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LiCl-KCl熔盐中PrCl_(3)在Mo电极上的电化学行为和热力学性质
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作者 王有群 陈辉 +2 位作者 林如山 宋鹏旺 刘云海 《东华理工大学学报(自然科学版)》 北大核心 2025年第1期94-100,共7页
熔盐中锕系元素和裂变产物的热力学和电化学性质决定了熔盐电解干法后处理工艺中两者的分离效率。镨是一种典型的裂变产物,且难以与锕系元素分离。采用方波伏安法、循环伏安法、计时电位法和开路计时电位法等探究了LiCl KCl熔盐中PrCl_... 熔盐中锕系元素和裂变产物的热力学和电化学性质决定了熔盐电解干法后处理工艺中两者的分离效率。镨是一种典型的裂变产物,且难以与锕系元素分离。采用方波伏安法、循环伏安法、计时电位法和开路计时电位法等探究了LiCl KCl熔盐中PrCl_(3)在Mo阴极上的电化学行为,得到Pr(Ⅲ)于Mo电极上的扩散系数、Pr(Ⅲ)/Pr表观标准电位、PrCl_(3)热力学函数与温度的关系式。利用X射线衍射仪(XRD)和扫描电子显微镜能谱仪(SEM EDS)表征了LiCl KCl熔盐中恒电流电解PrCl_(3)的产物。结果表明,Pr(Ⅲ)在LiCl KCl熔盐中(于Mo阴极)是一个一步转移3个电子的准可逆反应:Pr(Ⅲ)+3e=Pr。反应是扩散控制的,扩散系数(D)与温度(T)的关系式为ln D=-6.47-4228.85T-1,扩散活化能为35.16 kJ/mol。Pr(Ⅲ)/Pr的表观标准电位与温度的关系式为E_(Pr(Ⅲ)/Pr)^(0*)=-3.672+7.72×10^(-4)T。研究成果将为LiCl KCl熔盐体系中锕系和裂变元素的分离提供基础支撑。 展开更多
关键词 干法后处理 LiCl KCl熔盐 电化学
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氯化锂熔盐中二氧化铀电解还原工艺研究
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作者 姚本林 任广治 +8 位作者 朱运海 贾艳虹 杨明帅 肖益群 孟照凯 陈辉 李斌 何辉 叶国安 《原子能科学技术》 北大核心 2025年第S1期198-209,共12页
氧化铀的电解还原是当前混合氧化物乏燃料干法后处理流程的重要组成单元之一,掌握其电解还原工艺对于后处理流程具有重要意义。本文以二氧化铀为研究对象,通过热力学计算和循环伏安测试等方法,测定了二氧化铀在氯化锂熔盐中的还原电位... 氧化铀的电解还原是当前混合氧化物乏燃料干法后处理流程的重要组成单元之一,掌握其电解还原工艺对于后处理流程具有重要意义。本文以二氧化铀为研究对象,通过热力学计算和循环伏安测试等方法,测定了二氧化铀在氯化锂熔盐中的还原电位。在工艺研究中,以装载十克量级二氧化铀片体的金属篮为工作电极、装载金属锂的金属篮为对电极、镍-氧化镍为参比电极,通过控制电位或控制电流电解的方式研究了熔盐杂质、还原电位、电量比、阴阳极距离和阴阳极面积比等因素对二氧化铀电解还原的影响。在初步确定工艺优选的参数后,开展了百克量级二氧化铀还原实验,通过X射线粉末衍射、酸碱滴定和金属离子测定等方法对阴极产物和熔盐组成进行了分析。实验结果表明,还原产物主要由金属铀和碳化铀组成,二氧化铀XRD特征峰面积占比仅为6.9%。还原后的片体内部还有约11.4%的氯化锂、5.83%的氧化锂和0.11%的金属锂。本文研究不仅验证了二氧化铀电解还原的可行性,还确定了还原工艺的关键影响因素,为后续更大规模还原实验的开展奠定了坚实的基础。 展开更多
关键词 乏燃料干法后处理 二氧化铀 电解还原 氯化锂
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LiCl-KCl熔盐体系中UCl_(3)的合成研究
3
作者 肖益群 曾国智 +4 位作者 刘思京 姚本林 何辉 叶国安 李斌 《原子能科学技术》 北大核心 2025年第S1期173-181,共9页
为充分掌握LiCl-KCl熔盐体系中,氯化镉(CdCl_(2))与金属铀(U)反应生成高浓度三氯化铀(UCl_(3))的过程及其机理,本文基于快堆乏燃料高燃耗、高超铀元素含量等特点,针对高浓度UCl_(3)的合成需求,采用热力学计算、电化学监测和原位吸收光... 为充分掌握LiCl-KCl熔盐体系中,氯化镉(CdCl_(2))与金属铀(U)反应生成高浓度三氯化铀(UCl_(3))的过程及其机理,本文基于快堆乏燃料高燃耗、高超铀元素含量等特点,针对高浓度UCl_(3)的合成需求,采用热力学计算、电化学监测和原位吸收光谱技术,分析该反应的热力学可行性、反应动力学及UCl_(3)的合成机制。结果表明,500℃下,CdCl_(2)能有效氧化金属铀,生成U^(3+),进而形成UCl_(3),副产物为金属镉。热力学计算和实验验证表明,反应主要生成UCl_(3),未观察到高价铀化物(如UCl_(4)、UCl_(5)等)的生成。随着反应的进行,熔盐中UCl_(3)含量逐渐增加,而Cd^(2+)含量不断降低,最终达到平衡。电化学测试和原位吸收光谱法结果表明,UCl_(3)为主要产物,且没有出现明显的U^(4+)或U^(5+)等高价铀物质。在实验过程中,通过反应优化,成功制备了高浓度(50.86%)UCl_(3)的LiCl-KCl熔盐体系,并通过稀释方法,获得了适用于电解精炼的初始熔盐。以上结果表明,CdCl_(2)与金属铀反应生成高浓度UCl_(3)的方法是可行的,可为乏燃料电解精炼工艺的LiCl-KCl-UCl_(3)熔盐体系制备提供理论和技术支持。 展开更多
关键词 LiCl-KCl熔盐 UCl_(3) 氯化镉 金属铀 电化学监测 原位吸收光谱
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高温挥发条件下裂变产物稳定相研究
4
作者 周希 黄洪文 +4 位作者 晁楠 矫彩山 谢翔 高新颖 仇隆基 《核动力工程》 北大核心 2025年第S2期158-166,共9页
高温氧化挥发法能有效去除乏燃料中的挥发性和半挥发性核素。本文基于VERCORS 4和RT8实验,重建了21种代表性裂变元素的吉布斯自由能函数,并通过吉布斯自由能最小化原理进行热力学计算。结果表明,挥发性裂变产物I和Cs的释放动力学相似,... 高温氧化挥发法能有效去除乏燃料中的挥发性和半挥发性核素。本文基于VERCORS 4和RT8实验,重建了21种代表性裂变元素的吉布斯自由能函数,并通过吉布斯自由能最小化原理进行热力学计算。结果表明,挥发性裂变产物I和Cs的释放动力学相似,且对氧势高度敏感,在高温下几乎完全释放;半挥发性裂变产物Ba和Mo的释放量受气氛、燃料类型、燃耗及产物相互作用的影响。热力学计算显示,Cs、I和Te全部释放,Ba和Mo部分或全部释放,其中Cs以Cs(g)、CsI(g)和Cs_(2)MoO_(4)(g)形式挥发,I以I(g)、CsI(g)和TeI_(2)(g)形式挥发,Te以Te(g)和Te_(2)(g)形式挥发,Ba以Ba(g)、BaO(g)和BaMoO_(4)(g)形式挥发,Mo以MoO_(2)(g)、MoO_(3)(g)、Mo_(2)O_(6)(g)和Cs_(2)MoO_(4)(g)形式挥发。研究裂变产物在空气气氛下的稳定相变化,对提高挥发性和半挥发性核素的去除效率具有重要意义。 展开更多
关键词 挥发性裂变产物 半挥发性裂变产物 释放分数 化学形态
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氯化物熔盐体系中氧离子电极的制备及性能测试
5
作者 肖益群 李斌 +3 位作者 刘思京 姚本林 叶国安 何辉 《原子能科学技术》 北大核心 2025年第S1期182-190,共9页
为实现高温氯化物熔盐体系中氧离子(O_(2−))浓度的精准实时监测,本文制备了一种钇稳定氧化锆(YSZ)氧离子测试电极(简称YSZ电极),并对其响应性、稳定性、重现性和平行性进行了评估。使用电化学工作站在不同温度、O_(2−)浓度和气体流量条... 为实现高温氯化物熔盐体系中氧离子(O_(2−))浓度的精准实时监测,本文制备了一种钇稳定氧化锆(YSZ)氧离子测试电极(简称YSZ电极),并对其响应性、稳定性、重现性和平行性进行了评估。使用电化学工作站在不同温度、O_(2−)浓度和气体流量条件下对电极的电化学性能进行了测试。结果表明,YSZ电极对温度和氧浓度的变化表现出高度灵敏的响应。在O_(2−)浓度动态变化的条件下,电极能提供准确及时的响应。在相同条件下进行的单次和多次实验中,电极的电势测量具有优异的重现性。稳定性测试显示,在低氧和高氧条件下,电极均能长期输出稳定的电势信号,其波动范围分别为±10 mV和±4 mV。平行性测试结果表明,不同电极在相同条件下表现出较高的一致性,电势与O_(2−)浓度的对数(pO_(2−))呈现线性关系,R^(2)均大于0.996。以上结果表明,YSZ电极具有优异的性能,能在高温腐蚀性环境中稳定工作,适用于熔盐体系中O_(2−)浓度的精确测量,为氧化物燃料干法后处理等高温电化学过程提供了重要技术支持。 展开更多
关键词 钇稳定氧化锆 氧离子浓度测量 高温熔盐体系 电化学性能
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电解纯化对Inconel 600合金在LiCl-KCl熔盐中腐蚀影响
6
作者 童阳 王城喻 +3 位作者 许晓锐 周文涛 王德忠 王亚飞 《核技术》 北大核心 2025年第4期45-51,共7页
LiCl-KCl共晶熔盐为乏燃料干法后处理中电解精炼过程常用的电解质,其对结构材料的腐蚀主要受熔盐中杂质的影响,通过熔盐纯化降低其腐蚀性是解决干法后处理材料腐蚀问题的重要手段之一。研究中使用电解法对LiCl-KCl盐进行纯化,通过循环... LiCl-KCl共晶熔盐为乏燃料干法后处理中电解精炼过程常用的电解质,其对结构材料的腐蚀主要受熔盐中杂质的影响,通过熔盐纯化降低其腐蚀性是解决干法后处理材料腐蚀问题的重要手段之一。研究中使用电解法对LiCl-KCl盐进行纯化,通过循环伏安电化学方法监测纯化过程,并使用电感耦合原子发射质谱(Inductively Coupled Plasma Mass Spectrometry,ICP-MS)测量LiCl-KCl盐纯化前后杂质元素含量。同时在773K、氩气环境下开展Inconel 600在纯化前后LiCl-KCl熔盐中500h的浸泡腐蚀实验,使用扫描电镜(Scanning Electron Microscopy,SEM)、X射线衍射仪(X-ray Diffractometer,XRD)对腐蚀后试样进行表征。结果显示:电解纯化对LiCl-KCl盐内金属离子杂质的去除效果显著,有效减缓了高温熔盐对Inconel 600的腐蚀。 展开更多
关键词 LiCl-KCl Inconel 600合金 纯化 腐蚀
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LiCl-KCl共晶盐中Lu在Cu电极上的电化学行为与分离机理
7
作者 张欣 李文龙 +7 位作者 肖钰滢 王国涛 孙拳章 王季 陈立丰 殷祥标 宁顺艳 韦悦周 《核化学与放射化学》 北大核心 2025年第5期530-539,I0002,共11页
为探究Cu电极上分离Lu的可行性,开展了Lu在LiCl-KCl熔盐体系中Cu电极上的电化学行为与分离机理研究。循环伏安结果显示,Lu(Ⅲ)在W电极上的电极反应为扩散控制的可逆过程,且熔盐中Lu(Ⅲ)的扩散系数随其浓度的增加而逐渐减小。在Cu电极上... 为探究Cu电极上分离Lu的可行性,开展了Lu在LiCl-KCl熔盐体系中Cu电极上的电化学行为与分离机理研究。循环伏安结果显示,Lu(Ⅲ)在W电极上的电极反应为扩散控制的可逆过程,且熔盐中Lu(Ⅲ)的扩散系数随其浓度的增加而逐渐减小。在Cu电极上,循环伏安和方波伏安曲线证明形成CuLu、Cu_(2)Lu和Cu_(5)Lu三种Lu-Cu金属间化合物。利用开路计时电位测定了Lu-Cu金属间化合物的平衡电位、活度、标准摩尔生成吉布斯自由能等热力学参数,并通过极化曲线计算Lu(Ⅲ)/Cu_(5)Lu在不同温度下的交换电流密度、电荷转移电阻及电极反应活化能。采用恒电位电解提取Lu,通过电感耦合等离子体发射光谱(ICP-OES)分析熔盐中Lu(Ⅲ)浓度,并对电解产物进行X射线衍射(XRD)和扫描电镜-能谱(SEM-EDS)表征分析。结果表明,熔盐中Lu(Ⅲ)浓度随着电解的持续进行而逐渐减少。电解8h后,提取率达到97.6%,产物由Cu和Cu_(2)Lu两相组成,证明Cu电极可实现Lu的高效分离。 展开更多
关键词 LiCl-KCl共晶盐 电极过程动力学和热力学 LU CU电极 电化学分离
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氯化锂熔盐中八氧化三铀电解还原基础研究 被引量:6
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作者 张宇 袁中伟 +5 位作者 尹华意 汤迪勇 郑卫芳 张生栋 晏太红 汪的华 《原子能科学技术》 EI CAS CSCD 北大核心 2016年第4期591-596,共6页
将氧化物乏燃料直接电解还原为粗金属的过程是目前以电解还原-电解精炼为特征的主流干法后处理流程的重要步骤。二氧化铀(UO_2)是乏燃料的最主要成分,将致密的UO_2芯块转化为八氧化三铀(U_3O_8)粉末后,再进行电化学还原能有效提高还原... 将氧化物乏燃料直接电解还原为粗金属的过程是目前以电解还原-电解精炼为特征的主流干法后处理流程的重要步骤。二氧化铀(UO_2)是乏燃料的最主要成分,将致密的UO_2芯块转化为八氧化三铀(U_3O_8)粉末后,再进行电化学还原能有效提高还原速率。因此,以U_3O_8为研究对象,开展其在氯化锂(LiCl)熔盐中的电解还原机理研究,对后处理干法流程的开发具有重要的现实意义。本文在650℃的LiCl熔盐中,采用循环伏安法和恒电位电解法,研究U_3O_8的电解还原行为;对电解后的样品,运用XRD、SEM等手段分析其组成和形貌,并推测相应的还原机理。 展开更多
关键词 八氧化三铀 氯化锂 氧化锂 电解还原
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镧系及锕系元素在离子液体中的电化学行为 被引量:4
9
作者 杨飞龙 陈长安 +1 位作者 王小英 张桂凯 《核化学与放射化学》 CAS CSCD 北大核心 2013年第6期321-327,共7页
乏燃料回收是核燃料循环的核心,对核安全和核能可持续发展具有重要的意义,其分为使用水溶液的湿法和不使用水溶液的干法处理。熔盐电解技术是乏燃料干法回收的重要方法之一,但其工艺温度往往在数百摄氏度,对设备和能耗要求都很高。离子... 乏燃料回收是核燃料循环的核心,对核安全和核能可持续发展具有重要的意义,其分为使用水溶液的湿法和不使用水溶液的干法处理。熔盐电解技术是乏燃料干法回收的重要方法之一,但其工艺温度往往在数百摄氏度,对设备和能耗要求都很高。离子液体具有电化学窗口宽、低熔点、低蒸汽压、热稳定性好等优点,有望替代高温熔盐用于乏燃料干法回收。本文概述了镧系元素和锕系元素在离子液体中电化学方面的研究状况,表明离子液体用于乏燃料干法回收是可行的,但需要更多的基础性研究。 展开更多
关键词 离子液体 电化学 乏燃料 干法处理
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LiCl-KCl熔盐中Pu^(3+)在Al阴极上的电化学行为 被引量:3
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作者 孟照凯 林如山 +4 位作者 王有群 陈辉 宋鹏 何辉 叶国安 《核化学与放射化学》 CAS CSCD 北大核心 2023年第2期133-138,I0003,共7页
基于固体Al阴极分离锕系元素(An)与裂变产物(FP)的电解精炼技术是极具前景的干法后处理流程之一。本研究采用暂态电化学法系统研究了Pu^(3+)在固体Al阴极上的电化学行为。循环伏安法(CV)和方波伏安法(SWV)研究结果表明,Pu^(3+)在Al阴极... 基于固体Al阴极分离锕系元素(An)与裂变产物(FP)的电解精炼技术是极具前景的干法后处理流程之一。本研究采用暂态电化学法系统研究了Pu^(3+)在固体Al阴极上的电化学行为。循环伏安法(CV)和方波伏安法(SWV)研究结果表明,Pu^(3+)在Al阴极上可一步还原为合金,且该反应为不可逆,Pu^(3+)与Al形成合金的电位与温度的关系式为E^(θ,*)(Pu^(3+)/PuAl n)(vs.Cl-/Cl_(2))=-2.944+9.84×10^(-4)T。开路计时电位法(OCP)结合相图表明,Pu^(3+)在固体Al阴极上可生成Pu_(3)Al、PuAl、PuAl_(2)、PuAl_(3)和PuAl_(4)五种合金化合物,且计算得到了不同温度时PuAl_(4)的Gibbs生成自由能。 展开更多
关键词 LiCl-KCl熔盐 电化学行为 Al阴极
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LiCl-KCl熔盐体系中Ce(Ⅲ)在液态Ga电极上的电化学行为 被引量:2
11
作者 林如山 王有群 +1 位作者 何辉 叶国安 《核化学与放射化学》 CAS CSCD 北大核心 2019年第6期530-536,I0003,共8页
采用循环伏安法(CV)、方波伏安法(SWV)和计时电位法(CP)等暂态电化学方法研究了LiCl-KCl熔盐体系中Ce(Ⅲ)在液池Ga和液膜Ga电极上的电化学行为。以高纯Al 2O 3包覆的石墨棒作对电极,以Ag/AgCl(x=2%)为参比电极,结果表明,在液池Ga电极上,... 采用循环伏安法(CV)、方波伏安法(SWV)和计时电位法(CP)等暂态电化学方法研究了LiCl-KCl熔盐体系中Ce(Ⅲ)在液池Ga和液膜Ga电极上的电化学行为。以高纯Al 2O 3包覆的石墨棒作对电极,以Ag/AgCl(x=2%)为参比电极,结果表明,在液池Ga电极上,Ce(Ⅲ)可一步还原为αGa 6Ce:Ce(Ⅲ)+3e+6Ga=αGa 6Ce,该反应为不可逆过程,并受扩散控制;Ce(Ⅲ)的扩散系数与温度的关系式为:ln D=2.88-10118.4/T;Ce(Ⅲ)/αGa 6Ce的半波电位与温度的关系式为:E=-1.701+5.472×10-4 T。此外,在Ga液膜电极上,Ce(Ⅲ)可发生欠电位沉积,形成至少三种金属间化合物。 展开更多
关键词 Ce(Ⅲ) 液态Ga电极 电化学行为 LiCl-KCl 干法后处理
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乏燃料干法后处理研究中的分析方法 被引量:5
12
作者 白雪 常志远 《核化学与放射化学》 CAS CSCD 北大核心 2016年第3期145-153,共9页
综述了几种典型的乏燃料干法后处理方法,并对其中使用的分析方法进行了总结。详细论述了干法后处理研究中的在线分析方法,包括电化学分析方法、紫外可见吸收光谱法、X射线衍射法、拉曼原位分析、EXAFS原位分析、NMR原位分析等。在线分... 综述了几种典型的乏燃料干法后处理方法,并对其中使用的分析方法进行了总结。详细论述了干法后处理研究中的在线分析方法,包括电化学分析方法、紫外可见吸收光谱法、X射线衍射法、拉曼原位分析、EXAFS原位分析、NMR原位分析等。在线分析方法有助于对工艺料液中物质的形态及结构进行实时监测。此外,离线分析方法可作为在线方法的有效补充,根据研究对象的形态(气态、液态、固态)对一些典型的离线分析方法进行了论述。 展开更多
关键词 乏燃料 干法后处理 在线监测 离线分析
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热室内设备远程操作评估及干法工艺验证 被引量:1
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作者 牛永生 孙理鑫 +6 位作者 王保柱 张晗 付海英 窦强 周伟 钱渊 李晴暖 《核技术》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第12期34-43,共10页
干法后处理技术是国际上公认的可实现核燃料闭式循环的技术之一。在过去的十几年中,中国科学院上海应用物理研究所(Shanghai Institute of Applied Physics,Chinese Academy of Sciences,SINAP)一直专注于干法后处理技术的开发。热室及... 干法后处理技术是国际上公认的可实现核燃料闭式循环的技术之一。在过去的十几年中,中国科学院上海应用物理研究所(Shanghai Institute of Applied Physics,Chinese Academy of Sciences,SINAP)一直专注于干法后处理技术的开发。热室及热室内的远程操作系统是实施乏燃料干法后处理工艺的重要技术保障,也是SINAP在乏燃料后处理领域内主要的研究方向之一。本研究以氟化挥发、减压蒸馏两项干法技术的工艺设备为研究对象,开展了热室内设备的远程操作评估和干法工艺验证实验。实验结果表明:在热室内工艺设备布置合理的基础上,工艺单元操作中,装料和出料的工作负荷较大,其负荷值在2.0以上;在两种工艺实验过程中,开/关操作的负荷值均较小,分别为0.07和0.14;螺栓旋紧/旋松、装料和出料等耗时较长,操作效率低;热室内干法工艺验证实验中,熔盐体系铀氟化分离工艺实现了铀转化率为99.8%,铀产物回收率大于99%;熔盐减压蒸馏工艺实现了较高熔盐蒸发量和100%熔盐蒸馏回收率。本研究工作将为实现热室内真实乏燃料的干法后处理提供重要参考依据。 展开更多
关键词 热室 远程操作 干法工艺 氟化挥发 减压蒸馏
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LiCl-KCl熔盐体系中铀与铈电化学分离研究 被引量:2
14
作者 王有群 曾德军 +4 位作者 林如山 何辉 张志宾 刘云海 叶国安 《东华理工大学学报(自然科学版)》 CAS 2021年第1期82-89,共8页
LiCl-KCl熔盐体系中铀与稀土元素在惰性电极上的分离是电解精炼干法流程中去污的关键步骤。采用方波伏安法(SWV)和开路计时电位法(OCP)研究了LiCl-KCl熔盐体系中U^(4+)和Ce^(3+)的电化学行为,探讨了U^(4+)与Ce^(3+)的还原机理,得到了U^(... LiCl-KCl熔盐体系中铀与稀土元素在惰性电极上的分离是电解精炼干法流程中去污的关键步骤。采用方波伏安法(SWV)和开路计时电位法(OCP)研究了LiCl-KCl熔盐体系中U^(4+)和Ce^(3+)的电化学行为,探讨了U^(4+)与Ce^(3+)的还原机理,得到了U^(3+)/U和Ce^(3+)/Ce的表观还原电势。随后,采用恒电位电解法电化学分离了UCl_(4)-CeCl_(3)和UCl_(3)-CeCl_(3),使用能量色散X-射线光谱(EDS)和电感耦合等离子体发射光谱(ICP-AES)确定了电解产物中各元素含量及分离因子。电化学行为研究结果表明,U^(4+)分两步还原为金属(U^(4+)→U^(3+)、U^(3+)→U),Ce^(3+)可一步还原为金属。恒电位电解UCl_(4)-CeCl_(3),产物中含有33.0%的Ce,未能有效地分离铀与铈;金属锂还原UCl_(4)得到UCl_(3)后,恒电位电解UCl_(3)-CeCl_(3)得到枝晶状和片状两种形貌的电解产物。ICP-MS分析结果表明,枝晶状电解产物中U和Ce含量分别为93.84%和5.05%,U与Ce的分离因子为155.1;片状电解产物中U和Ce含量分别为92.65%和5.54%,U与Ce的分离因子为131.7。 展开更多
关键词 熔盐 干法后处理 电化学分离
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乏燃料干法后处理技术研究进展 被引量:53
15
作者 刘学刚 《核化学与放射化学》 CAS CSCD 北大核心 2009年第B07期35-44,共10页
本文介绍了近年来各国的干法后处理研究计划,对干法后处理技术路线、流程特点和发展现状进行了综述。
关键词 乏燃料 干法后处理
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LiCl-KCl共晶熔盐中氧离子的去除 被引量:1
16
作者 肖益群 林如山 +1 位作者 程仲平 何辉 《核化学与放射化学》 CAS CSCD 北大核心 2019年第3期251-254,共4页
采用NH4Cl和HCl气体进行LiCl-KCl共晶熔盐中氧离子的去除。在使用NH4Cl和HCl气体去除LiCl-KCl共晶熔盐中的氧离子过程中,用钇稳定氧化锆测氧电极对熔盐中的氧离子浓度变化进行测定。结果表明,HCl与熔盐中氧离子反应生成H2O,并将反应产... 采用NH4Cl和HCl气体进行LiCl-KCl共晶熔盐中氧离子的去除。在使用NH4Cl和HCl气体去除LiCl-KCl共晶熔盐中的氧离子过程中,用钇稳定氧化锆测氧电极对熔盐中的氧离子浓度变化进行测定。结果表明,HCl与熔盐中氧离子反应生成H2O,并将反应产物水通过HCl载带出去。NH4Cl去除氧离子的过程也是通过NH4Cl分解的HCl与氧离子反应除去熔盐中氧离子。NH4Cl和HCl均能有效地去除LiCl-KCl熔盐中的氧离子,使氧离子浓度降低至10^-5~10^-4mol/kg。 展开更多
关键词 LiCl-KCl熔盐 去除 氧离子
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乏燃料后处理萃取过程中的界面污物 被引量:5
17
作者 陈靖 《原子能科学技术》 EI CAS CSCD 2004年第4期343-349,共7页
在乏燃料后处理萃取工艺工程中 ,萃取剂和溶剂的辐解以及料液中不溶性固体微粒的存在导致产生界面污物。界面污物严重影响萃取柱的正常操作。文章就有关界面污物的研究状况进行概要评述。目前 ,普遍认为 ,在Purex流程萃取过程中 ,尤其... 在乏燃料后处理萃取工艺工程中 ,萃取剂和溶剂的辐解以及料液中不溶性固体微粒的存在导致产生界面污物。界面污物严重影响萃取柱的正常操作。文章就有关界面污物的研究状况进行概要评述。目前 ,普遍认为 ,在Purex流程萃取过程中 ,尤其是在一循环中 ,界面污物的产生与Zr和TBP降解产物HDBP、H2 MBP、H3 PO4 形成的沉淀以及料液中存在的不溶性RuO2 、Pd等微粒的表面化学现象有关。沉淀是否产生以及形成的界面污物类型与HDBP/Zr摩尔比和水相条件密切相关。此外 ,煤油等稀释剂的降解产物也是形成界面污物的一个不可忽略的因素。从萃取设备中排出的界面污物可用Na2 CO3 或草酸进行处理。在界面污物模拟实验中 ,需同时考虑Zr与TBP降解产物HDBP、H2 MBP、H3 PO4 形成沉淀和不溶性微粒RuO2 。 展开更多
关键词 乏燃料后处理 界面污物 PUREX流程 萃取剂
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铀、钚氧化物氯化溶解技术进展
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作者 孟照凯 林如山 +4 位作者 陈辉 宋文臣 王长水 何辉 叶国安 《核化学与放射化学》 CAS CSCD 北大核心 2022年第3期313-325,I0006,共14页
氧化物的溶解过程是氧化物乏燃料熔盐电解干法后处理工艺的关键步骤,溶解产物将为后续铀钚的分离回收提供原料。氧化物在熔盐体系中溶解度和溶解速率一般较小,为满足工艺需要,通常需要引入氯化试剂。使用不同的氯化试剂,其溶解机理有较... 氧化物的溶解过程是氧化物乏燃料熔盐电解干法后处理工艺的关键步骤,溶解产物将为后续铀钚的分离回收提供原料。氧化物在熔盐体系中溶解度和溶解速率一般较小,为满足工艺需要,通常需要引入氯化试剂。使用不同的氯化试剂,其溶解机理有较大差异。通过广泛的文献调研,分析比较了各种氯化试剂在氯化过程中相关原理及特点,为我国开展铀、钚氧化物氯化溶解的研究提供指导。 展开更多
关键词 铀氧化物 钚氧化物 氯化试剂 氯化溶解
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CCl_(4)和HCl气体氯化铀氧化物
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作者 孟照凯 林如山 +5 位作者 陈辉 宋文臣 张金宇 姚本林 何辉 叶国安 《核化学与放射化学》 CAS CSCD 北大核心 2022年第2期170-177,共8页
分别以CCl_(4)和HCl气体作为氯化试剂,进行了铀氧化物(主要为U_(3)O_(8))的氯化机理和各影响因素研究。以CCl_(4)为氯化试剂对U_(3)O_(8)粉末进行氯化,通过热重分析研究了氯化反应过程的机理及动力学行为,氯化产物主要为UCl_(4)。同时... 分别以CCl_(4)和HCl气体作为氯化试剂,进行了铀氧化物(主要为U_(3)O_(8))的氯化机理和各影响因素研究。以CCl_(4)为氯化试剂对U_(3)O_(8)粉末进行氯化,通过热重分析研究了氯化反应过程的机理及动力学行为,氯化产物主要为UCl_(4)。同时研究了CCl_(4)对不同种类和形态铀氧化物的氯化,UO_(2)芯块由于结构致密很难进行氯化,UO_(2)粉末和UO_(3)粉末很容易被CCl_(4)氯化,产物分别为UCl_(4)和UCl_(6)。以HCl气体为氯化试剂对LiCl-KCl熔盐中的U_(3)O_(8)粉末进行氯化,研究了反应温度、氯化时间、HCl气体流速、U_(3)O_(8)粉末投料量以及铀氧化物种类和形态的影响。结果表明,提高反应温度、延长反应时间、提高HCl气体流速,有利于氯化率的提高。推荐HCl气体氯化U_(3)O_(8)粉末的工艺参数为:氯化反应温度为500℃、HCl气体流速为0.6 L/min。 展开更多
关键词 铀氧化物 氯化试剂 CCl_(4) HCL气体
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降低UO_2氢氟化尾气HF浓度的新工艺
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作者 赵珺 赵思源 +6 位作者 沈国宏 尚臣 康仕芳 丛培君 辛振林 葛庆仁 许贺卿 《核科学与工程》 CSCD 北大核心 1990年第3期222-231,6,共10页
本文以一步法脱硝-还原UO_2氢氟化动力学数据为依据,结合反应器流动特性进行反应条件最佳化处理,提出了搅拌床(尾气段)—流化床(成品段)串接流程新工艺,并对搅拌床的操作工况进行了优化设计和实验研究。搅拌床热态模拟实验表明,UO_2的... 本文以一步法脱硝-还原UO_2氢氟化动力学数据为依据,结合反应器流动特性进行反应条件最佳化处理,提出了搅拌床(尾气段)—流化床(成品段)串接流程新工艺,并对搅拌床的操作工况进行了优化设计和实验研究。搅拌床热态模拟实验表明,UO_2的出口转化率可达47—50%,尾气HF浓度<5%,与流化床双床串接流程相比,其出口转化率与一级流化床基本相同,而尾气HF浓度获得了大幅度下降,达到了当前国际先进水平,因此不失为一种新颖而先进的工艺流程。 展开更多
关键词 燃料 UE4 UO2氢氟化 制取
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