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高放废物处置化学及核素迁移行为研究现状与挑战 被引量：1
1
作者 周舵 王波 +3 位作者 商澄铭 陈平 周明芳 张生栋 《核化学与放射化学》 北大核心 2025年第4期419-433,共15页
安全处置高放废物是核能技术全生命周期管理的关键环节,直接影响核能作为清洁能源的社会接受度和长期发展。高放废物处置的核心挑战包括核素迁移的复杂性与不确定性、多重屏障系统的长期稳定性、万年尺度安全评价的局限性、社会与技术... 安全处置高放废物是核能技术全生命周期管理的关键环节,直接影响核能作为清洁能源的社会接受度和长期发展。高放废物处置的核心挑战包括核素迁移的复杂性与不确定性、多重屏障系统的长期稳定性、万年尺度安全评价的局限性、社会与技术协同难题。核素在多重屏障系统中的迁移过程涉及多种机制,包括衰变、吸附、对流、基质扩散和裂隙弥散等。天然屏障通过低渗透性和高吸附性限制核素迁移。工程屏障通过物理阻隔和化学吸附双重作用增强安全性。当前研究在核素迁移机制、屏障材料开发及安全评价方法上已取得显著进展,本文重点综述核素迁移的化学与物理机制、实验方法与技术、数学模型与数值模拟、研究难点与技术挑战,并对未来的研究方向进行展望。 展开更多
关键词 高放废物 地质处置 核素迁移 浸出源项 氧化还原
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Pu和Tc在北山新场花岗岩及其裂隙填充物中的扩散行为
2
作者 周舵 王波 +3 位作者 陈曦 商澄铭 陈平 周明芳 《核化学与放射化学》 北大核心 2025年第6期635-642,I0002,共9页
为评估我国高放废物深地质处置库预选区场址的长期安全性,针对我国北山预选区新场花岗岩及其裂隙填充物,系统开展了关键放射性核素^(238)Pu和^(99)Tc的扩散行为实验。通过恒定源贯穿扩散法测定了低氧条件下核素在北山新场花岗岩完整样... 为评估我国高放废物深地质处置库预选区场址的长期安全性,针对我国北山预选区新场花岗岩及其裂隙填充物,系统开展了关键放射性核素^(238)Pu和^(99)Tc的扩散行为实验。通过恒定源贯穿扩散法测定了低氧条件下核素在北山新场花岗岩完整样片及北山新场花岗岩裂隙填充物中的有效扩散系数(De),结果显示:对于北山新场花岗岩完整样片和北山新场花岗岩裂隙填充物,有效扩散系数的大小顺序均为:De(HTO)>De(Tc)>De(Pu);由于北山新场花岗岩完整样片的致密度远大于其裂隙填充物的致密度,导致HTO、^(238)Pu和^(99)Tc在北山新场花岗岩完整样片中的有效扩散系数远小于其在裂隙填充物中的有效扩散系数。本研究证实,相对HTO而言,北山新场花岗岩及其裂隙物均对^(238)Pu和^(99)Tc的迁移具有一定程度上的阻滞效果,但对Pu效果更显著,可能是Pu与这两种介质存在更复杂的吸附反应。值得注意的是,花岗岩完整岩片对某些核素可能不能简单当作均匀介质对待,其中可能存在优势通道,不利于核素的阻滞。 展开更多
关键词 ^(238)Pu ^(99)Tc 北山新场花岗岩 裂隙填充物 扩散
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核素迁移软件(MNS)在核素近场扩散模拟中的应用 被引量：2
3
作者 李遥 李睿豪 +3 位作者 周舵 陈曦 徐毓炜 王波 《核化学与放射化学》 北大核心 2025年第2期175-180,I0004,共7页
预测关键核素在高放废物深地质处置相关介质中的吸附和扩散行为是处置库安全评价的核心之一。中国原子能科学研究院处置化学团队开发了一款核素迁移软件(MNS),该软件通过内嵌GID软件实现三维体系模型建立,依据已有的核素迁移扩散数据代... 预测关键核素在高放废物深地质处置相关介质中的吸附和扩散行为是处置库安全评价的核心之一。中国原子能科学研究院处置化学团队开发了一款核素迁移软件(MNS),该软件通过内嵌GID软件实现三维体系模型建立,依据已有的核素迁移扩散数据代入扩散方程,根据边界条件,求解得到关键核素在二维或三维体系中的浓度分布。该软件的计算原理是基于水的迁移方程和放射性核素的吸附方程;主要计算过程包括前处理和后处理过程。其中,前处理过程主要有空间模型构建和赋值,后处理过程主要包括获得任意位置或时间的关键核素浓度分布以及核素浓度和水流速空间分布等。同时,通过输入相同的初始数据,对比了该软件与成熟软件COMSOL和解析解的计算结果,初步验证了该软件的可靠性。此外,借鉴韩国和瑞典等国较为成熟的处置库设计体系建立了真实尺寸的处置库近场模型,依靠已有的吸附和扩散数据,使用该软件模拟预测了^(79)Se、^(99)Tc和^(129)I在百万年尺度上的扩散过程,初步评估了大气条件下高庙子膨润土和北山花岗岩对这三种关键核素的阻滞能力。模拟结果表明:膨润土能在数万年内有效阻滞^(79)Se、^(99)Tc和^(129)I的扩散,而完整的花岗岩能够在数十万年内有效阻滞^(79)Se、^(99)Tc和^(129)I的扩散,其中,膨润土和花岗岩对79Se的阻滞效果最好。 展开更多
关键词 高放废物处置 核素扩散 预测
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微生物对^(99)Tc在土壤/矿物介质中还原-固定作用的影响
4
作者 龚俊源 李成金 +5 位作者 李慧 郭豫齐 李飞泽 杨远友 刘宁 廖家莉 《核化学与放射化学》 北大核心 2025年第6期666-676,I0003,共12页
锝-99(^(99)Tc)是核燃料循环中典型长寿命裂变产物,因以高溶解性和迁移性的TcO_(4)^(-)(Tc(Ⅶ))形式存在而难以在天然介质中固定,是高放废物处置库长期安全性评估中的关键控制核素。微生物能够通过代谢活动将Tc(Ⅶ)还原为难溶的Tc(Ⅳ)沉... 锝-99(^(99)Tc)是核燃料循环中典型长寿命裂变产物,因以高溶解性和迁移性的TcO_(4)^(-)(Tc(Ⅶ))形式存在而难以在天然介质中固定,是高放废物处置库长期安全性评估中的关键控制核素。微生物能够通过代谢活动将Tc(Ⅶ)还原为难溶的Tc(Ⅳ)沉淀,从而影响Tc的环境归趋。本研究选取本土的革兰氏阴性菌Klebsiella variicola X-21(以下简称K.variicola X-21)和革兰氏阳性菌Bacillus cereus X-68(以下简称B.cereus X-68),系统考察其在土壤、塔木素黏土及北山花岗岩三种典型环境介质中的Tc(Ⅶ)还原-固定作用及产物稳定性。静态实验结果显示:三种介质本身对Tc(Ⅶ)的吸附能力极弱,而细菌接种可显著促进Tc(Ⅶ)向Tc(Ⅳ)的转化沉积,还原效率随接种量增加而提高;其中,土壤体系因NO_(3)^(-)的存在,还原-固定作用受到了明显抑制。动态柱实验表明,微生物作用可有效延缓Tc的突破与流出,预还原产物在450 h连续冲刷后仍保持较高滞留率(最高可达98%),不同体系中对还原Tc固滞能力的顺序为土壤>塔木素黏土>北山花岗岩。在有氧条件下,部分还原产物发生再氧化并重新迁移,其中K.variicola X-21生成的还原产物稳定性强于B.cereus X-68。研究表明,Tc的固定高度依赖于微生物诱导的还原过程,且受环境介质成分及氧化条件的显著影响,不同微生物控制的Tc稳定性存在差异。本研究为放射性Tc污染的环境治理及高放废物处置库长期安全性评估提供了实验依据与理论支撑。 展开更多
关键词 锝-99 微生物还原 土壤/矿物体系 阻滞
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铀污染场址的微生物修复策略研究进展
5
作者 郭豫齐 李慧 +4 位作者 李成金 李飞泽 杨远友 刘宁 廖家莉 《核化学与放射化学》 北大核心 2025年第6期624-634,I0001,共12页
铀污染对生态环境与人类健康构成严重威胁,其修复已成为环境治理的重要课题。生物修复技术因其成本低、环境友好、效率高等优势,逐渐成为铀污染治理的研究热点。本文系统综述了微生物修复铀污染的主要机制,包括生物吸附、生物积累、生... 铀污染对生态环境与人类健康构成严重威胁,其修复已成为环境治理的重要课题。生物修复技术因其成本低、环境友好、效率高等优势,逐渐成为铀污染治理的研究热点。本文系统综述了微生物修复铀污染的主要机制,包括生物吸附、生物积累、生物矿化和生物还原,分析了各类微生物(如细菌、真菌、微藻等)在铀固定与转化中的作用及其机理。进一步探讨了氧化还原条件、碳源动态、溶液化学参数(pH、共存离子、有机配体等)以及矿物界面作用等环境因素对修复效果的调控机制。最后,对未来研究方向提出了展望,以推动微生物修复技术在实际铀污染治理中的规模化应用。 展开更多
关键词 铀污染 生物修复 微生物
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基于机器学习算法的高放废物处置库屏障材料膨胀性能演化研究
6
作者 张明 胡栋科 +4 位作者 谢敬礼 王赵明 李小明 周方亮 赵留义 《辐射防护》 北大核心 2025年第2期157-166,共10页
高放废物处置库服役周期长且地质条件复杂,常规手段无法直接获取膨润土缓冲屏障膨胀性能演化趋势,本文尝试采用机器学习算法展开预测。利用在材料性能预测方面比较成熟的9种算法训练模型,探讨机器学习算法预测膨润土膨胀性能的可行性,... 高放废物处置库服役周期长且地质条件复杂,常规手段无法直接获取膨润土缓冲屏障膨胀性能演化趋势,本文尝试采用机器学习算法展开预测。利用在材料性能预测方面比较成熟的9种算法训练模型,探讨机器学习算法预测膨润土膨胀性能的可行性,通过分析其决定系数和均方根误差,遴选出神经网络算法为最优.引入我国北山候选处置库地球化学条件,预测出高庙子膨润土在高放废物处置库服役期间膨胀力呈“S”型演化;考虑蒙脱石含量、初始含水率、温度以及Na+浓度影响,缓冲屏障初始干密度建议值不小于1.58 g/cm^(3);若进一步考虑铁质储存罐Fe(Ⅱ)释放的影响,缓冲屏障初始干密度应进一步增大。本研究可为我国北山高放废物处置库地下试验室原位试验开展和缓冲屏障性能评价提供理论依据。 展开更多
关键词 膨润土 高放废物处置库 缓冲屏障 膨胀性能 机器学习
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深地质处置缓冲/回填材料分子动力学研究进展
7
作者 戴文杰 陈永贵 +2 位作者 李裕诚 叶为民 王琼 《硅酸盐学报》 北大核心 2025年第5期1269-1281,共13页
作为深地质处置库首选的缓冲/回填材料,高压实膨润土优良的工程性能主要取决于蒙脱石的含量与类型。近场环境下,蒙脱石水–力性质的变化直接影响高放废物的安全处置。分子动力学技术克服了传统实验手段在表征分子尺度动态问题上的不足,... 作为深地质处置库首选的缓冲/回填材料,高压实膨润土优良的工程性能主要取决于蒙脱石的含量与类型。近场环境下,蒙脱石水–力性质的变化直接影响高放废物的安全处置。分子动力学技术克服了传统实验手段在表征分子尺度动态问题上的不足,将高压实膨润土缓冲性能的研究尺度从微米级扩展至纳米级。本文阐述了分子动力学在黏土研究中的应用基础,综述了控制蒙脱石水–力性质的层间分子行为机制与基于分子动力学的介观建模探索,并对未来进一步的研究方向提出展望。 展开更多
关键词 深地质处置 膨润土 缓冲性能 分子动力学
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Re(Ⅶ)在铜改性膨润土中的吸附与扩散行为
8
作者 唐邓 翟云飞 +5 位作者 边文杰 王海 张旭 岳成涛 孟硕 刘龙成 《核化学与放射化学》 北大核心 2025年第6期643-653,I0002,共12页
通过批式实验研究了Re(Ⅶ)在铜改性膨润土中的吸附行为,并确定了Re(Ⅶ)的吸附规律。采用贯穿扩散法,研究了不同压实密度的铜改性膨润土中Re(Ⅶ)的扩散行为,并与未经改性的高庙子膨润土、钠基膨润土、钙基膨润土以及中国浙江安吉膨润土中... 通过批式实验研究了Re(Ⅶ)在铜改性膨润土中的吸附行为,并确定了Re(Ⅶ)的吸附规律。采用贯穿扩散法,研究了不同压实密度的铜改性膨润土中Re(Ⅶ)的扩散行为,并与未经改性的高庙子膨润土、钠基膨润土、钙基膨润土以及中国浙江安吉膨润土中的Re(Ⅶ)扩散行为进行了比较。研究发现,在铜改性膨润土中,Re(Ⅶ)的吸附能力和分配系数随着温度的升高而降低。随着铜改性膨润土的压实密度从1300 kg/m^(3)增加到1800 kg/m^(3),Re(Ⅶ)的有效扩散系数De从约2.15×10^(-11)m^(2)/s下降到约0.55×10^(-11)m^(2)/s,这与Re(Ⅶ)在高庙子、钠基、钙基以及浙江安吉膨润土中的扩散系数随膨润土压实密度变化情况相一致。随着压实密度逐渐增加,岩石容量因子α呈现下降趋势,从约0.23减少到约0.11;表观扩散系数D_(a)从约9.35×10^(-11)m^(2)/s下降到约5.00×10^(-11)m^(2)/s,这主要是由于压实密度的改变所引起的扩散空间层结构的变化导致的。 展开更多
关键词 Re(Ⅶ) 铜改性膨润土 扩散 吸附 深地质处置
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花岗岩中放射性核素电迁移实验的多重耦合数学模型
9
作者 李小杰 谭凯旋 +4 位作者 刘龙成 李咏梅 李春光 邹智 柳琪 《核化学与放射化学》 北大核心 2025年第3期267-275,共9页
花岗岩是高放射性废物处置库的首选介质屏障,获取花岗岩中核素迁移参数是处置库安全评价的基础。本工作旨在以电迁移实验获取的完整花岗岩中核素迁移的数据为基础,并以此建立动力学吸附-对流-弥散的多重耦合数学模型。以拉普拉斯变换求... 花岗岩是高放射性废物处置库的首选介质屏障,获取花岗岩中核素迁移参数是处置库安全评价的基础。本工作旨在以电迁移实验获取的完整花岗岩中核素迁移的数据为基础,并以此建立动力学吸附-对流-弥散的多重耦合数学模型。以拉普拉斯变换求解得到核素在完整花岗岩多孔隙介质当中标准化浓度的解析解,并应用MATLAB中的最小二乘法汇编数据拟合程序,模型的敏感性分析表明,本模型相比其他模型更具普适性,不论是中强吸附核素还是弱吸附核素,都能更好地解释核素离子在完整花岗岩岩芯中的迁移机理。应用该模型分析I−和Sr^(2+)的电迁移实验数据,得到I−在无电场条件下的D_(m)^(e)值为(2.25±0.35)×10^(−14) m^(2)/s,Sr^(2+)在无电场条件下的D_(m)^(e)值为(4.80±0.31)×10^(−13) m^(2)/s。此外,该模型还可以估算一级吸附速率系数β,进而解释核素离子在完整花岗岩中的吸附阻滞机制。同时,通过分析突破曲线的斜率和弯曲度,能够深入理解非线性吸附的迁移机制。 展开更多
关键词 动力学吸附-对流-弥散模型 非线性吸附 阻滞 数学模型 放射性核素迁移
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Cs^(+)在叶蜡石(001)、(100)和(010)表面吸附的第一性原理研究
10
作者 陈忠村 王禹齐 +4 位作者 喻晨曦 吴雨霏 陈旭谋 牟海彬 赵耀林 《核化学与放射化学》 北大核心 2025年第6期686-694,I0004,共10页
采用第一性原理计算,系统研究了Cs^(+)在叶蜡石各表面的吸附机理。研究结果表明,Cs^(+)在叶蜡石硅氧烷(001)面的吸附能为-0.540~-0.348 eV,其中硅氧六元环中心位点对Cs^(+)的固化效果最为显著。差分电荷密度和Bader电荷分析显示,部分电... 采用第一性原理计算,系统研究了Cs^(+)在叶蜡石各表面的吸附机理。研究结果表明,Cs^(+)在叶蜡石硅氧烷(001)面的吸附能为-0.540~-0.348 eV,其中硅氧六元环中心位点对Cs^(+)的固化效果最为显著。差分电荷密度和Bader电荷分析显示,部分电子从Cs^(+)转移到了表面氧原子。在叶蜡石(100)和(010)端面,Cs^(+)吸附稳定性受周边氧、氢原子配位环境控制。与叶蜡石(001)基面相比,Cs^(+)在叶蜡石(010)和(100)端面的吸附构型表现出更高的稳定性。本研究为阐明叶蜡石对放射性Cs^(+)的固定机制及其在放射性污染治理中的应用提供了理论依据。 展开更多
关键词 叶蜡石 Cs^(+) 吸附 基面 端面
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碱土金属离子诱导膨润土胶体聚集行为的同步辐射SAXS研究
11
作者 都进 李杰彪 +2 位作者 张建桥 李娜 田强 《核化学与放射化学》 北大核心 2025年第6期677-685,I0003,共10页
膨润土胶体作为促进放射性核素迁移的潜在载体,其聚集行为直接影响高放废物地质处置库的长期安全性。本研究应用同步辐射X射线小角散射(SAXS)技术,从纳米尺度探究了碱土金属离子对单片层膨润土胶体(1 g/L,pH=7.5)聚集行为的影响,通过分... 膨润土胶体作为促进放射性核素迁移的潜在载体,其聚集行为直接影响高放废物地质处置库的长期安全性。本研究应用同步辐射X射线小角散射(SAXS)技术,从纳米尺度探究了碱土金属离子对单片层膨润土胶体(1 g/L,pH=7.5)聚集行为的影响,通过分析胶体聚集体的精细结构与反应时间、离子浓度和类型的关系,揭示其微观聚集机制。结果表明,当离子浓度大于0.44 mmol/L时,Ca^(2+)通过“离子桥联”的方式诱导膨润土胶体形成面-面堆叠的周期结构,延长反应时间和增加Ca^(2+)浓度,均会导致晶面间距d减小和平均堆叠层数N增大。相比之下,Na^(+)在浓度高达50 mmol/L时,仅促使膨润土胶体通过边-面作用形成“卡片屋”状松散聚集体。四种碱土金属水合离子均能诱导膨润土胶体形成周期性堆叠结构,晶面间距d与水合离子半径呈正相关性,促聚集能力遵循Ba^(2+)>Sr^(2+)>Ca^(2+)>Mg^(2+)的规律。 展开更多
关键词 膨润土胶体 聚集 SAXS 碱土金属离子
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放射性废物处置条件下水泥基材料的吸附机制、长期演化及安全启示
12
作者 李红 李宇轩 马宾 《核化学与放射化学》 北大核心 2025年第6期609-623,I0001,共16页
水泥基材料是放射性废物处置库中工程屏障系统不可或缺的组成部分。它们在结构支撑、化学屏障和近场地球化学调控等方面发挥着多重关键作用,在“近地表-深地质”全谱系放射性废物处置中扮演不可替代的角色。本文全面综述了当前处置环境... 水泥基材料是放射性废物处置库中工程屏障系统不可或缺的组成部分。它们在结构支撑、化学屏障和近场地球化学调控等方面发挥着多重关键作用,在“近地表-深地质”全谱系放射性废物处置中扮演不可替代的角色。本文全面综述了当前处置环境下水泥基材料行为的科学研究进展,特别强调了放射性核素的固定机制、水泥材料的长期降解过程以及其在多重屏障系统中的作用。水泥主要水化产物如硅酸(铝)钙(C-(A)-S-H)水化物、氢氧化钙、钙矾石(AFt)和层状双氢氧化物(AFm)相等,为阳离子和阴离子型放射性核素提供了丰富的吸附位点,其机制包括离子交换、表面配位和结构并入等。在水泥降解过程中,吸附行为还受到孔隙水pH值、氧化还原条件及其组成变化的影响。对于某些氧化还原敏感核素(如^(99)Tc、^(79)Se和^(235,238)U),除像其他核素一样与AFm相、AFt、碳酸盐、沸石或降解硅铝酸盐等矿物发生反应外,也可在水泥-钢界面通过化学还原反应被阻滞。由纤维素降解生成的有机配体(如异糖酸(ISA))也会显著影响放射性核素的迁移,ISA可与锕系和镧系金属形成稳定的可溶配合物,显著降低其在水泥中的吸附效率。热力学模型、表面配位模型、反应运移模型以及热-水-力-化耦合模拟等对预测水泥的长期性能、支持处置库设计和构建监管框架具有重要意义。此外,与地下实验室的现场数据耦合、通过长期实验进行模型验证也是降低预测结果不确定性的关键措施,为处置库安全评价的可靠性提供关键保障。考虑到传统水泥(如普通硅酸盐水泥OPC)在高pH值、碳排放和与缓冲材料化学兼容性方面的局限,低pH水泥、地质聚合物、镁基胶凝材料等替代体系在环境友好性和与围岩/膨润土兼容性方面具有优势,但在长期耐久性、监管适应性以及放射性核素吸附数据方面仍需进一步研究。当水泥与膨润土缓冲材料、钢容器及围岩接触时,会形成复杂的界面区,表现出矿物转化、孔隙率变化及氧化还原条件转移等特征,深入理解这些界面区的演化过程对于预测多重屏障系统整体性能至关重要,本文总结了这些交互作用对放射性核素迁移行为的潜在影响。此外,还就水泥材料长期行为验证、热力学数据库完善、有机物及微生物过程模拟方法的发展、新型胶凝材料的标准化测试框架等方面做了展望。 展开更多
关键词 水泥 放射性废物处置 核素 吸附 迁移 安全评价
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塔木素黏土岩中铜及其氧化物对Se(Ⅳ/Ⅵ)吸附和扩散行为的影响
13
作者 孙玉珍 刘珍兴 +3 位作者 孙可耀 张慧 王芝芬 花榕 《核化学与放射化学》 北大核心 2025年第6期654-665,I0003,共13页
内蒙古塔木素黏土岩是我国高放废物地质处置库的重要预选围岩类型,其理化性质对放射性核素在天然屏障中的迁移行为具有关键控制作用。^(79)Se(Ⅳ)和^(79)Se(Ⅵ)因其在自然界具有较快的迁移速率,是处置库长期安全评价的重点关注对象。铜... 内蒙古塔木素黏土岩是我国高放废物地质处置库的重要预选围岩类型,其理化性质对放射性核素在天然屏障中的迁移行为具有关键控制作用。^(79)Se(Ⅳ)和^(79)Se(Ⅵ)因其在自然界具有较快的迁移速率,是处置库长期安全评价的重点关注对象。铜铁基合金是高放废物储存罐材质的重要选项之一。铜在复杂地质环境中可能以不同价态(Cu(0)、Cu(Ⅰ)或Cu(Ⅱ))存在,其界面反应可能显著影响Se的赋存形态与迁移能力。本研究结合批式实验和贯穿扩散实验,系统研究了在模拟地下水环境中,不同价态铜(Cu(0)、Cu(Ⅰ)或Cu(Ⅱ))对塔木素黏土岩中Se(Ⅳ)和Se(Ⅵ)吸附和扩散行为的影响,获得了平衡吸附容量(q_(e))、吸附分配系数(K_(d))、表观扩散系数(D_(a))及有效扩散系数(D_(e))等关键迁移参数的变化规律。结果表明,不同价态铜对Se的阻滞效果依次为:Cu(Ⅰ)+黏土>Cu(0)+黏土>Cu(Ⅱ)+黏土>原黏土。Cu(Ⅰ)的引入显著增强了黏土对Se的吸附能力,而Cu(Ⅱ)的增强效果相对较弱。其可能的作用机理包括:一是还原作用:Cu(Ⅰ)将Se(Ⅳ)部分还原为单质Se;二是配体交换与配位:黏土通过配位作用结合Cu(Ⅰ)形成表面活性位点(如≡Si—O—Cu),该位点可与溶液中的SeO_(3)^(2-)或SeO_(4)^(2-)发生配体交换,形成表面三元配位化合物;三是电荷中和:Cu(Ⅰ)的引入中和了黏土表面的部分负电荷,减弱了阴离子间的静电排斥效应。 展开更多
关键词 铜及其氧化物 塔木素黏土岩 合成地下水 Se(Ⅳ/Ⅵ) 吸附扩散
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基于生成式对抗网络的机器学习预测Re(Ⅶ)的表观扩散系数
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作者 冯佳星 高学文 +1 位作者 徐克 伍涛 《核化学与放射化学》 北大核心 2025年第6期695-704,I0004,共11页
表观扩散系数(D_(a))是高放废物处置库安全评价的关键参数。然而,由于样本数有限、扩散机制不明确等问题,难以满足复杂地质条件下高精度预测的需求。本工作采用机器学习算法预测膨润土中Re(Ⅶ)的D_(a)值。数据集包含1073组实验样本和26... 表观扩散系数(D_(a))是高放废物处置库安全评价的关键参数。然而,由于样本数有限、扩散机制不明确等问题,难以满足复杂地质条件下高精度预测的需求。本工作采用机器学习算法预测膨润土中Re(Ⅶ)的D_(a)值。数据集包含1073组实验样本和26个输入特征量。通过引入高斯噪声与生成式对抗网络(GAN)技术进行数据增强,最终将样本数扩充到4292组。探讨了样本数对D_(a)预测精度的影响,并比较了集成算法LGBM-XGBoost与深度神经网络(DNN)算法对预测性能的影响。回归预测结果表明,LGBM-XGBoost集成模型的预测性能优于DNN模型,最优模型的决定系数R^(2)为0.94。通过沙普利可加性特征解释方法(SHAP)分析和特征重要性评估,发现总孔隙率与有效压实密度是影响D_(a)预测精度的主要因素。为了验证模型的泛化能力,采用贯穿扩散法测量了压实膨润土中Re(Ⅶ)的D_(a)值,随着压实干密度从1800 kg/m^(3)降低到1200 kg/m^(3),D_(a)值从1.09×10^(-10)m^(2)/s增加到2.49×10^(-10)m^(2)/s。LGBM-XGBoost模型预测的D_(a)相对标准偏差低于17%,表明该模型在未见样本上保持稳定预测性能。该方法为高放废物地质处置安全性评价提供了一种潜在的预测方法和机理分析工具。 展开更多
关键词 机器学习 放射性核素 表观扩散系数 膨润土 扩散实验
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水流速度对锶迁移影响的实验研究 被引量：14
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作者 王志明 郭谦 +3 位作者 李书绅 焦志兰 孟莉萍 郭志明 《原子能科学技术》 EI CAS CSCD 2003年第4期320-324,共5页
分别采用不饱水和饱水黄土土柱对稳定元素锶的迁移进行了示踪实验,结果发现,锶在两类未扰动土柱中的延迟系数可以很好地衔接。对锶的延迟系数进行研究的结果表明:无论在不饱水土柱还是饱水土柱,锶在黄土中的延迟系数Rd不是常数,而随水... 分别采用不饱水和饱水黄土土柱对稳定元素锶的迁移进行了示踪实验,结果发现,锶在两类未扰动土柱中的延迟系数可以很好地衔接。对锶的延迟系数进行研究的结果表明:无论在不饱水土柱还是饱水土柱,锶在黄土中的延迟系数Rd不是常数,而随水流速度的增加而增大;无论按峰位还是按质心位置计算,单位喷淋强度下锶的迁移速度随水的喷淋强度的增加而减小。这表明,为了描述锶在黄土中的迁移,使用平衡吸附模式是不合适的。 展开更多
关键词 水流速度 锶 迁移 影响 黄土土柱 延迟系数 喷淋强度 平衡吸附模式 放射性废物处置
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放射性铯在沸石中的吸附与迁移的研究 被引量：28
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作者 叶明吕 陆誓俊 +7 位作者 秦春扣 许丽红 唐志华 何阿弟 徐国庆 范选林 顾绮芳 杜志超 《核科学与工程》 CSCD 北大核心 1994年第1期72-77,7-8,共6页
研究了^(134)Cs在沸石中的吸附与迁移行为.用间歇法测定了^(134)Cs(作为^(137)Cs的示踪剂)在斜发沸石和丝光沸石等4组地质样品上的吸附比(R_d);研究了接触时间、沸石颗粒度、固液比、pH值和核素浓度对吸附比的影响,测定了吸附等温线和... 研究了^(134)Cs在沸石中的吸附与迁移行为.用间歇法测定了^(134)Cs(作为^(137)Cs的示踪剂)在斜发沸石和丝光沸石等4组地质样品上的吸附比(R_d);研究了接触时间、沸石颗粒度、固液比、pH值和核素浓度对吸附比的影响,测定了吸附等温线和铯的吸附容量.用柱实验法研究了^(134)Cs在沸石柱中的吸附与迁移行为,测定了^(134)Cs在柱中的迁移分布.结果表明,沸石对Cs的吸附能力很强,对Cs而言,沸石是核废物处置的很好的回填材料. 展开更多
关键词 吸附 迁移 放射性废物 铯 沸石
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粘土岩对铀(Ⅵ)的吸附特征研究 被引量：18
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作者 赖捷 刘畅 +2 位作者 冷阳春 成建峰 庹先国 《四川大学学报（自然科学版）》 CAS CSCD 北大核心 2017年第4期815-821,共7页
以内蒙古阿拉善粘土岩为研究对象,通过静态吸附实验,探讨接触时间、U(Ⅵ)初始浓度、固液比、pH值、离子类型以及离子浓度等因素对U(Ⅵ)吸附特征的影响.研究结果表明:粘土岩对U(Ⅵ)的吸附速率较快,24h即可达到吸附平衡,最佳吸附固液比为1... 以内蒙古阿拉善粘土岩为研究对象,通过静态吸附实验,探讨接触时间、U(Ⅵ)初始浓度、固液比、pH值、离子类型以及离子浓度等因素对U(Ⅵ)吸附特征的影响.研究结果表明:粘土岩对U(Ⅵ)的吸附速率较快,24h即可达到吸附平衡,最佳吸附固液比为1∶200,最佳吸附初始浓度为160μg·mL-1;随着pH值的增大,粘土岩对U(Ⅵ)的吸附能力不断增强,pH为8时,吸附能力达到最大;溶液中Ca^(2+)、CO_3^(2-)和HCO_3^-对U(Ⅵ)吸附有很强的抑制作用,不利于U(Ⅵ)的吸附,K^+、Na^+、Cl^-、NO_3^-、SO_4^(2-)对U(Ⅵ)的吸附影响较弱,U(Ⅵ)在粘土岩表面吸附主要以内层络合作用为主.因此,开展粘土岩对U(Ⅵ)的吸附研究,对我国高放废物的处置工作开展起到了极其关键的作用. 展开更多
关键词 粘土岩 铀 吸附特征 核素迁移
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野外试验场黄土的理化分析 被引量：16
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作者 谢建勋 谷存礼 +4 位作者 黄雅文 刘秀珍 宋娟 小川弘道 武部慎一 《辐射防护》 CAS CSCD 北大核心 2000年第1期114-118,共5页
本实验为低、中水平放射性废物浅地层处置安全评价提供现场土壤的物理化学参数。采样深度在 0 .5～ 9.1m范围内 ,每个样品进行 10项测定 :矿物组成、粒度分布、密度、总孔隙度、有效孔隙度、给水度、持水度、渗透系数、阳离子交换容量... 本实验为低、中水平放射性废物浅地层处置安全评价提供现场土壤的物理化学参数。采样深度在 0 .5～ 9.1m范围内 ,每个样品进行 10项测定 :矿物组成、粒度分布、密度、总孔隙度、有效孔隙度、给水度、持水度、渗透系数、阳离子交换容量、含水量。采样区植物根系发育良好 ,在 0 .55～ 2 m处发现洞穴。土壤颗粒的矿物组成以长石 (～ 4 0 % )和石英石 (～ 2 7% )为主。化学组成的主要成分为 Si O2 (～ 6 0 % )、Al2 O3(～ 11% )和 Fe2 O3 (～ 3.2 % )。土壤颗粒组分以 0 .2～ 0 .0 2 mm为主 (约 50～ 70 % )。该土为砂质粘壤土 ,p H=8左右 ,土壤的干容重为 1.2 7～ 1.4 8t/m3 ,总孔隙度为 50 %左右 ,渗透系数在 (0 .92～ 4 .3)× 10 -4 cm/s之间 ,阳离子交换容量为 12 .17～ 2 8.2 6 meq/10 0 展开更多
关键词 黄土 理化分析 包气带 野外试验场 核素迁移试验
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镎、钚、锶在黄土地下水中地球化学行为的模拟研究 被引量：10
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作者 张展适 周文斌 +2 位作者 钱天伟 武贵斌 李满根 《辐射防护》 CAS CSCD 北大核心 2003年第6期355-361,共7页
结合中国的浅地层处置方针和现场实际情况 ,采用地球化学模式程序EQ3 /6模拟研究了核素镎、钚、锶在浅地层埋藏条件下黄土地下水中的地球化学行为 ,其中包括核素在黄土地下水中的存在形式及地下水 黄土相互作用条件下核素存在形式的变... 结合中国的浅地层处置方针和现场实际情况 ,采用地球化学模式程序EQ3 /6模拟研究了核素镎、钚、锶在浅地层埋藏条件下黄土地下水中的地球化学行为 ,其中包括核素在黄土地下水中的存在形式及地下水 黄土相互作用条件下核素存在形式的变化规律和次生矿物的生成种类和顺序等。研究结果表明 :1 )在现场地下水中核素的存在形式为 :镎以NpO2 +为主 ,次为NpO2 CO3- 、NpO2 OH(aq) ,分别占73 .88%、1 9.72 %和 5 .86%。钚以Pu(OH) 5- 占绝对优势 (99.68% ) ;锶的存在形式以Sr2 +为主 ,占94.84%。 2 )水 岩作用模拟研究结果表明 :在地下水中加入研究浓度的核素镎、钚后 ,瞬间将生成NpO2和PuO2 沉淀 ,同时还将生成一系列其它矿物的沉淀 ,主要有赤铁矿、绿泥石及磷灰石等。地下水 黄土相互作用过程中溶液中镎的浓度和存在形式变化表现为突变 ,在反应的初始阶段以NpO2 +为主 ,占95 .3 7% ,反应进行约半小时左右时 ,镎的存在形式突然发生了质的变化 ,瞬间转变为以Np(OH) 5- 为主 ,且含量占 99.1 6% ,但体系的pH值并没有发生突然的改变。地下水 黄土相互作用过程中钚的存在形式的变化基本上遵循渐变的规律。由反应初期以PuO2 +为主 ,次为Pu(OH) 5- ,逐渐过渡到Pu(OH) 5- 、Pu3+和PuSO4 +共存 ,到反应后期则以Pu(OH) 展开更多
关键词 镎 钚 锶 黄土地下水 地球化学行为 中国 放射性废物处置
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镎在北山五一井水中的溶解度计算分析 被引量：14
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作者 孙茂 陈涛 +7 位作者 田文宇 黎春 刘晓宇 王路化 郑仲 朱建波 王祥云 刘春立 《核化学与放射化学》 CAS CSCD 北大核心 2011年第2期71-76,共6页
环境放射化学种态分析软件利用实验测定的感兴趣元素的热力学数据,根据所研究体系的组分及相应的分析浓度,从数据库中搜索由这些组分经化学反应可能生成的物种及相应的平衡常数,计算各种元素可能存在的化学种态和平衡浓度,从而得到相应... 环境放射化学种态分析软件利用实验测定的感兴趣元素的热力学数据,根据所研究体系的组分及相应的分析浓度,从数据库中搜索由这些组分经化学反应可能生成的物种及相应的平衡常数,计算各种元素可能存在的化学种态和平衡浓度,从而得到相应元素在所研究体系中的化学种态分布。本工作利用北京大学编写的环境放射化学种态分析软件CHEMSPEC计算了在氧化性条件下,镎（Ⅵ）在北山五一井水中的溶解度,并分析了pH值、阴离子浓度等因素对溶解度的影响。计算结果表明,地下水的酸度、碳酸根离子浓度对溶解度有显著影响,而硫酸根离子浓度、氯离子浓度的影响可忽略。镎（Ⅵ）在北山五一井水中的溶解度变化范围是1.1×10-5~4.4×10-3mol/L。最大值4.4×10-3mol/L可考虑用于预测镎在北山地下水中的扩散和迁移行为。 展开更多
关键词 镎 溶解度 种态分析 北山地下水 高放废物处置
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