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高氯酸铀酰与TMDGA配合物的两种同质多晶体的结构与光谱性质 被引量：1
1
作者 周今 杨雅婷 +5 位作者 张士博 郝轩 柳倩 杨素亮 田国新 张生栋 《原子能科学技术》 北大核心 2025年第8期1595-1602,共8页
为了加深对锕酰化合物电子结构和光谱构效关系的理解,并为锕酰化合物光谱的理论模拟提供重要研究对象,本文通过控制晶体生长条件,在高氯酸体系中成功制备了两种不同对称性的铀酰(UO_(2)L_(2)·2ClO_(4)(L=TMDGA))和N,N,N′,N′-四甲... 为了加深对锕酰化合物电子结构和光谱构效关系的理解,并为锕酰化合物光谱的理论模拟提供重要研究对象,本文通过控制晶体生长条件,在高氯酸体系中成功制备了两种不同对称性的铀酰(UO_(2)L_(2)·2ClO_(4)(L=TMDGA))和N,N,N′,N′-四甲基-二甘酸双酰胺(TMDGA)晶体,低对称性UO_(2)L_(2)·2ClO_(4)命名为U-1,高对称性UO_(2)L_(2)·2ClO_(4)命名为U-2。结果显示,U-2中高对称性的结构单元UO_(2)L_(2)^(2+)展现出与大多数铀酰配合物显著不同的结构和光谱特性,其周围有序排列着ClO_(4)^(-)阴离子通道。通过理论计算对气相环境中U-2的拉曼光谱进行了模拟,所得结果与实验光谱高度吻合,这有力证实了类真空的ClO_(4)^(-)阴离子通道是真实存在的。以上结果表明,分子对称性在锕酰化合物电子结构和光谱构效关系研究中有重要意义,本文研究结果可为锕酰化合物的精确理论模拟方法提供重要指导。 展开更多
关键词 铀酰 TMDGA 晶体结构 拉曼光谱 量化计算
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基于NTAamide(C8)萃取剂的酸性废液中锝分离工艺初步研究
2
作者 刘占元 王均利 +4 位作者 申震 罗方祥 晏太红 郑卫芳 王辉 《核技术》 北大核心 2025年第2期100-106,共7页
在核燃料循环后段中,锝对高放废液的玻璃固化以及深地质处置有较大的影响,因此,有必要在乏燃料后处理过程中将锝提取出来,以减轻其不利影响。本文研究以NTAamide(C8)作为萃取剂从后处理硝酸介质中提取锝的优化工艺流程优化过程。基于NTA... 在核燃料循环后段中,锝对高放废液的玻璃固化以及深地质处置有较大的影响,因此,有必要在乏燃料后处理过程中将锝提取出来,以减轻其不利影响。本文研究以NTAamide(C8)作为萃取剂从后处理硝酸介质中提取锝的优化工艺流程优化过程。基于NTAamide(C8)萃取锝、草酸洗涤杂质离子以及碳酸铵反萃锝的原理,设计了从后处理尾液中提取、纯化锝的工艺流程,并通过串级萃取工艺实验进行了初步验证。数据显示:草酸和硝酸浓度均为0.10 mol·L^(-1)时对各个杂质离子都有很好的洗涤效果,经8级萃取和8级洗涤,锝的萃取率为99.9%,而锶、铯、锆、钌的净化系数分别达到6.9×10^(3)、7.9×10^(4)、4.3×10^(2)、45,表明了该工艺在放射性废液中具有良好的锝分离与杂质离子净化性能。 展开更多
关键词 锝 后处理 NTAamide(C8) 钚
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LiCl-KCl熔盐中PrCl_(3)在Mo电极上的电化学行为和热力学性质
3
作者 王有群 陈辉 +2 位作者 林如山 宋鹏旺 刘云海 《东华理工大学学报(自然科学版)》 北大核心 2025年第1期94-100,共7页
熔盐中锕系元素和裂变产物的热力学和电化学性质决定了熔盐电解干法后处理工艺中两者的分离效率。镨是一种典型的裂变产物,且难以与锕系元素分离。采用方波伏安法、循环伏安法、计时电位法和开路计时电位法等探究了LiCl KCl熔盐中PrCl_... 熔盐中锕系元素和裂变产物的热力学和电化学性质决定了熔盐电解干法后处理工艺中两者的分离效率。镨是一种典型的裂变产物,且难以与锕系元素分离。采用方波伏安法、循环伏安法、计时电位法和开路计时电位法等探究了LiCl KCl熔盐中PrCl_(3)在Mo阴极上的电化学行为,得到Pr(Ⅲ)于Mo电极上的扩散系数、Pr(Ⅲ)/Pr表观标准电位、PrCl_(3)热力学函数与温度的关系式。利用X射线衍射仪(XRD)和扫描电子显微镜能谱仪(SEM EDS)表征了LiCl KCl熔盐中恒电流电解PrCl_(3)的产物。结果表明,Pr(Ⅲ)在LiCl KCl熔盐中(于Mo阴极)是一个一步转移3个电子的准可逆反应:Pr(Ⅲ)+3e=Pr。反应是扩散控制的,扩散系数(D)与温度(T)的关系式为ln D=-6.47-4228.85T-1,扩散活化能为35.16 kJ/mol。Pr(Ⅲ)/Pr的表观标准电位与温度的关系式为E_(Pr(Ⅲ)/Pr)^(0*)=-3.672+7.72×10^(-4)T。研究成果将为LiCl KCl熔盐体系中锕系和裂变元素的分离提供基础支撑。 展开更多
关键词 干法后处理 LiCl KCl熔盐 镨 电化学
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钚的化学分离研究进展
4
作者 刘尧 王均利 +4 位作者 郭啸云 陈琦 王文涛 郑卫芳 晏太红 《核化学与放射化学》 北大核心 2025年第4期363-379,共17页
钚作为一种至关重要的战略元素,在核能发电、同位素电池开发等诸多领域中扮演着极其重要的角色。在核燃料循环中,钚的高效分离技术不仅关乎能源安全与国防安全,更与生态安全息息相关。由于钚具有多种氧化态、复杂的水溶液化学行为以及... 钚作为一种至关重要的战略元素,在核能发电、同位素电池开发等诸多领域中扮演着极其重要的角色。在核燃料循环中,钚的高效分离技术不仅关乎能源安全与国防安全,更与生态安全息息相关。由于钚具有多种氧化态、复杂的水溶液化学行为以及放射性带来的辐解效应,钚的高效分离与回收一直是核燃料后处理的核心难题之一,同时在环境保护和放射性污染治理方面具有重要的意义。本文综述了近年来钚化学分离领域的研究进展,重点介绍了以溶剂萃取法和固相分离法为代表的钚分离纯化技术。在溶剂萃取方面,分析了有机磷类、酰胺类、水溶性配体等多种萃取剂的结构调控策略与选择性提升机制;在固相分离方面,综述了功能化硅基材料、树脂材料、碳材料以及共价有机框架(COFs)材料等在钚分离中的研究进展。同时评估了各分离技术在实际工业生产中的应用前景,并对未来的研究方向提出了建议。 展开更多
关键词 钚 化学分离 溶剂萃取 固相分离
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氧化物乏燃料电沉积中氯氧比对铀、钚存在形态影响研究
5
作者 李泓儒 丁允聪 +1 位作者 周文涛 王德忠 《无机盐工业》 北大核心 2025年第5期64-70,共7页
随着中国快堆技术的快速发展,与之匹配的干法后处理技术日益受到关注。其中,氧化物电沉积流程(DDP)因其能够实现铀、钚的共沉积并直接制备混合氧化物(MOX)燃料,成为当前研究最为广泛的干法后处理技术之一。在DDP流程的电解分离过程中,... 随着中国快堆技术的快速发展,与之匹配的干法后处理技术日益受到关注。其中,氧化物电沉积流程(DDP)因其能够实现铀、钚的共沉积并直接制备混合氧化物(MOX)燃料,成为当前研究最为广泛的干法后处理技术之一。在DDP流程的电解分离过程中,需要精确地控制氯氧分压比,以确保铀元素以铀酰离子状态存在,钚元素以钚离子状态存在,从而实现铀、钚的高效共沉积。为探究铀、钚离子存在形态对氯氧分压比的依赖关系,基于铀钚氯氧二重优势区图,研究了铀酰离子与钚离子共存状态下,最小氯氧分压与温度之间的关系,以及两种气体分压之间的相互影响规律。研究结果表明:随着温度升高,氯气的最小分压增长较为缓慢,而氧气分压则随温度升高呈快速增加趋势;随着氧气浓度的增加,氯气的最小分压起初保持稳定,但当氧气浓度达到一定阈值后,氯气分压开始缓慢上升;此外,随着氯气分压的增加,氧气分压立即呈现上升趋势。该研究结果对氧化物电解沉积过程中氯、氧分压的精确控制具有重要的指导意义。 展开更多
关键词 乏燃料后处理 氧化物电沉积 氯氧分压 优势区图
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我国核燃料后处理技术现状和发展 被引量：53
6
作者 叶国安 郑卫芳 +2 位作者 何辉 马敬 王健 《原子能科学技术》 EI CAS CSCD 北大核心 2020年第S01期75-83,共9页
本文归纳总结了我国后处理技术发展现状,结合我国核燃料循环技术发展路线分析了我国核燃料后处理技术发展需求,提出了下一步发展思路和要点。
关键词 核燃料循环 后处理 无盐试剂 荚醚 干法后处理 APOR流程
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单甲基肼还原 Np(Ⅵ) Ⅰ.反应动力学研究 被引量：23
7
作者 张先业 叶国安 +1 位作者 肖松涛 尹东光 《原子能科学技术》 EI CAS CSCD 北大核心 1997年第3期193-198,共6页
用分光光度法研究了ｃ（ＣＨ３Ｎ２Ｈ３）、ｃ（ＨＮＯ３）、ｃ（ＵＯ２＋２）、ｃ（ＨＮＯ２）、离子强度和温度等因素对Ｎｐ（Ⅵ）还原速率的影响。求出了Ｎｐ（Ⅵ）还原反应级数和不同反应条件下的表观反应速率常数，建立了反应速率... 用分光光度法研究了ｃ（ＣＨ３Ｎ２Ｈ３）、ｃ（ＨＮＯ３）、ｃ（ＵＯ２＋２）、ｃ（ＨＮＯ２）、离子强度和温度等因素对Ｎｐ（Ⅵ）还原速率的影响。求出了Ｎｐ（Ⅵ）还原反应级数和不同反应条件下的表观反应速率常数，建立了反应速率方程式。温度为２４℃时，还原反应的表观反应速率常数ｋ２＝６１．３ｍｉｎ－１。反应的活化能为（５９．６２±１．１２）ｋＪ·ｍｏｌ－１。提高单甲基肼浓度，降低ＨＮＯ３浓度和升高温度有利于加快Ｎｐ（Ⅵ）的还原；离子强度和ＵＯ２＋２浓度对反应速率无明显影响；当反应体系中有ＨＮＯ２存在时，Ｎｐ（Ⅵ）还原速率明显提高。 展开更多
关键词 单甲基肼 还原 反应动力学 镎 乏燃料后处理
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单甲基肼还原 Np(Ⅵ)──Ⅱ . Purex 流程中 U-Np分离的研究 被引量：22
8
作者 张先业 叶国安 +1 位作者 肖松涛 尹东光 《原子能科学技术》 EI CAS CSCD 北大核心 1997年第4期315-320,共6页
用单级萃取试验研究了水相ＨＮＯ３浓度和ＣＨ３Ｎ２Ｈ３浓度对３０％ＴＢＰ－煤油相从含Ｕ和不含Ｕ水相中萃取Ｎｐ行为的影响，以及反萃液中的ＨＮＯ３浓度和ＣＨ３Ｎ２Ｈ３浓度对从含Ｕ和不含Ｕ的３０％ＴＢＰ－煤油相中Ｎｐ的反萃取... 用单级萃取试验研究了水相ＨＮＯ３浓度和ＣＨ３Ｎ２Ｈ３浓度对３０％ＴＢＰ－煤油相从含Ｕ和不含Ｕ水相中萃取Ｎｐ行为的影响，以及反萃液中的ＨＮＯ３浓度和ＣＨ３Ｎ２Ｈ３浓度对从含Ｕ和不含Ｕ的３０％ＴＢＰ－煤油相中Ｎｐ的反萃取率的影响。试验结果表明：提高水相ＣＨ３Ｎ２Ｈ３浓度和降低ＨＮＯ３浓度有利于抑制Ｎｐ的萃取和改善Ｎｐ的反萃取。按照动力堆乏燃料后处理流程１Ａ槽工艺条件和类似于１Ｂ槽的工艺条件，以ＣＨ３Ｎ２Ｈ３为Ｎｐ的选择性还原剂，进行了串级试验。对１Ａ槽串级，Ｕ中除Ｎｐ的净化系数为１．４×１０４，对１Ｂ槽串级，Ｕ中除Ｎｐ的净化系数为１２．８。 展开更多
关键词 单甲基肼 萃取-反萃取 镎 还原 铀-镎分离
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隔膜电解还原法制备四价铀的研究 被引量：10
9
作者 何阿弟 叶明吕 +4 位作者 周祖铭 唐志华 陆誓俊 钱玉娣 张炽光 《核技术》 CAS CSCD 北大核心 1997年第7期413-417,共5页
研究了在ＵＯ２（ＮＯ３）２－ＨＮＯ３－Ｎ２Ｈ５ＮＯ３体系中，采用阳离子交换膜作隔膜、钛板为阴极、镀铂钛网为阳极的电解还原制备四价铀的方法。探讨了阴极电位、电流密度、硝酸浓度、肼浓度、Ｕ（Ⅵ）浓度、温度等对Ｕ（Ⅵ）的电... 研究了在ＵＯ２（ＮＯ３）２－ＨＮＯ３－Ｎ２Ｈ５ＮＯ３体系中，采用阳离子交换膜作隔膜、钛板为阴极、镀铂钛网为阳极的电解还原制备四价铀的方法。探讨了阴极电位、电流密度、硝酸浓度、肼浓度、Ｕ（Ⅵ）浓度、温度等对Ｕ（Ⅵ）的电解还原的影响。在最佳工艺条件下，可定量将Ｕ（Ⅵ）还原，制备得到四价铀浓度大于１５０ｇ／Ｌ的溶液。 展开更多
关键词 隔膜电解还原 四价铀 还原速率 铀 乏燃料
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氨基羟基脲在Purex流程铀钚分离中的应用 被引量：9
10
作者 肖松涛 叶国安 +3 位作者 潘永军 罗方祥 杨贺 兰天 《原子能科学技术》 EI CAS CSCD 北大核心 2013年第1期27-33,共7页
研究了氨基羟基脲(HSC)的硝酸水溶液对30%TBP/煤油中Pu(Ⅳ)的还原反萃取行为,考察了HSC浓度、两相接触时间、两相相比、反萃液硝酸浓度、NO3-浓度、有机相U浓度和温度对Pu(Ⅳ)还原反萃的影响。结果表明:延长两相接触时间能显著提高Pu(Ⅳ... 研究了氨基羟基脲(HSC)的硝酸水溶液对30%TBP/煤油中Pu(Ⅳ)的还原反萃取行为,考察了HSC浓度、两相接触时间、两相相比、反萃液硝酸浓度、NO3-浓度、有机相U浓度和温度对Pu(Ⅳ)还原反萃的影响。结果表明:延长两相接触时间能显著提高Pu(Ⅳ)的反萃率,增加氨基羟基脲的浓度、降低反萃液酸度、降低NO3-浓度、增加有机相U浓度和升高温度也对Pu(Ⅳ)的反萃率有一定的提高。采用16级逆流反萃取实验(还原反萃段10级,补充萃取段6级),模拟Purex流程1B槽U/Pu分离工艺,在相比(1BF∶1BX∶1BS)为4∶1∶1的条件下,U的收率大于99.99%,Pu的收率大于99.99%;铀中去钚的分离因数SFPu/U=2.8×104;钚中去铀的分离因数SFU/Pu=5.9×104。HSC作为还原反萃取剂,可有效实现铀钚分离。 展开更多
关键词 Pu(Ⅳ) 氨基羟基脲 还原反萃 铀钚分离
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VNS试剂三甲基肼碘化物(TMHI)的合成与应用 被引量：9
11
作者 汪营磊 王伯周 +2 位作者 张志忠 熊存良 罗义芬 《化学试剂》 CAS CSCD 北大核心 2008年第4期287-288,303,共3页
以四氢呋喃为反应介质,偏二甲基肼、碘甲烷为原料,合成了进行异常亲核取代氢(VNS)反应用VNS试剂三甲基肼碘化物(TMHI),用红外、核磁共振、元素分析等手段对其结构进行了表征。优化的最佳反应条件为:反应介质四氢呋喃,偏二甲基肼与碘甲... 以四氢呋喃为反应介质,偏二甲基肼、碘甲烷为原料,合成了进行异常亲核取代氢(VNS)反应用VNS试剂三甲基肼碘化物(TMHI),用红外、核磁共振、元素分析等手段对其结构进行了表征。优化的最佳反应条件为:反应介质四氢呋喃,偏二甲基肼与碘甲烷的物质的量比为1:1,反应时间1.5h,反应温度20℃,收率达到91.2%。将自行合成的VNS试剂TMHI应用于新型含能材料4-氨基-3,5-二硝基吡唑(LLM-116)的合成,获得良好的效果。 展开更多
关键词 有机化学 三甲基肼碘化物 合成 VNS试剂
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SiO_2纳米干凝胶的合成和表征 被引量：7
12
作者 张裕卿 王林双 +1 位作者 姜云鹏 王榕树 《核化学与放射化学》 CAS CSCD 北大核心 2001年第2期102-107,共6页
以水玻璃和盐酸为原料 ,通过添加表面活性剂的方法制备SiO2 纳米干凝胶 ,并对其制备条件进行了研究 ;用BET ,DTA TGA ,IR ,XRD ,TEM等手段对样品的结构和性能进行了表征。结果表明 ,合成SiO2 纳米干凝胶的最佳工艺条件为 :水玻璃质量浓... 以水玻璃和盐酸为原料 ,通过添加表面活性剂的方法制备SiO2 纳米干凝胶 ,并对其制备条件进行了研究 ;用BET ,DTA TGA ,IR ,XRD ,TEM等手段对样品的结构和性能进行了表征。结果表明 ,合成SiO2 纳米干凝胶的最佳工艺条件为 :水玻璃质量浓度 ,4 0 g/L ;盐酸浓度 ,5mol/L ;表面活性剂质量浓度 ,50 g/L ;老化时间 ,1h ;煅烧温度 ,6 0 0℃。该样品的比表面积可达 998m2 / g ,对锆的静态吸附容量为 0 344mmol/ 展开更多
关键词 二氧化硅 乏燃料后处理 纳米干凝胶 比表面积 吸附容量 锆 合成 表征fa
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U(Ⅳ)用作Purex过程中Pu(Ⅳ)还原剂的研究 被引量：10
13
作者 于恩江 刘黎明 +4 位作者 费洪澄 范元发 居崇华 赵燕菊 黄怀安 《核化学与放射化学》 CAS CSCD 北大核心 1992年第4期207-214,共8页
研究了U(Ⅳ)在分离的有机相(30％TBP-煤油)中、在两相振荡混合和逆流萃取过程中的稳定性。通过单级反萃实验研究了有机相中钚浓度、铀浓度,反萃剂的酸度和肼浓度,U(Ⅳ)用量(M_(u(Ⅳ))/M_(Pu)对钚反萃率的影响。通过串级实验研究了在1B... 研究了U(Ⅳ)在分离的有机相(30％TBP-煤油)中、在两相振荡混合和逆流萃取过程中的稳定性。通过单级反萃实验研究了有机相中钚浓度、铀浓度,反萃剂的酸度和肼浓度,U(Ⅳ)用量(M_(u(Ⅳ))/M_(Pu)对钚反萃率的影响。通过串级实验研究了在1B槽工艺条件下,M_(u(Ⅳ))/M_(Pu)和U(Ⅳ)加入位置,反萃剂酸度和相比等条件的变化对铀钚分离的影响。给出了铀和钚的净化系数。 展开更多
关键词 还原 钚 铀 还原剂 分离
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羟基脲还原Pu(Ⅳ)和在U/Pu分离中的应用研究 被引量：6
14
作者 朱兆武 何建玉 +3 位作者 章泽甫 宋天宝 张宇 郑卫芳 《原子能科学技术》 EI CAS CSCD 2004年第4期306-311,共6页
研究了在 3 0 %TBP/煤油和HNO3 水溶液混合相中羟基脲 (HU)还原Pu(Ⅳ )的动力学。研究表明 :HU可还原Pu(Ⅳ )到Pu(Ⅲ ) ,混合相中的还原速率方程可表示为 -dc(Pu(Ⅳ ) ) /dt=kc(HU)·c- 3 2(HNO3 )c2 mix(Pu(Ⅳ ) )c- 1mix(Pu(Ⅲ ... 研究了在 3 0 %TBP/煤油和HNO3 水溶液混合相中羟基脲 (HU)还原Pu(Ⅳ )的动力学。研究表明 :HU可还原Pu(Ⅳ )到Pu(Ⅲ ) ,混合相中的还原速率方程可表示为 -dc(Pu(Ⅳ ) ) /dt=kc(HU)·c- 3 2(HNO3 )c2 mix(Pu(Ⅳ ) )c- 1mix(Pu(Ⅲ ) ) ,其中 ,k为速率常数 ,15℃时 ,k =( 896± 5 9)mol2 3 ·L- 2 3 ·min- 1。以HU作Pu(Ⅳ )的还原剂 ,用离心试管模拟了Purex流程 1B槽中的U/Pu分离 ,进行了 16级逆流串级实验。串级实验中 ,U中去Pu的分离系数达 5 4× 10 4 ,Pu中去U的分离系数为 1 8× 10 5,每kgU产品中的Pu含量约为 11μg。 展开更多
关键词 羟基脲 铀钚分离 分离系数 还原剂 PUREX流程
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Purex流程铀钚分离工艺单元数学模型研究 被引量：5
15
作者 于婷 何辉 +3 位作者 洪哲 刘占元 李峰峰 叶国安 《原子能科学技术》 EI CAS CSCD 北大核心 2019年第2期193-199,共7页
在铀钚分离工艺单元单级数学模型和混合澄清槽瞬态数学模型的基础上,建立了以U(Ⅳ)-N_2H_4为还原反萃剂、混合澄清槽为萃取设备的Purex流程铀钚分离工艺单元数学模型,开发了计算机模拟程序,并使用台架实验数据对程序的可靠性进行了验证... 在铀钚分离工艺单元单级数学模型和混合澄清槽瞬态数学模型的基础上,建立了以U(Ⅳ)-N_2H_4为还原反萃剂、混合澄清槽为萃取设备的Purex流程铀钚分离工艺单元数学模型,开发了计算机模拟程序,并使用台架实验数据对程序的可靠性进行了验证。结果表明,模拟程序的计算值和实验值符合良好。在此基础上,利用模拟软件对铀钚分离工艺单元的工艺参数进行了计算分析,结果表明:1BX_1加入位置、1BS和1BX_2酸度对钚反萃率无太大影响,但1BX_1加入位置和补萃级数对钚中去铀系数SF_(U/Pu)有一定影响。 展开更多
关键词 PUREX流程 计算机模拟 铀钚分离工艺单元(1B) U(Ⅳ) 钚
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含甲基支链不对称双酰胺荚醚对Ln(Ⅲ)的萃取及配位化学研究
16
作者 赵闯 李春晖 +7 位作者 高杨 刘婷婷 周羽 侯洪国 张萌 矫彩山 吴群燕 郑卫芳 《原子能科学技术》 北大核心 2025年第12期2608-2619,共12页
双酰胺荚醚类萃取剂对An(Ⅲ)和Ln(Ⅲ)具有良好的选择性,是近年来HLLW处理领域的研究热点。本研究合成了两种具有支链的不对称双酰胺荚醚:N,N'-二甲基-N,N'-二(1-甲基庚基)双酰胺荚醚(DMDMHDGA,L^(I))和N,N'-二甲基-N,N'... 双酰胺荚醚类萃取剂对An(Ⅲ)和Ln(Ⅲ)具有良好的选择性,是近年来HLLW处理领域的研究热点。本研究合成了两种具有支链的不对称双酰胺荚醚:N,N'-二甲基-N,N'-二(1-甲基庚基)双酰胺荚醚(DMDMHDGA,L^(I))和N,N'-二甲基-N,N'-二(2-甲基庚基)双酰胺荚醚(DMD2MHDGA,L^(II))。在体积比为40%/60%的正辛醇/煤油体系中,测试了这两种配体对Ln(Ⅲ)的萃取性能,并通过密度泛函理论(DFT)分析配体及其配合物的性质。萃取实验结果表明,在α位带有烷基支链的配体LI对重镧系元素萃取性能较好,但在萃取轻镧系元素方面在β位带有烷基支链的配体LⅡ略有优势,除LI与Er^(3+)和Yb^(3+)的配合物的配位数为3外,两种配体与其余Ln(Ⅲ)生成配合物的配位数均为2。理论计算研究发现,配体与Ln(Ⅲ)通过带有一定共价性的静电相互作用形成配合物。通过对配体性质的分析发.现,L^(I)配体具有较高的硬度和更强的负电性,因此表现出优异的配位性能。进一步分析表明,LI配体对重镧系元素具有显著的选择性,而L^(Ⅱ)配体则与轻镧系元素形成的键合作用更强。 展开更多
关键词 液-液萃取 高放废液 镧系元素 双酰胺荚醚 密度泛函理论
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APOR后处理流程1B槽中锝的走向 被引量：6
17
作者 王辉 魏艳 +2 位作者 刘方 贾永芬 刘占元 《核化学与放射化学》 CAS CSCD 北大核心 2012年第2期109-113,共5页
在以甲基肼-二甲基羟胺为还原剂的APOR乏燃料后处理流程1B工艺中,锝主要走向1BP,但其走向的原因尚不清楚。本工作综合锝与还原剂的反应动力学、串级实验、台架实验结果,解释了锝在1B槽走向的原因。结果表明:锝在1B槽中被甲基肼还原为不... 在以甲基肼-二甲基羟胺为还原剂的APOR乏燃料后处理流程1B工艺中,锝主要走向1BP,但其走向的原因尚不清楚。本工作综合锝与还原剂的反应动力学、串级实验、台架实验结果,解释了锝在1B槽走向的原因。结果表明:锝在1B槽中被甲基肼还原为不被TBP萃取的低价锝形态,该反应在铀存在条件下会被大大加速,这是影响锝在1B槽走向的主要因素;还解释了串级萃取实验与混合澄清槽台架实验中锝走向差异的原因。 展开更多
关键词 锝 甲基肼 二甲基羟胺 PUREX流程
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Φ50 mm核用离心萃取器的研制及其水力学性能 被引量：7
18
作者 段五华 张春秀 +2 位作者 周秀珠 陈靖 周嘉贞 《核科学与工程》 CSCD 北大核心 2006年第2期97-102,共6页
离心萃取器具有许多优点,在核工业中正日益受到重视.最近,清华大学核能和新能源技术研究院在成功研制Ф10 mm核用离心萃取器和Ф70 mm核用离心萃取器的基础上,又研制出Ф50 mm核用离心萃取器.该样机采用了模块化设计和陶瓷轴承.以水-煤... 离心萃取器具有许多优点,在核工业中正日益受到重视.最近,清华大学核能和新能源技术研究院在成功研制Ф10 mm核用离心萃取器和Ф70 mm核用离心萃取器的基础上,又研制出Ф50 mm核用离心萃取器.该样机采用了模块化设计和陶瓷轴承.以水-煤油为体系研究了其水力学性能.实验结果表明：当重相堰个直径为26、28、30 mm,转速为2 100～3 000 r/min,实验操作流比（A/O）为0.1～10时,其处理能力可达160 L/h.另外,测定了该样机的级存留量为310～340 mL. 展开更多
关键词 离心萃取器 研制 水力学性能 存留量
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单侧衍生化邻菲啰啉酰胺类配体对Mo(Ⅵ)/U(Ⅵ)的萃取性能及配位化学
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作者 修涛元 刘栎锟 +5 位作者 张萌 洪义 叶国安 矫彩山 袁立永 石伟群 《核化学与放射化学》 北大核心 2025年第3期213-223,共11页
随着核医学的快速发展,医用同位素m^(99)Tc^(m)的母体核素m^(99)Mo的需求量不断增加。m^(99)Mo主要通过反应堆辐照高浓铀/低浓铀靶件生产,因此Mo(Ⅵ)/U(Ⅵ)分离对于高纯度m^(99)Mo的获取至关重要。相较于其他分离方法,溶剂萃取具有操作... 随着核医学的快速发展,医用同位素m^(99)Tc^(m)的母体核素m^(99)Mo的需求量不断增加。m^(99)Mo主要通过反应堆辐照高浓铀/低浓铀靶件生产,因此Mo(Ⅵ)/U(Ⅵ)分离对于高纯度m^(99)Mo的获取至关重要。相较于其他分离方法,溶剂萃取具有操作相对简单和分离效率高等优点,其中高效萃取剂的设计制备是液液萃取法分离Mo(Ⅵ)/U(Ⅵ)的关键。本研究合成了三种单侧衍生化邻菲啰啉酰胺类配体,并在不同硝酸浓度、时间和配体浓度下进行了萃取实验,详细探讨三种配体对Mo(Ⅵ)/U(Ⅵ)的分离性能。通过红外吸收光谱(FTIR)、紫外(UV-Vis)滴定和核磁(NMR)滴定进行了相关配位化学研究。结果表明:三种配体均对Mo(Ⅵ)表现出更优的亲和力,在低酸度下可实现Mo(Ⅵ)/U(Ⅵ)之间的高效分离,分离因子(SF(Mo/U))在最优条件下达到23;单侧衍生化邻菲啰啉酰胺类配体相较于邻菲啰啉二酰胺类配体动力学更快,这主要是因为其侧链更少,空间位阻更小,更有利于金属离子的配位;斜率分析拟合得到配体与Mo(Ⅵ)/U(Ⅵ)生成1∶1型配合物;紫外滴定分析和核磁滴定分析证实,配体与U(Ⅵ)生成1∶1型配合物。 展开更多
关键词 邻菲啰啉 酰胺 溶剂萃取 铀 钼 配位化学
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氯化锂熔盐中二氧化铀电解还原工艺研究
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作者 姚本林 任广治 +8 位作者 朱运海 贾艳虹 杨明帅 肖益群 孟照凯 陈辉 李斌 何辉 叶国安 《原子能科学技术》 北大核心 2025年第S1期198-209,共12页
氧化铀的电解还原是当前混合氧化物乏燃料干法后处理流程的重要组成单元之一,掌握其电解还原工艺对于后处理流程具有重要意义。本文以二氧化铀为研究对象,通过热力学计算和循环伏安测试等方法,测定了二氧化铀在氯化锂熔盐中的还原电位... 氧化铀的电解还原是当前混合氧化物乏燃料干法后处理流程的重要组成单元之一,掌握其电解还原工艺对于后处理流程具有重要意义。本文以二氧化铀为研究对象,通过热力学计算和循环伏安测试等方法,测定了二氧化铀在氯化锂熔盐中的还原电位。在工艺研究中,以装载十克量级二氧化铀片体的金属篮为工作电极、装载金属锂的金属篮为对电极、镍-氧化镍为参比电极,通过控制电位或控制电流电解的方式研究了熔盐杂质、还原电位、电量比、阴阳极距离和阴阳极面积比等因素对二氧化铀电解还原的影响。在初步确定工艺优选的参数后,开展了百克量级二氧化铀还原实验,通过X射线粉末衍射、酸碱滴定和金属离子测定等方法对阴极产物和熔盐组成进行了分析。实验结果表明,还原产物主要由金属铀和碳化铀组成,二氧化铀XRD特征峰面积占比仅为6.9%。还原后的片体内部还有约11.4%的氯化锂、5.83%的氧化锂和0.11%的金属锂。本文研究不仅验证了二氧化铀电解还原的可行性,还确定了还原工艺的关键影响因素,为后续更大规模还原实验的开展奠定了坚实的基础。 展开更多
关键词 乏燃料干法后处理 二氧化铀 电解还原 氯化锂
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