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有序介孔Ce-Mn-W/Ti-Si催化剂脱汞实验研究
1
作者 陈传敏 李莹 +3 位作者 贾文波 刘松涛 曹悦 孙烁 《应用化工》 北大核心 2025年第5期1107-1112,1118,共7页
单质汞(Hg^(0))的高效氧化是燃煤电厂利用现有空气污染控制装置协同脱汞的关键。针对现有选择性催化还原法(SCR)催化剂Hg^(0)氧化效率低的技术瓶颈,采用一步水热法制备Ti-Si载体,借助溶液浸渍法负载Ce、Mn、W合成了Ce-Mn-W/Ti-Si催化剂... 单质汞(Hg^(0))的高效氧化是燃煤电厂利用现有空气污染控制装置协同脱汞的关键。针对现有选择性催化还原法(SCR)催化剂Hg^(0)氧化效率低的技术瓶颈,采用一步水热法制备Ti-Si载体,借助溶液浸渍法负载Ce、Mn、W合成了Ce-Mn-W/Ti-Si催化剂,采用XRD、XPS、TEM等表征方法对催化剂形貌、表面元素进行了分析,并在固定床实验平台上考察了催化剂在不同温度下的Hg^(0)氧化性能,探究了烟气组分O_(2)、NO、SO_(2)、NH_(3)对Hg^(0)氧化性能的影响。结果表明,催化剂在200~400℃的温度范围内取得了高效的Hg^(0)氧化性能。此外,向烟气中通入NO和O_(2)时均对Hg^(0)氧化起到促进作用。NH_(3)和SO_(2)会抑制Hg^(0)氧化,并且随着其含量的增加抑制作用越明显。 展开更多
关键词 SCR催化剂 有序介孔 Hg^(0)氧化 燃煤烟气
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Fe_(2)O_(3)/BiOBr复合光芬顿催化剂的制备及其RhB有机污染物处理机理
2
作者 尤俊华 王芷薇 +1 位作者 李晶晶 李宣皓 《沈阳工业大学学报》 北大核心 2025年第5期635-642,共8页
【目的】在世界工业化飞速发展的背景下,染料污水的肆意排放对生态环境与人类生活造成了严重威胁,因此,寻求一种高效、清洁、经济的污水处理方法已成为目前的研究热点之一。近年来,光芬顿催化技术在有机染料污水处理方面具有巨大优势。B... 【目的】在世界工业化飞速发展的背景下,染料污水的肆意排放对生态环境与人类生活造成了严重威胁,因此,寻求一种高效、清洁、经济的污水处理方法已成为目前的研究热点之一。近年来,光芬顿催化技术在有机染料污水处理方面具有巨大优势。BiOBr是一种可见光响应性好、光稳定性强且具有层状结构的光催化剂,但其存在光生电子—空穴对易复合的问题。Fe_(2)O_(3)、Fe_(3)O_(4)、FeOOH和纳米零价铁等单金属铁在芬顿催化活性方面具有优异性能,且其在光引入后的光芬顿催化活性优势也得到了认可。【方法】将BiOBr与芬顿催化活性良好的铁基氧化物耦合或对其进行改性将有效提高有机污水的处理效率。为进一步提高光芬顿催化技术处理水中有机污染物的效率,采用沉淀法结合煅烧法制备了具有Z型异质结的Fe_(2)O_(3)/BiOBr复合光芬顿催化剂。利用XRD、SEM和TEM对复合催化剂进行表征,同时以罗丹明B(RhB)为有机污染物模型,研究了复合催化剂的光芬顿催化活性及其作用机制。【结果】Fe_(2)O_(3)/BiOBr复合光芬顿催化剂均具有比单体催化剂更优异的光芬顿催化活性,其中1.2%Fe_(2)O_(3)/BiOBr具有最高光芬顿催化活性(99.59%,60 min),分别约为纯Fe_(2)O_(3)和BiOBr的24.8倍和3.6倍。电化学测试及自由基捕获实验结果表明,Fe_(2)O_(3)/BiOBr复合催化剂中的电子由BiOBr导带流向Fe_(2)O_(3)价带,实现了光生电子—空穴对的高效分离并促进了Fe^(2+)的再生,从而提高了复合催化剂的光芬顿催化效率。【结论】1.2%Fe_(2)O_(3)/BiOBr复合催化剂在5次循环催化降解实验中均可实现对有机污染物的完全降解且催化降解效率并未下降,证明了此复合催化剂具有良好催化活性和催化稳定性,因而有望作为光芬顿催化剂应用于绿色、经济、高效的工业化污水处理过程中。 展开更多
关键词 光芬顿催化 复合催化剂 溴氧化铋 三氧化二铁 RhB降解 异质结 界面效应 降解机理
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分馏系统失效危险因素辨识及风险分析
3
作者 王龙庭 刘金营 +2 位作者 刘洋 林莎莎 龙震 《当代化工》 2025年第7期1670-1675,共6页
在分析300万t·a^(-1)重催装置分馏系统工艺流程的基础上,分析分馏系统主要设备的故障现象及失效原因,并根据危险等级和可能性进行危险性等级划分,结合分馏系统工艺流程及作用,对分馏系统关键设备进行失效故障树分析,确定影响设备... 在分析300万t·a^(-1)重催装置分馏系统工艺流程的基础上,分析分馏系统主要设备的故障现象及失效原因,并根据危险等级和可能性进行危险性等级划分,结合分馏系统工艺流程及作用,对分馏系统关键设备进行失效故障树分析,确定影响设备故障的关键元素的组合,找出设备顶事件故障发生的各种可能性,从故障树底事件的重要程度分析导致设备发生故障的关键因素。 展开更多
关键词 分馏系统 催化 FMEA分析 危险等级 塔器 故障树分析 腐蚀
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轻质烷烃氧化裂解制低碳烯烃催化剂研究进展 被引量：1
4
作者 张国霞 郝鹏波 +1 位作者 焦念明 王慧 《低碳化学与化工》 北大核心 2025年第6期34-42,共9页
轻质烷烃(C_(2)~C_(6)烷烃)氧化裂解工艺是生产低碳烯烃的路线之一,氧化裂解分为催化氧化裂解(COC)和氧化还原氧化裂解(ROC)两类。COC催化体系因存在氧气,容易引起过度氧化,导致CH_(4)和CO_(x)收率升高、烯烃收率降低;ROC催化体系虽降... 轻质烷烃(C_(2)~C_(6)烷烃)氧化裂解工艺是生产低碳烯烃的路线之一,氧化裂解分为催化氧化裂解(COC)和氧化还原氧化裂解(ROC)两类。COC催化体系因存在氧气,容易引起过度氧化,导致CH_(4)和CO_(x)收率升高、烯烃收率降低;ROC催化体系虽降低了过度氧化问题,但操作温度和工艺复杂性限制了其实际应用。介绍了COC反应机理,并详细总结了应用于该体系的多种催化剂,包括稀土金属、贵金属、碱金属及其他催化剂。同时,介绍了ROC反应机理及用于该体系的钒基、钙钛矿催化剂。基于对现有研究的分析,总结了氧化裂解催化剂面临的挑战,对未来发展方向进行了展望,以期为新型氧化裂解高效催化剂开发提供参考。 展开更多
关键词 轻质烷烃 氧化裂解 催化剂 低碳烯烃 反应机理
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正仲氢转化催化剂性能实验研究 被引量：1
5
作者 范质 吴俊哲 +1 位作者 杨昌乐 曲胜 《低温工程》 北大核心 2025年第1期65-69,共5页
为优化正仲氢转化器,取样某国产铁基正仲氢转化催化剂,通过正仲氢绝热转化实验测定催化剂的反应速率常数K,探究了催化剂能催化的最大氢气空速,研究了活化温度,催化剂粒度对催化剂性能的影响。结果表明:氢气空速在500—16001/min时,催化... 为优化正仲氢转化器,取样某国产铁基正仲氢转化催化剂,通过正仲氢绝热转化实验测定催化剂的反应速率常数K,探究了催化剂能催化的最大氢气空速,研究了活化温度,催化剂粒度对催化剂性能的影响。结果表明:氢气空速在500—16001/min时,催化剂K值与氢气空速近似成正比,催化剂K值偏低;在空速25001/min时,催化剂能催化的氢气量达到极限,正仲氢转化率93%,K值为2.2 mol/(L·s);随着氢气流量继续增大,转化率明显下降。催化剂活化温度在453 K时,催化剂性能最佳;当活化温度升高至513 K以上时,催化剂性能明显下降。由于内扩散作用,催化剂粒度在40—50目的性能较佳,考虑催化剂颗粒制备收率,一般将催化剂粒度设置在30—50目。 展开更多
关键词 正氢 仲氢 反应速率常数 转化催化剂
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基于响应面法的Pt基催化剂上丙烷脱氢工艺条件优化 被引量：1
6
作者 朴茜琳 万海 +1 位作者 迟昊天 张海娟 《石油化工高等学校学报》 2025年第2期72-80,共9页
丙烷脱氢反应在热力学上处于不利状态,因此需要通过优化工艺条件来实现动力学控制。利用单因素实验和多因素响应面法分析优化PtSnK/Al_(2)O_(3)催化剂上丙烷脱氢工艺条件,并进行了实验验证。通过单因素实验为响应面法筛选出考察因素取... 丙烷脱氢反应在热力学上处于不利状态,因此需要通过优化工艺条件来实现动力学控制。利用单因素实验和多因素响应面法分析优化PtSnK/Al_(2)O_(3)催化剂上丙烷脱氢工艺条件,并进行了实验验证。通过单因素实验为响应面法筛选出考察因素取值范围;采用反应温度、体积空速、氢烃比(氢气与丙烷的物质的量比)3个因素的Box-Behnken设计,以丙烯选择性为响应值,对丙烷脱氢反应条件进行了多因素响应面法分析优化;对优化后的工艺条件进行了实验验证。结果表明,优化的反应温度为605℃,体积空速为2200 h^(-1),氢烃比为0.6,该工艺条件下丙烯选择性的理论预测值为93.01%;各因素影响的权重从大到小的顺序为反应温度>氢烃比>体积空速;优化后丙烯选择性的实验测定值为93.00%,丙烷转化率为32.00%,丙烯选择性的实验测定值与通过多因素响应面法预测的结果一致,说明模型可靠、可信。 展开更多
关键词 催化剂 丙烷脱氢 工艺条件 选择性 响应面法
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Mg改性对低铂载量Pt/ZSM-22烷烃加氢异构性能的影响
7
作者 毕文涛 王学林 +2 位作者 曲炜 王从新 田志坚 《化工进展》 北大核心 2025年第3期1355-1367,共13页
以ZSM-22分子筛为载体,采用共浸渍法制备了Mg改性低Pt载量(Pt质量分数0.1%)的PtMg/ZSM-22催化剂,采用N_(2)物理吸附、NH_(3)程序升温脱附(NH_(3)-TPD)、吡啶吸附红外光谱(Py-FTIR)、羟基红外光谱(OH-FTIR)和2,6-二叔丁基吡啶吸附红外光... 以ZSM-22分子筛为载体,采用共浸渍法制备了Mg改性低Pt载量(Pt质量分数0.1%)的PtMg/ZSM-22催化剂,采用N_(2)物理吸附、NH_(3)程序升温脱附(NH_(3)-TPD)、吡啶吸附红外光谱(Py-FTIR)、羟基红外光谱(OH-FTIR)和2,6-二叔丁基吡啶吸附红外光谱(2,6-DTBPy-FTIR)等手段对催化剂进行表征,结果表明Mg的引入降低了Pt/ZSM-22催化剂的比表面积和微孔体积,以及中强B酸量和总酸量。以正十二烷为模型原料,在固定床反应器上考察了催化剂的加氢异构化性能。反应结果表明,与未改性的Pt/Z22催化剂相比,引入Mg助剂后的Pt0.5Mg/ZSM-22催化剂上异构体选择性显著提升,实现84.3%的异构体收率。结合表征结果和反应评价,探讨了Mg助剂对催化剂孔道性质、酸性质以及异构化性能的影响。 展开更多
关键词 催化剂 分子筛 烷烃 加氢异构 Mg助剂 孔道性质 酸性
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Cu/ZnO/ZrO_(2)催化剂常压催化CO_(2)加氢制甲醇反应性能研究 被引量：1
8
作者 宁景云 董美蓉 +1 位作者 刘洪传 陆继东 《当代化工》 2025年第4期798-801,共4页
采用共沉淀法制备了一种Cu/ZnO/ZrO_(2)催化剂,并探究了其应用于常压条件下的CO_(2)加氢制甲醇反应,利用固定床反应器进行催化剂活性评价,测试不同温度条件下的催化性能,发现最佳温度为220℃左右,并采用TEM、XPS、FTIR等对反应后的催化... 采用共沉淀法制备了一种Cu/ZnO/ZrO_(2)催化剂,并探究了其应用于常压条件下的CO_(2)加氢制甲醇反应,利用固定床反应器进行催化剂活性评价,测试不同温度条件下的催化性能,发现最佳温度为220℃左右,并采用TEM、XPS、FTIR等对反应后的催化剂进行了表征,发现在Cu/Zn/ZrO_(2)催化剂常压下的CO_(2)加氢制甲醇遵循甲酸盐路径,同时高温会影响催化剂表面结构,进一步影响表面氧空位和活性位点数量,从而影响催化性能。 展开更多
关键词 CO_(2) 甲醇合成 Cu/ZnO/ZrO_(2)催化剂
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COF-MOF复合材料的合成及其在水处理领域的研究进展
9
作者 李洁 张佳 +1 位作者 陈连喜 李小鹏 《应用化工》 北大核心 2025年第6期1610-1615,共6页
综述了近年来COF-MOF复合材料在污水处理方面的应用,系统介绍了COF-MOF复合材料的合成方法及其在污水处理领域的研究进展。并总结了COF-MOF复合材料在实际性能方面的战略优势,提出了COF-MOF复合材料在未来应用面临的挑战,并进行展望。
关键词 金属有机框架(MOF) 共价有机框架(COF) 复合材料 污水处理
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CDs/g-C_(3)N_(4)异质结构筑及其在光催化领域的应用
10
作者 张亚婷 马小梅 +4 位作者 李可可 贾嘉 陈萌 代亮 高希桐 《化工进展》 北大核心 2025年第10期5751-5763,共13页
碳点(CDs)与石墨相氮化碳(g-C_(3)N_(4))异质结的构建,可以有效提高g-C_(3)N_(4)的光吸收范围,增强光生电子-空穴的分离效率,从而提高g-C_(3)N_(4)的光催化性能。本文综述了CDs/g-C_(3)N_(4)异质结的最新研究进展,首先,归纳了半导体异... 碳点(CDs)与石墨相氮化碳(g-C_(3)N_(4))异质结的构建,可以有效提高g-C_(3)N_(4)的光吸收范围,增强光生电子-空穴的分离效率,从而提高g-C_(3)N_(4)的光催化性能。本文综述了CDs/g-C_(3)N_(4)异质结的最新研究进展,首先,归纳了半导体异质结的类型、电荷转移机制及其光催化作用机理;其次,对比总结了CDs/g-C_(3)N_(4)异质结的构筑策略,深入探讨了CDs/g-C_(3)N_(4)异质结的光生载流子分离效率、光捕获范围以及带隙对光催化性能的影响,分析了CDs/g-C_(3)N_(4)异质结在光催化制氢、还原CO_(2)以及降解污染物方面的应用;最后,总结了目前CDs/g-C_(3)N_(4)异质结在结构设计及反应机制存在的问题,展望了CDs/g-C_(3)N_(4)光催化剂未来在太阳能转化、环境治理以及生物医药方面的广阔前景,为CDs/g-C_(3)N_(4)异质结的构建及在光催化领域的研究提供新思路。 展开更多
关键词 光化学 催化剂 异质结 制氢 二氧化碳捕集 降解
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芬顿和类芬顿基氧化系统脱除烟气中污染物的研究进展
11
作者 宋高峰 董文利 +1 位作者 张永春 王燕 《应用化工》 北大核心 2025年第2期484-488,495,共6页
煤炭是我国能源结构的主体,但煤燃烧排放的SO_(2)、NO_(x)、Hg^(0)等大气污染物对人体健康和环境具有严重的危害,开发经济高效的减排技术具有重要的意义。芬顿和类芬顿基氧化系统具有氧化能力强、工艺简单、环境友好以及可实现多污染物... 煤炭是我国能源结构的主体,但煤燃烧排放的SO_(2)、NO_(x)、Hg^(0)等大气污染物对人体健康和环境具有严重的危害,开发经济高效的减排技术具有重要的意义。芬顿和类芬顿基氧化系统具有氧化能力强、工艺简单、环境友好以及可实现多污染物同时脱除而受到广泛关注。综述了利用芬顿和类芬顿基氧化系统脱除多种烟气污染物(SO_(2)、NO_(x)、Hg^(0))的研究进展,污染物脱除性能、脱除机理以及各种技术的优缺点。最后还对相关脱除技术存在的主要问题和潜在的研究方向作了简要的总结和评述。 展开更多
关键词 芬顿氧化 类芬顿氧化 自由基 脱硫脱硝 脱汞
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Ru-La/SiO_(2)催化甘油氢解合成乙二醇反应
12
作者 胡勇强 郭浩林 +2 位作者 安华良 赵新强 王延吉 《高校化学工程学报》 北大核心 2025年第3期461-468,共8页
甘油氢解制二元醇(1,2-丙二醇、1,3-丙二醇和乙二醇)是一条非常具有吸引力的生物甘油利用路径。为提高乙二醇的选择性,以金属Ru为主活性组分、SiO_(2)为载体、引入不同助剂,采用浸渍法制备SiO_(2)负载Ru基催化剂。研究了助剂种类及添加... 甘油氢解制二元醇(1,2-丙二醇、1,3-丙二醇和乙二醇)是一条非常具有吸引力的生物甘油利用路径。为提高乙二醇的选择性,以金属Ru为主活性组分、SiO_(2)为载体、引入不同助剂,采用浸渍法制备SiO_(2)负载Ru基催化剂。研究了助剂种类及添加量、水洗除Cl^(-)、金属负载量、还原气氛、还原温度等条件对催化性能的影响,采用H_2程序升温还原(H_2-TPR)、CO_(2)程序升温脱附(CO_(2)-TPD)、NH_(3)程序升温脱附(NH_(3)-TPD)、场发射透射电子显微镜(TEM)、CO化学吸附、N2吸附-脱附等方法对催化剂进行表征。结果表明,经水洗除Cl^(-)的Ru-La/SiO_(2)催化剂性能较优,以适宜条件下制备的RuLa/SiO_(2)为催化剂,乙二醇的选择性达到51.4%,二元醇的总选择性达到91.3%。La的添加能够降低Ru的还原温度,并调变催化剂酸碱性;催化剂的酸碱性分别影响甘油转化率和乙二醇选择性;活性金属Ru的粒径与甘油转化率负相关,而与乙二醇的选择性正相关。 展开更多
关键词 生物甘油 催化氢解 乙二醇 Ru基催化剂 构效关系
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Cu/SiO_(2)催化二甘醇脱氢制备对二氧环己酮
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作者 张欢 孙培永 +1 位作者 张胜红 姚志龙 《现代化工》 北大核心 2025年第10期176-180,共5页
采用尿素辅助沉淀法制备了系列Cu/SiO_(2)催化剂,并利用氮气物理吸附、XRD、H2-TPR等技术对其结构进行表征。采用单一变量法优化了Cu/SiO_(2)组成及其催化二甘醇(DEG)液相脱氢制备对二氧环己酮(PDO)的反应温度、压力、溶剂等条件。结果... 采用尿素辅助沉淀法制备了系列Cu/SiO_(2)催化剂,并利用氮气物理吸附、XRD、H2-TPR等技术对其结构进行表征。采用单一变量法优化了Cu/SiO_(2)组成及其催化二甘醇(DEG)液相脱氢制备对二氧环己酮(PDO)的反应温度、压力、溶剂等条件。结果表明,Cu/SiO_(2)催化剂中的最佳Cu含量为质量分数18.2%,1,4-二氧六环为适宜的反应溶剂;在反应温度为250℃、氢气压力为0.1 MPa、DEG浓度为1 mol/L、反应时间4 h的条件下,DEG转化率和PDO选择性分别达到94.4%和99.0%。此外,Cu/SiO_(2)催化剂具有一定的结构稳定性,在DEG液相脱氢反应中未见明显的活性组分流失。 展开更多
关键词 二甘醇 对二氧环己酮 催化脱氢 Cu/SiO_(2)催化剂
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粗苯加氢脱硫工艺及催化剂
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作者 李涛 樊林峰 +3 位作者 刘平 杨云峰 高俊华 吉可明 《当代化工》 2025年第3期715-723,共9页
粗苯主要来源于煤炭焦化过程,其产量大、用途广,是重要的大宗煤化工原料,其脱硫精制方法主要分为物理法和化学法两类。在化学法中,催化加氢脱硫法工艺过程成熟,环境影响小,加氢产物纯度高,工业应用广泛。介绍了粗苯加氢代表性工艺,综述... 粗苯主要来源于煤炭焦化过程,其产量大、用途广,是重要的大宗煤化工原料,其脱硫精制方法主要分为物理法和化学法两类。在化学法中,催化加氢脱硫法工艺过程成熟,环境影响小,加氢产物纯度高,工业应用广泛。介绍了粗苯加氢代表性工艺,综述了粗苯加氢过程烯烃加氢及加氢脱硫过程的反应机理,探讨了粗苯加氢催化剂组成和制备方法对催化剂加氢脱硫性能的影响规律。 展开更多
关键词 苯 焦化 加氢脱硫 反应机理 催化剂组成 制备方法 催化
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Mn_(2)O_(3)@SiO_(2)载氧体用于乙烷化学链氧化脱氢制乙烯性能研究
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作者 王智超 梁威 +5 位作者 刘根 孙仲顺 李美昕 杨伯伦 孙冰 吴志强 《低碳化学与化工》 北大核心 2025年第8期133-143,共11页
乙烷化学链氧化脱氢(Chemical looping oxidative dehydrogenation,CL-ODH)是一种利用载氧体的晶格氧将乙烷转化为乙烯的绿色高效过程。然而,该过程往往面临反应活性或乙烯选择性难以兼顾的问题,导致乙烷转化率或乙烯选择性较低。提出了... 乙烷化学链氧化脱氢(Chemical looping oxidative dehydrogenation,CL-ODH)是一种利用载氧体的晶格氧将乙烷转化为乙烯的绿色高效过程。然而,该过程往往面临反应活性或乙烯选择性难以兼顾的问题,导致乙烷转化率或乙烯选择性较低。提出了SiO_(2)包覆Mn_(2)O_(3)载氧体的设计策略,合成了具有不同n(Mn)/n(Si)的Mn_(2)O_(3)@SiO_(2)载氧体。采用XRD、N_(2)物理吸/脱附、H_(2)-TPR和XPS等方法,对载氧体的晶相结构、织构性质、还原性能和表面物种化学状态等进行了表征。结果表明,SiO_(2)在Mn_(2)O_(3)表面形成包覆层,有助于优化载氧体的孔结构,增大载氧体的比表面积,减小Mn_(2)O_(3)晶粒尺寸,提高其分散性,从而提升反应活性。同时,SiO_(2)的引入增大了近表面Mn—O结合能,减小了晶格氧的释放速率,减小了表面非选择性氧物种含量,显著提升了乙烯选择性。在700℃、20%C_(2)H6/80%Ar(50 mL/min)和反应时间2 min条件下,n(Mn)/n(Si)为0.9的Mn_(2)O_(3)@SiO_(2)载氧体作用下,乙烷转化率达42.8%,乙烯选择性达73.4%。 展开更多
关键词 化学链 乙烷脱氢 纳米Mn_(2)O_(3) 介孔SiO_(2)
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二氨基马来腈协同碘化钾催化二氧化碳和环氧化合物环加成反应
16
作者 王笑涵 张纪 +5 位作者 赵委婉 苗体方 苏悦 张予东 李明雪 常海波 《化学研究》 2025年第5期471-478,共8页
二氧化碳(CO_(2))和环氧化合物环加成为环状碳酸酯是CO_(2)资源化利用最为有效的方式之一,开发简单高效的催化剂是其中的关键。本研究发现二氨基马来腈(DAMN)协同碘化钾(KI)可有效地催化该环加成反应。用2%DAMN组合2%KI作催化剂,在120℃... 二氧化碳(CO_(2))和环氧化合物环加成为环状碳酸酯是CO_(2)资源化利用最为有效的方式之一,开发简单高效的催化剂是其中的关键。本研究发现二氨基马来腈(DAMN)协同碘化钾(KI)可有效地催化该环加成反应。用2%DAMN组合2%KI作催化剂,在120℃和1 MPa下催化CO_(2)和环氧丙烷(PO)环加成反应,反应3 h,产率可达95.1%,DAMN和KI之间存在协同作用。DAMN/KI还可以有效地催化二氧化碳和其他环氧化合物的环加成反应。基于实验结果和密度泛函理论计算提出了可能的反应机制。 展开更多
关键词 二氨基马来腈 碘化钾 二氧化碳 环状碳酸酯 协同效应
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P-Nb_(2)O_(5)的制备及其光催化氧化芳香醇的应用
17
作者 黄淼煜 李浩勋 +5 位作者 徐智 吴华东 熊芸 丁一刚 刘生鹏 盖晓宏 《武汉工程大学学报》 2025年第3期259-266,共8页
针对铌基半导体材料在光催化选择性氧化芳香醇中存在的催化效率较低以及产物选择性较低等问题,采用非金属元素掺杂的方式来改善光催化剂的能带结构。通过水热法与高温煅烧法,以次磷酸钠为磷源制备了磷化的海胆状Nb_(2)O_(5)催化剂(P-Nb_... 针对铌基半导体材料在光催化选择性氧化芳香醇中存在的催化效率较低以及产物选择性较低等问题,采用非金属元素掺杂的方式来改善光催化剂的能带结构。通过水热法与高温煅烧法,以次磷酸钠为磷源制备了磷化的海胆状Nb_(2)O_(5)催化剂(P-Nb_(2)O_(5))。利用X射线光电子能谱、紫外可见漫反射光谱以及电子显微镜等手段对其光电性质以及微观结构进行了分析。通过对比磷化前后催化剂的价带位置,P-Nb_(2)O_(5)的价带位置从原先的3.088 eV缩小至2.524 eV,这表明磷化后的Nb_(2)O_(5)光能吸收能力明显提升,同时通过光电流测试,发现适量的磷掺杂还有利于光催化剂光生载流子的分离。该P-Nb_(2)O_(5)在芳香醇的光催化氧化中具有较高选择性(>99%),具有一定的潜在研究及应用价值。 展开更多
关键词 Nb_(2)O_(5) 光催化 磷掺杂 芳香醇氧化
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乙苯选择性氧化制苯乙酮催化体系新进展
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作者 董鹏 刘英炀 +2 位作者 马伟 辛洋 张静 《当代化工》 2025年第8期1900-1910,共11页
苯乙酮作为医药、香料及高分子材料的关键中间体,其绿色高效合成技术备受关注。采用乙苯直接催化氧化法,对比传统工艺的污染问题,凸显了乙苯氧化路径的环境友好性,同时此工艺也存在一些技术挑战,即乙苯C—H键活化能高、易深度氧化。系... 苯乙酮作为医药、香料及高分子材料的关键中间体,其绿色高效合成技术备受关注。采用乙苯直接催化氧化法,对比传统工艺的污染问题,凸显了乙苯氧化路径的环境友好性,同时此工艺也存在一些技术挑战,即乙苯C—H键活化能高、易深度氧化。系统评述了钴基、钒基、分子筛、贵金属及非贵金属氧化物等催化体系,揭示其活性位点设计、氧化还原特性与稳定性差异;阐明溶剂、氧化剂、温度等条件的影响机制,并基于自由基链式与晶格氧协同路径提出载体优化、掺杂改性及复合策略。未来需突破贵金属依赖,开发低成本非贵金属催化剂,集成绿色工艺以实现高效、低耗的工业化应用。 展开更多
关键词 乙苯 苯乙酮 催化剂 反应机理
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5-羟甲基糠醛热催化定向氧化制备2,5-二甲酰基呋喃的研究进展
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作者 吕帅 钱恒力 鞠美庭 《洁净煤技术》 北大核心 2025年第9期109-121,共13页
5-羟甲基糠醛(HMF)作为典型的生物质平台化合物,其定向氧化产物2,5-二甲酰基呋喃(DFF)在生物基高分子、精细化工及功能材料领域具有重要的应用价值。相较于HMF完全氧化生成呋喃二甲酸(FDCA)的路径,DFF的合成需在选择性氧化羟甲基的同时... 5-羟甲基糠醛(HMF)作为典型的生物质平台化合物,其定向氧化产物2,5-二甲酰基呋喃(DFF)在生物基高分子、精细化工及功能材料领域具有重要的应用价值。相较于HMF完全氧化生成呋喃二甲酸(FDCA)的路径,DFF的合成需在选择性氧化羟甲基的同时抑制醛基过度氧化,反应路径更为复杂,对催化剂的活性与选择性调控的要求更高。系统综述了HMF热催化氧化制备DFF的研究进展,重点解析了反应中涉及的多种氧化路径机制,讨论了氧源种类、溶剂环境、活性氧物种及其与催化剂活性位点的协同作用。根据催化剂体系的构成与作用机制,归纳了贵金属催化剂、非贵金属氧化物催化剂以及碳基催化剂在结构调控、构效关系及性能优化方面的最新进展,比较了其在DFF选择性转化中的优势与不足。同时,还指出当前热催化体系在反应选择性控制、催化剂稳定性、机理解析及绿色工艺构建等方面面临的主要挑战,并为后续高效热催化剂的设计与应用提供了理论借鉴与研究基础。 展开更多
关键词 生物质基化学品 平台化合物 5-羟甲基糠醛 2 5-二甲酰基呋喃 催化氧化
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氮化硼协同低温等离子体催化甲烷干重整性能研究
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作者 李原玲 郭京京 +3 位作者 唐晨心 戴静 任哲敏 郭少青 《现代化工》 北大核心 2025年第6期105-111,共7页
介质阻挡放电(DBD)等离子体与氮化硼(BN)的协同作用为甲烷干重整(DRM)反应低温高效运行和对于温室气体CO_(2)和CH_(4)的资源化利用提供了一种潜在的替代方案。采用不同温度(800、900、1000、1050℃)热解氮化硼,并将其与DBD等离子体协同... 介质阻挡放电(DBD)等离子体与氮化硼(BN)的协同作用为甲烷干重整(DRM)反应低温高效运行和对于温室气体CO_(2)和CH_(4)的资源化利用提供了一种潜在的替代方案。采用不同温度(800、900、1000、1050℃)热解氮化硼,并将其与DBD等离子体协同催化DRM反应。对所制备的材料进行一系列表征分析,考察其与DBD协同催化DRM反应制合成气(H_(2)和CO)的反应性能。结果表明,BN_1000表现出最高的催化性能。TEM和N_(2)吸脱附曲线的孔径分析结果表明,1000℃热解的BN材料中丰富的孔隙结构促进了CO_(2)的吸附和低阻力扩散,从而提高了DRM反应中进料气的转化率,而其B—O键的存在也增强了合成气的选择性。 展开更多
关键词 甲烷干重整 等离子体催化 氮化硼 热解温度 孔隙结构 B—O键
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