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高放废物处置化学及核素迁移行为研究现状与挑战
1
作者 周舵 王波 +3 位作者 商澄铭 陈平 周明芳 张生栋 《核化学与放射化学》 北大核心 2025年第4期419-433,共15页
安全处置高放废物是核能技术全生命周期管理的关键环节,直接影响核能作为清洁能源的社会接受度和长期发展。高放废物处置的核心挑战包括核素迁移的复杂性与不确定性、多重屏障系统的长期稳定性、万年尺度安全评价的局限性、社会与技术... 安全处置高放废物是核能技术全生命周期管理的关键环节,直接影响核能作为清洁能源的社会接受度和长期发展。高放废物处置的核心挑战包括核素迁移的复杂性与不确定性、多重屏障系统的长期稳定性、万年尺度安全评价的局限性、社会与技术协同难题。核素在多重屏障系统中的迁移过程涉及多种机制,包括衰变、吸附、对流、基质扩散和裂隙弥散等。天然屏障通过低渗透性和高吸附性限制核素迁移。工程屏障通过物理阻隔和化学吸附双重作用增强安全性。当前研究在核素迁移机制、屏障材料开发及安全评价方法上已取得显著进展,本文重点综述核素迁移的化学与物理机制、实验方法与技术、数学模型与数值模拟、研究难点与技术挑战,并对未来的研究方向进行展望。 展开更多
关键词 高放废物 地质处置 核素迁移 浸出源项 氧化还原
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核素迁移软件(MNS)在核素近场扩散模拟中的应用 被引量：2
2
作者 李遥 李睿豪 +3 位作者 周舵 陈曦 徐毓炜 王波 《核化学与放射化学》 北大核心 2025年第2期175-180,I0004,共7页
预测关键核素在高放废物深地质处置相关介质中的吸附和扩散行为是处置库安全评价的核心之一。中国原子能科学研究院处置化学团队开发了一款核素迁移软件(MNS),该软件通过内嵌GID软件实现三维体系模型建立,依据已有的核素迁移扩散数据代... 预测关键核素在高放废物深地质处置相关介质中的吸附和扩散行为是处置库安全评价的核心之一。中国原子能科学研究院处置化学团队开发了一款核素迁移软件(MNS),该软件通过内嵌GID软件实现三维体系模型建立,依据已有的核素迁移扩散数据代入扩散方程,根据边界条件,求解得到关键核素在二维或三维体系中的浓度分布。该软件的计算原理是基于水的迁移方程和放射性核素的吸附方程;主要计算过程包括前处理和后处理过程。其中,前处理过程主要有空间模型构建和赋值,后处理过程主要包括获得任意位置或时间的关键核素浓度分布以及核素浓度和水流速空间分布等。同时,通过输入相同的初始数据,对比了该软件与成熟软件COMSOL和解析解的计算结果,初步验证了该软件的可靠性。此外,借鉴韩国和瑞典等国较为成熟的处置库设计体系建立了真实尺寸的处置库近场模型,依靠已有的吸附和扩散数据,使用该软件模拟预测了^(79)Se、^(99)Tc和^(129)I在百万年尺度上的扩散过程,初步评估了大气条件下高庙子膨润土和北山花岗岩对这三种关键核素的阻滞能力。模拟结果表明:膨润土能在数万年内有效阻滞^(79)Se、^(99)Tc和^(129)I的扩散,而完整的花岗岩能够在数十万年内有效阻滞^(79)Se、^(99)Tc和^(129)I的扩散,其中,膨润土和花岗岩对79Se的阻滞效果最好。 展开更多
关键词 高放废物处置 核素扩散 预测
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基于机器学习算法的高放废物处置库屏障材料膨胀性能演化研究
3
作者 张明 胡栋科 +4 位作者 谢敬礼 王赵明 李小明 周方亮 赵留义 《辐射防护》 北大核心 2025年第2期157-166,共10页
高放废物处置库服役周期长且地质条件复杂,常规手段无法直接获取膨润土缓冲屏障膨胀性能演化趋势,本文尝试采用机器学习算法展开预测。利用在材料性能预测方面比较成熟的9种算法训练模型,探讨机器学习算法预测膨润土膨胀性能的可行性,... 高放废物处置库服役周期长且地质条件复杂,常规手段无法直接获取膨润土缓冲屏障膨胀性能演化趋势,本文尝试采用机器学习算法展开预测。利用在材料性能预测方面比较成熟的9种算法训练模型,探讨机器学习算法预测膨润土膨胀性能的可行性,通过分析其决定系数和均方根误差,遴选出神经网络算法为最优.引入我国北山候选处置库地球化学条件,预测出高庙子膨润土在高放废物处置库服役期间膨胀力呈“S”型演化;考虑蒙脱石含量、初始含水率、温度以及Na+浓度影响,缓冲屏障初始干密度建议值不小于1.58 g/cm^(3);若进一步考虑铁质储存罐Fe(Ⅱ)释放的影响,缓冲屏障初始干密度应进一步增大。本研究可为我国北山高放废物处置库地下试验室原位试验开展和缓冲屏障性能评价提供理论依据。 展开更多
关键词 膨润土 高放废物处置库 缓冲屏障 膨胀性能 机器学习
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深地质处置缓冲/回填材料分子动力学研究进展
4
作者 戴文杰 陈永贵 +2 位作者 李裕诚 叶为民 王琼 《硅酸盐学报》 北大核心 2025年第5期1269-1281,共13页
作为深地质处置库首选的缓冲/回填材料,高压实膨润土优良的工程性能主要取决于蒙脱石的含量与类型。近场环境下,蒙脱石水–力性质的变化直接影响高放废物的安全处置。分子动力学技术克服了传统实验手段在表征分子尺度动态问题上的不足,... 作为深地质处置库首选的缓冲/回填材料,高压实膨润土优良的工程性能主要取决于蒙脱石的含量与类型。近场环境下,蒙脱石水–力性质的变化直接影响高放废物的安全处置。分子动力学技术克服了传统实验手段在表征分子尺度动态问题上的不足,将高压实膨润土缓冲性能的研究尺度从微米级扩展至纳米级。本文阐述了分子动力学在黏土研究中的应用基础,综述了控制蒙脱石水–力性质的层间分子行为机制与基于分子动力学的介观建模探索,并对未来进一步的研究方向提出展望。 展开更多
关键词 深地质处置 膨润土 缓冲性能 分子动力学
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花岗岩中放射性核素电迁移实验的多重耦合数学模型
5
作者 李小杰 谭凯旋 +4 位作者 刘龙成 李咏梅 李春光 邹智 柳琪 《核化学与放射化学》 北大核心 2025年第3期267-275,共9页
花岗岩是高放射性废物处置库的首选介质屏障,获取花岗岩中核素迁移参数是处置库安全评价的基础。本工作旨在以电迁移实验获取的完整花岗岩中核素迁移的数据为基础,并以此建立动力学吸附-对流-弥散的多重耦合数学模型。以拉普拉斯变换求... 花岗岩是高放射性废物处置库的首选介质屏障,获取花岗岩中核素迁移参数是处置库安全评价的基础。本工作旨在以电迁移实验获取的完整花岗岩中核素迁移的数据为基础,并以此建立动力学吸附-对流-弥散的多重耦合数学模型。以拉普拉斯变换求解得到核素在完整花岗岩多孔隙介质当中标准化浓度的解析解,并应用MATLAB中的最小二乘法汇编数据拟合程序,模型的敏感性分析表明,本模型相比其他模型更具普适性,不论是中强吸附核素还是弱吸附核素,都能更好地解释核素离子在完整花岗岩岩芯中的迁移机理。应用该模型分析I−和Sr^(2+)的电迁移实验数据,得到I−在无电场条件下的D_(m)^(e)值为(2.25±0.35)×10^(−14) m^(2)/s,Sr^(2+)在无电场条件下的D_(m)^(e)值为(4.80±0.31)×10^(−13) m^(2)/s。此外,该模型还可以估算一级吸附速率系数β,进而解释核素离子在完整花岗岩中的吸附阻滞机制。同时,通过分析突破曲线的斜率和弯曲度,能够深入理解非线性吸附的迁移机制。 展开更多
关键词 动力学吸附-对流-弥散模型 非线性吸附 阻滞 数学模型 放射性核素迁移
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共价有机框架对放射性核素的分离研究进展
6
作者 王琢 《山东化工》 2025年第3期134-137,142,共5页
随着人口不断增加、科技快速发展、社会日益进步,世界范围内的能源需求在持续不断地增长,能源短缺和环境安全问题是人类面临的重大考验。而核能作为一种清洁绿色能源,能够极大地缓解当前的能源安全问题。获得可持续的铀能源与处理核电... 随着人口不断增加、科技快速发展、社会日益进步,世界范围内的能源需求在持续不断地增长,能源短缺和环境安全问题是人类面临的重大考验。而核能作为一种清洁绿色能源,能够极大地缓解当前的能源安全问题。获得可持续的铀能源与处理核电工业产生的放射性碘与放射性铀仍是亟待解决的问题。共价有机框架(COFs)材料作为一种新型材料,其可设计的独特结构能够有效地实现放射性核素的分离。本文旨在总结COFs的相关知识,加深对知识的理解,掌握研究方向的最新进展,并对其进行展望。 展开更多
关键词 共价有机框架 铀 碘
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地下水体系核素化学形态模拟系统软件开发
7
作者 张积桥 兰友世 +5 位作者 黄昆 张飞天 那平 陈锦言 杨素亮 张生栋 《核化学与放射化学》 CAS CSCD 北大核心 2024年第2期177-184,I0006,共9页
为评估处置库的安全性,核素化学形态信息是准确预测核素的运移行为研究的前提。鉴于我国核能工业的迅速发展以及建立环境中核素的确认需求,在我国开展处置库周围核素的化学形态研究具有十分重要的意义。针对地下水中元素种态分布的研究... 为评估处置库的安全性,核素化学形态信息是准确预测核素的运移行为研究的前提。鉴于我国核能工业的迅速发展以及建立环境中核素的确认需求,在我国开展处置库周围核素的化学形态研究具有十分重要的意义。针对地下水中元素种态分布的研究需求,以JAVA为开发工具、MySQL作为数据库、Tomcat为容器,开发了一套B/S架构的元素种态分布模拟软件。针对模拟计算中遇到的化学反应平衡非线性方程组求解收敛困难的问题,引入了根据化学反应势能求解的方法和反应因子控制迭代步长,实现了对化学反应非线性方程快速地求解,并可拓展多相平衡计算。以塔木素地下水中镎为考察对象,利用所开发化学形态模拟软件(simulation software on chemical species,SSCS)计算环境中镎的形态和量,并对比PHREEQC的计算结果,相对偏差在10%以内,针对环境中痕量元素的分布,提供了理论计算的解决方案。 展开更多
关键词 化学形态 模拟软件 SSCS PHREEQC 镎 种态分布 软件开发
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北山地下水中三元铀酰配合物的化学种态分析 被引量：2
8
作者 吴思远 陈亚雯 +2 位作者 郭宁 李杰彪 田强 《核化学与放射化学》 CAS CSCD 北大核心 2024年第5期499-505,I0004,共8页
获知地下水环境中放射性核素的化学种态,对于理解其吸附、迁移和扩散行为至关重要。利用水文地球化学模拟软件PHREEQC,计算了BS03(pH=9.43)和BS05(pH=7.51)两种北山深部地下水中铀(铀酰)的种态分布,重点分析了pH、温度和初始铀浓度等因... 获知地下水环境中放射性核素的化学种态,对于理解其吸附、迁移和扩散行为至关重要。利用水文地球化学模拟软件PHREEQC,计算了BS03(pH=9.43)和BS05(pH=7.51)两种北山深部地下水中铀(铀酰)的种态分布,重点分析了pH、温度和初始铀浓度等因素的影响。研究结果表明,铀在弱酸性条件下,主要以UO_(2)CO_(3)(aq)和(UO_(2))_(2)CO_(3)(OH)_(3)^(-)存在;在中性至弱碱性条件下,主要以CaUO_(2)(CO_(3))_(3)^(2-)和Ca_(2)UO_(2)(CO_(3))_(3)(aq)存在,且碳酸铀酰钙的含量远高于碳酸铀酰镁。随着温度的升高,Ca_(2)UO_(2)(CO_(3))3(aq)、CaUO_(2)(CO_(3))_(3)^(2-)和UO_(2)(CO_(3))_(3)^(4-)逐渐分解。当初始铀浓度为4×10^(-4)~1×10^(-1)mmol/L时(t=25℃),北山深部地下水中铀的优势种态为Ca_(2)UO_(2)(CO_(3))_(3)(aq)(摩尔分数x>62%)和CaUO_(2)(CO_(3))_(3)^(2-)(x≈35%)三元配合物。研究结果对于分析关键放射性元素铀在高水平放射性废物处置库中的释放和迁移机制具有重要作用。 展开更多
关键词 碳酸铀酰钙 种态分布 PHREEQC 北山地下水
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甘肃北山新场深部地下水中铀的赋存形态及其影响因素的地球化学模拟研究
9
作者 吴鹏 王驹 +4 位作者 凌辉 周志超 段佳欣 李南 段先哲 《原子能科学技术》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第5期1007-1016,共10页
核能的快速发展产生了大量的高水平放射性废物(简称高放废物),对生态环境和人类健康构成了巨大的威胁,其安全处置已成为国际放射性废物管理的重难点问题。深部地质处置被普遍认为是高放废物最安全可靠、技术上非常可行的处置方法。目前... 核能的快速发展产生了大量的高水平放射性废物(简称高放废物),对生态环境和人类健康构成了巨大的威胁,其安全处置已成为国际放射性废物管理的重难点问题。深部地质处置被普遍认为是高放废物最安全可靠、技术上非常可行的处置方法。目前,我国已启动了甘肃北山新场高放废物地质处置地下实验室的建设,放射性元素铀在深部地下水中的形态分布及其影响因素从微观层面能为北山深地质处置性能评价提供基础数据,但尚不明晰,亟需开展相关地球化学模拟研究。基于PHREEQC中的llnl.dat数据库,添加NEA-TDB和ThermoChimie数据库中U(Ⅵ)的热力学数据,使用地球化学模拟软件PHREEQC.v3和PhreePlot.v11对铀在我国甘肃北山新场高放废物地质处置地下实验室场址BS28孔深部地下水中的赋存形态及分布进行了模拟计算,旨在厘清铀在北山深部地下水中的赋存形态,探讨pH、pE以及Ca^(2+)与HCO_(3)^(-)浓度比对铀在北山深部地下水中形态分布的影响。模拟结果表明,在该深部地下水环境下,铀主要以六价的形式存在,Ca_(2)UO_(2)(CO_(3))_(3)(aq)和CaUO_(2)(CO_(3))_(3)^(2-)是主要的赋存形态,其占比分别为84.14%和15.16%。受氧化还原氛围的影响,铀的价态在pE<1时逐渐由U(Ⅵ)转变为U(Ⅳ),且在pE=-1~1时,UO_(2)(s)和可溶性碳酸铀酰络合物可同时存在。Ca^(2+)与HCO_(3)^(-)的浓度比低倾向于形成CaUO_(2)(CO_(3))_(3)^(2-),浓度比高易于形成Ca_(2)UO_(2)(CO_(3))_(3)(aq)。Ca^(2+)-UO_(2)^(2+)-CO_(3)^(2)三元体系很大程度上会影响铀在北山深部地下水的溶解度和迁移能力。本研究结果将有助于查明铀在北山花岗岩裂隙中的迁移和吸附机理。 展开更多
关键词 高放废物 铀赋存形态 深部地下水 地球化学模拟 甘肃北山新场
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乏燃料后处理设施近实时衡算系统设计与初步评价
10
作者 王妍 刘宏斌 +1 位作者 何丽霞 赵永刚 《同位素》 CAS 2024年第5期472-480,共9页
为对乏燃料后处理设施的核材料近实时衡算系统进行设计并开展初步评价,本研究基于传统的例行周期衡算,采用缩短衡算周期的方法,结合核材料存量数据,初步建立了核材料近实时衡算分析模型。采用国际原子能机构STR-193文件的参考200 MTHM/... 为对乏燃料后处理设施的核材料近实时衡算系统进行设计并开展初步评价,本研究基于传统的例行周期衡算,采用缩短衡算周期的方法,结合核材料存量数据,初步建立了核材料近实时衡算分析模型。采用国际原子能机构STR-193文件的参考200 MTHM/a设施及其运行数据,利用逐批误差计算与合成的模式,进行了不同周期的近实时衡算分析,并与例行闭合衡算的半年度分析数据进行了对比。基于上述衡算模型,采用时间关联的动态数据模拟,初步开展了动态分析和佩琦测试评价。结果表明,近实时衡算的方法可行,在该衡算模型下,以月度为衡算周期即可满足要求。累计和评价和佩琦测试对于核材料的大量突然流失均有效;佩琦测试在探测核材料累积流失方面,尤其是对于衡算周期较长的、接近探测限度的工况,其异常识别能力优于累计和评价,且误报警率能够得到控制。近实时衡算系统具有更加有效的异常探测能力,未来可用于核材料管理的动态趋势分析,提高核材料衡算管理的应用价值。 展开更多
关键词 乏燃料后处理设施 近实时衡算 动态分析 佩琦测试
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地下水成分对钚化学种态分布的影响 被引量：1
11
作者 郑琦 王帆 +3 位作者 张凡 李聪 陈立丰 韦悦周 《核技术》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第3期29-36,共8页
钚是核能发展和放射性废物处理处置中的一种重要元素,其在天然水体中的种态分布对于研究其迁移行为至关重要。随着研究的深入,一些新的钚种态不断被发现和确认,原先诸多类似研究工作已经不能准确反映钚在溶液介质中的真实种态占比。结... 钚是核能发展和放射性废物处理处置中的一种重要元素,其在天然水体中的种态分布对于研究其迁移行为至关重要。随着研究的深入,一些新的钚种态不断被发现和确认,原先诸多类似研究工作已经不能准确反映钚在溶液介质中的真实种态占比。结合最新热力学数据,本文通过地球化学计算软件PHREEQC系统研究了钚的种态分布随pH值和共存离子种类及浓度改变的变化规律,并得到了钚在不同水体中的物种形态占比。研究结果表明:在氧化性的地下水中,当水硬度比较低时,六价钚在酸性条件下主要以PuO_(2)^(2+)或PuO_(2)CO_(3)的形态存在,在中碱性条件下主要以PuO_(2)(CO_(3))_(2)^(2−)或PuO_(2)(CO_(3))_(3)^(4−)形态存在;然而,当水硬度比较高,尤其是钙离子浓度比较高时,六价钚虽然在酸性条件下仍主要以PuO_(2)^(2+)或PuO_(2)CO_(3)存在,在中碱性条件下却以CaPuO_(2)(CO_(3))_(3)^(2−)的形式占据主导地位。可见,水的硬度尤其是钙离子浓度是影响钚形态的重要因素之一,因而在钚的地质处置时应予以重点考虑。 展开更多
关键词 钚 化学种态 PHREEQC 地下水成分
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放射性废树脂中^(90)Sr与^(137)Cs和^(134)Cs的比例相关性
12
作者 杨静远 姚晓琦 +2 位作者 叶沥 靳海睿 王毅 《化学工程》 CAS CSCD 北大核心 2024年第11期1-3,25,共4页
难测核素^(90)Sr易沉积在人体骨骼中,并对人体产生长期高能量β射线内照射损伤。高能β射线来自于^(90)Sr本身及其子体^(90)Y。核电厂废离子交换树脂放射性剂量和产量均较大,更需重点监测。评估易测核素^(137)Cs和^(134)Cs对^(90)Sr比... 难测核素^(90)Sr易沉积在人体骨骼中,并对人体产生长期高能量β射线内照射损伤。高能β射线来自于^(90)Sr本身及其子体^(90)Y。核电厂废离子交换树脂放射性剂量和产量均较大,更需重点监测。评估易测核素^(137)Cs和^(134)Cs对^(90)Sr比例因子相关度,以确定优选方案。通过对5个来源于不同机组的放射性废树脂样品分别进行灰化、碱熔,再酸浸的方式对废树脂吸附的放射性离子进行提取,对每个样品的^(90)Sr/^(137)Cs与^(90)Sr/^(134)Cs活度浓度比例进行分析并计算方差以衡量稳定性。结果表明:^(137)Cs对^(90)Sr有更好的相关度,可作为比例因子研究对象。 展开更多
关键词 ^(90)Sr 放射性离子交换树脂 比例因子
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福岛以东放射性核素进入中国海关键途径的三维数值模拟研究 被引量：1
13
作者 李宇轩 赵昌 +1 位作者 杨德周 许灵静 《原子能科学技术》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第10期2008-2021,共14页
准确刻画放射性核素在海洋中的扩散及输运过程是监测及预防的关键。利用北太平洋区域高分辨率海洋动力模式,结合被动示踪实验,模拟了福岛排放入海的放射性核素在5 a左右时间的分布情况。结果表明,放射性核素在排海后主要随黑潮延伸体向... 准确刻画放射性核素在海洋中的扩散及输运过程是监测及预防的关键。利用北太平洋区域高分辨率海洋动力模式,结合被动示踪实验,模拟了福岛排放入海的放射性核素在5 a左右时间的分布情况。结果表明,放射性核素在排海后主要随黑潮延伸体向东移动,但仍有部分放射性核素由于西南向回流、涡旋活动及模态水潜沉过程,向西南方向抵达中国海外缘。在中国近海与外海的物质交换通道中,放射性核素主要通过中国台湾以东最早进入中国东海,后经过吕宋海峡入侵南海,进而通过陆架环流输送到黄海与渤海中。研究结果系统地给出了放射性核素由北太平洋进入中国海的三维途径及动力机制,并表明高浓度的放射性核素在5 a时间内并未影响中国海域。 展开更多
关键词 放射性核素 海洋数值模式 动力机制 大洋-近海物质交换 时间估计
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共价有机框架材料及其在放射性核素铀分离中的应用进展
14
作者 蔡婷婷 《山东化工》 CAS 2024年第13期122-125,共4页
随着福岛核电站核废水的排放,放射性核素铀造成的水污染将成为一个全球性问题。在现有的各种分离去除铀的材料中,共价有机框架(COF)是一类新兴的多孔材料。由于具有比表面积大、稳定性高、吸附能力强、结构组成可预测、功能可控等优点,... 随着福岛核电站核废水的排放,放射性核素铀造成的水污染将成为一个全球性问题。在现有的各种分离去除铀的材料中,共价有机框架(COF)是一类新兴的多孔材料。由于具有比表面积大、稳定性高、吸附能力强、结构组成可预测、功能可控等优点,共价有机框架(COF)已成为水处理领域较为先进的分离材料之一,在分离放射性核素铀方面显示出巨大的潜力。本文综述了COF材料的合成、合成后功能化及其在分离水中放射性核素铀的应用等方面的最新进展。最后,总结和展望了COF材料面临的机遇和挑战,为设计制备用于去除放射性核素铀的COF材料提供了一些具有指导意义的信息。 展开更多
关键词 共价有机框架 合成 功能化 分离 铀
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水流速度对锶迁移影响的实验研究 被引量：14
15
作者 王志明 郭谦 +3 位作者 李书绅 焦志兰 孟莉萍 郭志明 《原子能科学技术》 EI CAS CSCD 2003年第4期320-324,共5页
分别采用不饱水和饱水黄土土柱对稳定元素锶的迁移进行了示踪实验,结果发现,锶在两类未扰动土柱中的延迟系数可以很好地衔接。对锶的延迟系数进行研究的结果表明:无论在不饱水土柱还是饱水土柱,锶在黄土中的延迟系数Rd不是常数,而随水... 分别采用不饱水和饱水黄土土柱对稳定元素锶的迁移进行了示踪实验,结果发现,锶在两类未扰动土柱中的延迟系数可以很好地衔接。对锶的延迟系数进行研究的结果表明:无论在不饱水土柱还是饱水土柱,锶在黄土中的延迟系数Rd不是常数,而随水流速度的增加而增大;无论按峰位还是按质心位置计算,单位喷淋强度下锶的迁移速度随水的喷淋强度的增加而减小。这表明,为了描述锶在黄土中的迁移,使用平衡吸附模式是不合适的。 展开更多
关键词 水流速度 锶 迁移 影响 黄土土柱 延迟系数 喷淋强度 平衡吸附模式 放射性废物处置
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放射性铯在沸石中的吸附与迁移的研究 被引量：28
16
作者 叶明吕 陆誓俊 +7 位作者 秦春扣 许丽红 唐志华 何阿弟 徐国庆 范选林 顾绮芳 杜志超 《核科学与工程》 CSCD 北大核心 1994年第1期72-77,7-8,共6页
研究了^(134)Cs在沸石中的吸附与迁移行为.用间歇法测定了^(134)Cs(作为^(137)Cs的示踪剂)在斜发沸石和丝光沸石等4组地质样品上的吸附比(R_d);研究了接触时间、沸石颗粒度、固液比、pH值和核素浓度对吸附比的影响,测定了吸附等温线和... 研究了^(134)Cs在沸石中的吸附与迁移行为.用间歇法测定了^(134)Cs(作为^(137)Cs的示踪剂)在斜发沸石和丝光沸石等4组地质样品上的吸附比(R_d);研究了接触时间、沸石颗粒度、固液比、pH值和核素浓度对吸附比的影响,测定了吸附等温线和铯的吸附容量.用柱实验法研究了^(134)Cs在沸石柱中的吸附与迁移行为,测定了^(134)Cs在柱中的迁移分布.结果表明,沸石对Cs的吸附能力很强,对Cs而言,沸石是核废物处置的很好的回填材料. 展开更多
关键词 吸附 迁移 放射性废物 铯 沸石
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粘土岩对铀(Ⅵ)的吸附特征研究 被引量：18
17
作者 赖捷 刘畅 +2 位作者 冷阳春 成建峰 庹先国 《四川大学学报（自然科学版）》 CAS CSCD 北大核心 2017年第4期815-821,共7页
以内蒙古阿拉善粘土岩为研究对象,通过静态吸附实验,探讨接触时间、U(Ⅵ)初始浓度、固液比、pH值、离子类型以及离子浓度等因素对U(Ⅵ)吸附特征的影响.研究结果表明:粘土岩对U(Ⅵ)的吸附速率较快,24h即可达到吸附平衡,最佳吸附固液比为1... 以内蒙古阿拉善粘土岩为研究对象,通过静态吸附实验,探讨接触时间、U(Ⅵ)初始浓度、固液比、pH值、离子类型以及离子浓度等因素对U(Ⅵ)吸附特征的影响.研究结果表明:粘土岩对U(Ⅵ)的吸附速率较快,24h即可达到吸附平衡,最佳吸附固液比为1∶200,最佳吸附初始浓度为160μg·mL-1;随着pH值的增大,粘土岩对U(Ⅵ)的吸附能力不断增强,pH为8时,吸附能力达到最大;溶液中Ca^(2+)、CO_3^(2-)和HCO_3^-对U(Ⅵ)吸附有很强的抑制作用,不利于U(Ⅵ)的吸附,K^+、Na^+、Cl^-、NO_3^-、SO_4^(2-)对U(Ⅵ)的吸附影响较弱,U(Ⅵ)在粘土岩表面吸附主要以内层络合作用为主.因此,开展粘土岩对U(Ⅵ)的吸附研究,对我国高放废物的处置工作开展起到了极其关键的作用. 展开更多
关键词 粘土岩 铀 吸附特征 核素迁移
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野外试验场黄土的理化分析 被引量：16
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作者 谢建勋 谷存礼 +4 位作者 黄雅文 刘秀珍 宋娟 小川弘道 武部慎一 《辐射防护》 CAS CSCD 北大核心 2000年第1期114-118,共5页
本实验为低、中水平放射性废物浅地层处置安全评价提供现场土壤的物理化学参数。采样深度在 0 .5～ 9.1m范围内 ,每个样品进行 10项测定 :矿物组成、粒度分布、密度、总孔隙度、有效孔隙度、给水度、持水度、渗透系数、阳离子交换容量... 本实验为低、中水平放射性废物浅地层处置安全评价提供现场土壤的物理化学参数。采样深度在 0 .5～ 9.1m范围内 ,每个样品进行 10项测定 :矿物组成、粒度分布、密度、总孔隙度、有效孔隙度、给水度、持水度、渗透系数、阳离子交换容量、含水量。采样区植物根系发育良好 ,在 0 .55～ 2 m处发现洞穴。土壤颗粒的矿物组成以长石 (～ 4 0 % )和石英石 (～ 2 7% )为主。化学组成的主要成分为 Si O2 (～ 6 0 % )、Al2 O3(～ 11% )和 Fe2 O3 (～ 3.2 % )。土壤颗粒组分以 0 .2～ 0 .0 2 mm为主 (约 50～ 70 % )。该土为砂质粘壤土 ,p H=8左右 ,土壤的干容重为 1.2 7～ 1.4 8t/m3 ,总孔隙度为 50 %左右 ,渗透系数在 (0 .92～ 4 .3)× 10 -4 cm/s之间 ,阳离子交换容量为 12 .17～ 2 8.2 6 meq/10 0 展开更多
关键词 黄土 理化分析 包气带 野外试验场 核素迁移试验
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镎、钚、锶在黄土地下水中地球化学行为的模拟研究 被引量：10
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作者 张展适 周文斌 +2 位作者 钱天伟 武贵斌 李满根 《辐射防护》 CAS CSCD 北大核心 2003年第6期355-361,共7页
结合中国的浅地层处置方针和现场实际情况 ,采用地球化学模式程序EQ3 /6模拟研究了核素镎、钚、锶在浅地层埋藏条件下黄土地下水中的地球化学行为 ,其中包括核素在黄土地下水中的存在形式及地下水 黄土相互作用条件下核素存在形式的变... 结合中国的浅地层处置方针和现场实际情况 ,采用地球化学模式程序EQ3 /6模拟研究了核素镎、钚、锶在浅地层埋藏条件下黄土地下水中的地球化学行为 ,其中包括核素在黄土地下水中的存在形式及地下水 黄土相互作用条件下核素存在形式的变化规律和次生矿物的生成种类和顺序等。研究结果表明 :1 )在现场地下水中核素的存在形式为 :镎以NpO2 +为主 ,次为NpO2 CO3- 、NpO2 OH(aq) ,分别占73 .88%、1 9.72 %和 5 .86%。钚以Pu(OH) 5- 占绝对优势 (99.68% ) ;锶的存在形式以Sr2 +为主 ,占94.84%。 2 )水 岩作用模拟研究结果表明 :在地下水中加入研究浓度的核素镎、钚后 ,瞬间将生成NpO2和PuO2 沉淀 ,同时还将生成一系列其它矿物的沉淀 ,主要有赤铁矿、绿泥石及磷灰石等。地下水 黄土相互作用过程中溶液中镎的浓度和存在形式变化表现为突变 ,在反应的初始阶段以NpO2 +为主 ,占95 .3 7% ,反应进行约半小时左右时 ,镎的存在形式突然发生了质的变化 ,瞬间转变为以Np(OH) 5- 为主 ,且含量占 99.1 6% ,但体系的pH值并没有发生突然的改变。地下水 黄土相互作用过程中钚的存在形式的变化基本上遵循渐变的规律。由反应初期以PuO2 +为主 ,次为Pu(OH) 5- ,逐渐过渡到Pu(OH) 5- 、Pu3+和PuSO4 +共存 ,到反应后期则以Pu(OH) 展开更多
关键词 镎 钚 锶 黄土地下水 地球化学行为 中国 放射性废物处置
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镎在北山五一井水中的溶解度计算分析 被引量：14
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作者 孙茂 陈涛 +7 位作者 田文宇 黎春 刘晓宇 王路化 郑仲 朱建波 王祥云 刘春立 《核化学与放射化学》 CAS CSCD 北大核心 2011年第2期71-76,共6页
环境放射化学种态分析软件利用实验测定的感兴趣元素的热力学数据,根据所研究体系的组分及相应的分析浓度,从数据库中搜索由这些组分经化学反应可能生成的物种及相应的平衡常数,计算各种元素可能存在的化学种态和平衡浓度,从而得到相应... 环境放射化学种态分析软件利用实验测定的感兴趣元素的热力学数据,根据所研究体系的组分及相应的分析浓度,从数据库中搜索由这些组分经化学反应可能生成的物种及相应的平衡常数,计算各种元素可能存在的化学种态和平衡浓度,从而得到相应元素在所研究体系中的化学种态分布。本工作利用北京大学编写的环境放射化学种态分析软件CHEMSPEC计算了在氧化性条件下,镎（Ⅵ）在北山五一井水中的溶解度,并分析了pH值、阴离子浓度等因素对溶解度的影响。计算结果表明,地下水的酸度、碳酸根离子浓度对溶解度有显著影响,而硫酸根离子浓度、氯离子浓度的影响可忽略。镎（Ⅵ）在北山五一井水中的溶解度变化范围是1.1×10-5~4.4×10-3mol/L。最大值4.4×10-3mol/L可考虑用于预测镎在北山地下水中的扩散和迁移行为。 展开更多
关键词 镎 溶解度 种态分析 北山地下水 高放废物处置
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