乌兰煤生物产气过程中大分子结构的变化特征 被引量：1

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作者 夏大平 秦旭 +4 位作者 邓泽 石尚威 李银川 薛培 张亚伟 《煤炭转化》 北大核心 2025年第1期55-66,共12页

为阐明煤的大分子结构特征及其在生物产气过程中的变化,选择内蒙古锡林郭勒盟乌兰图噶矿区的褐煤进行生物产气实验,通过^(13)C-NMR测试、元素分析、X射线光电子能谱测试研究其结构变化特征。结果表明:原始乌兰煤样的芳香结构基本单元由... 为阐明煤的大分子结构特征及其在生物产气过程中的变化,选择内蒙古锡林郭勒盟乌兰图噶矿区的褐煤进行生物产气实验,通过^(13)C-NMR测试、元素分析、X射线光电子能谱测试研究其结构变化特征。结果表明:原始乌兰煤样的芳香结构基本单元由3个苯环、3个萘环、1个蒽环和3个吡咯组成,碳原子总数为129个。经过微生物的生物产气作用,碳原子总数减少了21个,其中芳香族碳减少了4个,脂肪族碳减少了17个。原始乌兰煤样大分子结构中的脂肪碳原子为55个,生物产气结束后,脂肪碳数量减少了21.8%,亚甲基碳数量减少了25%,次甲基碳和季碳数量减少了16.7%,氧接脂碳和甲基碳数量分别减少了14.3%和33.3%。煤大分子的芳香结构基本单元和侧链脱落主要发生在水解阶段,在后期产甲烷阶段,煤的结构改造基本停止,仅依靠已脱落于反应液中的物质参与生化反应,这证实了在生物产气过程中,煤大分子结构向更高芳构化程度转化是一个显著的趋势。 展开更多

关键词 大分子结构 褐煤 生物产气 芳香结构基本单元 脂肪碳

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煤层火烧区滞水层生物产气模拟实验差异性分析

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作者 夏大平 牛云霞 +5 位作者 田继军 王海超 贾冬磊 黄丹 王振至 赵伟仲 《生物工程学报》 北大核心 2025年第8期3064-3080,共17页

为探究煤层火烧区滞水层生物产气差异性,本研究利用新疆火烧区滞水层的矿井水模拟原位产气实验,结果表明,随着距离增加,生物气产量呈现先增后减的趋势,最高产气量达216.55 mL。分析煤厌氧发酵过程中关键代谢途径的变化,发现随着距离火... 为探究煤层火烧区滞水层生物产气差异性,本研究利用新疆火烧区滞水层的矿井水模拟原位产气实验,结果表明,随着距离增加,生物气产量呈现先增后减的趋势,最高产气量达216.55 mL。分析煤厌氧发酵过程中关键代谢途径的变化,发现随着距离火烧区滞水层越来越远,产甲烷途径逐渐由乙酸脱羧及二氧化碳还原变为乙酸脱羧及甲胺甲烷转化。原位矿井水储层条件的差异性大,选取的5处矿井水均位于滞留区,距火烧区由近及远,储层压力及温度均增大,矿井水矿化度也随着距火烧区距离的增加而增大,最远处矿井水位于逆断层上,缺少地下水补给,矿化度最高。根据皮尔逊相关性分析发现,微生物群落与关键功能基因以及离子种类及浓度具有显著相关性。其中影响微生物酶代谢活性的离子主要包含Al^(3+)、Fe^(2+)、Co^(2+)、Ni^(2+)、Cu^(2+)、Zn^(2+)、Mg^(2+)、PO_(4)^(3-)和Mo^(6+),而造成代谢途径差异性的原因是多种离子共生环境的综合作用结果。产气模拟实验和宏基因组分析为生物气原位实验的实际应用提供了数据支撑,为工程应用奠定了基础。 展开更多

关键词 火烧区 滞水层 生物气 金属 代谢途径

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阜康矿区煤层气井产出水水文地球化学特征及意义 被引量：2

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作者 贾冬磊 王海超 +3 位作者 田继军 夏大平 王博 宫庆成 《煤矿安全》 北大核心 2025年第2期173-184,共12页

为探究阜康矿区煤层产出水的水文地球化学特征、火烧区滞水层和煤层水的补给关系以及水化学演化模式,采集了该矿区3个井区的煤层气井产出水样,开展了离子浓度、矿化度、氢氧同位素以及溶解无机碳同位素的测试及展布特征分析,并采用对比... 为探究阜康矿区煤层产出水的水文地球化学特征、火烧区滞水层和煤层水的补给关系以及水化学演化模式,采集了该矿区3个井区的煤层气井产出水样,开展了离子浓度、矿化度、氢氧同位素以及溶解无机碳同位素的测试及展布特征分析,并采用对比、分析方法,结合构造特征和水文地质条件进行了分析。研究表明:3个井区的煤层气井产出水以Na-HCO_(3)和Na-HCO_(3)·Cl型水为主,矿化度较高;火烧区滞水层是C井区煤层水的重要补给来源,从火烧区滞水层处向阜康向斜轴部呈现出补给区向滞流区过渡的特征;3个井区的氢氧同位素均落在大气降水线附近,且C井区的氢氧同位素表现出明显的^(18)O漂移特征,主要因为地下水在火烧区滞水层发生了^(18)O漂移;C井区煤层气井产出水的δ^(13)C_(DIC)的值最大,表明微生物作用强烈,存在次生生物气;3个井区的溶解无机碳同位素与硫酸根含量呈负相关关系,且与产气量的相关性明显,可作为判识次生生物煤层气富集有利区的参考因素。 展开更多

关键词 阜康矿区 煤层水 水化学特征 火烧区滞水层 演化模式 煤层气井

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煤制生物CH_(4)过程中微生物群落组成及降解机制研究

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作者 张怀文 郝飞耳 +2 位作者 夏大平 周岭 姚义清 《塔里木大学学报》 2025年第5期103-112,共10页

为探究煤制生物CH_(4)过程中不同微生物群落组成及降解机制,本研究以褐煤为研究对象,在35℃下进行煤厌氧发酵试验。采用高通量测序技术、气相色谱法等手段对煤制生物CH_(4)过程中的微生物群落组成、重要阴离子和挥发性脂肪酸进行阶段性... 为探究煤制生物CH_(4)过程中不同微生物群落组成及降解机制,本研究以褐煤为研究对象,在35℃下进行煤厌氧发酵试验。采用高通量测序技术、气相色谱法等手段对煤制生物CH_(4)过程中的微生物群落组成、重要阴离子和挥发性脂肪酸进行阶段性测试和分析,以揭示其降解机制。结果表明,煤厌氧发酵过程产生的气体主要包括CH_(4)、CO_(2)和N_(2)。细菌在水解阶段以不动杆菌属为主,并伴有相对丰度较低的丛毛单胞菌属和沉积物杆菌属的生成;产酸阶段以屠场杆菌属为主,同时检测到相对丰度较低的佩特里单胞菌属和泰氏菌属;产CH_(4)阶段以假单胞菌属为主,同时脱亚硫酸菌属的协同代谢作用也不容忽视。与细菌相比,产CH_(4)菌在发酵初期以甲烷杆菌属和甲烷囊菌属为主,在产CH_(4)阶段转变为以甲烷八叠球菌属为主。在这些微生物作用下,煤厌氧降解产生了较高浓度的HCO_(3)^(-)、SO_(4)^(2-)、乙酸和丁酸,是CH_(4)生成过程中的关键中间产物。研究不仅为通过调控水解菌和产酸菌等微生物群落组成来提高目标产物浓度提供了参考,同时也补充和完善了煤生物产气理论。 展开更多

关键词 煤 生物CH_(4) 厌氧发酵 微生物群落组成 降解机制

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不同CO_(2)压力下黄铁矿与煤制气耦合机制研究 被引量：1

5

作者 夏大平 廖佳佳 +4 位作者 王心义 李赛赛 顾朋涛 袁筱莹 简阔 《河南理工大学学报（自然科学版）》 CAS 北大核心 2024年第3期101-106,134,共7页

目的为了研究不同CO_(2)压力下黄铁矿与煤制气的耦合机制,方法利用压力为1,3,5 MPa的高压罐进行煤和黄铁矿厌氧发酵产气试验。结果结果表明:(1)压力1 MPa时产气量较好,最终产气量为1.26 mmol/g;压力增加,罐中产气量减少,压力5 MPa时产... 目的为了研究不同CO_(2)压力下黄铁矿与煤制气的耦合机制,方法利用压力为1,3,5 MPa的高压罐进行煤和黄铁矿厌氧发酵产气试验。结果结果表明:(1)压力1 MPa时产气量较好,最终产气量为1.26 mmol/g;压力增加,罐中产气量减少,压力5 MPa时产气量仅0.02 mmol/g。(2)随着压力增加,水溶液中HCO-3质量浓度和氧化还原电位(Eh)逐渐上升,pH逐渐下降,5 MPa试验组反应末期pH最低,为4.02,1 MPa压力罐内总铁有消耗,波动较大;反应前期,3,5 MPa压力罐中总铁质量浓度持续增加,说明反应前期3,5 MPa压力下黄铁矿溶解量增加较多;(3)高压条件下,化学需氧量(chemical oxygen deman,COD)和短链脂肪酸浓度水平的显著减少反映了厌氧发酵程度的减弱和黄铁矿酸化程度的增强;(4)压力增加,功能菌种丰度和多样性降低,硫杆菌属逐渐处于优势地位,厌氧发酵过程基本停滞。结论适宜的CO_(2)压力条件可促进煤储层条件下的微生物生长代谢,同时添加黄铁矿发生氧化产生的铁离子,可促进菌群酶活,使煤生物产气反应顺利进行。研究结果可为原位条件富集营养液注入后的产气机制研究提供理论支撑。 展开更多

关键词 CO_(2)压力 煤生物产气 黄铁矿 总铁 酸化程度

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不同外加电压对高硫酸盐矿井水的处理机制研究

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作者 夏大平 廖佳佳 +3 位作者 李海伟 王心义 袁筱莹 杨建 《煤炭科学技术》 CSCD 北大核心 2024年第S2期470-479,共10页

酸性矿井水(AMD)会引起诸多环境及社会问题,其中SO_(4)^(2-)离子含量高是造成污染的关键因素之一。微生物电解电池(MEC)是一种电介导的微生物电化学技术,为了探讨MEC对含硫酸盐AMD的影响机制,讨论了以SO_(4)^(2-)去除率为对象而构建微... 酸性矿井水(AMD)会引起诸多环境及社会问题,其中SO_(4)^(2-)离子含量高是造成污染的关键因素之一。微生物电解电池(MEC)是一种电介导的微生物电化学技术,为了探讨MEC对含硫酸盐AMD的影响机制,讨论了以SO_(4)^(2-)去除率为对象而构建微生物电解池除硫系统(MEC-CS)和常规CS系统,应用哈希水质分析仪(DR2600)、离子色谱仪(TIS)、焦磷酸测序分析这2种处理系统中的脱硫效能、电极上电微生物的活性、中间关键离子产物的演化特性。结果表明:MEC-CS系统中的SO_(4)^(2-)最大去除率为62.6%,比常规CS系统(28.7%)高出33.9%,说明脱硫能力和AMD处理能力得到有效提升;测序结果显示,脱硫弧菌属(Desulfovibrio)和脱硫杆菌属(Desulfobacterium)在阴极电极中富集程度最大,表明一定的电压促进了硫酸盐还原菌(SRB)的活性,也促进了脱硫能力的提高,参与硫酸盐还原的各种SRB丰度较高,MEC能显著提升SRB氢化酶活性,使其具有更强的还原能力;MEC-CS相较CS系统,其关键中间离子(SO_(4)^(2-)、S^(2-)、总铁等)在反应过程中变现质量浓度较高,转化率较高。在MEC-CS系统中的产电菌在CS系统中较少检测到。MEC通过促进微生物脱硫过程中的电子传递提升了脱硫酸的效率,且该方法又能去除重金属离子如铁元素和回收较为纯净的矿物,因而为生物电法脱硫酸工艺的工业化和经济化提供了新思路。 展开更多

关键词 含硫酸盐酸性废水 电子供体 微生物电解池 处理机制 硫酸盐还原菌

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生物产氢余煤再产甲烷的有利因素研究 被引量：1

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作者 夏大平 廖佳佳 +3 位作者 陈振宏 陈曦 郭红玉 黄丹 《煤田地质与勘探》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第3期56-63,共8页

厘定生物产氢后的余煤再产甲烷的有利因素,对于提高煤联产第二阶段甲烷产气效率具有重要的理论和实际意义。以内蒙古白音华露天矿煤为发酵底物,改变通气条件和水力停留时间(HRT),讨论不同条件下厌氧发酵产氢余煤再产甲烷量和煤结构的动... 厘定生物产氢后的余煤再产甲烷的有利因素,对于提高煤联产第二阶段甲烷产气效率具有重要的理论和实际意义。以内蒙古白音华露天矿煤为发酵底物,改变通气条件和水力停留时间(HRT),讨论不同条件下厌氧发酵产氢余煤再产甲烷量和煤结构的动态变化趋势。结果表明:(1)对比其他气氛条件,CO_(2)组产甲烷效果最好,单位气体生成量为4.72 mL/g,而HRT增加使产气效果逐渐降低。(2)氢化酶活性与产气量的变化规律具有一致性,反应结束后菌液化学需氧量值(COD)均偏低,认为CO_(2)可促进菌体酶活性增强,使CO_(2)甲烷化过程更明显,而较长的HRT不利于微生物菌群存活,建议在后期的工程实践中,设置较短的HRT工艺条件。(3)对厌氧发酵后的余煤进行XRD和FTIR监测,发现通CO_(2)后煤的芳香碳层间距最大,煤中一些活性官能团如羧基、羟基等均有所减少,HRT为3 d条件下微晶结构和官能团变化较显著,而随着HRT时间延长,煤结构变化愈加不明显。(4)通入CO_(2)不仅能提高产气率,还可以改变煤大分子结构和孔隙结构,达到煤层自身的增透、增扩、增渗和增解的目的,实现CO_(2)地质封存和煤层气生物工程的融合。 展开更多

关键词 褐煤联产 转换条件 水力停留时间 甲烷产量 白音华露天煤矿

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煤层气生物工程研究进展 被引量：53

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作者 苏现波 夏大平 +6 位作者 赵伟仲 伏海蛟 郭红光 何环 鲍园 李丹 魏国琴 《煤炭科学技术》 CAS CSCD 北大核心 2020年第6期1-30,共30页

煤层气生物工程是将营养液或经过驯化、改良的菌种注入地下煤层或通过地面发酵产气的方式,把煤的部分有机组分转化为甲烷,实现微生物强化煤层气产出的一种特殊发酵工程。该工程作为多学科交叉的新兴边缘学科,涉及到能源、环境和新材料... 煤层气生物工程是将营养液或经过驯化、改良的菌种注入地下煤层或通过地面发酵产气的方式,把煤的部分有机组分转化为甲烷,实现微生物强化煤层气产出的一种特殊发酵工程。该工程作为多学科交叉的新兴边缘学科,涉及到能源、环境和新材料三大领域,具有多重效益,越来越受到关注,详细总结了国内外煤层气生物工程10余年的发展历程,首先从煤层(水)的生物多样性、厌氧发酵系统产气机制和控制因素等方面系统分析了煤层气生物工程的微生物学基础;以研究厌氧发酵系统中气固液菌为核心,整合其他学科的研究方法,初步形成了煤层气生物工程自身的研究方法,最后提出了煤层气生物工程的实施方案及发展趋势。生物多样性为煤层生物甲烷的生成提供了菌种来源,根据发酵系统中气固液菌的变化规律将发酵过程区分为4个阶段,系统中的底物和环境因子控制了微生物群落结构,影响了生物甲烷的产量,甲烷的成因区分为乙酸营养型、氢营养型、甲基营养型3种,这一认识初步构成了煤层气生物工程的理论基础。分子生物学、地球化学与煤化学等的结合为该学科的发展提供了方法支撑。地面发酵池产气工程除了获取生物甲烷这一洁净能源外,还可以与褐煤提质、高硫煤微生物脱硫和新材料合成相结合,使得经济效益最大化;地下煤层气生物工程以其增气、增解、增透作用可大幅度提升煤层气井的产量,并获取液相有机物,同时可以实现二氧化碳的甲烷化,二氧化碳矿化对采空区可起到固化作用,减排效果显著。煤层气生物工程以其理论性、方法性和实用性正在成为一个全新的领域,将有力推进中国煤层气大规模商业化开发进程。 展开更多

关键词 煤层气生物工程 煤层生物甲烷 厌氧发酵 微生物强化煤层气产出 二氧化碳减排 新材料

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煤层气井地联合抽采全过程低负碳减排关键技术研究进展 被引量：22

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作者 苏现波 赵伟仲 +12 位作者 王乾 于世耀 汪露飞 宋金星 王小明 夏大平 伏海蛟 郭红玉 孙长彦 郭红光 鲍园 何环 黄津 《煤炭学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2023年第1期335-356,共22页

“双碳”目标的实现与煤层气大规模商业化开发迫切需要新技术。在对煤层气开发与CCUS技术系统分析的基础上,以煤层气生物工程为依托,探讨和展望了地面煤层气开发、煤矿瓦斯抽采以及采空区煤层气开发过程中的低负碳减排关键技术。地面煤... “双碳”目标的实现与煤层气大规模商业化开发迫切需要新技术。在对煤层气开发与CCUS技术系统分析的基础上,以煤层气生物工程为依托,探讨和展望了地面煤层气开发、煤矿瓦斯抽采以及采空区煤层气开发过程中的低负碳减排关键技术。地面煤层气开发阶段,将煤层气开发转化为煤系气开发、将常规水力压裂转化为大规模缝网改造是实现煤层气商业化开发的有效途径;将液相CO_(2)和微生物发酵液作为储层改造的工作液,在实现煤系三气储层一体化缝网改造的同时又实现了微生物与CO_(2)联作下的增气增压、储层改性、CO_(2)驱替甲烷等多重增产效应,为煤层气增产提供了一条新途径,达到低碳减排目的;此外,通过CO_(2)的生物甲烷化和同步地质封存实现了负碳减排。可见,对于煤层气开发而言,CO_(2)可以促使其增产;对于CO_(2)封存而言,煤储层是其最佳归宿。由此,地面煤层气开发实现了“一低两负”的碳减排。在井下瓦斯抽采阶段,根据硬煤的造缝增透增产、软煤的增容增透增产机制以及相关理论,提出了第1代水力强化技术——水力压裂和第2代水力强化技术——钻冲压一体化增透增产技术、三堵两注固液两相封孔技术、老孔修复增透和下向孔智能排水排粉气驱增产技术。这一技术体系实现了瓦斯由“抽得出”向“抽得快、抽得省、抽得净、抽得纯”转变,大幅提升瓦斯抽采的质和量,获取低碳能源,达到减少甲烷排空与碳减排的目的。同时,研发了能够准确测定瓦斯含量的钻取一体化密闭取心装置,建立了基于低速非线性渗流的煤层渗透性评价技术。在采空区煤层气开发阶段,粉煤灰将成为强化煤层生物气产出、充填采空区减沉和实现CO_(2)矿化封存的首选材料。在具备圈闭条件的采空区首先注入菌液、少量粉煤灰和CO_(2)实现煤和CO_(2)的微生物甲烷化,以此获取低碳能源;抽采结束后进一步注入CO_(2)和粉煤灰,粉煤灰和采空区积水中的钙镁等离子与溶解的CO_(2)结合生成碳酸盐对粉煤灰胶结,实现了CO_(2)矿化封存和采空区固化减沉,具有显著的低负碳减排和生态环境治理意义。煤层气井地联合抽采全过程低负碳减排技术体系始终立足煤层气这一低碳能源的增产和CCUS,为我国碳中和目标的实现提供新的发展思路。 展开更多

关键词 煤层气生物工程 地面煤层气开发 煤矿瓦斯抽采 采空区煤层气开发 低负碳减排 CCUS

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褐煤酸碱预处理-微生物气化联产H_2-CH_4的实验研究 被引量：18

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作者 夏大平 陈曦 +1 位作者 王闯 苏现波 《煤炭学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2017年第12期3221-3228,共8页

为探讨酸、碱处理煤的发酵联产生物气生成特征,对新疆伊宁矿区褐煤进行酸、碱预处理,以焦作古汉山矿井水为菌源进行发酵联产H_2-CH_4实验。对联产后的产气量、气体组分、HPE活性、COD质量浓度进行测定分析,对产气后煤样进行XRD和红外测... 为探讨酸、碱处理煤的发酵联产生物气生成特征,对新疆伊宁矿区褐煤进行酸、碱预处理,以焦作古汉山矿井水为菌源进行发酵联产H_2-CH_4实验。对联产后的产气量、气体组分、HPE活性、COD质量浓度进行测定分析,对产气后煤样进行XRD和红外测试。结果发现:(1)碱处理煤的产氢效果最佳,产气总量为20.25 mL/g,酸处理煤次之为17.05 mL/g,而原煤的产氢效果最差为14.4 mL/g;(2)HPE活性测定规律基本与之对应,碱处理煤产氢后菌体的氢化酶活性最优为4.35 mL/(mg·min);(3)酸处理煤的联产甲烷效果最好,产气总量为23.35 mL/g,而原煤和碱处理煤的联产甲烷效果基本一致;(4)联产中液相COD质量浓度均呈下降状态;(5)经预处理煤样的有机质降解率高,大分子结构更易被降解。实验结果得出了预处理煤联产生物气的生成特征,证实了联产H_2-CH_4有利于煤的资源化利用,明显提升了能源转化率。 展开更多

关键词 预处理 发酵联产 生物气 生成特征

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废弃油脂促进褐煤转化生物甲烷效果与机理 被引量：6

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作者 郭红玉 宋博 +3 位作者 邓泽 夏大平 徐强 陈林勇 《煤炭学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2023年第6期2431-2440,共10页

为提高褐煤转化生物甲烷的效率,探讨废弃油脂与褐煤混合发酵的产气效果,采用NMR碳谱、三维荧光及宏转录组学分析转化效率变化的的内在机理,研究结果表明,废弃油脂的添加促进褐煤的累计甲烷产量增加了3.89倍,单位甲烷产量达到31.2 mL。... 为提高褐煤转化生物甲烷的效率,探讨废弃油脂与褐煤混合发酵的产气效果,采用NMR碳谱、三维荧光及宏转录组学分析转化效率变化的的内在机理,研究结果表明,废弃油脂的添加促进褐煤的累计甲烷产量增加了3.89倍,单位甲烷产量达到31.2 mL。褐煤中脂肪族碳相对含量降低11.4%,类富里酸酚羟基、酮羰基、羰基等基团含量增加明显。同时微生物菌群高峰期时活性产甲烷古菌例如Methanothrix, Methanoculleus占比增长50%以上。糖苷水解酶、脂肪酰辅酶A脱氢酶等与碳水化合物及脂肪酸降解相关的酶丰度增加明显。废弃油脂添加使乙酸及CO_(2)转化甲烷途径分别占比59.2%、40.4%,甲酰甲烷呋喃脱氢酶以及乙酸激酶等功能性酶也得到提升,促进了生物甲烷的转化。褐煤中脂碳率降低表明了在厌氧发酵中微生物菌群更易与褐煤中碳骨架大分子结构中脂甲基碳、芳香甲基碳、亚甲基及甲氧基等发生生物化学反应转化甲烷。高峰期厌氧发酵液相中生物可降解有机分子含量增加,其来源于微生物作用在褐煤有机质中致使微生物发生生物化学反应产生酚羟基、酮羰基等易于合成甲烷的小分子物质。废弃油脂添加可显著改变微生物群落组成,使其基因功能表达改善,促进甲烷的生成。研究结果为提高褐煤的生物气化率和废弃油脂清洁转化提供了参考。 展开更多

关键词 褐煤 废弃油脂 生物甲烷 碳骨架大分子结构 可溶性有机质 代谢途径

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超临界CO_(2)参与下煤储层原位微生物甲烷化物理模拟研究 被引量：8

12

作者 苏现波 汪露飞 +3 位作者 赵伟仲 夏大平 周艺璇 王乾 《煤田地质与勘探》 CAS CSCD 北大核心 2022年第3期119-126,共8页

超临界CO_(2)能够破坏煤分子结构,提高生物甲烷的产量。为研究微生物在超临界CO_(2)参与的煤储层原位条件下的产气潜力,以新疆地区某煤层气区块目标煤层的初始储层压力、温度和气体组分作为原位储层条件,通过自主设计的煤储层原位厌氧... 超临界CO_(2)能够破坏煤分子结构,提高生物甲烷的产量。为研究微生物在超临界CO_(2)参与的煤储层原位条件下的产气潜力,以新疆地区某煤层气区块目标煤层的初始储层压力、温度和气体组分作为原位储层条件,通过自主设计的煤储层原位厌氧发酵装置,模拟煤储层原位储层条件下的厌氧发酵过程,并对生物气产量、煤的官能团结构和微生物群落结构进行了分析。研究结果表明,在超临界CO_(2)参与的煤储层原位条件下,生物甲烷产量达到了32.9 mL/g,CO_(2)的生物转化率为17.4%。FTIR光谱表明,原位条件下微生物对苯酚、醇、醚、酯中含氧基团的降解能力要强于常规条件下的厌氧发酵。超临界CO_(2)参与下的储层原位厌氧发酵系统中,多种产甲烷代谢途径的产甲烷菌(氢营养型、乙酸营养型和甲基营养型)逐渐向单一的氢营养型产甲烷菌演化。高压环境下,细菌群落中芽孢杆菌Solibacillus silvestris成为水解产酸发酵阶段的优势菌。该研究为煤层气生物工程的现场实施和碳减排提供了实验基础。 展开更多

关键词 煤储层原位条件 微生物甲烷化 物理模拟 厌氧发酵 超临界二氧化碳 煤层气生物工程 碳减排

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不同煤阶煤孔隙结构与煤制生物甲烷的相互影响 被引量：7

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作者 夏大平 刘春兰 +2 位作者 陈振宏 黄松 赵伟仲 《煤炭转化》 CAS CSCD 北大核心 2023年第1期27-38,共12页

为研究不同煤阶煤的孔隙差异与生物甲烷产出的相互影响。以白音华(BYH)褐煤、马兰(ML)肥煤、沙曲(SQ)焦煤、祁东(QD)贫煤为研究底物,选用古汉山矿矿井水为菌源,进行厌氧发酵产甲烷实验。采用BET比表面积分析仪测定生物降解前后不同煤阶... 为研究不同煤阶煤的孔隙差异与生物甲烷产出的相互影响。以白音华(BYH)褐煤、马兰(ML)肥煤、沙曲(SQ)焦煤、祁东(QD)贫煤为研究底物,选用古汉山矿矿井水为菌源,进行厌氧发酵产甲烷实验。采用BET比表面积分析仪测定生物降解前后不同煤阶煤的孔隙参数变化特征,借助扫描电镜观察产气后煤表面孔裂隙分布及微生物附着情况,并通过主成分分析法研究了孔隙结构参数对煤制生物甲烷的贡献度。结果表明:煤的比表面积和孔体积随煤阶增加均呈现先减小后增大的变化趋势,而煤厌氧发酵过程的生物甲烷产量却随煤阶增加依次递减;高阶煤虽孔隙发育,但煤中大分子结构趋于稳定,同样不利于微生物降解;生物产气后,不同煤阶煤样的比表面积、总孔体积以及不同孔径段的孔体积均出现不同程度减小;煤表面附着有大量微生物,以球菌和杆菌为主,且部分微生物附着在煤的孔裂隙中;主成分分析表明总孔体积(主要为大孔和中孔孔体积)、分形维数D3以及比表面积对煤制生物甲烷的贡献较大,而微孔及分形维数D1对煤制生物甲烷影响较小,微生物作用改变了煤的孔隙结构,使比表面积和微孔大量减少,导致孔隙内吸附的甲烷大量解吸,这些均有利于煤层气的增产。 展开更多

关键词 不同煤阶煤 孔隙结构 比表面积 孔体积 分形维数 主成分分析

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煤发酵联产氢气-甲烷过程液相产物变化及其机制 被引量：3

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作者 夏大平 张怀文 +2 位作者 黄松 董志伟 苏现波 《煤炭学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2019年第10期3098-3106,共9页

以煤为原料进行氢气-甲烷联产是一种具有探索性的生物发酵工艺,研究该工艺发酵过程液相产物变化和机理可实现对煤中高附加值液态产物的利用与产气效率的提高,并进一步丰富煤生物产气理论。以义马千秋矿长焰煤为研究对象,义马煤层矿井水... 以煤为原料进行氢气-甲烷联产是一种具有探索性的生物发酵工艺,研究该工艺发酵过程液相产物变化和机理可实现对煤中高附加值液态产物的利用与产气效率的提高,并进一步丰富煤生物产气理论。以义马千秋矿长焰煤为研究对象,义马煤层矿井水为菌种来源,在适宜环境条件下开展联产模拟实验,并运用气相色谱法,气质联用法等对联产过程中的气体组分、中间液相产物等进行检测分析,以揭示其液相产物变化特征及其机制。结果表明:①H 2和CH 4高峰期产量分别为66.29μmol/g(第3天)和55.78μmol/g(第16天),分别占H 2与CH 4总产气量的25.78%和25.47%,反应结束后产氢、产甲烷的底物转化率分别为2.4%和4.9%;②产氢阶段的pH呈现出先增加后降低又增加的趋势,COD在反应周期内逐渐升高,在第6天时出现最大值857.82 mg/L,而OD 600在第4天达到最大值0.52。产甲烷阶段的COD变化趋势明显,在第15天时达到最大值873.73 mg/L,pH,OD 600则维持在一个相对较为稳定的范围内。pH,COD与OD 600的变化过程与关键有机中间液相产物的变化特征一致,液相产物的生成、降解直接地影响了pH,COD与OD 600的变化趋势;③产氢阶段和产甲烷阶段均有挥发性脂肪酸、直链、支链烷烃、烯烃、含氮、含氧有机物及吡嗪、嘧啶类杂环化合物积累,产氢结束后的直链烷烃、支链烷烃含量较低,分别是67.05μg/mL和21.16μg/mL,且残留有大量的丁酸、丙酸等挥发性脂肪酸(332.63μg/mL),经产氢预处理之后的煤样为产甲烷过程提供了更多的有效可利用体,且产甲烷过程在液相产物中检测到更多的直链(最高为216.63μg/mL)、支链烷烃(最高为112.28μg/mL)、含氧(最高为110.49μg/mL)、含氮大分子有机物(最高为108.65μg/mL)及环烷烃、腈类、腙类、4-甲基芴等新生有机物。联产过程的液相产物变化特征进一步反映了煤发酵联产氢气-甲烷的优越性,有可能提高煤的总体能源利用率并优化产气过程。 展开更多

关键词 煤 氢气 甲烷 发酵联产 液相产物 机理

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不同水解菌及复合菌剂对长焰煤作用特征 被引量：1

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作者 夏大平 赵彦翔 +4 位作者 苏现波 陈振宏 尹香菊 闫夏彤 顾朋涛 《煤炭学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2023年第S01期185-193,共9页

煤制生物气过程主要依靠细菌和古细菌的共同作用完成,产气是目的,煤的底物利用率是关键。而水解是整个发酵过程的限速步骤,关系到煤的水解率及降解率,水解细菌作为煤制甲烷厌氧发酵过程的重要功能菌群,研究优势水解菌种的特征降解功能... 煤制生物气过程主要依靠细菌和古细菌的共同作用完成,产气是目的,煤的底物利用率是关键。而水解是整个发酵过程的限速步骤,关系到煤的水解率及降解率,水解细菌作为煤制甲烷厌氧发酵过程的重要功能菌群,研究优势水解菌种的特征降解功能具有特殊重要意义。以水解过程中的细菌为研究对象,分析各单一菌种及复合菌剂对煤的降解特征,并探讨菌种间的共轭关系,结果如下:不动杆菌和假单胞菌联合降解后在进行产气的样品,其总产气量最高为19.86 mL/g,假单胞菌处理后的样品其总产甲烷量最高,总产甲烷量为10.78 mL/g;不动杆菌和假单胞菌联合降解,其降解特征与不动杆菌降解功能相似;不动杆菌和多粘类芽孢杆菌联合降解,失去对羧酸中OH键和单邻芳香C—H键降解能力;假单胞菌和多粘类芽孢杆菌联合降解,减弱了对羧酸中OH键、单邻芳香C—H键的降解能力;假单胞菌降解后的煤样其比表面积和总孔容降低程度最大,分别降低了16.478 m^(2)/g和0.284 cm^(3)/g。经不同菌剂降解后介孔和大孔平均孔径普遍增大,而微孔最可几孔径普遍减小。本研究为提高煤的水解率和最终的产甲烷能力提供支撑。 展开更多

关键词 水解菌 长焰煤 厌氧发酵 复合菌剂

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铁镍离子组合对褐煤发酵产甲烷的影响 被引量：8

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作者 夏大平 黄松 张怀文 《煤田地质与勘探》 CAS CSCD 北大核心 2019年第6期59-66,共8页

为研究外源最佳铁镍离子组合对煤发酵产气过程的影响机理,以陕北大柳塔褐煤为例,对不同含量的铁镍离子分别进行煤发酵实验,优选出单一离子的最佳含量,进一步通过二元二次旋转组合设计法确定铁镍离子的最优组合,利用气相色谱、X射线衍射... 为研究外源最佳铁镍离子组合对煤发酵产气过程的影响机理,以陕北大柳塔褐煤为例,对不同含量的铁镍离子分别进行煤发酵实验,优选出单一离子的最佳含量,进一步通过二元二次旋转组合设计法确定铁镍离子的最优组合,利用气相色谱、X射线衍射仪、傅里叶红外线光谱分析仪等手段对添加最优组合质量浓度的实验组和空白组(不添加两种离子)产气过程的发酵液及反应前后的煤样进行对比分析。结果表明:Fe2+、Ni2+的最佳质量浓度分别为15mg/L、0.005mg/L,Ni2+的添加存在明显的低促高抑现象;添加最优Fe2+和Ni2+组合的产气量相较于添加单一Fe2+、Ni2+分别增加了13.64%和20.69%;实验组的pH值、挥发性脂肪酸含量VFA及OD600相较于空白组的变化均提前3 d达到峰值,且煤的大分子结构得到更加充分的降解。最后分析了铁镍离子组合对产甲烷过程的影响,阐明了两种微量元素对于促进煤发酵产甲烷的内在机理,研究成果为提高次生生物成因气的产量及产气效率打下了理论基础。 展开更多

关键词 煤发酵 铁镍离子 低促高抑 组合优选 液相分析 固相分析 陕北大柳塔矿

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褐煤发酵制生物氢过程中关键液相产物的变化规律 被引量：4

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作者 夏大平 黄松 张怀文 《天然气工业》 EI CAS CSCD 北大核心 2019年第8期146-153,共8页

过去对于煤发酵产氢过程中液相中间产物内有机物的变化及相互转化关系鲜有研究,而液相产物的种类和浓度不仅关系到煤转化成生物氢的效率,而且还是研究煤制生物氢生成机理的重要内容之一。为此,以陕西省大柳塔褐煤为研究对象,在适宜环境... 过去对于煤发酵产氢过程中液相中间产物内有机物的变化及相互转化关系鲜有研究,而液相产物的种类和浓度不仅关系到煤转化成生物氢的效率,而且还是研究煤制生物氢生成机理的重要内容之一。为此,以陕西省大柳塔褐煤为研究对象,在适宜环境条件下进行生物发酵产氢实验,利用气相色谱法、气质联用法对煤发酵产氢过程中的氢气浓度及关键液相产物进行阶段性测试,以揭示制氢过程中关键液相产物的转化规律。实验结果表明:①煤制生物氢过程中关键液相产物的变化规律和产氢量变化相对应,饱和烷烃及环烃类的相对丰度先增加后减少再增加,而蛋白质类物质的相对丰度则先减少后增加再减少,分别对应产氢初期、产氢高峰期和产氢末期3个阶段;②小分子挥发性脂肪酸在产氢过程中逐渐积累,芳香小分子酸在产氢过程中发生的增加、减少、再增加、再减少的震荡式变化过程,对应小分子物质释放、微生物利用、烃类氧化及大分子再被降解这一系列生物化学反应过程;③液相产物中检测出的脂类、醛类、酮类物质是产酸的母源物质,其变化量与酸类增长具有一定的关联性。结论认为,研究煤制生物氢过程中液相产物的变化规律,不仅揭示了气—液两相之间相互对应的生物化学效应,而且也进一步丰富了煤发酵产氢理论。 展开更多

关键词 褐煤 厌氧发酵 生物氢 关键液相产物 本源菌 气质联用 变化规律 产氢机理

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基于显微CT的煤生物降解过程中孔隙演化精细表征 被引量：9

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作者 董志伟 郭红玉 +3 位作者 夏大平 刘喜乐 拜阳 赵国俊 《煤田地质与勘探》 CAS CSCD 北大核心 2019年第5期63-69,共7页

为了查明产甲烷菌群对不同变质程度煤厌氧发酵所产生的生物增透效应,利用显微CT对生物降解前后的煤样进行三维重建,分析煤的孔隙结构变化特征,通过扫描电镜观察产甲烷菌群在煤表面的吸附特征,探讨不同煤阶煤生物改造效果差异的原因。实... 为了查明产甲烷菌群对不同变质程度煤厌氧发酵所产生的生物增透效应,利用显微CT对生物降解前后的煤样进行三维重建,分析煤的孔隙结构变化特征,通过扫描电镜观察产甲烷菌群在煤表面的吸附特征,探讨不同煤阶煤生物改造效果差异的原因。实验结果发现,厌氧发酵后煤样的孔隙率和吼道总长度增加,孔隙的连通性增强,表明在厌氧发酵过程中煤被微生物降解,促进煤中新孔隙的形成、扩展和贯通,从而实现煤的生物增透效应。随着煤的变质程度降低,煤中孔隙结构明显改善,主要原因在于产甲烷菌群更倾向于吸附在低阶煤的表面。研究结果可为煤层气生物工程的现场应用提供理论指导。 展开更多

关键词 煤 厌氧发酵 孔隙结构 显微CT 产甲烷菌群

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低煤阶煤产气量的pH和Eh控制 被引量：4

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作者 乔留虎 夏大平 +2 位作者 唐书恒 张松航 张文东 《煤田地质与勘探》 CAS CSCD 北大核心 2016年第4期73-76,共4页

对采自山西焦煤集团沙曲煤矿的低煤阶煤样,开展了不同p H、Eh条件下煤层生物甲烷生成模拟实验,分析了p H、Eh对低煤阶煤产气量的影响。实验结果表明,当p H为7、Eh为–225 m V时有利于甲烷生成;以所得最佳实验条件进行产气量模拟,获得沙... 对采自山西焦煤集团沙曲煤矿的低煤阶煤样,开展了不同p H、Eh条件下煤层生物甲烷生成模拟实验,分析了p H、Eh对低煤阶煤产气量的影响。实验结果表明,当p H为7、Eh为–225 m V时有利于甲烷生成;以所得最佳实验条件进行产气量模拟,获得沙曲煤的最大甲烷产气量为13.799 m L/g;随反应时间延长,生成气体中甲烷含量逐渐增高,氮气含量逐渐降低,二氧化碳含量先增高后减小。 展开更多

关键词 生物成因气 产气量 PH EH

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不同厌氧发酵系统在造纸废水处理中的应用 被引量：12

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作者 祁梦娇 赵伟仲 +2 位作者 周艺璇 夏大平 孙长彦 《环境工程学报》 CAS CSCD 北大核心 2022年第7期2416-2424,共9页

在“碳达峰和碳中和”目标下寻求高效处理造纸废水的方法尤为迫切。以某造纸厂的废水为研究对象,利用不同的厌氧发酵系统对其进行微生物降解,分别对厌氧发酵过程中的生物甲烷组分、液体组分、液体DOM、微生物群落结构进行了测定和分析,... 在“碳达峰和碳中和”目标下寻求高效处理造纸废水的方法尤为迫切。以某造纸厂的废水为研究对象,利用不同的厌氧发酵系统对其进行微生物降解,分别对厌氧发酵过程中的生物甲烷组分、液体组分、液体DOM、微生物群落结构进行了测定和分析,优化了处理系统。结果表明:不同厌氧发酵系统对废水中各组分降解去除能力依次为MEC-AD>MFC-AD>AD+磁铁矿>AD;MEC-AD处理造纸废水具有高效性,可促使生物甲烷高峰期相对AD提前8 d,SCOD、TP和NH_(4)^(+)-N去除率分别达到了77.79%、86.73%和75.98%,废水DOM中酪氨酸类蛋白质、色氨酸类蛋白质和溶解性微生物的含量显著降低,生物甲烷高峰期菌群的优势菌属为Proteobacteria、Bacteroidetes。 展开更多

关键词 厌氧发酵 造纸废水 微生物电解池 微生物燃料电池 纳米磁铁矿

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