF复合材料在污水处理方面的应用,系统介绍了COF-MOF复合材料的合成方法及其在污水处理领域的研究进展。并总结了COF-MOF复合材料在实际性能方面的战略优势,提出了COF-MOF复合材料在未来应用面临的挑战,并进行展望。
关键词 金属有机框架(MOF) 共价有机框架(COF) 复合材料 污水处理
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甲醇羰基合成醋酸均相Rh系催化剂的研究进展
5
作者 倪翀 李彤 +3 位作者 王世亮 张东顺 李爽 伊卓 《石油化工》 北大核心 2025年第8期1168-1174,共7页
均相Rh系催化剂在甲醇羰基合成醋酸工业化中成功应用并沿用至今,Rh系催化剂循环的关键活性中心是[Rh(CO)_(2)I_(2)]^(-),它与CH_(3)I的氧化加成反应是催化循环的速控步骤,速控步骤的反应机理和催化剂配体的研究是目前重点。介绍了均相R... 均相Rh系催化剂在甲醇羰基合成醋酸工业化中成功应用并沿用至今,Rh系催化剂循环的关键活性中心是[Rh(CO)_(2)I_(2)]^(-),它与CH_(3)I的氧化加成反应是催化循环的速控步骤,速控步骤的反应机理和催化剂配体的研究是目前重点。介绍了均相Rh系催化剂的催化循环机理,阐述了该体系本征动力学研究和改良的新型催化剂研究的研究进展,并对开展表观动力学研究指导工艺开发提出了展望。 展开更多
关键词 甲醇羰基化 醋酸 Rh催化剂 机理
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Co-Pt/HAP的制备及其催化1,2-丙二醇氨化反应
6
作者 赵世颖 左志帅 +3 位作者 贺梦颖 安华良 赵新强 王延吉 《化工学报》 北大核心 2025年第7期3305-3315,共11页
为克服工业上氨与二卤丙烷反应合成1,2-丙二胺工艺的缺点,制备一系列负载型Co基催化剂,对其催化1,2-丙二醇氨化合成1,2-丙二胺反应性能进行研究。采用H_(2)-TPR、TEM、ICP-MS等方法对催化剂进行了表征,重点考察了载体、第二金属组分、... 为克服工业上氨与二卤丙烷反应合成1,2-丙二胺工艺的缺点,制备一系列负载型Co基催化剂,对其催化1,2-丙二醇氨化合成1,2-丙二胺反应性能进行研究。采用H_(2)-TPR、TEM、ICP-MS等方法对催化剂进行了表征,重点考察了载体、第二金属组分、金属负载量等的影响。结果表明,以兼具酸-碱活性位点的羟基磷灰石(HAP)为载体制备的15Co-1.05Pt/HAP催化效果最佳,1,2-丙二醇转化率为68.5%,1,2-丙二胺选择性为27.0%,伯胺总选择性达到95.2%。催化剂中Pt与Co之间存在明显相互作用,Co-Pt纳米颗粒以合金的形式存在;Pt的引入不仅可以促进氧化钴的还原,而且使金属平均粒径更小,从而有效提高了钴基催化剂的性能。利用气相色谱-质谱联用技术对1,2-丙二醇氨化反应体系进行了定性分析,结合设计实验确定了Co-Pt/HAP催化1,2-丙二醇氨化的主要反应路径。 展开更多
关键词 1 2-丙二胺 1 2-丙二醇 催化剂 催化氨化 多相反应 催化作用 反应路径
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ZnO/WO_(3)异质结光催化环烯烃[2+2]环加成制备高能量密度燃料
7
作者 佟丽丽 陈英 +4 位作者 艾敏华 舒玉美 张香文 邹吉军 潘伦 《化工学报》 北大核心 2025年第9期4882-4892,共11页
高能量密度燃料作为航空推进系统的关键能源,可通过分子结构设计与组成优化提高飞行器的航程、航速和载荷能力。光化学为张力结构燃料和多环结构燃料合成提供了一种绿色工艺,但面临光生电荷分离效率低、反应性能差等问题。本工作研究了Z... 高能量密度燃料作为航空推进系统的关键能源,可通过分子结构设计与组成优化提高飞行器的航程、航速和载荷能力。光化学为张力结构燃料和多环结构燃料合成提供了一种绿色工艺,但面临光生电荷分离效率低、反应性能差等问题。本工作研究了ZnO/WO_(3)异质结光催化降冰片二烯和环己烯酮混合体系的[2+2]环加成过程。通过反应路径调控实现了混合燃料组成调制,有效解决了单组分燃料中密度和冰点性能的制约限制。研究发现,在光催化剂催化和环己烯酮敏化作用下,降冰片二烯分子内环加成制备四环庚烷的反应过程被促进。相比于Zn O,Zn O/WO_(3)异质结光催化剂会抑制激发三重态环己烯酮的形成,进而抑制环己烯酮参与的分子间[2+2]环加成反应过程。最终通过加氢脱氧精制获得混合燃料产品,其中QC/1-adduct质量比约为1.20时,其密度为0.984 g/cm^(3),热值为43.17 MJ/kg,冰点<-60℃。本工作为开发高效和可持续的航空能源体系提供了新思路。 展开更多
关键词 光化学 [2+2]环加成 高能量密度航空燃料 异质结光催化剂 环烯烃 燃料 可持续性
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芬顿和类芬顿基氧化系统脱除烟气中污染物的研究进展
8
作者 宋高峰 董文利 +1 位作者 张永春 王燕 《应用化工》 北大核心 2025年第2期484-488,495,共6页
煤炭是我国能源结构的主体,但煤燃烧排放的SO_(2)、NO_(x)、Hg^(0)等大气污染物对人体健康和环境具有严重的危害,开发经济高效的减排技术具有重要的意义。芬顿和类芬顿基氧化系统具有氧化能力强、工艺简单、环境友好以及可实现多污染物... 煤炭是我国能源结构的主体,但煤燃烧排放的SO_(2)、NO_(x)、Hg^(0)等大气污染物对人体健康和环境具有严重的危害,开发经济高效的减排技术具有重要的意义。芬顿和类芬顿基氧化系统具有氧化能力强、工艺简单、环境友好以及可实现多污染物同时脱除而受到广泛关注。综述了利用芬顿和类芬顿基氧化系统脱除多种烟气污染物(SO_(2)、NO_(x)、Hg^(0))的研究进展,污染物脱除性能、脱除机理以及各种技术的优缺点。最后还对相关脱除技术存在的主要问题和潜在的研究方向作了简要的总结和评述。 展开更多
关键词 芬顿氧化 类芬顿氧化 自由基 脱硫脱硝 脱汞
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Ni-Al_(2)O_(3)/3D g-C_(3)N_(4)复合材料的制备及其光热催化CO_(2)还原性能研究
9
作者 尹琦 张蕊 +3 位作者 马杰 徐松 王亚男 李忠玉 《现代化工》 北大核心 2025年第10期103-109,共7页
开发了一种新型Ni-Al_(2)O_(3)/NCN复合材料,用于高效光热催化CO_(2)还原。该复合材料由嵌套在三维石墨化碳氮化碳(NCN)中的NiAl-LDH衍生的Ni-Al_(2)O_(3)组成,被固定在漂浮在水面上的碳化木材(C-wood)表面,形成一个三相体系(CO_(2)、H2... 开发了一种新型Ni-Al_(2)O_(3)/NCN复合材料,用于高效光热催化CO_(2)还原。该复合材料由嵌套在三维石墨化碳氮化碳(NCN)中的NiAl-LDH衍生的Ni-Al_(2)O_(3)组成,被固定在漂浮在水面上的碳化木材(C-wood)表面,形成一个三相体系(CO_(2)、H2O和催化剂)。优化后的复合材料具有良好的CO_(2)光热还原性能,还原速率为425.85μmol/(g·h)。该性能分别是纯NCN和Ni-Al_(2)O_(3)的4.6倍和4.2倍。Ni和Al_(2)O_(3)的结合赋予Ni-Al_(2)O_(3)/NCN优异的光吸收性能,产生光热效应,提高了表面温度,促进了催化反应。此外,Ni-Al_(2)O_(3)/NCN界面的形成显著促进了电子-空穴对的有效分离与传输。 展开更多
关键词 光热催化CO_(2)还原 全光谱 氮化碳 Ni-Al_(2)O_(3) 协同效应
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La对Ni/Al_(2)O_(3)催化剂氨分解制氢反应的助催化作用
10
作者 李涵 高典楠 +2 位作者 王胜 汪明哲 王树东 《燃料化学学报(中英文)》 北大核心 2025年第5期693-702,共10页
本工作对Ni/Al_(2)O_(3)氨分解催化剂载体Al_(2)O_(3)及活性组分Ni的焙烧条件进行了优化,在此基础上重点研究了La助剂对Ni/Al_(2)O_(3)的氨分解催化性能的调变作用。结果表明,在550℃、WHSV=36000 mL/(g·h)的条件下,10%Ni/5La-Al_(... 本工作对Ni/Al_(2)O_(3)氨分解催化剂载体Al_(2)O_(3)及活性组分Ni的焙烧条件进行了优化,在此基础上重点研究了La助剂对Ni/Al_(2)O_(3)的氨分解催化性能的调变作用。结果表明,在550℃、WHSV=36000 mL/(g·h)的条件下,10%Ni/5La-Al_(2)O_(3)催化剂上氨分解转化率达83.2%;当进一步提高La助剂的含量至15%,在524℃下氨分解转化率达92.2%,且100 h内催化活性无明显衰减。结合XRD、XPS、TEM、H_(2)-TPR等表征结果显示,Ni/La-Al_(2)O_(3)催化剂的优良氨分解性能及稳定性可能是由于La的添加提高了Ni氧化还原性能,丰富了催化剂表面氧缺陷及镍单质含量,增加了NH_(3)分子吸附位点,稳定了Al基载体结构。相关研究为洞悉稀土元素La的助催化作用和高效Ni基氨分解催化剂开发提供了理论支持和指导。 展开更多
关键词 镍基催化剂 La助剂 氨分解 产氢
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甲醇和乙酸甲酯一步法制丙酸甲酯催化剂的可控制备与性能调控
11
作者 巢欣旖 陈文尧 +3 位作者 张晶 钱刚 周兴贵 段学志 《化工学报》 北大核心 2025年第8期4030-4041,共12页
丙酸甲酯(MP)作为医药、香料合成等领域的关键有机中间体,其现有生产工艺面临分离能耗高、生产效率低等挑战。基于此,本研究提出一种以甲醇与乙酸甲酯为原料,在原料高分压(60 kPa)条件下在固定床反应器内连续合成MP的新路线。通过Ti改... 丙酸甲酯(MP)作为医药、香料合成等领域的关键有机中间体,其现有生产工艺面临分离能耗高、生产效率低等挑战。基于此,本研究提出一种以甲醇与乙酸甲酯为原料,在原料高分压(60 kPa)条件下在固定床反应器内连续合成MP的新路线。通过Ti改性策略构筑了一系列高性能Ti-Cs/SiO_(2)催化剂,并采用XRD、BET、TEM、XPS、CO_(2)/NH_(3)-TPD和UV-Vis测试对其物理化学特性进行了表征。结果表明,Ti的引入显著调节了催化剂的酸碱特性,弱酸占总酸位点与弱碱占总碱位点比例对羟醛缩合反应活性有重要影响。在一步法制MP的关键步骤(甲醛和乙酸甲酯羟醛缩合反应)中,乙酸甲酯的转化率随Ti的负载量呈火山型趋势变化,当Ti的负载量为4%(质量分数)时,转化率最高(29.4%)。相应地,在甲醇和乙酸甲酯一步法制MP的串联反应中,该催化剂表现出最高的催化活性,MP的收率达23.6%。本研究揭示了Ti改性对催化剂酸碱特性及反应性能的影响机制,为甲醇和乙酸甲酯一步法合成MP的催化剂设计及工艺放大提供了理论依据和技术支撑。 展开更多
关键词 羟醛缩合 串联催化 酸碱调控 催化剂 丙酸甲酯 多相反应 合成
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CO_(2)甲烷化催化剂研究进展
12
作者 杨天逸 王斌 +3 位作者 彭超飞 朱盛华 梁金花 任晓乾 《现代化工》 北大核心 2025年第11期70-75,共6页
首先介绍了甲烷化机理,以工业应用中焦炉煤气甲烷化为例阐述了甲烷化工艺路线及涉及的主副反应,将甲烷化催化剂分为贵金属和非贵金属,重点论述了Ni基催化剂中载体和助剂对催化性能的影响,分析了影响催化剂稳定性的因素,最后对未来进行... 首先介绍了甲烷化机理,以工业应用中焦炉煤气甲烷化为例阐述了甲烷化工艺路线及涉及的主副反应,将甲烷化催化剂分为贵金属和非贵金属,重点论述了Ni基催化剂中载体和助剂对催化性能的影响,分析了影响催化剂稳定性的因素,最后对未来进行展望。 展开更多
关键词 反应机理 甲烷化 加氢 催化(作用) 催化剂 载体
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粗苯加氢脱硫工艺及催化剂
13
作者 李涛 樊林峰 +3 位作者 刘平 杨云峰 高俊华 吉可明 《当代化工》 2025年第3期715-723,共9页
粗苯主要来源于煤炭焦化过程,其产量大、用途广,是重要的大宗煤化工原料,其脱硫精制方法主要分为物理法和化学法两类。在化学法中,催化加氢脱硫法工艺过程成熟,环境影响小,加氢产物纯度高,工业应用广泛。介绍了粗苯加氢代表性工艺,综述... 粗苯主要来源于煤炭焦化过程,其产量大、用途广,是重要的大宗煤化工原料,其脱硫精制方法主要分为物理法和化学法两类。在化学法中,催化加氢脱硫法工艺过程成熟,环境影响小,加氢产物纯度高,工业应用广泛。介绍了粗苯加氢代表性工艺,综述了粗苯加氢过程烯烃加氢及加氢脱硫过程的反应机理,探讨了粗苯加氢催化剂组成和制备方法对催化剂加氢脱硫性能的影响规律。 展开更多
关键词 苯 焦化 加氢脱硫 反应机理 催化剂组成 制备方法 催化
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TS-1/In-TS-1催化果糖一步法醇解制备乳酸甲酯连续化试验
14
作者 李愽龙 蒋雨希 +3 位作者 任傲天 秦雯琪 傅杰 吕秀阳 《化工学报》 北大核心 2025年第6期2678-2686,共9页
乳酸甲酯(MLA)是重要的生物质基平台化合物,其中生物质糖固定床催化连续醇解制备MLA是未来工业化的方向。前期采用间歇釜开发了TS-1和In-TS-1两种长效催化剂,本文开展了在固定床中TS-1和In-TS-1催化果糖连续醇解制备MLA的试验。结果表明... 乳酸甲酯(MLA)是重要的生物质基平台化合物,其中生物质糖固定床催化连续醇解制备MLA是未来工业化的方向。前期采用间歇釜开发了TS-1和In-TS-1两种长效催化剂,本文开展了在固定床中TS-1和In-TS-1催化果糖连续醇解制备MLA的试验。结果表明,在200℃,系统压力4.8 MPa下,TS-1和In-TS-1可稳定运行144 h且未发生失活,MLA收率分别达到50.4%和60%。XRD、N2吸脱附试验、TG-DSC、Py-FTIR、ICP-OES等一系列表征结果表明反应后催化剂的晶型、孔道结构、表面酸性质保持稳定,Ti、In金属流失极少,证实了TS-1和In-TS-1催化剂在固定床连续反应过程中的稳定性。本研究为推进In-TS-1催化果糖连续醇解制备MLA技术的开发及工业化提供基础数据。 展开更多
关键词 固定床 果糖醇解 乳酸甲酯 催化剂 稳定性
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膦酸银配位聚合物电催化还原CO_(2)的性能
15
作者 吴亚坤 毛晨 +2 位作者 李阳 高超颖 杨杨 《石油化工》 北大核心 2025年第2期167-172,共6页
采用水热合成法制备了一种具有三维网络结构的膦酸银配位聚合物Ag_(10)(H_(3)L)_(2)(H_(2)O)_(2)(4,4'-bipy),将其作为催化剂负载在碳布上制成工作电极,利用XRD,FTIR,TG等方法对催化剂进行了表征,并利用循环伏安法考察了催化剂的电... 采用水热合成法制备了一种具有三维网络结构的膦酸银配位聚合物Ag_(10)(H_(3)L)_(2)(H_(2)O)_(2)(4,4'-bipy),将其作为催化剂负载在碳布上制成工作电极,利用XRD,FTIR,TG等方法对催化剂进行了表征,并利用循环伏安法考察了催化剂的电催化还原CO_(2)的性能。实验结果表明,该催化剂具有良好结晶度、晶相纯度和热稳定性;在CO_(2)电化学还原反应中具有良好的催化活性和较高的电化学活性表面积,电化学活性表面积高达1014μF/cm^(2);在-1.0 V条件下,该催化剂能够维持较高的电催化CO_(2)还原稳定性,连续运行4 h时CO产物法拉第效率均超过90%。 展开更多
关键词 配位聚合物 膦酸银 电催化还原
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Bi@C/NCN复合催化剂的制备及其光热催化CO_(2)还原性能研究
16
作者 丁佳雨 王亚男 +1 位作者 徐松 李忠玉 《化工新型材料》 北大核心 2025年第4期144-150,共7页
在传统光催化CO_(2)反应中引入热能是提高转化效率的新方法。通过超声辅助法将Bi@C纳米颗粒加载到三维蜂窝状氮化碳(NCN)上制备了Bi@C/NCN复合催化剂,并将其装载到碳化的天然松木表面,组装了气-液-固三相CO_(2)光热催化还原系统。在全... 在传统光催化CO_(2)反应中引入热能是提高转化效率的新方法。通过超声辅助法将Bi@C纳米颗粒加载到三维蜂窝状氮化碳(NCN)上制备了Bi@C/NCN复合催化剂,并将其装载到碳化的天然松木表面,组装了气-液-固三相CO_(2)光热催化还原系统。在全光谱照射下,Bi@C与NCN质量比为60%的复合催化剂的CO_(2)还原为CO活性达到41.50μmol/(g·h),是纯NCN的2.65倍。其中,Bi@C纳米颗粒能够吸收近红外光并产生热电子,从而提高催化剂的局部温度。此外,得益于三相系统的设计,将光热效应产生的大部分热量局限在催化剂表面,提高了反应温度并减少了能量损失,为CO_(2)还原提供了动力学优势。 展开更多
关键词 光热催化CO_(2)还原 蜂窝状氮化碳 复合催化剂
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电催化二氧化碳和硝酸根共还原合成尿素研究进展
17
作者 范晓娅 赵镇 彭强 《化工进展》 北大核心 2025年第5期2856-2869,共14页
尿素是一种关键的农业氮肥,是作物生长不可或缺的原料。电催化CO_(2)和NO_(3)^(-)共还原的C-N偶联反应制尿素被认为是实现清洁和可持续生产的一种有前途的策略,引起了广泛关注。相比于传统的Bosch-Meiser工艺,C-N偶联反应具有降低能耗... 尿素是一种关键的农业氮肥,是作物生长不可或缺的原料。电催化CO_(2)和NO_(3)^(-)共还原的C-N偶联反应制尿素被认为是实现清洁和可持续生产的一种有前途的策略,引起了广泛关注。相比于传统的Bosch-Meiser工艺,C-N偶联反应具有降低能耗和减少碳排放的潜力。本文综述了电催化CO_(2)和NO_(3)^(-)共还原合成尿素的最新研究进展,深入探讨了该反应的机理,结合原位表征和密度泛函理论计算,揭示了促进C-N偶联和提升尿素合成效率的微观机制。本文还总结了提高尿素产率的关键催化剂设计策略,包括杂原子掺杂、缺陷工程、异质结构构建、合金化和原子尺度等调控策略。最后,本文提出了未来研究及工业化应用的挑战与展望,特别关注如何在大规模生产中实现高效、低能耗的尿素合成,同时分析了催化剂的结构设计和精细调控,为实现可持续尿素生产提供理论和实践支持。 展开更多
关键词 电化学 催化剂 可持续性 NO_(3)^(-)还原反应 CO_(2)还原反应 尿素电合成
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聚丙烯定向转化制芳烃:金属-分子筛协同催化机制
18
作者 钱慧慧 王文婕 +3 位作者 陈文尧 周兴贵 张晶 段学志 《化工学报》 北大核心 2025年第9期4838-4849,共12页
废弃塑料中聚丙烯约占25%,将其选择性转化为高值芳烃原料对于推动循环经济和实现碳中和目标具有重要意义。尽管金属-分子筛催化剂已被证明能够促进聚烯烃催化转化为芳烃,但聚丙烯在分子筛外表面裂化的反应路径及金属对该裂化反应的影响... 废弃塑料中聚丙烯约占25%,将其选择性转化为高值芳烃原料对于推动循环经济和实现碳中和目标具有重要意义。尽管金属-分子筛催化剂已被证明能够促进聚烯烃催化转化为芳烃,但聚丙烯在分子筛外表面裂化的反应路径及金属对该裂化反应的影响仍不明确。本研究通过构筑选择性暴露外表面位点的金属-分子筛催化剂,研究了聚丙烯转化过程中主要中间物种2,4-二甲基-1-庚烯在催化剂外表面的催化裂化行为,揭示金属能够显著增强富含甲基取代基的烯烃中间物种在分子筛外表面的裂化深度,生成的小分子烯烃物种扩散至分子筛微孔中,进一步发生芳构化反应,从而提高微孔内芳构化位点的利用效率。在优化条件下,聚丙烯催化转化制芳烃的总收率为73.5%,其中三苯收率为65.6%。本研究建立了金属-分子筛催化剂结构与多步反应性能之间的关联机制,为化学回收聚丙烯制芳烃的高效催化剂设计提供了理论依据和技术支持。 展开更多
关键词 聚丙烯 分子筛 催化剂 金属酸催化 芳烃 多相反应
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乙烯氢甲酯化合成丙酸甲酯的氢键作用机制及反应动力学研究
19
作者 赵清萍 张敏 +2 位作者 赵辉 王刚 邱永福 《化工学报》 北大核心 2025年第6期2701-2713,共13页
丙酸甲酯(MP)是一种重要的有机合成原料,也是合成甲基丙烯酸甲酯的关键中间体,在航空航天、电子信息、新能源汽车等多个领域有着广泛应用。针对MP的合成过程,构建高效的催化剂体系对满足MP需求量的快速增长具有重要的现实意义。围绕乙... 丙酸甲酯(MP)是一种重要的有机合成原料,也是合成甲基丙烯酸甲酯的关键中间体,在航空航天、电子信息、新能源汽车等多个领域有着广泛应用。针对MP的合成过程,构建高效的催化剂体系对满足MP需求量的快速增长具有重要的现实意义。围绕乙烯氢甲酯化的钯膦酸均相催化剂体系探究了钯前体、酸促进剂、膦/钯摩尔比和酸/钯摩尔比对催化活性的影响。通过核磁共振氢谱表征手段揭示了不同酸根阴离子与甲醇间存在氢键作用,实现对甲醇的活化脱氢,阐明了催化剂转化频率(TOF)与氢键强度的正相关关系和反应活化能与氢键强度的负相关关系。同时优化了搅拌转速、反应压力、催化剂浓度、水含量等反应条件参数,并获得了连续反应过程中催化剂活性的变化规律,表明催化体系具有良好的稳定性。最后通过反应动力学研究得到甲醇、一氧化碳、乙烯的反应级数分别为1.25、0.58、0。 展开更多
关键词 氢甲酯化 酸促进剂 核磁共振 氢键作用 活化作用 反应动力学
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钴基双金属氧化物复合碳质材料活化过硫酸盐研究进展
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作者 王芮 成先雄 +3 位作者 连军锋 刘鑫 唐佳华 姚荣 《现代化工》 北大核心 2025年第5期60-65,共6页
讨论了非均相钴基双金属氧化物协同活化过硫酸盐降解污染物性能,钴基双金属催化剂通过2种金属的协同作用,构建金属离子氧化还原循环系统,能够显著提升催化剂的活性,克服了单金属效率低下和不稳定的问题。探讨了钴基双金属氧化物复合碳... 讨论了非均相钴基双金属氧化物协同活化过硫酸盐降解污染物性能,钴基双金属催化剂通过2种金属的协同作用,构建金属离子氧化还原循环系统,能够显著提升催化剂的活性,克服了单金属效率低下和不稳定的问题。探讨了钴基双金属氧化物复合碳质材料活化过硫酸盐性能,复合材料具有大比表面积和更多的含氧官能团,能够调控催化剂结构,提高电子转移速率,显著提高催化剂活性,同时减少钴的浸出,增强材料的重复使用性能。机理研究表明,针对不同污染物,自由基降解与非自由基降解发挥的主导作用不同,过渡金属通过活化过硫酸盐产生强自由基,碳基兼具自由基和非自由基降解途径。对钴基双金属氧化物复合碳质材料活化过硫酸盐未来研究方向进行了展望。 展开更多
关键词 高级氧化 钴基双金属氧化物 碳质材料 活化 过硫酸盐
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